Thick-film biosensors for pesticides produced by screen-printing of graphite–epoxy composite and...

10
Thick-®lm biosensors for pesticides produced by screen-printing of graphite±epoxy composite and biocomposite pastes Miquel Albareda-Sirvent, Arben Merkoc Ëi, Salvador Alegret * Grup de Sensors & Biosensors, Departament de Quõ Âmica, Universitat Auto Ánoma de Barcelona, 08193 Bellaterra, Catalonia, Spain Received 5 January 2001; received in revised form 26 February 2001; accepted 20 April 2001 Abstract The aim of the present work is to compare various thick-®lm con®gurations as well as the different enzyme immobilisation techniques used in the design of a pesticide biosensor. Three different strategies are employed for enzyme immobilisation. According to the ®rst strategy the enzyme layer is applied manually onto the transducer graphite±epoxy composite screen-printed onto copper tracks produced by photolithography technique) and then the immobilisation of enzyme via cross-linking with glutaraldehyde was performed. In the second strategy the biosensor fabrication is based on the screen-printing of an enzyme±hydroxyethyl cellulose HEC) paste onto the same transducer. The third strategy consists in the biological material incorporation into the graphite±epoxy paste forming a biocomposite. The enzyme remains immobilised in the bulk of the paste which is screen-printed over copper tracks producing the biosensor in a single-step procedure. Analytical performances of biosensors designed by these three different con®gurations are compared. # 2001 Elsevier Science B.V. All rights reserved. Keywords: Thick-®lm biosensors; Screen-printing; Graphite±epoxy composite; Biocomposite; Cholinesterase; Pesticide 1. Introduction Demand is growing for quick and reliable pesticide con- trols in agriculture and food industry. Pesticide use has fostered a productivity increase in agriculture but may also cause environmental pollution and can damage human health. Pesticides can be analysed in environmental samples with HPLC, gas chromatography coupled to mass spectro- metry and other analytical methods [1]. Biosensors do not compete with these potent techniques but complement them providing fast and reliable information about pollutants in complex samples. These devices are useful for preliminary screening before applying more costly techniques to the samples of interest. The pesticides measurement with biosensors generally is based on the enzyme inhibition [2]. When a pesticide is present some of the active sites of the enzyme are blocked and the activity and consequently the signal are diminished. The signal decrease can be associated with the concentration of the pesticide. The main problem in the detection of most of pesticides by using biosensors is the irreversible inhibition of the enzyme. This precludes the reuse of the analytical devices and single-use devices are needed. However, single-use devices need to be low-cost to justify the use of a new biological material for every analysis. The production of low-cost devices requires automated, mass-fabrication methods. Screen-printing is a powerful thick-®lm technique where several layers of different materials are deposited on top of supporting substrates [3]. Different technologies to develop thick-®lm biosensors for pesticides have been reported. Most of them deposit the enzyme manually, immobilising the biological material using glutaraldehyde cross-linking [4±7], adsorption [8,9] or electropolymerisation [8]. Some authors have used screen-printing with inks that contain the biological material using hydroxyethyl cellulose HEC) [10,11] following sev- eral steps since more than one layer is printed on the substrate. Composite and biocomposite materials have been devel- oped in our laboratories [12]. Biocomposites have proved to be robust, easily machinable and excellent reservoirs for the biological material. These materials have been employed mainly to build reagentless biosensors for glucose and pesticides [13]. These materials contain all the necessary components to fabricate the thick-®lm biosensors in a single step. Glucose oxidase graphite±epoxy biocomposite pastes have been used in our laboratories to develop thick-®lm biosensors for glucose [14]. Sensors and Actuators B 79 2001) 48±57 * Corresponding author. E-mail address: [email protected] S. Alegret). 0925-4005/01/$ ± see front matter # 2001 Elsevier Science B.V. All rights reserved. PII:S0925-400501)00847-4

Transcript of Thick-film biosensors for pesticides produced by screen-printing of graphite–epoxy composite and...

�������� ��� ����� ��� � ������ � ������ � � ��� ������������ ������� � ���� ������� ��� ��������� ���� �

���� � ���� ������� ��� �� � � ������� �������� �� �� �

���� �� ���� � ������ ���������� �� ��������� ��������� �������� �� �������� ��� ! ���������� "�������� ����

! � �� � " #������ $%%&' � � �� � �� � ��� � ��� $( ) ����� $%%&' ��� �� � $% ����� $%%&

��������

�� �� �� �� �� � �� *��� �� �� ����� ������� �������� ������������� �� * �� �� �� ���� � �� �+� ����������� � ������ �

�� � �� �� � ���� �� � � ������ ��� ����, ��� ���� � �� ����� �� � �� ���� � ��� �+� �����������, ��������� �� �� ����

����� �� �� �+� ��� � �� ����� � ������� ���� �� �������� � -������� � ���� ������� ��� ������� � ���� ���� � ������ ������ �

� ���������������� � ������ . ��� �� � �� ����������� �� �+� ��� ������������� *��� ��������� ��� *�� � ���� �, /� �� � ����

����� �� �� ��� ���� ���������� �� �� � �� �� ��� ���������� �� �� �+� �������� ���� � ������ -012. ���� ���� �� ��

�������� �, �� ����� ����� �� �������� �� �� ��������� �� ���� ������������� ���� �� ������� � ���� ���� ������ � ��������� , ��

�+� � ���� ������ � �� �� ��� �� �� ���� *���� �� ��� ������� � �� � ���� � ������ ��������� �� ��� ���� �� � ����� ��� �

���� ��� , ���������� � ������� � �� ��� ����� � ���� � � �� � ��� ���� � �� ������������� �� ����� �, � $%%& 1�� �� � ��� ��

3,4, ��� ������ � � �� �,

#�$%���& �������� ��� �����' ��� ����������' 5������ � ���� ������� ' 3��������� ' 2����� �� ��� ' 6 ������

� ���� ������

7 ��� �� ���*��� ��� ����� ��� � ���� � ������ ����

����� �� ���������� ��� ���� ��������, 6 ������ �� ���

���� � � � ������������ ���� �� �� ���������� �� �� ����

���� ������ ���� ��������� ��� ��� ���� ����

� ����, 6 ������ � ��� ������ � �� ������ ���� ���� �

*��� 0682� ��� ������������� ����� � �� ��� �� �����

��� ��� ��� � ���������� ����� 9&:, 3��� ����� �� ���

��� � *��� �� � ��� �� � ������ � �� ���� �� ��

��������� ���� ��� � ���� ���������� ���� ���������� ��

���� � ���� �, �� � � ��� � �� �� ��� ��� �� �������

��� ���� ��� �������� �� ������ � ������ � �� ��

���� � �� ��� � ��,

�� � ������ � ���� �� *��� ��� ����� � � ����� ��

�� � �� �� �+� ��������� 9$:, ;� � � � ������ ��

�� � �� �� �� �� ����� ��� � �� �� �+� �� ���� �

��� �� �������� ��� ���� �� ���� �� ������ �� ������� �,

�� ������ � �� �� ��� �������� � *��� �� ���� ��������

�� �� � ������ ,

�� ��� ���� �� �� � � ����� �� ��� �� � ������ �

� ����� ��� ����� �� �� ��� � ���� ��������� �� ��

�+� , ���� �� ���� � �� � �� �� �� ���������� � ��� �

��� ����� ��� � ��� � �� � � �, 0�* � �� ����� ���

� ��� � � � �� ��*����� �� <������ �� �� �� � � *

��������� �� ���� ��� � �� ��������, �� ���������� ��

��*����� � ��� � � ���� � ������ �� ��������������

�����, ��� ���������� �� � ��* ���� �������� � ������

*� � � � ��� ��� �� �� ���� � �� �� ����� �� � ����� � ��

��� �� ���������� ������� � 9=:,

7��� � �� � �������� � �� � � ��� �������� ��� �����

��� � ������ � ��� � � ���� �, ���� �� �� � ����� ��

�+� �������� ��������� �� ��������� �� ����

����� ��������� ��� ������������� 9>�?:� ���������� 9@�A:

�� � �������� �������� 9@:, �� ������� ��� �� �

��� ���������� *��� ���� ���� ������� �� ��������� �� ����

����� ������� ���� � ������ -012. 9&%�&&: �����*��� � ��

��� �� �� ���� �� ���� �� ��� � �� ����� � �� ��

������� ,

2������ ��� ��������� �� ����� ��� � � � ��

�� � �� ��� ��������� � 9&$:, 3��������� � ��� ���� � ��

������ ����� ������� ��� �� �� �� � � ������ ��� ��

��������� �� ����, �� � �� ����� ��� � ���� �

����� �� ���� � �� ��� �� ��� ����� ��� ������ ���

� ������ � 9&=:, �� � �� ����� ������� ��� �� � � �����

����� ��� �� ������� �� �������� ��� ����� �� � �����

�� �, 5����� ������ ������� � ���� ��������� ���� �

��� � �� � �� ��� ��������� � �� � � ��� ��������

��� ����� ��� ������ 9&>:,

� ����� ��� ��������� 3 ?A -$%%&. >@�"?

2��� �������� ������,

'(���� �����B ��� �� �C��,��, � -�, �� �� �.,

%A$"�>%%"D%&DE � � ����� ��� � � $%%& 1�� �� � ��� �� 3,4, ��� ������ � � �� �,

6//B � % A $ " � > % % " - % & . % % @ > ? � >

/� �� *���� �������� ���� ��� ��� ����� � ���� � �� ��

��� ����� ��������� � ����� ��� � ���������� ���� �� �� �

��� ������ �������� 9&"�&A:� �������� �� � ��� � ���

� � ���� � ��� �� � � ����� �� � ������ � 9$%:,

/� �� �� � �� *��� ��� ����� ��� � ������ � � ��������

��� � � � ��� � ����� ��� ���� � �� ��������������

� ������ �,

/� � ���� � ���� �� �+� ������ �� ��� -2�1. ��

� ����� � � ���� -��� ������ � ����� ��������� ���

�� �� ������������� �� ��. �� �� ������ �� � ������� �

���� ������� ��� � �������� � ��� ������� � �� �

��������������������� ������ � ���� � ������,

�� � ���� ����� �� ������ � �� ��� ���������� �� �

2�1�012 ���� ���� �� �� �������� � -������� � ����

������� .,

�� ����� ���� ���������� � �� 2�1 ���� � ����������

�������� ������� � ���� ���� -��������� . ���� �� ��� ��

����� � ��� ���� �� � ���� � ������ ��������� �� ��� ����

�� � ����� ��� � ���� ��� , �� ���������� � �������

� ����� ��� �� � ��� ����� �� ��� ����� �� ����� �

��� ����� �������� � �� ����������� � �� ��� ���������

���� � ������ � ��� ,

� ������������

)*�* ��������� �������� �� ���+��

�� ���� �� �� � �� ������� ��� �� � ���� ������

������ � �� ������ 65����$% -1����� � � �� F �� ��

�����. �� � ��� ������ ����� ���� � ��� �������� 82�>2

-3��� 1������. �� � �� ���� ���� ���� � 1"@( 8���

����� -� ����� �*��+ �����. � ���� � ��� � 62 =@( *��� �

���� ����������� ��� � �������� ������ �� �� ������ ���

���� ������ , �� � ����� � �� � * � � ���� <�������

� � � �� ��D��2� -G���� A%%$%%. ��� � ������� ���������

� ����� -/�����., �� *������ � ����� � * � �� ��� �

�����*��� �� ���� ��� � ���� � �� ���� *���,

�� ���� �� � ���� ������ � �������� �����������������

���� �� -����� �� ��������� � ��� 3����!�� H46� �� � 3

&%% �6� &%% ;� =(% �. ��� � ��� ���������� ���������

�������� ="% -������ 3��� ����. * � �� �,

�� ��� ���� �������� * � ���� ����� ������� ����� �

������� ����� �� *��� ����� �� -�������� 3��� ����.,

��������� ��� ��������������������� � � ������ �� ���� �

������ ��� � � � �� ��� �� -&%%� &&% ��� &$% ��� ������

3��� ����. �� ����� �� ���� �� ��� �� �� ���������� ������

* � �� �,

! �� ��� ��� ��������� �� � �� ������ �� ������ * �

0$G$ -=%I. -� ���.� F�G0 -6��� ��. ��� 02� -6��� ��.,

1���� � 0?? ���� � -1���� � � �������� /��,� H��.�

������� ��� ������� -������� ��+ &�$ �.� 1 ���� (%% ��

�� ���������� -H23 2� �����.� ������ ����� -� ���.�

������ ������ �� ��� �+� @,? HD� ����� -����. ���

���� � �� ��� ���� ������ ��� �� ��� ������ �� ���

>@% HD� ����� -����. ��� � ����� �� ��� ����

��������� �� ��������� ��� -)����.� ������� ���� � ������

-)����. ������� � ������� -3��. -#�3�� �2� ����

2�,. * � �� � �� ���� �������� � ��� ��� ���� ������,

�� �����*��� � �� ��� * � �� � ���� �� �� ����� �� ��

��� ����B J>) -2F.( -� ���.� ���������������� �������

��� �� ������������� ������� -����.� �������� ��� ����

������ -!� � ��� 0� K�.,

��� ��� � � �� ��� * � �� ���������� ���� ,

)*)* ����� ���������

��� ���� � �� ������������� * � �� � �� ���� ��

��� ����B ����� � ��������� ������ ��� � ��� �����

����� �������������, ��� ���� �� � �������� �� ��� ���

� ���� ������������ �� �� � �� � �� )��, &, )�� ��� ���

������������� �� ������� *�� � ����� � ������� ���� *� �

� � ���� � ������ &� =% * � ������ � �����

���� ������� ����������������� � ������ �, G�� � �������

�� ����� * � ����� � -642 ��� �� ��� 9&>:. �� �� �

���* � ���� ��� � �� �� �� ���� � �� � -1���� � 0??.,

)*)*�* ,���� �������� ��-�+������

)*)*�*�* .������� ����������, � ������� ���� ��

�� 1���� � 0?? ��� ������� *�� �� ��� � �� �����*�B ��

1���� � 0?? ��� � �� �� � *��� ��� ���� � � �� � ?B&

)��, &, ��� ���� ������ �� ����*�� �� *� �� ��� ������� � ��� �����B

-�. ����� � �������� ���� ��� ' -. ������ ��� � �������������' -�.

