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PreparationofAu/AgAlloyParticlesbySprayPyrolysisandItsApplications(inJapanese)

Article·April2004

DOI:10.4164/sptj.41.246

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WuledLenggoro

TokyoUniversityofAgricultureandTechnology

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J. Soc. Powder Technol., Japan, 41, 246-251( 2004)論 文OriginalPaper

噴霧熱分解法によるAu/Ag系 合金微粒子の製造と応用

Preparation of Au/Ag Alloy Particles by Spray Pyrolysis and Its Applications

飯 田 典 孝a,中 山 和 尊a,1.WuledLenggorob,奥 山 喜 久 夫b

Noritaka Iida, Kazutaka Nakayama, I. Wuled Lenggoro, Kikuo Okuyama

Received 11 September 2003 ; Accepted 17 November 2003

Submicron particles of Au- Ag (gold-silver) binary alloy were directly prepared using an ultrasonic spray pyrolysis (SP) method. A stable solution of Au (OH )3 / HNO3 and AgNO3 / HNO3 was prepared without hydrochloric acid. The particles prepared were spherical in shape and had prescribed composition ratio of Au -Ag. The applications of Au-Ag particles as electronic and ornamental materials were investigated by fabricating electrode pastes as well as paint for use in pottery. The electrode made by the present alloy particles had a higher heat resistance than those of mechanically mixed Au/Ag particles. The paint on the pottery plate derived from Au/Ag alloy particles was slightly- blue mat gold color.

Keywords : Gold, Silver, Heat resistance, Gold color

1.緒 言

金(Au)微 粒子 は,低 温 焼成 可能 や マ イグ レー シ ョ

ンを起 こさな い,酸 化 しない な どの特徴 を生 か し,圧

膜材 料 と して新世 代 デ ィスプ レイ やプ リンタヘ ッ ドな

どの電極 形成 用 に広 く利用 され て い る。 また,ペ ンプ

ロ ッタ用 の イ ンク材料 や 陶磁器 金色 画付 用 の絵具 材 料

と して も広 く利 用 されて い る。

電 子材 料 用途 で は,デ ィスプ レイや プ リンタの高 精

細化 に伴 い,電 極 の フ ァイ ンラ イ ン化 が急速 に進 行 し

て お り,そ れ に伴 い,緻 密な電 極膜 を形 成 で き る高 分

散 性の微 粒 子 の必 要性 が高 ま って い る。 また,焼 結 性

や耐熱性 の 制御,コ ス ト低 減 な どの諸要 因に よ り,微

粒 子成 分 を複合 組成 化 して対応 す るこ と も必要 にな っ

て きてい る。他 方,陶 磁 器装飾 用途 で は金 色 に青 みや

赤 みな ど微 妙 な色 合 いの変 化 を与 え るため,お よび"

