Synthesis and characterization of siliconized epoxy-1,3-bis(maleimido)benzene intercrosslinked...

Post on 01-May-2023

0 views 0 download

Transcript of Synthesis and characterization of siliconized epoxy-1,3-bis(maleimido)benzene intercrosslinked...

��������� � �������� ���� �� �������� � ������������������������� ��� ��������������� ����� �������

�� ����� ����� � ��!��"� #� �$�%��� #��

���������� ���� ��� ��� ���� ��� �������� ������ ��������� ���� �� ���� ��� ������ ��� ���� ��� ��� �� !� ����� "���� �#" �� "����� $�� ��� �������� %� ���� ��� &������� ��� �'(� ��� �

#����&� �' ��� '((�) �����&� �� ��&��� ���� * ��!��� '((�) ������ �� ��������� '((�

��������

+�������������� ���,��� �� �������� � ������������������������� ��� ����� ������� �&� ���� �&������ -�� �������� ���� ��

����� ����� ,� ����� ��� �� ����! &����� �������!�� �� �./�.0� ���������������� ������������������ �1-23 �� ,��� �������������������������� ����2�� � �����������! !��� � ��������������� � ������� -�� �������� � ����� ������� ,��� ����������4� ,��� &����� �������!�� �� �./�.0� ������������������� ��� �5 +� � ���� �� ����! ������������������ �33 �� -��

��� ����� �����!� ������ ,��� �������� � ��� ����� �������� ����������� ������� ������ ������ ��� ��� ����������� �� �������

���� ����� ����� �����&�� ��� ���!����� �� ����� ����� ,��� �������� �� ��� &���� �� ������/����� ���������� ,������ ������������ ��

���������� ���� ����� ����� �����&�� ������/����� ���������� ,��� ��,����! �� ���!������ 1�,�&��� ��� ����������� �� ���� ������� �

���������� ���� ����� ����� ��6������ ��� �������� ���������� ������! �� ����� �������!� �������� 3���������� ������! ����������

�3�7�� ������!�&������� ������ �-%�� � ���������� �� ��� ��������� ���������� ,��� ��� ����� ��� �� ����� ��� ������

���&��� �� ��� ����� ������� 3�7 ������!�� �� ��� 5 + ���4� ����� ������� ���, ������� ������� ���������� -�� !���

��������� ���������� ��!�� ������ �!����� ���������� � ��� ��������� ���������� �� ��� ���� 5 + ���4� ����� � �������

�� � ����� ������� ������� ,��� ��������! 5 + ������� � ���� �� �� �� �� ��� ������������ ���� �� 5 + ����� ��� �����

����� �������� -�� ��������!� �� ��� 5 + ���4� ����� � �������� � ����� ������� ,��� ��� ����� �� ������! ��������

����������� � '((� 8���&��� ������� 9�� ��� ��!��� �����&��

)��*���: 8���� �����) 5���������) 1��������������� ������������������

� ���� ������

-�� ����� ��������!� �&�������� ���� ������� ��!�

���������� ��������� ������� �� ��!���,��!�� ,���

��������� ������ � �������� ����������� 8���� ������

��� �� �!������ ����� �� ����������� �&� ���� ���

�������&��� � ������������! ������� �� ��� �&�������� ��

��!������������ ��!���,��!�� 4��� ��������� �����������

8���� ����� �������� ��� ������� ����������� ���� � ��!�

�����!�� � ������� ��������� ������� � ���&���

���������� !�� ������� � ��������� ���������� �

��������! ������ �� &����� ���������� � ��� �������

������� ���� &����� ��������� ;�/*<� 8���� ������ ��

��� ,���� ��� � �����! �������� � �����������

������� ��� ���������� ����������� 1�,�&��� ���� �����

������ �� !������� ������� � ���� ������� �������� ,����

����! ���������� -���� �� ��� �=�� ������� ��� �������

������� ������������ �� ����� ������ ���� ��� &���

�������� ���������� � ����� �&� ������� �� ���

������ �&��� �� ���!�����! ���� ,������ �����������!