��������� �������������, -&. 5���� ��� �������' -$. ���� � �����

����� � � ����������������� � ������ ' -=. ��� ������� � ������� � ����

��� �' ->. �+� ��� � � ����� � �������' -". ��������� ��� ��� �

� ����� � �������' -(. ��� ������� � �+� �012 ��� �' -?. ��� ��

����� � ������� � ���� ��������� ��� �,

,* ��/�����(������ �� ��* 0 ���� �� �������� 1 2)���3 4�561 >A

����� 9&>�$&:, �� ������� �� ��� � ���� � ����� ����� �

���������� ���� *�� ����� � -�� ����� ������� ���� ��

*�� =$I *D*., � ���� ����� �� �� ����� �� ���� ��

�� ���� � ������������ �� �� � ����� �� �������� ��,

2����� ����� -� * �����. �� ��� � �� �� ���� ��

������� �� ��������� �� �� ����� , )������� � ��� �

-$� ? . �� �� � ������� ���� �� ��� ������� � ��

�� �� �� �� ���� � ������,

�� ����� � ������� ���� �� ��� � �� ������ �� � ���� �

����� ��, �� ��� ��� �� ����� � ���� �� ���� � �� �� �� � ��

>%�2 ��� � � ���� �� ? ����, 2����� �� � � ��� �� ��

������� ���� �� -��� " ���� ��� $%I ������� �� $" ���� ���

=?I ������� .,

G�� ��� �� �� ���� �� ��� ���� ����� �������� ��

��� �� � ��� � �� ��������� � ����� 1 ���� (%% ������

����� � ��� 9$$: �� ������ �� ���� � ����� ��� ��

��������,

)*)*�*)* '7$�� �����������, ��� � �� �� �������� �� ��

�������� � ����� ���� >�� �� ��� � � �+� ��������

-%,$@ � 32�1 �� %,& � �������� ��� %,& � J2� ��

�0 � ?�". �� ���� ���� ��� ������ ��� � �� �� ��� �� ���

� � ����� , �� ����� �� > �� �� � (,$"I ��������� ���

�������� -�� �� �� ��� �. �� �� � � ����� � �� ���

������ � �� ��� >@ � �� ��� � � ����� ��� �� � ���� �

�� >�2,�� �� ��� � ��� ���� ������ * � ����� � �� ������ ��

�+� ��� �� ��������� ��� ���� �� �� �� ��� ����,

)*)*)* ,������� ��$�� ��-�+������

)*)*)*�* .������� ����������, �� ���� ��� *�� ��

�� �� �� �� ����� � �������� ���� ��� ,

)*)*)*)* '7$�� �����������, ��� � �� �� �������� �� ��

�������� � ����� ���� �� �+� �012 �������� ���� *��

�� ��� � �� �����*�,

� ��� � � -%,& � �������� ��� %,& � J2� �� �0 � ?�". �+� -32�1 �� �2�1. ��� ��������� ��� �������� ��

�� � *��� 012� 3�� ��� ������� , �� ������ �������

���� -� ������� �� � ��������� ��*���� ������� . �� ��

�������� ���� -��� &% ������. �� %,& � ������� � & �� ���������� ��� -(,$"I.� %,=? � 32�1� %,%& � 012 ��� " �

3�� �� %,$" � �� ��� � � �������� -%,& � �������� ���

%,& � J2�. �� �0 ?,", ;� � �� ���� �� ���� � ��� �� ��

��� ������� � ���� �� �������� � ���� ��� � �� �� ��� �

��� >@ � �� >%�2,

)*)*!* ���������� ��-�+������

/� ���� ������������ �� �+� �� ����� � �� �� ����

������� ������� � ���� ���� ������ � ��������� , ��

���� ���������� �� �� ��������� ���� ��� &% ��� ��

���� ������ *�� %,= � 1���� � 0?? ��� �� %,%>" � �����

� �� %,&(" � ������� ��� %,%%" � 32�1 �� %,%%$ � �2�1,

�� ����� ��� �� �� � *��� ������ ����� -� * �����.

��� > � �� ����� �� �� ���� ���� ��������, �� �� ��� �

��������� ���� �� ��� ������� � ���� ���� � ������,

)��, $, -�. 2��������� ���� � *��� ������� ��� ��� ����� *��� �� �� ����������� �� ���� �� )��, " �� ������ � *��� �������� �� ���� � ��

���� ���������, 3�2�2� �� ��� � �� � �������� �� %,& � �������� ��� %,& � J2� -�0 ?,"., -3. /�������� ����� ��� � ������ � �� ���� � �� 3�2�2�

���� ���������B -�. &�>@� &%�> �' -. &�&@� &%�> �' -�. @�@"� &%�" �' -�. "�A� &%�" �,

"% ,* ��/�����(������ �� ��* 0 ���� �� �������� 1 2)���3 4�561

�� � ��� �� ��� � �� >%�2 ��� ? ����, ��� � ������� ��

���� � ������ �� ��������� � *��� 1 ���� (%%,

�� �� ��� ������ �� �� �� ��������� *�� ?" � ���

�� �� � �� �� � ����� ������ $ � ? ,

)*!* ������������ ���������

� ���� ��� * � ��� �� � � �� ���������� &" � �� �

%,& � �������� ��� � � �������� ��� %,& � J2� �� �0 ?,"