焼 結 性 を 変 化 させ て 明 度 を変 化 さ せ る た め に,銀

(Ag)な ど他の貴 金 属成 分 を添加 す る場合 が 多 い。 こ

の場 合 で も,色 合 い と焼結 性 を希望 通 りに両 立す るた

め に,従 来 のAu粉 とAg粉 な ど との 混 合 だ けで な

く,合 金 粒子 化す るこ と も必 要 とな ってい る。

上 記 の よ うな背 景 を基 に,高 分散 な球 形Au-Ag合

金 微粒子 の合 成 を試 みた。 製法 に は,球 形微 粒子 の合

成 に関 して 研 究 実 績 の 多 い 噴霧 熱 分 解 法 甘)を 用 い

た。噴霧 熱分 解法 によ る合 金微 粒子 の合 成 に関 して も

い くつ か の研 究 が な され て い る3.4)。Pluymら は,

銀 パ ラ ジウム微 粒子 に関 し,銀/パ ラ ジウム比率 の違

いに よ る生 成微 粒子 の特 性 の差 につ いて報 告 した3)。

筆 者 ら も,噴 霧 熱 分 解 法 で合 成 したAg/Pd粒 子 の

銀/パ ラジ ウム比 と酸化 膨張 の関 係 につ いて,報 告 を

行 ってい る5)。

噴霧 熱分 解法 で貴 金属 系 の複合 微粒 子 を合成 しよ う

とす る場合,原 料 とな る噴霧 用混 合溶 液 が安 定 で あ る

ことが重要 な条 件 とな る。貴 金属 溶液 は イオ ン化傾 向

の低 さか らほ とん どの場 合不 安定 で あ り,調 整 直後 か

ら沈 殿 を生成 す る ものが大 部 分で あ る。特 にAuの 場

合,塩 化金 酸HAuCl4以 外 の水溶 液 は ほ とん どが不 安

定 で あ る。 しか し,塩 化 金 酸 をAu原 料 に用 い た 場

合,Agと の 複 合 微 粒 子 を 合 成 す る こ と は困 難 で あ

aノ リタケ機材株式会社

(〒470-0293愛 知県西加茂郡三好町大字三好字東山320-3)

TEL 0561-34-4906

Noritake Kizai Co., Ltd.

(320-3 Miyoshi-Higashiyama, Miyoshi, Nishikamo, Aichi

470-0293)

b広 島大学大学院工学研究科

(〒739-8527広 島県東広島市鏡山1-4-1)TELO824-24-7850

Graduate School of Engineering, Hiroshima University

(1-4-1 Kagamiyama, Higashi-Hiroshima, Hiroshima

739-8527 )

246 (4) 粉体工学会誌

る。 塩 化金 酸 にAgイ オ ンを含 む溶 液 を混合 す ると,

Agイ オ ン はAgClと な って 沈 殿 して しま う。 そ こ

で,本 研究 で は噴霧 可能 で安 定 なAu-Ag混 合溶液 を

調 整 し,こ れ を噴霧 熱分解 して球 形Au-Ag合 金微 粒

子 を得 た。 また,こ の微 粒子 の粒子 内部 のAu,Agの

組 成分 布状 態 を調査 した。 さ らに,電 子 材 料,装 飾 材

料 の各 用途 向 けに応 用試作 を行 ったの で,そ の結果 に

つ い て も合 わせ て示 す。

2.実 験 装置 お よび方 法

2.1噴 霧試 料 溶液 の調整

Au/Ag合 金 の微粒 子 を合 成す るに あた り,出 発 原

料 と して,AgNO3とAu(田 中貴 金 属 製)を 準 備 し

た。 まず始 めに,Ag原 料溶 液 の調製 を行 った。 原 料

のAgNO3(エ ヌ ・イー ・ケ ムキ ャ ッ ト製,特 級)を 濃

硝 酸(関 東 化学 製:試 薬特 級:HNO3含 有 率69%)と

純 水 の混合 溶液(質 量 比50:50)に 溶解 し,Ag換 算

濃 度約3%に な るよ うに純水 で調整 した。

続 いてAu原 料 溶 液 の調 製 を行 った。 原料 のAuは

王 水 に溶 解 後,濃 塩 酸 に続 いて純 水 を加 えつ つ 加 熱

して脱 硝 ・脱 酸 を十分 行 った の ち,純 水 にてAu換 算

濃 度20wt%に な る よ うに調 製 しHAuCl4溶 液 と し

た。 このHAuCl4溶 液 は,Auの 溶 液 の中 で は経時 的

ま た化学 的 に安 定 な溶 液 で あ り,噴 霧熱 分解 でAu系

合 金 粒 子 を合 成 す る際 の有 用 な 原料 の一 つ で あ る。

しか し,Au/Ag合 金粒子 を合成 しよ うとす る場合,

HAuCl4溶 液 にAg+イ オ ンを 含 む溶 液 を混 合 す る と

AgClの 沈殿 が生 成 す るた め,混 合 溶 液 中 のAu/Ag

比 が崩 れ て しまい,希 望 の組 成比 率 の合金 粒子 が合 成

で きな い。 そ こで,Ag溶 液 と混合 後 も安定 な溶液 を

維 持 で きるAu/Ag混 合 溶液 の調 製 を試 みた 。 まず,

HAuCl4溶 液 をNa2CO3(関 東化 学製:試 薬 特級)で 中

和 して,水 酸 化物Au(OH)3を 沈殿 させ た後,そ の沈

殿 を ろ過,純 水 洗 浄 を行 った 。さ らに,Naお よびCl

成 分 の除去 の ため,生 成 した水酸 化物 を一 旦 濃硝 酸 に

溶 解 した後,ア ンモニ ア水(関 東 化学 製:試 薬 特 級)