����� ������/����� � ������ �����������

>� ���� ��� ������� �&� ���� �� �� �����&� ���

���!����� �� ��� ���� ����� ������ ��� �� ��� ������ ��

��� ���4����� �� ����� ������ � ���� ����� ��� ��

����! 7-5? ����������������� ����������������������

�-5? �������������� ���������������������� 1-5?

����������������� ��������������������� ��������

����������� �������� �������� �������������� �����

� ������� ����� ;@/��<� -���!� ���� ���4����� ��

����� ������ ,��� ����� ��������� ������� �����&� ���

����� �������������� �� ���� �� ������� ��� ��������

�������� ���������� �� ���� ����� ����� ,��� ����

,��� ��� ��� ��!� ���������� �����������

1����� ������� ��������� ���!�����! ������� ��

���� �� �����&� ����� ��������� � ������ �����

�� ������� ,��� �������! ��������� � ������ �������� ��

����� ������� -� ����&� ����� �&�������� �� � ������

���������� ������� ���,��� �&��! 6������ � ��!�

�������� ��!����� �� �� �������� � � ������&�

2������ A� �'(('� B@�/C('

((�'��*B�D('DE � ��� ����� ����� � '((� 8���&��� ������� 9�� ��� ��!��� �����&��

2++: �((�'��*B��(��((B'C�@

,,,�����&�������D�����D�������

" 7����������! ������ -���: �@��AA�'�.��'�� ����: �.�*�

�#�� � �������+ ���!�F�������� � � ��!���

������ ������ ����������������! ���,��� ��������

���&��� ����� ������� ,��� !�� �������� ����������

� ���!�� !��� ��������� ���������� ,��� ������ ,���

������� ������ ,���� ������� ������� �������� !��� ����

������� �� �� ����������� �������������� �� ��� ������

����� ��&��&�� 1��������������� ������������������

�1-23 �� � ����������� �� ������� � 6������ �

��!� ��!������ ��������&���� ��� ���4����� �� ����� �����

�������

����! ��� �������� ���������� ������� ��� ���

���!�����! �� ����� ������ �� �� ���� ��� ��� 1-23 �

�� ��� ���� ������� ������� ������ �� ��G� &�������

���&��� ���� 6��������� �� �� /��/>/��/ ����!�� ��!�

������ � ������������&� ��������� ��!� ��������

���������� !�� ��������� ����������� ��������� H$ �

������� ��������� ;�'/'(<� +� ��� ������ ,���� �� ��

�����&� ��� ��� ������� ������������ ���� ����� �����

�����&�� ����� �����!�� ,��� ����!��4��� ���!� ��

!��� ��������� ���&��� ��� ������ ������/����� ����������

;'��''<�

-���!� ��� ������������ �� ������� �� �� ����� ������

�����&�� ��� ����� �����!�� � ������ ��������� �� ������

��� ������/����� ���������� � !��� ��������� �����������

+� ���� �� ���&��� ��� ���� �� ������/����� ����������� ����

4����� �� �������� � ����� ������ ,��� ��!� ������� ����

����������� �� �������� �,��! �� ����� �������� �������

�������� ���������� &� � ��!� �����������! ������� ��!�

!��� ��������� ����������� ��!� ������ ��������� ��!�

��� ����� ��������� 4�� ���������� �����4� �����!�� �

�����4� ������� � ��, ,��� ��������� ;''/'*<�

1����� �� ��� ������� ���� � ������ �� ���� �� ��

�����&� ���� ���!����� � ������ ���&��� �� �����

����� ,������ � ��������� ���� �� �����!�� ���������� ��

������! � ��������������� ���,��� �� �������� �

���������������� ����! 1-23 � � ���������������

����� ��� �5 +� � ������� ���4��� ,��� ��������������������������� ����2�� � ��������������� ������������! !��� � ������� ��������&����

� ������������

�,', -���� ���

8���� ����� �3�!������ ����� �� ��������� �� 3%85��

9I..B �&��! ����� �J��&���� �� ���� �*(/�@(� ,���

&�������� ���� �(�((( �2 � A�A�������������������

�33 � ,��� ������ ���� 7���%��!� 9�� +��� 5 +

,� �������� � ���� ����� ������ � ������������

������ � ���������� � ���� ������ ;'@<� 1-23 �

�&��! �������� ,��!�� �C�(((/�*�(((� &��������

*((/@(( �2 ,� ������ ���� ������������������������

�� �� ���! ������! �������� ���� ������J�� ;�(<� 7�����

������! !��� ���2� � ��������������� ������ ,��������� ���� H���� 7���� �H��� � ���� �%�������

��������&����

�,�, "������� � � � �� .�� ��/� ���������

K��� ����� �� ����� ������ &����! ������ �� �����

������������ ������������������ �������������� �����

�� ���2� �,��� ������� �� ������� !����� �� 1-23 ��� ��������������� ������ ,��� ������!��� ���� �

@(�7 ��� �( ��� ,��� ������� �������! ������� � ����������� �� �������� � ����� �������� -�� ������ ,� ����

�!��� �� ����&� ������ ����� ����! ��� ����������

������� ���,��� ���2� � 1-23 ��

�,0, "������� � '�0# �1���� � �2 ��.���

5��������� ,� ������ ������! �� ��� �������

�������� ,��� ���!�� ���4����� ;'@<� +� � � ������

����� 6�� 4��� ,��� ��� �������� ��6�� ��������

� �����!�� ������ B(( �� �� ������� ��( ��� �@*�� !� ��

����� ������ � (�. ��� �.A�� !� �� �������������

���� ,��� �� #�� �������� �� ���������� �� �����

������ �� ������� �� �����! ��� ������� ��!������ �

��� ������� ,� ���,� �� ��� ��� �( ��� �� �������� ���

�������� -� ��� ������� &����� ,��� ��, � � ! ��

������ ����� � '. �� �� ������������ � ��� ������

������� ,� ��6���� 5� ���� �� �������� �J��� ��!

������ ��C�@ �� �� ����� ������ ,� � �� ��� ��6���

��! ������� � �����! ,� �������� ��� � ������ � ��

-�� ������� ,� ����� ,��� .(( �� �� ,��� � ������ ��

�������� � ��� ����������� -�� ��������! ����������

,� 4����� � ���������� � ���� ������� -�� �������

�, ���3 )4��� �� ��, 5 "����� 60 1����2 �708(��B@A

������ ��

������ ��� ��� ��������� �� ���������� �� !�&�� ��

������ ' ���������� �� ������������������� �����

�,6, "������� � � � �� .�� ��/� ����� � �� ����

-�� ������� ����� �� 5 + ,� �����&� �� �������

�� � ����� ������ � �'.�7 ���� &�!����� �������!� ������������� ����������� ��� �������������� ����� �� A�A �������������������� ,� � � ��� !������ ,�

�������� � @(�7 ����� ����!������ ������� ,�������� -�� ������ ,� ���=���� �� &���� ��

����&� ��� ����� �� � ���� ��� � ���� �

�'(�7 ��� � �� -�� �����!� ,��� ���� ���� ���� �'(.�7 ��� ' � � 4���� ����&� ���� ��� ��� ��������� ��

�,�, ���� ������

K-+# ������ ,��� ������ ����! 2�����/8���� C*�

������ ������������ ,��� �5� ������� ��� ���� �������

-�� &������ ��J�� ������ ,��� ������� ����� �� ����!