*� � �� ��� � ����� � �� �������� �B � ���� <�������

��D��2� � � � �� � ����� � � ������� � � � �� � �����

��� �� ��� ���� �� �� *������ � ����� , �� � ����� �

�� ���� �� � �� � ��� �������� ���� � �� � �� *������

��� ����� ��� ������ � � ������ � �����, �� �������� �� ����� �

��� �������, � ����� � ������ � ��� � ����� �� ����,

)*4* 89�/���� ����

�� ����� �� ��������� ���� �� � �� ���� ���������

���� *�� �����* �, �� ���� ��� �� � *�� �� �����*�B

-�. �� ��� ���� �� ���� � �� � ����� � ��� � � �������� -%,& �

�������� ��� � ��� %,& � J2� �� �0 � ?�". ��� ������

�������� �� � �������� �������� �� ������� -3�2�2� ��

��2�2�. �� � ���� � *������ �� ������ � ���� ���� ��

��� � ��� ��������, �� ���������� ���� ���� �� ��� � ���

�������� -8��. �� � ��� � �� �� �������� �� �� �+� �� ��

��� ���� *� � �� �������� �� ��� �� � ��, �� �������

���� � �� �� ��� ���� ���� ��� � ���� 3�2�2� ���� ��������

�� �� � �� � �� )��, $� -��� � ������ � �� �., -. ��� � ����

�� �� �� �� �� ��� ���� �� ������ � ��� $% �� *���

� �������� � ������ �������� ��� � ��������, -�. ��

������ � ��� ���� �� �� �� � * �� *��� �� *������ ��� �

��� ���� �� �� � -�. �� � � �� � �������� ��* � �� ��� ����

���� ��� -8�. ��� � ��� �������� �� �� ������� ���� ��

�� ��������� -� ��* � ������ � �� � �� )��, $� ����

���� ����� �� ��������� �� ���� � �� ������ *��� �������

���� ��������� �� � ������ �., )�� �� � ���� �� � �� ��

��� ���������� ���� ���� ������ �� � �� ���� �������� ��

������� � �� �������� � �� �� �����*��� *��B

8� � 8�� � 8�

8��� &%%�

��� � �� � ������������� �� ��������� ������ 8 -I. � ����

����-� ������ . �� ��������� � -� )��, $3., 1��� �� ��

�� � ��������� ����� *���� �� ��� �� ��� ������ � �� ��

��� ��������� ���� �� � ������ ���� �,

� �������

!*�* ����$ �- �9� ��������

� �� ������� ����� �� �������� � �� � � ����� ���

��������� �� �+� �� �� ���� ��� � ���� ���������

������� � ��� �����, �� �������� �� ��� �� � �*� ���

� ������ �������� �� � ����� * � �� ������� � ����

������� ���� *�� ��� ������� � -$� ? . �� �

�� ��������������������� ���� �������� ������ �, /� ��

��� �� ��������� ��� � ��� ������ �� �+� ���

�� �������� � ��������� �� ����� ���� ,

/� �� �����*��� ����� �� � � �������� � �� � � �� � ��

������ �� � �� �� ���� �*� ������������� �� ������ ��

�+� ,

!*�*�* ��������� �- ��������

�*� *��� �� ������� �� �������� � * � �� �, �� ����

���������� ����� �� ������ � �� ����������� �� � ��������

��� ����� �� &,( 4 �� �� � ����� � ��� &$ ��, /� �� � ����

����� �� �� �������� � ������ �� ��< �� � �� >% ����� �� �

������ ����� ��� �* � �%,$" ��� &,( 4,

;� � �� ���������� ������ �� �� � ���� �� ������� �

����� ������ ���������� �� � � ����� ������ � ��� ����

� ���� 9$=:, �� � ���� ���� ��� ���� �� � ������ ����

������� �� ) -2F.(>� *�� ����� �, �� ��������� ���

�� � ������� � ��� �� � �� � ���������� � �����������

� � ���� ���� , �� � ����� �� �� ���� -8��. ��� ��

������ -8��. � ��� �� ���� � �� �� �� � �� ����� ���*�

���������� �� ���������� �� �� �������� �, 0�* � �� � �����

��� �� �� ������� ���� �� �� �� �������� � ����� ���

���������� ����� * � ������ -� ��� &. �� �� ����

� ������ *�� ���� � ��� ��� ���������,

/� �� ��� �� �� ��������� ���� � ��� ������ ��

���������� �� �������� � ���� ���� ������ � � ��

��� �� �� ����� � ��� � �� �� �+� , /� *�� ��������� �

��� &

!���� �* � ���� ��� ������ ���� �� � ��� -8��D8��. ����� � ��� ������ ����� ��� �� � �������� �� $,> � ) -2F.(>� �� %,& � �������� ��� � ���

%,& � J2� �� �0 � ?�% ��� �������� �� *��� ���� � �� ������� ���� ���� ������� � �� ������� �� � ��� � ��� ����� ��� *��� ������ ����� ����

5������

���� -I.

8��D8��-��� � ��� ������ &,( 4.

8��D8��-������ ����� ���.

� ���������

-��D�.

8�� �� ����

-��.

! �� �����

�� ����� ��

$% � &,$% &%@&@ &%�>%% %,AAA>

$" � &,&% &"(@@ &%�"%% %,AAA"

=%,= &,%" &,%@ $=($> "�@%% %,AAAA

=$,% %,A@ %,A( $("@@ "�@%% %,AAA?

=?,( %,A@ %,AA =&>&& "�@%% %,AAAA

� 1��� ���� � �� � ��� �� �� ��� ���� ��� =% �������� ��, 2��� �������� !,�,7, �� ��� � "I ��� ��* ������� ���� ��� ��� &,"I ��� ������� ���� ���

��� =%I -2����� $ ��� =., 6��� � �� �� �� �� ���� ���������� ���� � ����� � � �������� ��������� �� ) -2F.(>� �� %,& � �������� ��� � ���

%,& � J2� �� �0 � ?�% ��� �������� �� ������� � �� ��� � ��� ����� -2����� >�(.,

,* ��/�����(������ �� ��* 0 ���� �� �������� 1 2)���3 4�561 "&

���� ������ � ���� � ���� & 4 -��D��2�. � ��� �� ��������

�� �� �+� ������ � �� �� ��������� �����������,

���� ��� ����� �� ��� ���� ����� �� ������� �� ������ ��

�� � ���� ��� �� � ������ ���� ���������� *�� �������� �

� � �������� * � ��������� ���� ��� �� �� ������ *���

������ ��� �, � ����� �������� �� ���� � �� � �* �

��� ����� - �������� ��������� ��� � ������ ����

����������. ����� �������� �� *�� ��� , �� � ����� ����� �

��� �� �� �� ���� ����������� ���* � �� ���� �� �

* � ��� ������������� ���� � �� � �* � ��� ����������

���� ��� � *� � �� �+� *�� ��� �� � ��,

!*�*)* :��������� �- +���9��� �����

5������ ���� �� � � ��� � �� ������������ �� �� ���

����� ��� ���� �� ���� �� ���� �� ��� ����� �� ���� �

����� � ������ �� ������ ����� ��� -24., �� �� �� �

��� )��, =� � ���� � ������� ���� �� *��� ������ � ���� �

� ��������� �� *��� � �� � �� �������� ��� �� ������ �� ��

���� � �� ��������,

�� ����� �* � �� ��� ����� � �� �� ���� ��� ��

������ � ��� -8��D8��. ��� ���� � �� �������� �� �� � � �� ��

��� ������� ���� �� -� � ����� �� ��� &., �� ���� ��

�� � � ���� �� ���� ����� �� ���� � �� & 9$=:, �� � �����

* � �� � �� ������� ���� �� *�� ���� �,

����� �� �� 24 ������ �� �� ���� ���� ��� * �

� ���� �, �� � ������� �� ����������� *��� ) -2F.(>�

-���� �� ���� �� ������ �� �������� �� �������� �����

����� �� ) -2F.(>� �� � *������ �������� �� %,& � ��������

��� �� %,& � J2� �� �0 ?,". �� � *������ ��� ����� �� %,= 4

-��D��2�. � ���� � *��� �������� �� *��� ���� � �� �����

���� � �� ������� , � ��������� � �� * �� �� ��� �� ���� ��

� ����� � ��� ��� �������� � �� ����� � ��� � ����� ��

�� � �� � �� ��� &, �� ��� �� �� � ��� �� � � �����

�� � ��������� �� ���� �� � �� ������� ���� ��� �� ���� �� �

*��� �� ��� �� ���� �� �������� *�� � �,

!*�*!* ;��������/����$

�� ���������� � ������������ �� �������� �� �� �� �� ��

���� � ���� *� � �� � ��� � �� ��� �� � ��� ����� ���

������������, �� ��� � ���� ��������� �� �� �+�

� ���� � � � * ��� ���� ��� ��� ����� �� �� ����������

���� �� �� ��� �� � ������ �,

! ������������ �� �������� � � ��������� ��*���

) -2F.(>� *�� ������ � ��� � � ��� �������� ��, �� � ���

��� �������� � ������� -!,�,7,. ��� � ��������� �� �������� �

*��� =$I *D* ������� *�� >,"I - � ". ��� ��� ��������

� �� *��� �� ���� =$I ������� � �� !,�,7, *�� &%I

- � "., �������� �� *��� =$I ������� * � �� � ���

����� � *���,

�� ������� ���� �� �� � ����*�� ���� � ���*��� � �� ��

�� ������ � � ��������� �� ��� � ���� � �� ���� �� ��������

�� �� � ����� ��� �������� � ������� �� �� ��� �����, ��

� ��� � *��� =$I �� ������� � �� �� *��� � ��* � � ���������

-����� � �� ���� *��� =?I �� ������� .� ���* � � ���� �

� ������������ ��� � �� ���� �� �� ���������� ���� �,

/� *�� �� �� � ���� �� � �������� � �� � �� ��� �� ���

� � ����� �� �� � �� � ��� � ����� ������� ������� ��� ��

���� & � ��,

!*)* ;���� �- /����� �� ��<$� �9���9����

2���������� *��� ������ ��� �� ������������� �� ��� ��

���� *��� ���� � �� ���� ��� �� �+� * � � ���� � ��� ��

��� ���� �� ��� �����, �� �+� ������� � �� ����������

�� �� ���������������� ��������� ���������� *���� �� ��

� ��������� �� �� � ���� ������ � �� %,? 4 -��D��2�. 9&=:,

)�� ��� ������������� �� �0 �� �� �� �� � ����� *��

������ � �, ���� � � � �� � �� �� ��� ����� � ���� ��

������ *������ �0 ��� ������ �� ��� � �� ��������� ��

?," -*��� ������ ��������� ��� ���� � �� ���� � ����� �., ;

� ��� � �� ����� �� ��� ����� �� ���� �0 ���� ,

)��, =, 2����� ����� ��� � �� �������� ��� *��� ���� � �� ������� ���� ��� -I *D*.� �� � ��� � � �������� ���������� $,> � ) -2F.(>� �� %,& �

�������� ��� � ��� %,& � J2� �� �0 � ?�% ��� � � "% 4D�,

"$ ,* ��/�����(������ �� ��* 0 ���� �� �������� 1 2)���3 4�561

�� ���� �� �+� �������� ��� �� �� ��� � ��� �����

*�� ����� �� �� � ��� � � �������� �� �������� ���

%,& � J2� �� �0 ?,", )�� ���� � �0 ���� � �� �������

� � ������ � �� ����� � *��� � �� ����� �� �� �� �����

����������� ��� ����� 9&=:,

/� �� �����*��� �� �� � �� � � ����� ����� � ������ ��

����� �� ���������� � ����� ��� ���� � �� ��� �����,

!*)*�* ,���� ��-�+������

)�� ��� ����� ������ � � ����� ���� �������������

� � ��� �+� ��� � ��� �+� ���� ��� * � ����� �B

%,%%"�%,$@ � -�2�1 >@% HD�. � � ��� ���� ��� %,&&$�

%,=" � -32�1 @,? HD�. � � ��� ����, �� ������ ����

� �� -� ������� �� � ��������� ��� ������� � ����� . *��

%,%%@ � ��� �2�1 � ��� � ��� %,$@ � ��� 32�1,

�� �������� �� ��������� ��� �� %,& � �������� ���

%,& �J2� -�0 � ?�". ��� �� ������ � �� * ��, 7��� � ��

�������� � * � ����� � ��� �� �� ��L� �� �� � � ���

���� � �� *�� ������ � -� )��, >., � ���� �� �� ��

�� �� �, G� �� ����� �� �� ��������� ��� ���� �� ��

���� � �� � ��������� � �� �� � �� �� �+� �������� ��

��* � ���� �� ������������� ��� ���� �� ��������� ���� �

�� ���� �, G� �� ��� � ����� �� ��� � ���� �� �� ��� ��

���� -H88!. ���� �� � *� � �� ���������� � �� �� � ��

���� �� � ������ � ���������,

/� *�� � � ��� � ���� �� ������ ���������� -� �������

��� � ��������� ��� H88!. *�� %,$@ � 32�1 -@,? HD�

�����. ��� > �� �� � ��� � � �������� �� (,$"I *D* �������

��� ��� � � ��� ����, 2���������� � ������� ��* �

�+� ���� ��� ������ � ���� � ����� -�� �� *��� �

��* � � ���������. ���� ��� ������ � � �� �� ����� �

����� � �� � ������ � � ��������,

/� ��� $ �� �� � �� � �� ��� �� ���� �� * �� ��

� ��������� � ��� ���������� � ����� ��� ��� ����� ������

)��, >, /���� �� �� ��������� ��� ���� �� �� �� ���� -�. ��� �� ��� � ���� �� ��� �� ���� -3. �� ���������� ���� ��� � ��� ���� -�� � �� �����

� ��������. *��� ==I ������� ��� %,$@ � 32�1 -@,? HD�. ������ � *��� > �� �� $,"� (,$" ��� &$,"I ��� � �������� -*D�. ��������� ��� �

� �� ���� ��� �� �� ������ �� �� � ����, J��*� ���� ��������� �� 3�2�2� * � ��� � �� � �������� �� %,& � �������� ��� %,& � J2� -�0 ?,".'

'�� � ?%% 4 -��D��2�.,

��� $

2������ ������ ���� � �� ��� 32�1 ��� �2�1 ��� ����� � � ��� � �����*��� ��� �������������� *��� � �� �� �� ������� ��� � ������ � �����

2������������ ������ ������� ��� � 3���������

3��� ����

�2�1

3��� ����

32�1

3��� ����

�2�1

3��� ����

32�1

3��� ����

�2�1

3��� ����

32�1

8�� �� ����

���������� -��. &�@% (�A( � &%�&%% &%�"%% &%�=%%%

� ���������

���������� -�D�. @ $ � > %," %,%"

2�������� -8 -I. � � � ��� . � �@ � �&$ � �

6������� -8 -I. � � � ��� . �&> �&@ � �$= �@ �"