にて 中和 沈降 させ,沈 殿 をろ過 ・純水 洗 浄 した。 再度

このAu(OH)3沈 殿 を濃 硝 酸 に 溶 解 し,Au濃 度 約

4wt%に 調 整 した もの をAu原 料 溶 液 と した。

作 製 したAu原 料 溶 液 とAg原 料 溶液 は ろ過 に よ り

溶 解残 渣 を除去 した後,磁 製坩 堝 を用 いた灼 熱残 渣測

定 に よ り正 確 な 金 属 含有 率 を求 め た。 そ の数 値 を基

に,所 定 のAu:Ag比 率 にな るよ うにAu,Agの 両原

料溶 液 を混 合 し,Au-Ag混 合 溶液 と した。 さ らに,

噴霧 器 か ら発 生 す る平 均径 約5.0μmの 液 滴5)か ら平

Fig. 1 Experimental apparatus

均 径約0-5μmの 粒子 が生 成 で き る よ う,濃 硝 酸 を添

加 して濃度 を調整 し噴霧溶 液 と した。

2.2粒 子合 成装 置お よ び操 作条 件

Fig.1に,実 験 装置 の フ ロー シー トを示 す。 本 装置

は1)原 料 溶液 を噴霧 して液滴 にす る超 音波 噴霧 部,

2)噴 霧液 滴 に含 まれ る溶 媒 の蒸発 と溶 質 の熱分 解反

応 によ る粒 子生 成が行 わ れ る反 応管,3)生 成 した粒

子 を捕 集 す る回収 部 の 三 つ の部 分 よ り構 成 され て い

る。

反 応管 は内径13mm,外 径17mm,長 さ1000mm

の アル ミナ製 であ り,縦 型 電気 加熱 炉 内 に設置 した。

加 熱 炉 は温 度勾 配 を変化 させ るため にそ れぞ れ独立制

御 が可能 な5段 分割 式 で あ る。 入 口側 よ り順 にTl～

T5と 温 度 を設 定 した。 粒子 捕 集 器 は拡 散 荷電 型 静 電

捕集器 で,内 部 で の硝 酸酸 性溶 液 の凝縮 を防 ぐた め,

ヒー ターを使用 して内部 を1500Cに 保 持 した。

装 置 の 操 作条 件 は,1)加 熱 炉 設 定 温 度;最 終 段

1000℃,2)キ ャ リァガ ス流 量;2.0×10-3m3・min-1,

3)Au/Ag比 率;Au:Ag=75:25と した。

2.3合 成 粒子 評価方 法

合 成粒 子 の形状 は走査 型電 子顕 微鏡(SEM)に て観

察 し,粒 子 径 の算 出 につ いて はSEM写 真 を も とに直

接観 察法 に よ り平均 径 を求 めた。 粒子 の結 晶相 の 同定

はX線 回折装 置(XRD)に よ り行 い,結 晶粒子 の大 き

さ は 回 折 線 の 広 が りか ら,Scherrerの 式 よ り求 め

た。 また,生 成粒子 中 のAu/Ag比 の 測定 は,ICPで

検量 線 を作成 して定 量分 析 を行 って求 め た。 さ らに,

粒 子 中のAuとAgの 固 溶 の様子 につ いて は,パ ー テ

ィクルア ナ ライザ(Horiba,DP-1000)で 確 認 した。

また,生 成 した粒 子 を実 際 に装 飾材料 およ び電子 材料

と して使用 した場 合 の特 性 につ いて も評 価 した。

Vol.41No.4(2004) (5) 247

Fig.2 Spherical Au-Ag alloy particles

by Spiav-PVrolvsis method

3.実 験 結果 お よび 考察

3.1合 成粒 子形 状

粒子 の合成 は キ ャ リア ガ スにN2を 用 い,ガ ス流 量

