Surface reactions of vapor phase titanium atoms with halogen and nitrogen containing polymers...

14
Surface reactions of vapor phase titanium atoms with halogen and nitrogen containing polymers studied using in situ X-ray photoelectron spectroscopy and atomic force microscopy S.R. Carlo a , C.C. Perry a , Jessica Torres a , A.J. Wagner a , C. Vecitis a , D. Howard Fairbrother a,b,* a Department of Chemistry, The Johns Hopkins University, 3400 N. Charles Street, Baltimore, MD 21218, USA b Department of Materials Science and Engineering, The Johns Hopkins University, 3400 N. Charles Street, Baltimore, MD 21218, USA Received 17 December 2001; accepted 7 May 2002 Abstract The surface reactions of vapor phase Ti with polytetra¯uorethylene (PTFE), polyvinylchloride (PVC) and nitrogen-modi®ed polyethylene (PE) have been studied using in situ X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and ex situ atomic force microscopy (AFM). Titanium reactions with PTFE and PVC surfaces lead to the simultaneous formation of a titanium halide salt and TiC. Titanium reactions with both PTFE and PVC also produced signi®cant morphological changes at the polymer surface. During Ti metallization of PTFE, de¯uorination did not produce any CF or CF 3 species normally observed during de¯uorination reactions of metal atoms with PTFE. The amount of titanium ¯uoride present at the metal±polymer interface was enhanced by post- metallization X-ray irradiation. Results on the Ti surface reactions are also compared and contrasted with Fe and Cu reactivity with PTFE and PVC. The reactions of Ti with nitrogen-modi®ed PE lead to the simultaneous formation of TiN and TiC. Experimental evidence, however, suggests that the different nitrogen containing functional groups present in the nitrogen- modi®ed PE were not equally reactive towards Ti metallization. # 2002 Elsevier Science B.V. All rights reserved. PACS: 82.65.I; 81.15.Tv; 68.55.-a; 61.82.Pv Keywords: Atomic force microscopy; Metallization; Polytetra¯uorethylene; Polyvinylchloride 1. Introduction A polymer's interfacial characteristics determine several key chemical and physical properties, such as biocompatibility, permeability, wettability, adhe- sion, friction, and wear [1±3]. However, polymers frequently lack the necessary or optimal surface prop- erties [2,4,5]. In this context, polymer metallization by physical vapor deposition (PVD) is frequently used to modify permeability and conductivity as well as appearance, ®nding applications in the microelectro- nics [6], food and data storage industries [7,8]. Since the depth of modi®cation during polymer metalliza- tion is usually limited to the top few nanometers [7], both chemical and physical transformations that accompany metal±polymer surface reactions are Applied Surface Science 195 (2002) 93±106 * Corresponding author. Tel.: 1-410-5164-328; fax: 1-410-5168-420. E-mail address: [email protected] (D.H. Fairbrother). 0169-4332/02/$ ± see front matter # 2002 Elsevier Science B.V. All rights reserved. PII:S0169-4332(02)00539-1

Transcript of Surface reactions of vapor phase titanium atoms with halogen and nitrogen containing polymers...

������� ������� � ��� ����� ������ ���� ��� ������ ��������� ������� ������� ������ ���� � ��� ��������������� ���������� ��� ���� ���� �������

���� ������ ���� ������� ������ ������� ���� ��������� !������ "� #���� $��%�������%�&

����������� ���� ����� ��� ���� ��� �� �� ���� ��� ���� �� ������� ������� ���� ���� �� ! !"� ��#%���������� ����� ��� �$ ��$� ��% &�' ���� �'� ��� ���� ��� �� �� ���� ���

���� �� ������� ������� ���� ���� �� ! !"� ��#

���� �� '( "����%�� )**'+ �������� ( ,�� )**)

��������

��� ������� ������� � ��� ����� � ��� ��������-���������� .��$/0� ��� ��������� .�!�0 ��� ���������1��

����������� .�/0 �� � %��� ������ ���� � ��� ����� ���������� ���������� .���0 ��� �2 ��� ���� ���� �������

.�$,0� ������ ������� ��� ��$/ ��� �!� �������� ���� � ��� ���������� ������ � � ������ ����� ���� ��� ���

������ ������� ��� %�� ��$/ ��� �!� ��� ������� ���1���� ��������� ������� �� ��� ������ �������� "���� �

������3��� � ��$/� ��-������ �� �� ������ ��� �$ � �$4 ������ ������� %��� �� ����� ��-������ �������

� ����� ���� ��� ��$/� ��� ����� � ������ -���� ������� �� ��� �����5������ �������� ��� �������� %� ����

������3��� ����� �������� ������� � ��� � ������� ������� ��� ��� ������� ��� ��������� ��� $� ��� �� ����� ��

��� ��$/ ��� �!�� ��� ������� � � ��� ���������1�� �/ ���� � ��� ���������� ������ � �6 ��� ���

/2��������� � ������ ��� ��� �������� ���� ��� �������� ������ ������� �������� ����� ������� � ��� �������

��1�� �/ ���� �� �7����� ����� � ������ � ������3����

� )**) /��� �� ������ 8�!� ��� ����� ����� ���

(#��) 9)�:;�<+ 9'�';�� + :9�;;���+ :'�9)��

*��+�%�) ���� ���� �������+ ,�����3���+ ��������-����������+ ��� ���������

� ���� ������

� ������=� ��������� ������������� ��������

�� ���� >�� ������� ��� ������� ��������� ����

�� %�����%���� ������%���� �����%���� �����

��� ������ ��� ���� ?'54@� #�� ��� �������

���7������ ���> ��� ��������� � ����� ������� ����

����� ?)�A�;@� <� ��� ����2�� ������ ������3��� %�

������� ��� ������ .�!"0 � ���7������ ����

� ���� ������%��� ��� ������ �� �� ���� ��

����������� 1���� ��������� � ��� ����������

��� ?:@� �� ��� ���� ������ �������� ?(�9@� ����

��� ����� � ��1���� ����� ������ ������3��

�� � ������� ����� � ��� �� ��� ���������

?(@� %�� ������� ��� ������� ������������

���� �������� �����5������ ������� ������� ���

������ ������� ������ 'B; .)**)0 B45'*:

& ���������� ������ ����C �'�A'*�;':A�4)9+��2C �'�A'*�;':9�A)*�&,�� � �%%����) ������DE���2�����E������ ."�#� $��%�����0�

*':B�A44)F*)FG 5 ��� ���� ������ � )**) /��� �� ������ 8�!� ��� ����� ����� ���

�<<C � * ' : B � A 4 4 ) . * ) 0 * * ; 4 B � '