1�+� ���� -�. %,$@ %,$@�D%,&$ %,%& %,$@ %,$@

� )�� ���������� � � ��������, )�� � ������ � � ��������,

,* ��/�����(������ �� ��* 0 ���� �� �������� 1 2)���3 4�561 "=

��� ��� �+� �� �, �� ��� �� �� � ��� �2�1 ���

32�1 ��� ����� ��� ������ ��� �� ���� � ��� ����������

�� �� � �������� �� ���� � �� �� ��� �� �2�1 ��� ����,

�� ������ �� � ���� �� �� ��� ���� ������� � ��� ����

����� *�� ������� � ����� ������ ���������� �������� �����

����, ��� � ���� ���������� �� �� ��� ����� ����� *��

*��� � *��� �������� � *�� � ��� ���� � �� �� *������

��� � �������� ��� �� � � ������� � *��� 3�2� ��������

�������� � � * ���� �����, �� ��� �� �� � ��� )��, "� ��

���������� ��� � & * � *�� ���� ������ -�� ����

������� � � $,=I., /� ��� �� �� � ���� ��� ���� ����

���� �� � �� �� �� � ��� ��� ���� � � ����� �� ��� ������� ,

�� � � ��� �� ������ ��� �� � � � * ��� ���� ������

���� � �� ��� ���� *�� ������� � &(" ���� ��� � �� *�� ����,

���� ���������� *�� �� ���� �� ��� ���� ��� ���� ��� �� *��

����� � *��� ����������� �� � ��� � �� �� �� � � ���

� ���� �� ��� � ����������, ! ����� -��� ���*� � � . * �

������� � ���������� ���� �� �+� �� � �� � ���

��������� ���� ��� � �� �� ��� ���� ����� ��� �� ���� "

�����,

!*)*)* ,������� ��$�� ��-�+������

� � ��� �+� ����������� * � ����� � ��� �� ����

� ��� �� �+� � ��������� ��� � 3��� 012 ��� �������

* � ������ � ��� ��� ����� *��� =$I ������� �� ��

���� �������� �������� �,

�� �� � �� �� ������� �� �� �������� ���� *�� ��

����� �� ������������ ��� �� ������� *��� �� ������� �

���� ������ �� �� �������� �,

�� ���� �+� ������� � � ��� ���� ���� ��� � �� ��

� ��������� ��*��� ������� *�� %,%& � 32�1 -@,? HD�

�����.,

�� � ��������� ����� � ��� �� � � ��� � -� ��� $.

���� � ���� �� ��� ����� *��� ����� ������������ *���

����� $@ �� � � �� �+� , /� � � ���� �� ���������

�� ���� �� ��� * �� ����� � ��� �� ����� � ��� � ��

������� �� ����� ���� � �+� �������� �, �� � ��� � ��

� �� �� �� � � ��� � �� ���� ���� � ������ � ���������

�������,

!*)*!* ���������� ��-�+������

�� � ��� � � � ��� � ����� ���� ������������ * �

������ � ���� � ���������� *��� ����� ���������� ���

����� , 3��� �� ������� ���� �� ��� �� �+� �������

* � ������ �, ! ������� � ��������� ��� � ����� ����

�� ���� ������ � ���������� -*D*. *�� "@I 1���� �

0??� AI ���� � �� =$I ������� ��� &I 32�1,

3��� ����� *��� ���� � ������� ���� �� ���* � ���� �

� ��������� � -���� �� �� ���������� ���� *��� ����������

������� . �������� ��* � ���� ���� �� ��� ����� �� � ��

�� ���� ��� � ���� ������������ ���� �� �� � �� ��

�� ��������� �� ���� � �� �� � -��������� �� $"I. ��

���������� ���� ��� � �� �� ��������� , �� !,�,7, ��

�� ���� -� ���������. *�� @I - � ". ��� � ��� � *��� =$I

������� ,

1�+� ������� � � ��� ���� *�� %,$@ � 32�1� ��

�� �� �� � ��� � ������ � ������� �� �� � ���������

*�� >% �� � ��* �, ���� �� ���� �� ���� �+� ��

������� �� �� ������ �� �� � ����� �� �� ���� ����

��������� *��� �� �+� �� ���� �� � �� � ��� ��

���� �� �� ��������� *� � ���� ���������� ����� ��

�� �����* �, 3��� ����� ������� � ����� ���� ������������

*��� ������� � �� ���� =%I �� ��� ����� ��� � �����

�� ���,

�� ���� �+� ���� �� ��� �2�1 ��� ����� *��

������, �� ���� ����� � *��� ���� �� 32�1 ��� �����

*�� &% �� � ���� � �� ����� � *��� ���� �� �����

� �������� ��� ����� *�� &( �� � ��* � -� ��� $.,

)��, ", 3��� ���� ����� ���������� *��� 3�2�2� ������� �� ���� � �� �� �, 3��� ����� *��� ==I ������� ��� %,$@ � 32�1 -@,? HD�. ������ � *���

> �� �� � �������� �� (,$"I *D� ��������� ��� �� � �������� �� %,& � �������� ��� %,& � J2� -�0 ?,".' '�� � ?%% 4 -��D��2�.,