���� �5� ������� �1� � ��7�? # ������ ,��� ������

�� 5����� A(( 1 ? # ������������ ,��� ��������

���������B �3 �>�B� � ���&����

%��� ��������� ���������� ��!� �� ��� ������ ,�

�������� ����! 3�7 '@�(�-� ����������� H��� �� ���

���������� ��!� ���,��� .( � '.(�7 � �����! ��� ��

�(�7 ������ -�����!�&������� ������ �-%�� ,�

����� ��� ����! -����� ������ '((( �-� �����������

H��� � �����! ��� �� �(�7 ����� �� � ���������������

-�� ������� �������/������ ���������� ,��� ��������

����! �! ���� ���� ��������� ������! �� ���

��- �3�(�@ ����! +������ ������! ������ � ��� B('.

H��� � ������� ���� �� ' �� ������ -�� 6�����

�����!�� ,� ������ � ��� ��- 3 C@(� -�� �������

���!����� �� ��� ��� ����� �����!� ���� ��������� ��

���� ����� ,� �&���� � ��� ��- �8�@@�CA� ��

��� � 4&� ���� ������ ,��� ��� �� !������ ��� �

������ ��� ��� �������� ������

-� ���� ��� ��������!��� ���&���� ��� �������

������� ,��� ������ ���� ���� ����� ������� ���!�����

����� ���������� 8����� ������ ,� ����&� ���� ���

����� ���� �� ��� ��������� �� � �� ���� -�� �������

������� �� ��������� ,��� ���� ,��� !�� � ������

���� ������! �������� ���������� ��8 � �9���

7����!�� ��������� ��� AA(��

� ������� �� ���������

0,', 9������� ������ �

�1� � ��7�? # ������ �� ��� �������� � ��������

��� �5 +� ���! ,��� ��� ���!����� �� ��� ������ �

����� �� ���,� �� K�!��� � '� ��������&�����1�? # �B�3 �>�: � � C�B( ��� �1� : � * 1 � 1���

C��@ �� '1� : � *�( � '�( 1 � 1��� C��B ��� �1� : �' 1 � 1� C�'( ��� A1� ���4����1���7�? # �B�3 �>�: � � �'A�*� �'B��� �'@�' �7�������)

��'�( �?/7�������) ��A�C �7�7�) �B@�C �7�>��

-�� �������� �� �������� � ����� !��� ���,��� ������

���� � �������&����� �� �������� ���� ,��� ��������

���� +# ������ � &�������� ������������ ��������&���

;''<�

�, ���3 )4��� �� ��, 5 "����� 60 1����2 �708(�� B@.

������ '�

K�!� �� �1�? # �������� �� 5 +�

0,�, ������� ������ ��

-�� ������� ������� ���&��� ��� ������33 � ���2�/������33 ������� �� ���� �������� �� 3�7 ��

����� ���� �� �� ;''<�

3�7 ������!��� �� ��� ���������� ���4� �����

����� ������� ��������! .� �( � �.0 �� �������� ��

K�!� �� K��� ��� 4!���� �� �� �� ���� ��� �� ��� 5 +

���������� ����� ������� ���, ������� �������

�������� �� �� ��� ��,�� ������������� K�� �� ��� 5 +

���������� �������� ��� �����! ������� ��������� �

�'(�7� � ������ ��� ��� ������ ���������� �C'��CA � �C@�7 ��� .� �( � �.0� ��������&���� ������ ��������������� �� 5 + ��������� �� ����� ���!�� ������� ��

��� ������ ���������� �� �����&� ,��� ��������!