����������� ������� � ��������� %���� ���

������ ������������� ��� ���� ��� ���������� �

��� ��1�� ������� ������� ������� � ������ ���

���������1�� ������ �������� ��� ��� �������

� ��� �����2 ����� �������� ���� �� � %���

������� ������ ?B@�

��� �5������ �������� � ����������� �������

��� � ���������� �������� ���� � � ���� �� ��

������ ������ ?'*@ ��� � �������� ������ ?''@�

�� ���� �������%���� ������� ��� ��� ���� �� �

���%�� � ����1� ���������� ���������� $�

�2������ �6 � ���� ������� �� � %����� �����

� ��%� �� ������ � ������%���� ����� �����

������� ?')@� $���������� ��� ��������� ��� ������

� ������ %�����%��� ������ ��� �� ���

�������� ��� �� ���1���� � ����� ��>�� �6

�� ���� ����� �� ������ ��������� ?'4�'A@�

H���� ������� ��������� �� ����%�� ����������

������� ������ ���� %�� ��� ������� ������ ������

�� ���� �� �������� ��� ����� � ����������

��� ��� ����� �� � � ��� ������� ��%�������

��� ���� � ��� ������ � �� ���� �������� ��%����

�������� ���%��� ��� �6� �H) ��� ���� ��

������ $� �2������ ������ ������ ��� ��� � ��� ���

� %�%����� ��� ������ ����������� .�/0 � ���

�� ?';@� H� -������� ������� ���� �� ��-� �$�

��� $I��/�, '�*� � ������ ��-������� ���

������� ��� ����� � ��� ������ � ������ -����

��� ���%�� ������ ?':5'9@� "���� ��� ������ �

� � �5H ������� ������� .��2�� ���3��0 �H)������ ��� %��� �� � ����� � �� ��� �����

������ � �6 ?'*@� H� ������� � ������� �����

��� �� � %��� �������� ��� �� ������ ���� �6

������ ?'B�)*@� ��� ��� ���������� � ������� ����

� ������ ��� ���� � � �������� ���� ��� ��

� � � �56 %�� ���� ���� <� ��� ������ �������

������ ��� ���>��� �� � ������ ��� ������� �����

��� � � ��� � ����� � ��������3�� �����

�����%��� �������� ?)'@� ������ ����� �5H

��� �56 %��� ��� 2���� ��� ������ �������

��,� ������� ���� ���� �� ������ ��� %��� ��

�� ��� ��,� ������� ������ ������� ���� ����

� %� ������ � ��� ��� ������� �������� ����� ��

�� � � ������ %���� ��� ���� � �� ������

��� � ��� ������� ��� ��� �������%� %��>%���

<� ��� ������ �� ����� � ��� ������� � ��� ����

���� ������� ���� ���������3� ��� �������� � �

��� ��������-���������� .��$/0� ��� ���������

.�!�0 ��� ���������1�� �/� ����� ��%�������

���� ����� � ��� %��� � ��� ������� ���%�� �

������� %��� ������� �� ��� ������� ���������

��� ��� � � ��� ����� ���������� ����������

.���0 ���%��� �� � ���������3� ��� ������ � ���

�5������ �������� ������� ����� ��� ���� �

�2��� ��� ������ � ��%��� ������ ���� ����

������� ���� � �H) ������ �� ��� �������� H��

������� ������ ���� � ������� ��� ��$/ ��� �!� �

��� � ������ ����� ��� ��� � ������ �������

������� �� �� ������ ��� �$ � �$4 ������ �

������� � ��$/ ������� ��� ���� ������� ������

���� �� $�� 6 ��� ��� ���1���� ���������

������� ���������3�� %� ���� ���� �������

.�$,0 ������������ ���� ��� %��� �� � �����

���� ������ ������3���� ��� ���������� �

������ ����� ����� �� ��� �����5������ ��������

��� ��� �������� � ��� ��$/5� ������ .%�� �� ���

�!�5� ������0 ������ ��� ������ � ����� ����

������ JJ����� �== -���� ������ ��� ������� ����

���� ������� ������� � � ��� 6���1�� �/

���� � ��� ���������� ������� � �6 ��� ���

������� �2��������� � ����� �������� ���� ��� ���

������ ���%� ������� ������ �������� �����

���� �� �7����� ��%�� ������ �6 �������

� ������������

������ ������ ��� ��� ������������ ����

������ �� ���� ��� ���� ����� ��� ����� .K#!0

����%�� �7����� ��� � ���������� ������>� �

������ %��� �������� � '� '*�9 ��� ��� ������������� ���� ������� ��� ;� '*�( ��� ����� ������������ �� ������� ���� ������� ���� ���,�L����� .');4�: �!0 � � ������� /�������� *A�;**

���� ���� ����� ����� ��� '*�4:* ������ /�����

�����3��� ��� �� ������� ���� ��7���� �� '; >! ���

4** ��� � A; � ��>���� ����� ��� ��� ������������ /�������� ����� ���� � ���� ������ � AA�(;

��� *�'); �! ��� ����� 8���� ������ ������ ����

���������� � ��������� ����� � >��� ���>� � ����

��������� ���� .��� �#�� � ��� � �!� ��� �$) �

��� � ��$/�0� ��� ���� 1���� ��� �������� ����

'**M N������ ��� ������ ���� � ������ %��>�

����� ��%������ ?))@�

��� ������ � ������ ����� ��� ����� %�

������ ����� *�')( �� � ��� .������� OBB�BBM0

BA ��-� ���� �� ��� . #��� �% �/��$� �$ ��$� !01 2 �� 3 0�4!�5

����� � *�; �� ������� �������� 1������ .�������

OBB�BM0� ������ ������ ��� ���� �� %� �����

� ��� ������ ��� �������� 1������ ���� � �� ����

������ � ���3� ��� ������� � �������� �������

��� � ������ ����� ��� ������� ��� � ��������

����� ������� �� � ; �� ������� ��� � ��� ���� ���� %������ 1������ ��� ������� ��� ����� ���

�������� ���� ���� � .���� � 2���� ��� ���%�

���������0 ��� ������� � � �� ������� ��

��������� %� ���� "���� � ������� ��� H '�

���� � ��� ������� ��%������ ������� ��������

��� ��� ��>�� �� � ����� ���� � ���1���� �����

.O'M0 � ������ 2�� .�H)0 ��� ����� ����� �

�������

��$/ ������� .,�,����������� !��� ���������

����� ��-�0 ���� ��� ��� � ������ %��> ����

� ����� ��3� %���� %���� %��� ������ � �������

.������� BB�BM0� ��� ��$/ ������� ��� E����� �����

���� ��� �� ������ ���%� ���> �� )9;�* �! ���

���� ���� '*M � ��� ��� �$) .)B)�* �!0 ���>� �!�

������ .,�,����� ����� �������� �����0 ���� ��� ��

' �� �7����� ��� ������ ��� �������� ������ ���

��2��� � ��� � �� ������ ���%�� ��� ��%�������

���� ���� ������ ��� ��������������� ���� ����

��������� ��� ��� ����� ���� ��� ������� %����

�������� �� ��� ������> ?)4�)A@� � ������ ���

������� � �!� �������� � ��� ������ ������ �C

(*5(;M� HC 459M ��� ��C )*5);M� �/ ������

.,�,����� ����� ��� ������ �������� �����0 ����

��� �� ' �� �7����� ��� ������ ��� ��������

������ ��� ��2��� � ��� � �� ������ ���%��

6����� ��������� ��� ���� �� ���� � �������

/�������� *A�4*4 � ���� ��� ������ ��� ������

�� �� ); �� ����� ������� ��� %��� ������ �

4 >! �� ����2������ ' ��

� �2������ ��� ������� � ��� %��� � ��� ���� �

'� ��� ���> ���� ��������� ������ � �������

��� ������� ���� ���� ���� � ��� � '� ����������

��� ���������� ������� ���� � ������ ������� �

������� ��� ������� ?);�):@� � � ������

������� � ��� ����� �������� ��������� � ����� �

������� � ��� � �2������ ������� � �������

���>�� ��%�%����

�$, �2�������� ���� ������ �� ���� � 8������

,���� )***6� ��������� � ������ ���� �����

��%��� ������� ��� � 'A�: ��� ':�: �� ��������� ���� ��%�� ��� � ������� ���7����� � ''5

': >#3 .'C' ����� ��+ '** �P 0 ��� � ����� ��������

� *�'5*�4A 6��' ���� ����� �������� ������� ���� ���� ���� ����� ������ ��� ����� ���� ���

������ �������� ���� ��������� %� ������� ?)(�)9@�

� �������

��!� &�$� 6,��� ���% �� � � (�7& ��% (8�

����� �2�������� ���� ,� L� ������ ���������� �� � %�� ��$/ ��� �!� ��%������� �

�������� ��� ���� � ����� ������ ������������

������� ��� ����� ������ ����� ���� � �!�� �����

������� ������� ��� �� )� ����� %� ����2������

);M � ) �� $� ��$/� ��� $ '� ����� ������ %�

����2������ );M ����� ; � � ����� �������� ���

���� ���� ��� �� ���� ���� ��� ������� � ��� ��>

��� ������ ���� ���� )* ��� ��������� �������

��� ����� ������ ����������� �� ��� ����

���� ������� ��� � ����� �2�������� .�4 �0 ����������� ��� ������ ������� ������� ��� %�

����%�� � ��� ������� � � ������3���� � �������

������ ���� ��� �������� ������� ������� � ��� � ���

����� ���� ��� � ������3���� ���� �5������

������ ��� �2���� � %�� �������� ������3���

��� ��7������ ��� ������� ��� � � ����� �����

�2����� ������ %� ��� �������� ����� �������

���� %����� ��� %�� ����������

�� � � ������ 9�� � (�7&42�7 4�7 3�4

������ $ '� ��� � '� �� ������� � ��� � ��$/ ���

���� � $�� '� <������� � ����� ���> ��� %��� ��

�� ��$/ � ��� $ '� �� ������� ��� � ��� �$) �����

�������� ��� ��$/� <� �������� ��� � '� ���� ���

������ � � ��%���� � ���>� �� )B)�*� )9;�*�

)94�: ��� )9)�* �! ���������� � ��� �$) �����

� ��$/� �� ������ ���%�� ��� ,� L�4�A �����������>� ��� ��� �$) ������ ������� ��� ?)(�)B�4*@�

��� � ���� � ��� $ '� ��� � '� �� ��������

����� �� � ������ � � � ����� � ��$/ ��� ���

���� � $�� '� <� ��� $ '� ����� ������ � �

��� ��������� %� � �������� � ������� � ��� �$)����� �� :9B�' �! ��� ��� ���������� � � ��� ���>

�������� �� :9:�' �!� 8���� � ��������� �����������

��� ����� ���> ��� %� ������� � $�� ��� ���������� ������ � � ������ -���� ���� ?4*@� �������

� ��� � '� ��� ���� ������� � � �������� � ���

��-� ���� �� ��� . #��� �% �/��$� �$ ��$� !01 2 �� 3 0�4!�5 B;

�$) ���> ������� �� )B)�* �! ��������� %� ��

������� � ��� �#)F�� .)9;�* �!0 ���>� � ��� ���>

�� )9)�; �! ��� ��� ���� �� ����� � ������ ���

������� � �� ?4'@�

$����� � ������ � ��$/� ��� � )� ����

.�� �2����� � ���� �$�� ) .���� �������0� ��� �����

�������� �������� �� A;A�;� A:*�B ��� A::�; �!�

8���� � ��������� ����� �� �� � ������� ���

A::�; �! ���> � ��� � )�'F) ������� � �$4.� )�'�) � A::�; �!0 ������ ���� �$A .� )�'�) �A::�B �!0 ?4)@� $������ ������ �� ��� ��������� �� �� %� ��� � )�4F)F)�'F) ��%��� �������� � ;�9 �!

.$�� )0 ���� � ����� � ��� ���� � ;�: �! ������� �

?4)@� <� �������� ��� � )�4F)F)�'F) ���> �������� �

�$A �;�4 �!?4)@���� ����%���������� �������� �

$�� ) ��� ������� � ��� � )�4F) �� �������� �

������� � ��� �� ?4*@� ����� ��� A:*�B �! %��� ���

����%���� ��� %�� ��� � )�'F) ������� � � ���

�� ��� ��� � )�4F) ������� � �$4�

��� ��������� ����� � $�� ' ���� ��� ���������

�� � �$)� ��� �$4 ��� ��F�#) ������� ���������

��� ���� �� � ������ � � �2����� .�������� ��

�� ����� �� ������ ��� ������ ���������0�

��� �$) %��� ���� � ����� �������� � �������

��� � �2����� ���� %�� �� ��� �$4 %���� ���

����� ������������ ��� � ������� �������

��2��� ����� �������� ����� �'�* ��� %������������� �� ����� � �2�������

�� �!� &�$� ���,������ 9�� � 6,��� ���% �� �

��� ������ � ����������3��� ����� ������� �

��� �5��$/ ������ ��� �2����� %� �������� ���

$�� '� !����� � ��� $ '� ��� � '� ��� ����� � ��$/ �� � ������ � � � ������ <� ��� ��� ������ ���� � ���� �� 1���� ������ .�0���� ������ 1� �� � ��� ���� ��� ������� 1�� �� ����� ���� .���0� <� � '� ������ ��� ���>� ���������� �$) ����� .)B)�* �!0� �F�#).)9;�* �!0� ��� �� .)9)�; �!0 ��� ����� <� ��� $ '� ������ ���>� ��� � �$) .:9B�' �!0 ��� $

� .:9:�' �!0 ������ ��� ����� ��� ���������� ���� ��� �%����� ����� � �$) .�0� �� .�0� �$4 .�0 ��� �F�#) .�0 ����� �� � ������ � � � ������ �%����� ����� ����������� �� ��� ����� �� ������ ��� ������ ����������

B: ��-� ���� �� ��� . #��� �% �/��$� �$ ��$� !01 2 �� 3 0�4!�5

������ �� 4** ����������� ��� ���� ��������

��� ������ � )) � � ����� ������� � ��� $ '�� �

)� ��� � '� �� ������� ��� ���� � $�� )� <� ��� $ '�

����� ����� ������� ��� ��������� %� � ���

�1���� ������� � ��� -���� � ���> �������� ��

:9:�' �! ��� � �������� � ��� ������� � ��� �$:%��� �������� �� :9B�' �!� $�� ) ��� ���� ���� � ���

� )� ����� ��� %��� �� A::�; �! �������� ��� ���

)�'F) �������� � �4� �������� %� 'A*M ����� �����

�������� ���� � ������� ��� � )�4F) %��� ����

����� ��� � ����� ���1������ ��������� � �����

���� <� ��� � '� ����� ��� ��F�#) ������ %�����

������ ����� ����� ������� �� ��� �2����� �

�$) ��� �� ������+ ��� %���� ���������� � �$

���������� ������ ���� %��� �� %������ )99 ���

)9: �!� �������� ��� ��� ��-������ >�����

�2������ �� ��$/ ?44@� "���� ����������3���

����� ������� � �5��$/� ��� ��� � �$4 �����

.)B4�* �!0 ���� ��������

���� � ������ 9�� � (8�42�� ����34

��� � ���� � ��� � '� ��� �� )� �� ��������

����� ����� � ������ � �!� ��� ���� �

$�� 4� $� ��� � �!�� ��� � '� ���� ��� 1���� ����

����� ���>� � ����2������ �7��� ��������� �����

��2��� .$ #,0� �� � ����� ���>� ����������

� ��� �#) ��� �#�� ����� �������� ��� ��� �!�

����� ��� ���� ����� 12�� � � 'C' ��� ��� ���>�

�������� �� )9;�* ��� )9:�; �!� ������� ��� ?4A@� ���

���� ���> ��� ������� � �� ������ ���%� ���

��� ��� �������� �� )9;�* �!� K�� � �������

��� �#�� ���> ������� �� )9:�; �! ��������� ����

��� )9;�* �! ���> ������� ����%���� ���

$�� )� $ '�� � )� ��� � '� ��� ����� � � ��$/ ������ ����� ��� ������ � 4�9A �� � .���� �������0 ��� ������ )) � � �����

������� .����� �������0� <� ���� ����� ���� � ���� �� 1���� ������ .�0� ��� ������ 1� �� � ��� ��� ��� ������� 1�� �� ��������� .���0� <� ��� � '� ����� ���>� ���������� � �$) .)B)�* �!0� �$5� .)99�: �!0� �5�$� .)9:�: �!0� �#F�� .)9;�* �!0� ��� ��.)9)�; �!0 ��� �����

��-� ���� �� ��� . #��� �% �/��$� �$ ��$� !01 2 �� 3 0�4!�5 B(

�� ������ ���%� ��� �#)F�� ����� �������� �

�������� $����� � ������� � ��� ���> ��� ���

%��� �� �� )9)�( �! � ��� � '� ����� ���� ���

������� � �� ?4'@� ����7������� ��� � '� ��������

�� ���� ��� 1���� ���� � ��%���� � ���>� ���

�������� � �#�� .)9:�; �!0� �#)F�� .)9;�* �!0

��� �� .)9)�( �!0 ������ ?4*@�

H� ��� � �!�� � �� )�4F)F)�'F) ��%��� ��� ���

���� %��� �� ��� ���>� �� )**�* ��� )*'�: �!�

�������� ��� ��� �#�� ����� ?4A@� ������� �

��� �� )� ���� ����� � ������ ������� �

�������� � ��� ������� � %���� ��� � ��� �#��

��%��� ��� � %������� � ��� ����� �� )� ��������

�� ���� � ���� %���� ������� .$�� 40� ���

�������� �� )� ���� ��� 1���� ���� �� ���� �

�� )�4F)F)�'F) ��%����� �� ��� ���������� �

��� �#�� ����� � ��� � �!�� ���� ��� � ���

�� )�4F)F)�'F) ��%��� ��� ���>� �� 'B9�9 ���

)**�A �!� 8���� � ��������� ����������� ��� ���

�� )�4F)F)�'F) ��%��� ��� %� ����1�� ��� ��� ���

����� � ������ �� .���0 ��� ���� ��� ������� � ������ ������ ���� ?4*@� <� ��� � )� ����

.$�� A0� ���>� �������� �� �A;:�* ��� �A:4�* �!���� %��� �� ����� � ������+ ����� %���� �� �

��� ���� %��� ������� %� ,��� ��� ���E� �

��� � )�4F) ��� � )�'F) �������� � ���) ?4;�4:@�

��� ��������� ����� � $�� 4 ���� ��� ������

����� � ��� ���)� �#�� ��� ��F�#) ������

��������� ��� ��� �� � ������ � � � �����

.�������� �� ��� ����� �� ������ ��� �������

���0� ��� ������� ���� ���������� �� ��� ���)������� ��� %�� ����� ������� ����� �����

����� '�* �� � � ������� %���� ��������� ��

����� � � �������

$�� 4� !����� � ��� � '� ��� �� )� ��� ����� � �!� �� � ������ � � � ������ <� ��� ��� ������ ���� � ���� �� 1���� ������ .�0���� ������ 1� �� � ��� ��� ��� ��� ������� 1�� �� ����� ���� .���0� <� ��� 1��� � '� ������ ��� ����� ���>� ���������� � �#).)9;�* �!0� �#�� .)9:�; �!0 ��� �� ������ ���%� .)9;�* �!0 ��� ����+ � ��%��7���� ���� ����� ��� �� �������� �� )9;�* �! ���

���� �� � ����� ���>� <� ��� �� )� ������ ��� )�4F)F)�'F) ��%���� � ��� � �!� .)**�* ��� )*'�: �!0 ��� ��� .'B9�9 ��� )**�A �!0 ���

����� ��� ����� ����� ���� ��� �%����� ����� � �#�� .�0� �� .�0� ���) .�0 ��� ��F�#) .�0 �� � ������ � � � ������ �%���������� ��� �������� �� ��� ����� �� ������ ��� ������ ����������

B9 ��-� ���� �� ��� . #��� �% �/��$� �$ ��$� !01 2 �� 3 0�4!�5

����!� &�$� ���,������ 9�� � 6,��� ���% �� �

��� ������ � ����������3��� ����� ������� �

��� �5�!� ��������� ������ ��� �2����� %� ����

����� ��� ������ ��� 4** ,� L� ����������������� ��� ���� �������� ��� ��� �������

� ��� � )�� � '� ��� �� )� ����� ��� ���� � $�� A�

����� )4 � � �������� ��� %��� �� )9;�* �! �����

������ � �#)F�� ������ ��� %��� �� � �������

�� ��� �2����� � �#�� ��� �� ������� ������� �

��� � )� ���� �� � ������ � ����� �������

������� � � ����� �������� � ��� ����� �����

�������� ����� ��� � � ������� � ��� �����

�������� ��� � ������ <� �������� ��� �� )� ����

��� ����� ��� ���������� %� ��� ����� ������� ���

� ����� .';M0 ������� � ��� ���) ����� �� ���

�2����� � �#�� �������

���� � ������ 9�� � (�7& ��% (8�) ��� $

�$� � $��$�� ������ �

$�� ; ���� �$, ������ ��� ����� � ��� �

��$/ ��� �!�� ������ ������3��� ��� �� ���

����� ����������3��� ����� �������� ��� ���

�$, �������� ����� ���� ������� � ����

���� ����� ��� ������5�� ������� ��� ���� �

������ � ������� ����� ������� �$, ��������

����� ��� ������� �2 ��� ������ 2���� � ���

�����5������ ��������� ��� ��������� �������

��� ��� ���� ��$/ ��%������ ��� �2������ � ��-���

���� ������� ���� ���� ����� ��� ������3���

������ � ������ �$, ���� ���� � ��$/ ����

��� ������� � %� ������ � ��%���� �������� ���

�� � ����� ������� � ;44�A� 'A�;) ��� �����

$�� A� � )�� � '� ��� �� )� ��� ����� � � �!� ������ ����� ��� ������ � )�: �� � .���� �������0 ��� ������ )4 � � �����

������� .����� �������0� <� ���� ����� ���� � ���� �� 1���� ������ .�0� ��� ������ 1� �� � ��� ���� ��� ��� ������� 1�� �� ��������� .���0� <� ��� � '� ������ ��� ���>� ���������� � ��������� �!� .)9;�* ��� )9:�; �!0 ��� �� .)9)�; �!0 ��� ����� <� ��� �� )������� ��� )�4F)F)�'F) ��%���� � ��� � �!� .)**�* ��� )*'�: �!0 ��� ��

� .'B9�9 ��� )**�A �!0 ��� ����� ��� ��� ����� ������� ������� � ��� �� )�4F) ��������

��-� ���� �� ��� . #��� �% �/��$� �$ ��$� !01 2 �� 3 0�4!�5 BB

����� �� � %��� ��� ���� %��� �� � %�� ������

��� ?4(@ ��� ������ ��� ?49@ �$, ������ �

��� � ��$/� ����� � ������3���� ��� ������� ���

����� ������� ���1������ � �� ���� �����%��� �

����� JJ���3� �� ��== 1%����>� ���������� � �����

�� ��� ������� � ������� ��� ���� ��� � �����

�������� � ��� � ��$/� ����������3��� �����

������� � ��� �5��$/ ������ �������� � � ���

��� ������>� ��������� ���������� ��� ������

���������� ����� ������� ������� ��� �����

�������� ��� ��� �� �� ������ ��� � ����� ����

���� ���������

<� ������� � ��$/� ��� ������� ������� �

��� � �!� ��� �� ����� � %� -�� ��� ����������� %�

�$,� "������ � � �!� �������� � ���>��

������� � ��� ������� ������� ������� � ���

������� � ��� ��$/ �������� ������ ��� ������� �

�� � � ��� ���� ���������� �� ���� �� ������ ���

������� ��������� ����� ����� �������� ��� �5

�!� �������� %����� ��� ������ ��� ��� �������

���� � 1%����>� ��������� � � ���� ������� �>� ���

�5��$/ ������� ����������3��� ����� �������

�� �� ������ ��� ����� ������� ���������

��1� � ������ 9�� � � ��'�� �������% (&

$�� : ���� ��� 6 '� ��� � '� ����� � �/ �����

������ � ���������� .%���� � ��������� ����

���� �9M ������ ��������0� <������ ��� 6 '��� ���� ���� %� 1���� ��� ����� %���� ��������

��� �56 .4B9�9 �!0� �Q6 .A**�) �!0 ��� ��6

.A*'�; �!0 ���%� ������ .�60 ������ ?4*@� ���

������ ��� � '� ���� �2�%��� ���>�� ���������

������ ��� ����� %���� ������ ��� ����� ������

$�� ;� �$, ����������� ����� .':�: ��� 'A�: ��0 � ��� � �!� ��� ��$/� ������ � ������ ��� ����� ����������3��� �������������

'** ��-� ���� �� ��� . #��� �% �/��$� �$ ��$� !01 2 �� 3 0�4!�5

� ��������� � ��������� ��� ��� �������� �

���� �6 ������ ?4*@� K���%���� ���� ����

� ��� � '� ���� ��� �� ���%�� %������ � ���

������� ����� � ������ ������� .��6� �Q6� �56�

�5H ��� ��F�#)0 ��%��� ��� ��� ����� ��� �����

��������� ��� ������� � ������� %���� �������

���� � ��� ��������� ?4B@�

$�� : ���� ��� � ���� � ��� 6 '� ��� � '�

����� �� � ������ � � �2������ K�� � �����

��� ����� ��� � �������� � ��� ������� %������ 4B9

��� A*) �! � ��� �6 ������ .�56� �Q6 ��� ��60

��������� %� � %������� � ��� 6 '� ��������

�� ���� ������ ��� ���� %���� ������ ���� ���

� ���� � ��� 6 '� �������� �� ���� ����� �

������ ���� %� ���� 1���� ���� � ��%����

� ��� ����� �56� �Q6 ��� ��6 ������ ��%���

��� � ��� ������� �������� �� 4B(�A �!� ������������

� �6 ?A*@� ������� ������� � ��� ������� � ���

6 '� �� ���� �� ���� ���� ��� ���� �6 ������

������� � �� �2�%� �7��� ����� � ��������� �����

� ������� ����1������ $�� : ���� ���� �56

����� ��� ��� ������������� ������� � �Q6

� ��6 ������ .$�� :0� ��� ������ � ���������

%� � ���� � ��� ��2��� �������� ������� ����

��� 6 '� ���� �������� ��� ��� ���� �6

������ .�4B(�;5A*) �!0 ��� �4BB�* �! ������� �A**�; �! ������ � ������ .��� ���� �$�� :0� �������� � ������ �2�������� ������ ��

� 6���1�� �/ 1��� ������� � ����� ����� �

��� 6 '� ���� �������� ��� � �������� �������

���� �� ��� ���� �6 ������� ��� � '� ���

�� ���� ��� � � �� ����� � ������� ���

��� ����� � � ��� ���> �������� �� �)9)�; �! ������� %� ����%�� � ��� ������ � �� .$�� :0 ?4*@�

�� ����� � � ������� ��� ����� ������� � %�� ���

� '� ��� 6 '� ��� ����� ��� �����������

$�� :� !����� � ��� 6 '� ��� � '� ��� ����� � 6 �������� �/ �� � ������ � � �2����� ..�05.�00� <� ��� ��� ������ ���� � ���� ��

1���� ������ .�0� ��� ������ 1� �� � ��� ���� ��� ��� ������� 1�� �� ����� ����� ��� ���� � ��� ��6 .A*'�; �!0� �Q6 .A**�) �!0��56 .4B9�9 �!0� ��� �6 .4B(�A �!0 ���>� � ��� 6 '� ���� �� ���� �� ��� ��6 .)9(�: �!0� �Q6 .)9:�; �!0� �56 .)9;�; �!0� �#F��

.)9A�: �!0 ��� �� .)9)�; �!0 ���>� � ��� � '� ���� ��� ��������

��-� ���� �� ��� . #��� �% �/��$� �$ ��$� !01 2 �� 3 0�4!�5 '*'