"> ,* ��/�����(������ �� ��* 0 ���� �� �������� 1 2)���3 4�561

!*!* =������� ��������

3 ���� �� � ������ ������� �� �+� ��� � ������ �

� * ��� ���� ����� ��� �� �� � ��� ��� ����� �� ��

��������� ���� ��� ��� ��� ���� ��� ������ � �����, /�

)��, ( �� �� � �� � ������� ��������� ����� ��� ��� �����

*��� ���� � �� �������������,

!*!*�* ,���� ��������

� ���� �� �� ���� ���������� ���� � *��� ������� -�

)��, $�. ��� ��� ����� ������ � � ����� � ��������

� � ��� ��* � ��� ��* � � ��������� � ���� � ���� ��� ����

������� �� ��� ���� ������ �� �� ��������� �� *���

���*��� � ������ ���� ���������� �������� �� ���� ��� ,

�� � ����������� �� �� � �� �������� 8 -I. ��� ���������

�� ��������� �����B 8 -I. � ���� ����-� ������ . ��� ���� ��

�� ���� ��������� �� 3�2�2� -� )��, $3.,

�� ��� � �� �� ���� -8 -I. � � � ��� . �� �����

��� � �� �� �� �� ������� ���� �������� �� �� ���� ��

%,%"%�%,&"% � 3�2�2�,

2���������� *������ � ������ � * � ��� �� ���� ����

�� �� ������ �� �� ������ �� ���� �� �� �� � ������ , /�

*�� ����� � ���� �� ��������� * � ��� ��� �� �� � �����

*�� �������� ������� ���� ������ ���� *�� �� �� �+�

��������� ��� ��� �� � ���� ,

�� � ����� �� �� ��� ���� �� ��� � � ������ � ���� ��

��������� *�� ����� � �� * �� -� ��� $., /� *�� �����

���� ��� �� �� � ������ ���� ��������� �� �+� ��

�������� �� ������ � � �������� -&@I � � � ��� . ����

� ��������� -@I � � � ��� .� ��� �� *��� ���� ��������

���� � ���*��� ���� �� ��� ���� �� � �� � ������ �� �����

�����,

!*!*)* ,������� ��$�� ��-�+������

3��� �����*��������� ���������� -���� ����� �������

� ����� . * � �� � �� ���� �������� ��� ���������

�����*��� �� �� ���� ��� �� ���� *��� ��� ����� ����

��� � � ����� � ��������, �� ��������� � ��������� ��

$=I � � � ��� ��� �� �������� ��� &$I � � � ��� ��� ��

��������� * � ����� � -� ��� $.,

!*!*!* ���������� ��-�+������

�2�1 ��� 32�1 ��������� ��� � ��� ����� * �

����� � ��*���� ��������, �� � ��������� � �� �� �� ��

�+� ��������� *�� ����� �� @I � � � ��� ��� �2�1

��� "I � � � ��� ��� 32�1, 0��� � �������� ���� �����

����� ��� �� �� � �� ����� �� �� ��������� �� �� ��

��� �� ��� � ������������� ���� � � ��� ���� �� � ������

��� ��� �� �+� � �� *� � ����� ��������� ������

�������, /� *�� �� �� � ���� ���� ��������� �� ��������

��* � ���� &%�&% � ��� ��� ������ � �� �+� ,

!*4* ���������� ���� ����� �������� ��

�������� ��$�� ��-�+������

��� $ � �� � �� ���� � �� ��� ��� �� �� ������

�������� � � ��� �, �� H88! ��� ������� �� ���� � ��� ��

��������� ��� �����, ! ������� ��������� ��� �

��� ������ ��� �� �+� ���� ����� �� �� � ���������

��*���� ������� �� * �� �� ��*���� � ������ �� ���������

*��� �� ��� � ������������� �� ��* �,

/� �� ��������� �� ��������� �� ���� �� ��� ���� ��

�� ������ �� �� �� ���� �� � �� � ��� �� ���� �� ��

�� ���� ��� ���� �������� �� ������ ��� � ����� �� ��

�+� ��� ������ � �� �� �� � ��������� �� �� �, ����

� �� �� �� �� ���� ������ � � ������ ��� ���� �� �� ��

���� �� ����� � �������� ���� ���� ���� �� �� ���� �����

�� ��� ����� ��� ����� ���������� �� �� �� ��� �� ��

��������� �� -$% ��. �� � ��� ��� ����� �� � �� ��� �

�������������,

32�1 ��� ����� ������� � *��� ������ ��� �� ���* �

��� �� ���� � ��� ������� ������ �� �� ���� ��� � ��� �

������� � ������� �������� � ��������� *�� ���� � ��� ���

���������� ��� ��������� ��� ��������, �� � ���� *��

����� � ���� ����� ���� �� �+� �� � �� ������ �,

/���������� *��� 012 �� � ��� � ���� � �� � �� �����

��� � ���� *��� ��������� ��� , ���� ���� �� � �� ����������

�� �� � ��������� �� �� � ��� ���� �� ���� �� ���� �� ��

� ����� , �� �� �� �� � �� � ������ ��� �� �����

� ��� � ������� ������� ��� ��������� ���� ,

)�� � ����� ����� � *��� ��� ������������� �� ���

� ��� � ���� ����� � ����� �� �� ���� �� �� � ��������� ��

� ������ � �� �� � ��� �� �+� ����, /� �� � �� � ��

�+� ��� �� �� �������� �� �������� ��� �� ��

��������� �� �� ���� � �� �� ���� ��� ��� ��� ��� � ��

��������� *��� ���� �� , � ������� �� � � ����� ����

�� �+� ���� �� � �� �� � ��� ��� �� ���������� ������

*��� ������ �� ��� �� � ����� *��� ������ ,

�� �� ����� � ��������� � �� ���� � ��� � ������ � ��

�� ��� �� ��������� ��� � ��� ����� �� ���������� ��

�� � ����� � ����� � �� ����� ���� ������������ ��

� � �,

)��, (, /�������� ����� ��� �������� ����� �� ������ � ��� �����

������� � ����� ��� ��������������, G�� � ���������� �� �� )��, ",

,* ��/�����(������ �� ��* 0 ���� �� �������� 1 2)���3 4�561 ""