5 + �������� -�� ��!� ���������� ��� ��� ��� 5 +

���������� ������ �� �� �� ��� �����,��! ��������: ���

������ ���! ������! ������� ,��� ���&� ���� ����!���

�� 33 � ���� ���������� ������� �� ������ ���! ,���

������ ������� !����� �� ����� ����� � �������

!����� ����� ����! ��� ������� ���� ����� ����� �������

�� /?1' !����� �� 33 ,��� ����� ���� �� 5 +

� ����� ������ � ��&� 5 + ������������ ����

�������� 8������ �� ,� ������� ��� ��� ������� ��&� ��

���� �������� �� �� ��� ��J�������� �� ��!��� ���&����

����!� �� ������� ������������ ���� �� 5 + � ����

������� ������� ������ � '(��7 �K�!� A�� 1�,�&���������! �� ���� �� ��� �� ��� �������� �� ����� ������

��� ��� ������� ������������� ���� �� 5 +��� ����� �

���� ��(/�A(�7� ������ �� ��� �������� �� ,����� ������ ���,��� ��� ������ ���! � ��� ����� ���

������� �� 5 +� -�� ���!�� ������� �� ��� ������

���������� ,��� ��������! 5 + ������������ ���4���

��� �����&���� �� �� ���� �� �� ;'B<�

-�� !��� ��������� ���������� �� ����� ������� ��

�������� �� -��� � � K�!�� . � B� -�� !��� ���������

�, ���3 )4��� �� ��, 5 "����� 60 1����2 �708(��B@B

K�!� '� ��7�? # �������� �� 5 +�

K�!� �� 3�7 ������!��� �� ������5 + ������� ����! ����: �� ������

33 � ��� ������33 �.0 5 +� ��� ������33 ��(0 5 + � ��

������33 ��.0 5 +�

K�!� A� 3�7 ������!��� �� 5 + ����! �����

-��� �

1�� ��������� ����������� � !��� ��������� ����������� �� ������

�������� � ������ 5 + ���4� ����� � 5 + ���4� �������� �

����� ������� �1-23 �: 1��������������� ����������� �������)

5 +: ������������������� ����

����

������

8����D

1-23 �D

5 +

�����������

1�� ���������

����������

��7�

%��� ���������

����������

��7�

� �((D((D(( �.� �BA

5 �((D(.D(( �.( �B�

7 �((D�(D(( �A. �B'

3 �((D�.D(( ��@ �B(

8 �((D�(D(. �B� �C'

K �((D�(D�( �C( �*A

% �((D�(D�. �C. �*@

1 �((D((D(. �B* �C*

+ �((D((D�( �CB �**

L �((D((D�. �*' �@�

���������� ������ ��� ������33 ������ �� �B.�7�+����������� �� 1-23 � ���� ����� ����� �� �� ��!��4�

��� ������ �� �! �-��� ��� 1�,�&��� ���!�� �������!

���� �� �! ,� �����&� ,��� ��������! 1-23 � �������

������ ;''<� -�� ������������ �� 5 + ���� ���� ����� �

�������� � ����� ������� ������� �! &���� �K�!�� . �

B�� -�� &���� �� �! ��� .� �( � �.0 5 + ���4� �����

������� �� �C*� �** � �@��7� ��������&���� -�� ��������� &���� �� �! ��� ���� 5 + ���4� ����� � 5 +

���4� �������� � ����� ������� �� ��� �� �� �������

������ ���� �� 5 + ����� ��� ����� ������ �����

����� ����� ��� �� ��� �������� �� �������� ,��

���� ����!� � ��������� ������ ��� �����������!

������ �� �� ���� ��������� ;��<� ,����� 5 + �����

�������� ���� ��� �� �������� ����� 7/7 ����!��

����&��� ���� �������������� ����� �� ���� �,���

������� �� ������ ���! �� ����� ������ ,� � �� ��

��� 5 + ���4� ����� �������� +� ����� �����

������� ����������� �� ������ ��� ������ �� &�����

����!�� �� ���� ����� ����� � ��� ������ ��� ���������

������ �� �� ���� ���������� ,���� �� ���� ������ ��� �!�

1����� �����&� ���� �� �! ���4��� ��� ����������!