を2-0×103m3・min-1と して行 った。 液 滴 の急 激 な

乾 燥 を防 ぎ球 形 粒/を 得 るため,5段 の加 熱炉 の温度

T1～T5は それ ぞれ150.350,600,800,1000℃ と

勾 配 を つ けた。Fig..2に,合 成粒 子 のSEM写 真 を示

す 。 ほぼ球 形で,表 面が平 滑 なサ ブ ミクロ ン微粒 子 が

生 成 してい る ことが分 か る。 また,X線 回折 測定 によ

り結 晶 子径 を算 出 した と ころ約60nmと な った。 同

程 度の粒子 径 を有 す る 一般 的 な液相 法 の金属 微粒 子 の

結 晶子 約20～30nmに 比 較 して,粒 子 内 部 で の結 晶

成 長がか な り進 ん で い るこ とが分 か る。

3-2合 成粒 子 の合 金化 状態

ICP分 析 に よ り粒 子 のAu/Ag組 成比 率 を 測 定 し

た。検 量線 作成 用 には,所 定 のAu/Ag比 率 に調整 さ

れ た市 販 の装飾 用Au/Ag合 金箔(微 粉砕 箔)を 使 用

Table I Au : Ag weight ratio in Spray- Pvrolysis

alloy particles measured by ICY

した。金 属含 有量 率(質 量 比)でAu:Ag=75:25に

調整 され た噴 霧原料 溶液 か ら生成 したAu/Ag合 金 微

粒子 中 のAu:Ag比 を,Tablelに 示 す。 どの ロ ッ ト

で も原 料 溶 液 と ほぼ 同 じAu:Ag比 を持 つ 合 金 微 粒

子が得 られた。

粒子 全体 で は,Au/Ag比 が ほぼ 希望 の比 率 とな っ

て い る ことが確認 で きた が,個 々の 粒子 で見 た場 合 に

粒 子が どの よ うな複合 状態 を取 って い るか,ど の 程度

合 金化 して い るかが不 明 であ った。通 常,金 属微 粒子

の 合金 化具 合 の確 認 にはXRDの ピー ク位 置 を確認 す

る方法 が有 効 で あ るが,AuとAgは ピー ク位 置 が非

常 に近接 してお り,合 金 化 の判断 は 困難 であ る。 そ こ

で,パ ーテ ィクルア ナ ライザを使 用 して,個 々の粒 子

内 のAu/Agの 分 散固 溶状態 を調 査 した。

DP-1000に よる分析 の 詳細 な測 定 原理 は,パ ーテ

ィクル アナ ラ イザ の カタ ログあ るい は取扱説 明書61に

任 せ て割愛 す るが,基 本 原理 はヘ リウム マイ ク ロ波 誘

導 プラ ズマを 用い,ア ス ピ レー タで吸 引 した微 粒子1

個 ずつ につい て,内 部の 元素 の発光 強度 を測 定 す る も

の で あ る。 個 々の粒 子 中 の 各元-素の 発 光 強 度 を測 定

し,各 元 素が球形 の 単体粒 子と して 存在 して い る と仮

定 した上 で,そ の粒 径を等 価粒 径 と して 表す 。発 光強

Fig. 3 Distribution of Au and Ag in commercial particles

248 (6) 粉体工学会誌

Fig. 4 Distribution of Au and Ag in Spray- Pyrolysis particles

度1(す な わ ち電圧)と 等 価粒 径Dの 間 に はEq.(1)

の よ うに3乗 の関係 が あ る。

D=K×I1/3(K:補 正 係数)(1)