� ����������

��!� � -��$� � �� + �� (�7&

$�� ' ���������� ���� ��$/ �������� ����� �

������3��� ��� � ����� ������� �������

��� � '� ���� ���� ���� ��� ��� � �$) ������

� ��������� %� ��� ������ � �� ��� �5�

����� �������� ��� � ���%������ ��������

���������� ������� � ��� $ '� ��� � )� �����

����� � ������ ��� �������� ��� ��� ������

� �$4� 8���� � ��� ������� ���� � $�� '� ���

����� ����� �� � � ��� ��$/ ��� %� ������3��C

�� � ��$)��$)�� � �$4�� ����

������ .'0

��� %��� �� ����� �� � � ��� ��$/ ������� �

��� ������� � ������� � ������� � ��� ����� ��

� � ��� ���� -��������� ?':@� ��� ����� �

��� ���������� � �$)� ��� �$4 ��� �5� ������

�� � ������ � � ���>���� ��� ���� � $�� '� �����

������� ������ ���� ��� �$4 ��� �5� ������ ���

������ ������� � ������� %���� ��������� ���

������� � �2������� �� ����� � �2������� ���

��������� � ��� ������ ��� %� ����%���� � ���

�� ������� � � ������� � �������� ��� ������

�� � %�� �5� ��� �� ������ �������� ���� �5$

��� �5� %�� ���� ��� ����� ������������ �����

� �������

��� ����� �� � � ��� ��� %� ������� ��� ���

������� � $� ��� �� ��� ��$/� <� ��� ���� � $�

������3���� �5$ %�� ���� ��� ��� $�$) ������

���� ���� � �������� ��������� � ������� �� �

������� � ��� ��$/� ����� � ������ �������

�������� ����� ���������� � ������� ����� ��

��� ��-����� %� ������� � ��� � '� �� ��������

��1��� � ��$/ ����� ������3��� ��� � ���

$� ��� �� .$�� (0� $� �2������ ����� �� �������

��� � '� ���� � ��$/ � ���������� ��������

��� �������� � ������3���� ���� �� $� ��� �

������� ��� ������� � �5� ������ � ��������

��� ����� � ������3��� � � �� �5$ %��

���� ���� ����� ���������� � ����� �� %������

�� $� ��� �� ����� ������3��� � ��$/ ���

%� 7������ ��� �������� ��� ��� ��������� �

,5$ %�� ���������C �5$ � ;9; >����' � $�5$� A;: >����' � ��5$.�4:; >� ���'0 ?A'@�

������� %�� � ��� $� ��� �%�� � ����� �5$

%�� ���� ���� ��� ��-������ >����� ��������

��� ����� �� ������� � ������ %� ��� � ���� �

��� � '� ���� ����� ������3���� ��� ���1������

�������� .������ $�� (.�0 ��� .�00� ����1������ �

��� ���� � � ������3��� � ��$/� � �$4 � �$

����� ���� ������� .$��� ' ��� )0� ��� �$)������ %��� �� ����� ������� � �5� � ��� <�

�������� $� ������3��� ������� �$4 ��� �$ ����

��� .$�� (0� � ���� ��� ��� ��E��� � ������

���� ��� ����� -���� ����� ��$/ ������3���

?)(�A)@� ����� ���������� � ��-������ >�����

��� ��������� � ���� ��� ��� ����������� ����

%��� � �� .�� � �'9A�'>� ���'0 ������� �$�4� .�� � �);�' >� ���'0 ���� ������� � � ��������� �� � � ���� � ��� �5$ ��� �5� %���

�������� ��� �� �� ���� ���%� ���� � ����

� �������� �� ������ ?A4@� <� ����� %� ���� ����

H��� ��� ���>��� �� � ��� ���� ��� �%����� �

���1���� �$ � �$4 ���� ������� � � ��� ��

����� � � ����� �� ��� � -�������� �������

?'(@�

�� � � ���$� � �� + �� (8�

$�� 4 ���������� ���� � ��� ������ ��� �!� �����

������� � ������� ���� �� �5�� ������ �����

�� ��� � ���%������ ������� �������� ���

�5� ������� ���������� ������� � ��� �� )�

��� � )� ����� ����� � ������ ������

���� ���) � ��� ������� ����� ������3����

��� ����� ����� �� � � ��� �!� � ������3��

�� �����C

�� � ��#)��#���� � ���)�� ����

������ .)0

��� ���� ���� /7� .)0 � ������� � /7� .'0 ��������

���� � ����� �� ��� �!� ��� ��$/ ����� �������

3��� � ������ <� ������� � ��� ������3���

� ��$/� ��� ��� %�� $� ��� �� ��� ����� ���

�!� � ��� ����� ������� ?4A@� ��� ������� ���� �

���������� � �!� ����� ������3��� � � ������

� ��� ���>�� �5�� %�� �������� .4)( >� ���'0������� � ��� �5$ %�� �������� .A9; >� ���'0������ ���� ���������� � ��� �����5����� %��

��������� ?AA@�

'*) ��-� ���� �� ��� . #��� �% �/��$� �$ ��$� !01 2 �� 3 0�4!�5

�� �!� �����' $�� $���'�� %/� �' � %��� � �

� (�7& ��% (8�

������� � ��� ������� ������������� � ��� ��$/

��� �!� �������� ���� �������� � ������ ���

���������� %� ��� �$, ����� ���� � $�� ;� �

������ � %�� ��$/ ��� �!� ������� � ���1�

���� ��������� �������� � ������ %� ��� � ���

�� � ��� ������� ��������� ��� �� ������� � �������

��������� ��>�� � ��E����� ��� ��� ��� �������

%����� ����� � ������� ��� �$, ����� ����

� $�� ; ������� ���� ��� ����� ����� � ������ �

� ������� � ���1���� ������� ��� ������� ������

������� �� ��� ��$/ ��� �!� �������� �����

������3���� <� �������� ������� �$,F��� ������

� �� ��%����� �� � ���� ���� ���� ����� � ������

���� �� �� ���� � �� ����� ��������� ��� ��$/

����� ������� � ������� ������ � ������ �������

������� ?)9@�

���� &�$� ���,������ 9�� � 6,��� ���% �� �

����!� (�7&4�

��� ������� � ��� � )� ��� $ '� ����� � ���

��$/5� ������� ���%�� ��� ������� � $� ��� �$4����� ������ ���� ������� � � �� ����� � �$4����� ����������3��� ����� �������� ��� ���

����� � �$4 � ��������� � ������ ��� �������

������� %� �������� �������� ������� �� � ������

� ��� �����=� �������� ��� ��� ��%������ ?A;�A:@�

����� �������� �������� ����� �5$ %�� %���>��

$�� (� ������ � '� �� ������� � ��$/ ����� ������3��� �� �������� ����� ��������� ��� ������� ���� �����3�� � ��� ��������� � '�

�������� �������C ��� � ��$/ ��� �$�/ ������ ��� $� ��� � �������

��-� ���� �� ��� . #��� �% �/��$� �$ ��$� !01 2 �� 3 0�4!�5 '*4

� ��� ������� ������� JJ��� �== -���� �������

������� $�� ��%��7���� ������� %������ -�������� ������� ��� ������ ��� %��� �� � %� ������

�%�� �� �$4 ������ ?A;�A:@C

��$)��$)�� � �� � ��$��$�� � $�$�.40

$�$� � �� �$4 .A0

��� ������� � �$4 ����� ����������3���

����� ������� ��� ��� ������� ����������

��������� ���� ��� ������� �������� � ���

�����5������ ��������� ������� ������ �����

��� ��� >��� � �-����� �����5������ ������

��������� ��� ���������� � �� � ������� �����

������ %� ��� ������� � ����������3��� �����

�������� �������� ��� ��� ������� � �� �� ���

?A(@� ��� ����� ���������� � �� ���������� ���

%��� �� � %� � ������ � ������� � ��� ������� ����

���� ���� � ����������� �������� ��� �� ���

� ���� ������� ��� ���������� ������������

�������� ��� ����������3��� ����� �������

.���� �$4 ������0�

��� ������ � ����������3��� ����� ������� �

��� �5��$/ ������ ��� ��� %� ������� � ��� ��

������� %������ ���$�5��$/�����5��$/ �������

?)(�)9@� $� ���� �����5��$/ ������� ����������3��

�� ����� ������� ��� ������ � � ������ �����

-���� ������� � �� � ��5��$/ ����� �������

� ������ ��� ����1���� � ��� ��� �5$ %��

���� ���� ������� ����������3��� ����� ������

�� ��� ���� � %� �� ������ � ����� �� ������

����� ����� ������ � ���� � ��� �����5��$/

������� ������� ��� �2���� � ����� ������ �����

-���� ������ ������ ��� ��������=� ���� ������

� ����� ��� ��� � � $� � ��� ����� � �5��$/� ����2���� � ������������� -���� �� ���� �����

����������3��� ����� ������� ��� ���������

���� � (8�4�

$�� A ���� ���� ����������3��� ����� ������

�� � ��� �!�5� ������ �������� � ����� ������

� ��� ����� �� )� �� ����� <� ��� � '� �����

��� ��� ����� ��� � �����%�� �������� � ��� �#��

%��� ������� ��������� %� �� ������� � ��� ���

�������� � �#)F�� ������� �������� ��� ���

��������� ������� � ����� ������ �����������

<� ������� � ��� ������ %��� �� �� �5��$/�

����������3��� ����� ������� � ��� �5�!�

������ ������� ��� ������� � )� ����� %�� ��

�� ������� ��� ���) ������ � ��� �����5������

���������

��� ��������� � ��� ������� ����� � ��������

��� ����� ������� ������ � � �� ��� �������

��� �%����� � ���) ������ � ���%�� � ������ �

� ������ �� ��� %��> %��� ����� � ����� ����

�� � ������� %��� ��� �� ����������� %� ����

������3��� ��� ��%��7��������� ������� ��� ����

�� ��� ���) ������� <� ��� ����2�� � ����� %�

���� ���� ������� � ��$/� �!� ��� ��� ���

7������ � ��� � ���%�� �5� %��� .� � ��� $0� ��������� � ����� ������� � ��� �5�!� ������ ���

��� %� ���������� ����������3�������� ������

�� ��5�!� ?)9@� $� ��� ����� ������� �������� �

���1���� ���������� ��� �� ������� � ���������

�� � ����� ������ ������� ���%�� ����� ��>�� �

��E����� ��� ��� ������� � ����� ������� �

�����5��$/ ������� �������� ��� ����� � �������

���� ��� %��� � � ��� �5�!� ������ � �� ������

��� ��� ������� ������ ���%�� ���� ����������3���

����� ������� ��� ����� � ������� ��� �����

����� ������ �� ��� �����5������ ���������

������� �� ����� ��>� �� ����%���� ������

����� � ��� ��������� ������%�� �� ���

������� ������������ ���� ���� ����� ����

������3���� ����� ������� ������� � �����5-���

.����0������ ������� ������� ���� %�� �����

������ �� ��� ������ %��> ��� ��� ������ �

����� � -����F������ ������ ��� ���� ���1����

����� ��� �������� � ����� ������ ����� �� ��

��� �����5������ ��������� �� �2������ � ���

������� � ������ � ��� ��5��$/ ���� ����� �5$

%�� ���� ��� ���� �� %� ������ %� ������� � ��

����� ?)9@� <� � ��� ��������� � ��� ����

������� ����������3��� ����� ������� ���

����� ���1���� ������� ������� �� ��� �5��$/

��� �5�!� ��������� ���� ���� �� ��������� %�

���������� ������� � ��� ������� ������� �

������� � ��� ���>�� ������� � %�� ������� ���

������� ������������� � ��� �����5������ �����

���� ����� ���� � ������3����

���� � ��'�� �������% �����������

������ �������� ��� ���7������ ��1�� %� �

%��� ���������� � ��� �F���� ���� ���������

'*A ��-� ���� �� ��� . #��� �% �/��$� �$ ��$� !01 2 �� 3 0�4!�5

�������� ?A9@� ,���� ������ � � %��� ���

1�� ������ �������� � ��� �� ������� ������

� � %��� ������� ������ � ������ � ����

���� ��%�������� � %����� ���������� ��� �������

������ � ����� ���������� �� �� � ������ ���

������� � � � �/ �������� ������ ��1�� %�

�2����� � ��� �������� � � ������ � ���

.���������1�� �/0�

$�� : �� ���� ���� ��� ������ ������� ������

��������� %� ������ � ��������� ���� ����� �

������ ��������� ������� �� ������ � ��� ������

�� � �6� �� ��� ��� ������� ������������

��� ������� %������ � ��� �5� ������ � ���

������ %��>%��� ������� � ��� 6 '� ���� ���

����� ���� �56 ������ ��� ������������� ��������

����� � ������ ������� � �Q6 � ��6

������� ��� �������� � � ������� � ��� �������

���������� ����� �� � � ��� �������� �����

���� ����� ��� � ��������� � %� � ������ � ���

���1���� ��������� � %�� ������� ��������

��� ��� ���� �6 ������ ������ ������� � ���

���������1�� �/ 1��� .��6 �� 4*; >� ���'+��6 �� :'; >� ���'+ ��6 �� BB( >� ���'0 ?AA@���� %��� �� ����� �� ����� � ��� �6 ������

%��� �� ���� ��� � ������� %� ��� � ��������

����� ����%���� ���� ��� ��������� ���� � ���

������� ����� ���� �� ��� ������������� ���

� ��� �� ����� � 6 '� ��1�� ���� ��� � ����� � ���

������� ��>���� ������ ������� ���� ��� �56� �Q6

��� ��6 ������ �� � ����� ����� ��������� ���

��%���� ���� ��� �/ 1���

�� ��� � � ������� ��� �������� � �������

���� %�� ��� 6 '� ��� � '� �������� ����� ���

%� ��������� ��� ��� ������ � � ������ ������� �

�������� <� ������� �2�������� �������� � ����

��� .�56#)0 ������� ���������� �6 ��� ��

������ ��� ������� ������������ ��� ���

����� � �� %��� ���������� � ��� ��������=�

������� ������� ��� ����� � �6 ������

��� ��� ��� ���� � %� �������� � ��� �����

� ������ ������ ������� � ��� ���������

� �����������

� ������ ��� %�� ��$/ ��� �!� �������� �����

� ������ ����� ���� .�$4 ��� ���)0� �� ��� �

�������>�� ������� ����� �� ��� �����5������

��������� ����������3��� ����� ������� ������

���� � ��� ��$/5� ������ �������� ��� �$4 ���

�������� �� ��� �����5������ �������� ��� � ���

������� � ��� � -���� ������ ��� ������� ��

��� ����� � ������ � � ����� ������3��� ��� ���

� ������ %� ���1���� ��������� ������� �

��� ��$/ ��� �!� �������� ������ � ������

��� ����������3��� ����� ���������� 6������

��1�� �/ 1��� ������� ��� � � ������ �6

��� ��� ��� � ���� � ��� 6 '� ���� ����� �

������� ��� ��� �������� ���� ����� ���� ������

����� � ��� ����� � ����� �� � ����� ��� ���

����� ������ ����� ��

�������� �������

������ �� ��� �������� ��� �� ��� %� 6�����

������ $������ ���//� ����� RBB9;4()� ���

������ ���� ��� �>� � ��>������� ������ ������

��� 6�$ ���� ����� RBB:*A;)� ��� ��> ���

������ �� � ��� ������� ������� ��%����� �� ����

#�>�� �� ���� � ��� ,������� �������� ������

��� /�������� ������� ������ ������ ��� 6�����

������ $�������

�� �������

?'@ $� ,�������� �������� �� <���������� ������� ������ ���

"��� 'BB*�

?)@ ,�/� ��������� N�<� I�%� ,���� ��������� � ����%���C

����� ��� ���������� ������ ������ 6�� S�>� 'BB'�

?4@ ���,� ����� ���,� L� #� #��>�� ����� ��� ���� )A .'BB:0

'�

?A@ ����� ������ ��/�/� 8����� ��N� ������� L���� I��� �����

����� I���� ;' .'B9(0 '*4�

?;@ $� N��%���� ,� ,���� /� H������� ������ �������� $��

������ � ��������� �� ��� ��� K������ /���� ����

6�� S�>� 'BB9�

?:@ ,� L���� �� ������>��� �� ������ $� $������ �� � ,����� '*

.'BB90 '4;(�

?(@ ,� 8�� ��,� ,����� ��I� ,���� ����� ����� ��� A( .'BB'0

'AB�

?9@ �� T������ ,�$� !������ #� #������ �� ������3� �� ,����� ���

4) .'BB(0 '9*B�

?B@ �� ��3�>� S� ,�>�� ,� ������� �� ,��>�� �� ,����� ���

4; .)***0 A'B4�

?'*@ L� L��������� ��I� H���� ���� ������ ���� ,����� ��

������ A: .'BBA0 'B(�

?''@ ���� ����%���� � ,�������� ,� ������ ������� #�/�

��%���� �� 8���� ,����� ���� A' .'BB90 AB(�

��-� ���� �� ��� . #��� �% �/��$� �$ ��$� !01 2 �� 3 0�4!�5 '*;

?')@ ��#� L�� "��� ������ L��� ���>� L�8� L�� ��#� ,�� ��

/���������� ��� 'A: .'BBB0 'A;;�

?'4@ #� 8������� �� I��>� ,����� ��� /��� �'4B .'BB'0 ;9�

?'A@ �� 8�������� �� ,������ ��!� ���%��� L� 8��E� "�

,������ �� ,����� ��� 44 .'BB90 )94(�

?';@ �� 8�U� ���/� ��������� �� ����� ����� :* .'B9:0 '':'�

?':@ ,�L� ��� 8� I��������� �� ������� I� ,������ /� �������

,��� ��������� �� S���� �� !��� ��� ������� � '* .'BBA0

9*(�

?'(@ ,� "�� ��I� H���� �� ����� �� !��� ��� ������� � ': .'BB90

';;�

?'9@ ����� ������ S��L� L�� ��N� ������� �� !��� ��� �������

�� 9A .'BB*0 44*A�

?'B@ $��� H����� ���� $������ �� !��� ��� ������� �� A .'B9:0

'*4B�

?)*@ 6��� ���� ��#� ����� �� !��� ��� ������� �� ) .'B9A0 (;'�

?)'@ L� L��������� �� T����� ��I� H���� "�I� ������� ����� ���

449 .'BB;0 4**�

?))@ 6� $������ ���������'�*�

?)4@ !��� ���� �� L���� <���� ����� ���� ���� �� ';4� 'BB(� �� )'(

.����� :0�

?)A@ #��� ������ ��#� ������ �� /������ ��������� ): .'B9)0

)*4�

?);@ ,��� ����� ��� "����� ����� <����� ����� ' .'B(B0 '�

?):@ N��� ����� ������� ������� %� /������ ����������C

,���������� ��� <������������ ������ ������ 6�� S�>�

'BBA�

?)(@ ���� ����� �� ������ "�#� $��%������ �� ����� ����� 8

'*A .)***0 ::44�

?)9@ ���� ������ �� ������ ���� ����� "�#� $��%������ �� !��� ���

������� �� � ������

?)B@ �� ������ �� ������ "�#� $��%������ ����� ����� )9*�

.)**)0 '''5''9�

?4*@ ��� #���%> � ����� ���������� ����������� ���>��

/���� �������� 'B(B�

?4'@ #� <����� S� L������� �� <��� L� ,����� ���� �� ����� �����

') .'B(40 'A:)�

?4)@ �� ,�����"��%�7��� �� ���� ���� !��%��� <���� ����� ):

.'B9(0 ')')�

?44@ N� �������3� S� ��� ��� "� I������ 6� ���������� #���

,������ �� ����� ����� ; .'BBB0 )4;�

?4A@ ���� ����� ���� ������ "�#� $��%������ �� !��� ��� �������

� )* .)0� .)**)0 4;*54;;�

?4;@ /� ,���� N��� ��E�� �� ����� ����� '** .'BB:0 'A(9:�

?4:@ /� ,���� N��� ���E�� �� ����� ����� 8 '*) .'BB90

9(99�

?4(@ �� I����� �� ,�I������� ����� ����� ����� ': .'BB90 '�

?49@ ���� #����� ���� ���� ��/� #����� �� ����� ����� (B

.'BB:0 '99;�

?4B@ $�,� ������� "� ����� 8��� �������� I� ������� ��

8������ ��� ����� <������ ����� )' .'BBA0 )(A�

?A*@ �� 8����������� �� ����� ��8� ,������� �� /���� ����� ������

������ AB .'B9B0 4*4�

?A'@ ��/� #������ <������ ��������� 4�� /���� #�����

������ 6�� S�>� 'B94�

?A)@ �� ���>��� ��"� ����%���� ������ 8������ �� ����� ����� B9

.'BBA0 ')AA)�

?A4@ "��� I��� #����� $�����>�� ./���0� ��� #���%> �

�������� ��� ������� ��� ����� <���� 8�� ����� $I�

'BBA�

?AA@ ,� � ������ 6<�����6/$ ������������ ��%���� �� �����

����� ���� "��� ,������ B'BB9�

?A;@ "��� ������� ��!� ������� �� !��� ��� ������� � )* .'B9)0

)):�

?A:@ "��� ����>� ��� 8������ �� /������ ������� ������ ������

A' .'B9:0 4BB�

?A(@ ,��L� ��� 8� I��������� I� ,������ �� ������� �� �����

����� (A .'BB40 '(AA�

?A9@ /�#� I��� N��� I�� ,�8� I���� I�L� ,������ 6���� <�������

,����� ����� ���� 8 (A .'BB40 4):�

'*: ��-� ���� �� ��� . #��� �% �/��$� �$ ��$� !01 2 �� 3 0�4!�5