���&��� �� 5 + ������������ ���� ������� ����� ���

��� �� ����� ����� �������� K������� �� ���� �������

��� ��� ������ �����&���� �� �� ���� �� �� ��� �� ���

�������� �� ����� ����� 5 + ������������ ���� �������

����� �&�� � ��(/�A(�7 ;'B<� 1����� ����� ����� ������ ���5 + ������������ ���� �������� -�� ���!�� �! &���

������ ��� ��� 5 + ���4� ������� ������� ���4���

��� �������� �� ��������������� ���,��� ����������

+����������� �� ������� ���� ����� ����� �����&��

������ �������� � ������� �!����� ����������

������������ �� ��� �������!� ������������ ;''<� K���

K�!�� C � *� �� �� �����&� ��� ��� ������ �!�����

���������� �� ���� 5 + ���4� ����� �K�!� C� � 5 +

���4� �������� � ����� ������� �K�!� *� �� �������

,��� ��������! 5 + ��������� -�� ��� �� �!����� ��

����� �� �� �������� ����� �������������������

�, ���3 )4��� �� ��, 5 "����� 60 1����2 �708(�� B@C

K�!� .� 3�7 ����� �� 5 + ���4� ����� ������: �� �����4� ������

��� .0� ��� �(0 � �� �.0 5 + ���4� ����� ��������

K�!� B� 3�7 ����� �� �(0 �������� � ����� 5 +���4� �������: �� .0�

����(0 � ��� �.0 5 + ���4� �(0 �������� � ����� ��������

K�!� C� -%� ���&�� 5 + ���4� ����� �������: �� .0� ��� �(0 �

��� �.0 5 + ���4� ����� ��������

K�!� *� -%� ���&�� �(0 �������� � ����� 5 + ���4� ����� �������:

�� .0� ��� �(0 � ��� �.0 5 + ���4� �(0 �������� � ����� ��������

��������� �� 5 + � ��� �������� �� ����������������!

���,��� � ��� �� �� ��� �������� �� 5 + ������������

� � ������� -�� ����� �� �!����� ���������� �� 5 +

���4� ����� ������ � 5 + ���4� �������� � �����

������� !���� 5 + ������������ �� �������� �� K�!�� @

� �(� ��������&���� -�� ����������� ��J���� ��� �(� �(

� .(0 ,��!�� ������ �� �����4� ������33 ������

�� �B.� �*� � �@'�7 ,���� � ��� ����������� ��J������ ���� ��� ��� ,��!�� ������ ��� �.0 5 + ���4�

������ �� ���� �� �� ������� �� �@�� A'� � A�.�7���������&���� � ������ ���� �� �����&� ��� . � �(0 5 +

���4� ����� ������� � 5 + ���4� �������� �

����� �������� -�� ������ �������� �� 5 + ���4�

�������� � ����� ������ �� ���!���� ��!��� ��� ��� ��

5 + ���4� ����� � 1-23 � ���4� �����

�������� K�� ������� ��� ���������� ��J���� ��� .(0

,��!�� ���� �� ����� ���4� ,��� �(0 1-23 � �

����� ���4� ,��� �.0 5 + ������� �� A(� �

A�.�7� ��������&���� ,����� �� ���� ��� ��� ,��!������ �.(0� ��� ��� ����� ������ ���4� ,��� �.0 5 +

� �(0 1-23 � ������ �� AA(�7� -��� ���������� ������� �� �� �����!����� ������ �� 5 + � 1-23 � ;'C<�

13- &���� ��� ������ 1-23 � ���4� ������ 5 +

���4� ����� � 5 + ���4� �������� � ����� �������

�� �������� �� -��� �� K��� ��� ����� �� �� �&���� ��� 13-

������� ,��� ��������! 1-23 � ������������� ,����

�� �� ������� �� �� ��� �������� �� 6������ /��/>/

��/ ����!�� 1�,�&��� ��������! ���� �� 13- &���� ��

�����&� ��� 5 + ���4� ����� � 5 + ���4� �������

�� � ����� �������� -�� ���������� �� ��� &���� �� 13-

��� 5 + ���4� ������� �� �� �� ��� ��!� �����������! �

��!� ������������������� ��������� ������ �� 5 +�

0,0, ;������� .�� � &-� � ��� �������� ��/�

��� �

+� �� ������� ��� ���� ��� � ������ ���� ������

������� ��� ��� ������������ ���� ������� �� 5 + ��

��������� ��� ��� �� ����� ����� ������� ����!