カ ウ ン トした個 々の粒子 に関 して,AuとAgの 三 乗

根 電圧(す な わ ち等 価粒 径 に比例)を 測定 しプ ロ ッ ト

した 図をFig.3お よびFig.4に 示 す。Fig.3は 質量 比

Au:Ag=75:25の 市 販 の装飾 用Au/Ag合 金 微細 箔

のデ ー タ,Fig.4は 同 じく質量 比Au:Ag=75:25

の噴霧 熱分 解試 作 品の デ ー タで あ る。 横軸 がAuの,

縦 軸 がAgの 三 乗根 電圧(等 価 粒径)で あ り,す べ て

の粒子 中 のAu/Ag濃 度 比 が一定 で あれ ば,原 点 を通

る右上 が りの直線 とな る。 また,AuとAgの 各 軸 上

のプ ロ ッ トは,複 合化 して いな い単一 組 成の粒 子 があ

る ことを示 して い る。 両 サ ンプ ル と もプ ロ ッ トは分 布

を持 って お り,個 々の粒 子 でAu/Ag濃 度 比 に差 があ

り,す べて の粒子 が均 一濃 度 比 でな い こ とが分 か る。

しか し,大 部 分 の粒子 は限 られ た範 囲幅 の分布 域 に入

って お り,総 じて合 金 化 して い る と言 え る。 また,

Fig.3お よびFig.4の 右 側 の ヒス トグ ラムは左 側 の

等 価粒径 の各 プ ロ ッ トの 均一 濃度 直線 か らの誤 差 を グ

ラ フ化 した もので あ る。誤 差 の絶対 偏差 を比 較す ると

市 販 品 と噴 霧熱 分解 試作 品で ほぼ 同等 の値 を取 って い

る。 この こ とは,増 塙溶 融で合 金化 したAu-Ag合 金

と同等 の濃 度均 一性 が噴霧 熱分 解法 の粒 子 で も得 られ

る ことを示 してい る。

3.3合 成粒 子 の応 用例

3.3.1電 子材料 へ の応 用

Au-Ag合 金微 粒子 を電極 材料 と して使 用 す る と,

Ag単 独 に比 べ て耐 マ イ グ レー シ ョ ン性 お よび耐 熱性

に優 れ る とい う メ リ ッ トが得 られ る。 また,Au単 独

の場合 と比 較す る と,コ ス ト低減 な どの利 点が あ る。

そ こで,実 際 に合成 した微粒子 を有 機 系 ビー クル と共

に混練 してペ ー ス トを作 製 し,こ れ をアル ミナ基 板上

に ス ク リー ン印刷 して 焼成 し,Au-Ag電 極 を形 成 し

た。 また,比 較 の ため に,市 販 の 液相法 で製 造 され た

球 形 のAu粒 子 と球 形Ag粒 子 を 用 い て 質量 比Au:

Ag=75:25の 混合 粉末 を作製 し電極 を形成 した。 こ

の比較 用混 合粉 末 は,粒 子サ イ ズの影響 を排 除 す るた

めに比 表面 積 の異 な る3種(Mix.A,B,C)を 調 整 し

た。粉 末 物性 をTable2に 示す 。形 成 したAu-Ag電

極 膜 の焼 成 温 度 ごとのSEM写 真 をFig.5に,ま た,

Table 2 Surface area of particles prepared by Spray- Pyrolysis or Mixture method

Vo1.41No.402004) (7) 249

Fig. 5 Sintered electrodes made from Au-Ag

particles

電 極膜 の 見掛 け比抵 抗 をFig,.6に 示 す。 これ らの結 果

よ り,噴 霧 熱分解 合金 粉 末 は液相 法混 合粉 末3種 に比

べ て比 表面積 が大 きい に も関 わ らず,形 成 した電 極 の

焼 結が 高温 まで抑 制 され る こ とが 分か る。 液相法 混 合

粉 末か ら形成 した膜 の比抵 抗 が低 温か ら低 い値 を示 す

のは,混 合 粉末 中 に含 まれ る融 点 の低 いAg単 独 粒 子

の焼結 が低温 か ら進行 し,粒 子間 の ネ ッ トワー クが 早

期 に形成 され るため だ と考 え られ る。 しか し,焼 結 の

進行 が 早い ため,!000℃ 付 近 で は過 焼 結 とな り,表

面 張力 によ って電 極面 は 島状 化 し断 線す るので導 通 は

得 られ ない。 一方,噴 霧 熱分解 合金 粉末 を用 いて形成

した電極 膜 は,低 温で は比 抵抗 が高 い が,焼 結 が遅 く

1000℃ 付 近 で も導 電 性 が確 保 で き る ことが分 か る。

したが って,セ ラ ミックシー トとの同時 焼成 によ って

電極 面 を形成 す る場 合 な ど,緩 やか な焼 結 が求 め られ

る電 子部 品の分 野 への応 用 に有 利で あ る と言 え る。

3.3,2装 飾 材料 への応 用

食器 装飾 に お いて 金 装 飾 は重 要 な地 位 を 占 めて い

る。Au絵 具 に も色 合 い や 光 沢 の 異 な る種 々の バ リ

Fig.6 Apparent resistivity of Au-Ag particles

Fig.7 Fine Au-Ag alloy leaves from

Spray-Pyrolysis particles

エ ー シ ョンが存 在 す る。 この う ち,Ag添 加 はAu装

飾 に青 み を 与え るこ とが 出来 る方法 と して広 く用 い ら

れ て お り,Ag添 加 量が増 す ほ ど青 み が増 す。 また,

絵具 用 のAu粒 子 に箔片 状 の ものを使 用す ると焼成 時

の過 焼結 が抑 制 され,焼 成 後の 色合 いに マ ッ ト感(艶

消 し感)を 付加 す るこ とが可 能 とな る。現 状 で は,合

金微 細箔 は,伝 統 工 芸の金 箔の技 法 を用 いて得 られ た

合金 箔 を微粉 砕す るこ とで製 造 され てい るた め,大 量

生 産 は技 術 的 に困 難 で あ る。 そ こで,こ の問 題 を 解

決 す る た め に,本 試験 で は噴 霧 熱 分 解法 で合 成 した

Au-Ag合 金微 粒子 をポ ッ トミル にて微 細 箔化 し,得

られ た微 細箔 を使 用 して金絵 具 に独特 の青 みが か った

マ ッ ト色調 を与 え る こ とを試 み た。Fig.7は 質量 比

Au:Ag=75:25の 組 成 を持 つ,平 均 粒子 径0.5wm

のAu-Ag合 金微 粒子 を箔化 して得 られ たAu-Ag合

Fig.8 Applications with fine Au-Ag leaves

a) Decalcomania

b) Transferred and fired dish

c) Laser-microscope photograph

250 (8) 粉体工学会誌

金 微 細 箔 のSEM写 真 で あ る。 平 均 サ イズ5～10μm

程 度,厚 み0.1～0.5μm程 度 の 合 金 微 細 箔 が生 成 し

て い るこ とが分 か る。 また,こ の合 金微 細箔 を用 いて

金絵 具 を作成 し,こ れ を ス ク リー ン印刷 して転写紙 を

作 成 した。転 写 紙 の写 真 をFig.8a),そ れ を 陶磁 器

に貼 り付 けて700℃ で焼 成 した写真 をFig.8b),そ

の 焼 成 面 の レー ザ ー顕 微 鏡 写 真 をFig.8c)に 示

す。 得 られ た金色 はAu単 一 組成 の粉 末 を用 い た場 合

に比べ て,青 み を帯 び た金 色 とな って お り,Agを 添

加 した効 果が確 認 で きた。 ま た,表 面 は過剰 な光 沢が

抑制 され マ ッ ト色調 とな って いた。 この件 につ いて は

レーザ ー顕 微鏡 写真Fig.8c)が 示す 通 り,Au-Ag

合 金 微細 箔 が 適 度 に原 型 を留 め た状 態 で 焼結 して お

り,こ れが 金 色 の マ ッ ト感 に繋 が って い る と思 われ

る。 金色 の青 みの強 さや光 沢の 度合 い は,Au:Agの

組成 比率 や粒子 合成 温度,粒 子 径 を変更 す る ことで制

御 可能 で あ り,こ の こ とは粒 子合 成 に噴霧熱 分解 法 を

用 い る こ との大 きな メ リッ トで あ ると言 え る。

4.結 言

噴霧 熱分 解法 を用 いてAu-Ag合 金微 粒子 を合 成 し

た。適 正 な噴霧 溶液 の調 整 に よ り安 定 した 噴霧 を可能

に し,そ の結果,球 形合 金微 粒子 を得 た。 また,得 ら

れた合 金微 粒子 の応 用 先 と して,電 子材 料分 野 と陶磁

器 装飾 分野 へ の応 用 を検 討 した。 その結 果,電 子 材料

用で は従来 のAu,Agの 混合 粉末 を使 用 した場合 に比

べ,高 耐熱 性 の電極 が 得 られ,ま た,装 飾材 料 用 と し

て はマ ッ ト青金 に応用 で きる ことが確認 で き た。

[謝辞]パ ーテ ィクルア ナラ イザで のAu/Ag存 在状

態 の確 認 に御協 力 頂 きま した株式 会社堀 場製 作所 分析

セ ンタ ーの光 成京子 様,内 原 博様 お よび名 古屋 セ ール

ス オ フ ィスの 泉耕 治様 に深 く感謝 致 します 。

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(http : // global.horiba.com / analy/ dp 1000 /)

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