� �����������

��� ���� �� ��� ����� ��� � � � ��� � �����*���

��� �������������B ����� � �������� �� �� �+� ��

��� ���������� �� �� �+� ���� ��� ���� � �����������

������� ��� � ��� ���������� ��������� ���� ��� ��

��� ��� ���� ���� ���� � ������,

/� *�� ����� � ���� �������� �� ��� �� ������� � �� ����

�� �� ������������, � � ��� ���������� ����� * � ����� �

��� �� *�� ����� ���� �� ��� ���� �� �� ��� ��� ������ ��

��� ��������� *�� �� ����� � ������ �� &,( 4 -��D��2�. ��

�� �������� � ��� &$ ��, 3��������� ������ � ���

������� � � �������� * � ���������,

��� ��� ������������� ��� ���*� �� ��� � ����� � ��

�� ������� , �� ���� ��� �� � ���� ������������� ���*

���� � � ������������� �� ��������� ������������

���*� ���� � � ���������, 3��� ����� �� � �� �� � ����

������������ ��� �� � � ����� � ������� � ��������� �

��*���� ��� ���������� ��� � ������ �,

3��� �� � ���� ��� �� ����� ������������ -������

��� � ��� ��������� . � ��� �� ��� ���������� �� ��

�+� �� ��� �� � ���� �� �� � �� ��� ���������� ��

��� ����� ��� �� �� ������ �� �� � ������ ��������,

�� � � ��� � ��� ����� �� ������ ���� ������ �����

�� ���������� �� ���� ���� ������� ������� �� ��

�+� ��� ���� ������ � ����� ��� � ���� � ����������,

�� � ��� � �� ������ � �� � ��* ����� �� �� ����� � ����

��� ����� ��� ��������� ������� �� ����� �� �� �� ��

��������� � � ��������,

! ������� �� ��� ���������� ���������� �� �������

��� ��� � ��� ����� *���� ��� �� ��� � �� �� ����� �

����� � � ������� �� �+� ���� �� * �� �� ��������� ��

�� � � � �� ����� ���������� ���� � �� *��� ���������

��� � �� �� � ������ ��������,

�������� �������

�� ������� *��� �� ����� �� 7�� ����M� 5 � ��� �

/�� ��������M�� ������ ��� � 2� ���� � � ������NM�� ������

-3/G$%%%�%(@&�2%$�%&� 3/GAA�%?"&.� �,�,��, �� ������

� ��� � 1�������M� � 2� ����� ������� ��� � )6/ ����� ���

�,�, �� �� 5 � ������� � 2�������� -2/!/�.� 3��� ����

-7G52 ��, =%"%.,

����������

9&: #, �� �� -1�,.� ���������� � ����� ��� 6 ������ � ��� 6���� 5��*��

! ��������� ���� �� 6� ��� ��� 7� ��� 2�� &A@A,

9$: 7,F, 5���� �,0, J � �� 3, ;������ /����� � �+� ��

���������� �� ������ ����, 2� , >A -&A@?. &%(?��&%?A�,

9=: �, ���� ������� ��� �, � ������� �, �� �� �� 2������������� �� � ��

�� � ���� �� ��� ������� � �+����� ��� �����B � � �� *� � ��,

��������� 3 (A -$%%%. &"=�&(=,

9>: #, J����� 1,#, 7O2����� 6���� � �� �� ���� � ���� �� � �� �2FP

��� ������ �� ��� � 3��� ��, 3�� � �����, ( -&AA&. &%A�&&",

9": /,2, 0���� �� #,6, 0���� �� �� ���� ���� �� �� ����������

����� � ������ � ����� � ��� ������� � �������� � ���� ���

��� ���� �� � �� ����� ������������� � ����, 6���, /���, ����,

2���, =& -&AA>. ===�==A,

9(: #,#, !��� ��� �,7, 5����� #,6, 0���� /,2, 0���� �� 5, F ����� )��*

��< ����� � � ���� ������������� � ��� ������� � �������� ��� ���

���� ��� ���� ��� ��������� �������������� � ������ �� �������

&$$ -&AA?. &>$"�&>$A,

9?: 6, �������� 5,�, F�� �� 0, Q������� �,8, !� ���� 7 � ����� ��

������ � ������ � �� � � ��� ���� � ����� ������ �� ��� ��� �

��� ������ 1� ������������ A -&AA?. &%@=�&%@?,

9@: �, 2������� /, 6���� ���� /, 8������ �, �������� �,6,), ���� ��

7������� ���� ��+ � ��� ������� � ��� ����� ��� � ������ �

���������� � ��, ��������� 3 $>D$" -&AA". @"�@A,

9A: /, 6���� ���� �, 2������� �, 7 � 2����� 2, 2����� �, �������� �,6,),

���� �� 7 � �������� �� ���������� �� ��� � ������ � �� � �� ���� �

����� � �������� ��� ����� ����, 2��, ���� ==? -&AA?. =&"�=$&,

9&%: �,8, 0���� ;,�, 2���� �� 7, #���� �� �� � ����� �� ��� ������� �

�+� � ����� � ���������� ������ �� ��� � �� �������������� � ��

�������� ��� ��� �� ����� ������������ 3��� ��, 3�� � �����, &$

-&AA?. (>"�(">,

9&&: �,8, 0���� ;,�, 2���� �� �������� ��� �������� �� ��� ������� �

� ����� �� �� � �� ������ �� ��� � ������� � � � ������ �D�����

������� ����� � � ��, ��������� 3 "= -&AA@. &&&�&&",

9&$: �, �� �� �� 1, ����NM� +�)�R� ���� ), 2 M�� � �� �, � ������� �, ��� M�

�, ���� ������� ��� �,/, 6�������� �� ����� �� �� ��� ���� ������

� � *��B ����� �� � �� ��� ����� � P�NM��� ����NM���� &@ -�����, &.

-&AAA. $=�$A,

9&=: 7, ������ ��� ), 2 M�� � �� �, �� �� �� 1, ����NM� +�)�R� ����

7 � �������� �� ����������������� ��� ������ � ������ � �����

� ��� ���� �� � �� � �������� � ?�?�@�@�� ��������������� ���� �

����� �� ������� � ���� ��������� � ����, 2��, ���� ==?

-&AA?. =%"�=&=,

9&>: 2,�, 5���M��4����� #, ���S�+� 2, 7�NM��� +� �, �� �� �� 5�����

��� ���� ����� �� � ��� � � ����� ������������� �� � �� �������

��� ��������� �� ����� ����� � � ������ ��������� � ���������

� ��, ��������� "$ -&AA@. $"?,

9&": H, 3���� *���� �, #�K� �� 6, !�K� �� ;, ; �� � 1�+� � ����� � ���

�� � � �������� �� ���������� � �� ����� � ��, ��������� &"D&(

-&AA=. &&=�&&@,

9&(: !, F������ J, Q������� �, ��� 2����� /, J��� � � ������ � ����

������� � � �� ��� ���������� � ������ � 3��� ��, 3�� � �����, &%

-&AA". $(&�$(?,

9&?: Q, 5��� �,!, 5������� � ��� ��������� ���������������� � ����� �

������� ������� � ��� � ������ ���� � ������ � ��, ��������� >(

-&AA@. $&=�$&A,

9&@: H, 3���� *���� 5,2, 2� ������� 6, !�K� �� 7, ������ ���������+ �

�������� ��� ������ � ��, ��������� ? -&AA$. ="&�="",

9&A: #, ;���� 6,4,�, 6����� ����� � � ��� � ��������� �� �� ����

����� ������ ����, 2� , ?% -&AA@. &&?&�&&?",

9$%: #, ;���� 4,3, F���� ���� �,�, J�� � J, !�� ��� �,!, ����� 8,

���� �� ��� ������� � ��������� ����������� � ����� � ��� ��

��� ����� �� �+� ���������� ������� >= -&AA(. &A%=�&A%?,

9$&: 3, 3����� -1�,.� 2� ����� ��� � �������� �� 1���� ! ����� 3����� �

8������ &AA=,

9$$: �, 3������ #, ���S�+� 2, 7����� +� #, 3������NM� 6���������

���� �� ����� � �� ������������ �� ����� ��� /�)1� �����������

� ��, ��������� 3 $>D$" -&AA". @$=�@$",

9$=: #, ;���� ���������� 1� ������ ������ 420� F * Q���� &AA>,

������� ���

,�>��� ��/�����(������ ������� � �� &AA( ��� �� ���������

H��� ����� �� 3��� ����� � �� ���� ���� �������� � 6�7 � �� �� ��

� ����� ��� 3��� ����� 5���� �� �� 7 ���� �� �� 2� ����� �� ����

"( ,* ��/�����(������ �� ��* 0 ���� �� �������� 1 2)���3 4�561

���� �����, 0 *���� �� �� � � ��� �� �� ���������� ������ ������� ����

�� ��������� � ������ ���� ��� �����,

��/� ,��<���� ������� � �� &A@( ��� �� H��� ����� �� ������� �������

����� � ��� 6�7 �� �� ����� ��� �� �� ���� ����� �� &AA&, )��

&AA? � �� *������ �� ����� � ���� ���� �� �� � ���� ��� 3��� ����

5���� �� ��������� H��� ����� �� 3��� ����, 0�� ��� � � ����

��� � ��� ���� �� �� � ���� �� ������� ��� ��������� �� ����� ���

�� �� ��� ��� ����� ����� �� �� ����� ��� ���� ���� ��� ���������

� ������ �,

�������� ���+��� �� ���� ���� �� ���������� �� ����� �� ��

��������� H��� ����� �� 3��� ���� �� &AA&, 0 �� � ����� �� � ����

��� 3��� ���� 5���� �� �� 7 ���� �� �� 2� ����� �� �� ��

���� ����� ��� &A@", 0 �� ���� ���� ��� � �� � �� �� � � ��� �� ��

� ������ ���� �� �� ��� ��� ����� �� � �� �� �� ����� ��� �����

���� ��� /�)1� �������� �� ����� � � �� ����� �+� � �����

������� ��� 7F� �� �����, �� � ������� � ���� � ��� � �� ����� � ��

������ � ���������� ���� � �� � �� �������� ������� ��� �� ����

��� ������ ������� ���� ��� ��� ���� �� ��������� ��� ������� �� � � ���

�� ��� ��������� �� ����� � ������ �� ��� �� ���� ��������,

,* ��/�����(������ �� ��* 0 ���� �� �������� 1 2)���3 4�561 "?