���,��� ��������� -� ������� ��� ���� �� ��6����� �� ���

����� ����� ��� ��� ������������ ���� ������� �� 5 +�

+# � ? # ������ ,��� ���� ��� ����� � 5 + �������

,������ ���� �����&� ������ �� ���� �����&� ��

&��� �� ���&��� ��� ����� ����� �������� ������

� ���� ��� ���������

K�!� �� ���������� +# ������ ��� ��&�� ��� �&����� ���

��� 5 + ������������ ���� � ��,�� �����������

��A(/�.(�7� �� ��� �������� �� ����� ������K�!� �� � � ���������� +# �������� �� ���� 5 + �

�����4� ����� ������ ��������&���� K�!� ��� �

���������� +# �������� �� ��� ������� �� ����� ����� �

����������� 5 + ,��� ����������� �� �((:�( � �((:.(�

��������&���� -�� +# �������� �� ��� ������� �� ����� �����

� ���������� �5 +� ,��� ����������� �� �((:.( ����

���� �����! � �.(�7 ��� A/. � �� !�&�� �� K�!� ����-�� ��� ����� � ��(. ���� �� K�!� �( �� �� ��

1/7� &������� �� ���������� �5 +� � �� ,����

������ � ��������� �� �����, ��� ���&������ �� 5 +

����� �����

-�� ��� �����&� � ��(. ���� �� K�!� �� ���4��� ���

�������� �� 5 + �� ��� ����� �������� -�� �����������!

��� �� ������ �����&� �� K�!� ��� �� �� ��,�� ���������

���� �� �����������

�, ���3 )4��� �� ��, 5 "����� 60 1����2 �708(��B@*

K�!� @� 8����� �� 5 + ������� �� �������!� ,��!�� ���� �� ����� �������K�!� �(� 8����� �� 5 + ������� �� �������!� ,��!�� ���� �� �(0 �������� �

����� ��������

-���� �� ���������� ������ �� ��� ��������� �� ��� �

��(. ���� �� ��� +# ������ �� ��� ������� �� ����� �����

� ���������� 5 + ,��� ����������� �� �((:.( ����

���� �����! � �.(�7 ��� A/. � �K�!� ����� -��� ���4������ ���������� �� ���������� ������������ ����

������� � ��,�� ����������� ��A(/�.(�7� �� ��� ���������� ����� ������ -��� �� �� �� �� ��� �������� �� ,�����

��� ��� ���,��� ��� ������ ���! �� ����� ����� �

����� ��� �� ����������� ,���� ��������� �����

������������ ���� ������� � ��,�� ����������� ;'B<�

,����� ��� ������������ ���� ������� �� ���� ��������

��� 5 + ������� ���� ���� � '(��7� 1���� ����� ������������&��� �� ��� ������������ ���� ������� �� �����

������ � ��,�� ������������ -��� �����&���� �� ,��� ��

!������� ,��� ��� ��&����!���� �� ���� �� �� ;'B< �

����� ���� �� �� ;''<�

-� ������� ���4�� ���� �����&����� �1�? # ������

,��� ������ ��� �����D5 + ������� ������ � ����

��� �������� �� ��� ������ �� ���� �����! !���� +��1�? # ������ ���� ������ �� ��� ��������� �� ���

���4��� ������ ��� ,� �����&� � C�' ���� ,����� ��

��� ,� �����&� ,��� ������� �� 5 + ������������ �

������� � �� �� �� ��� ���� ���������� �� ��� ���������

���� � ������ �� 5 +� 1����� �����D5 + ������� ,�

�������� ,��� ,��� 3 K �� ������ ��� ��������� 5 +

������������ -��� �� ������������� ,� ,��� ,���

�� ������� 4����� � ���� -�� ���� ��� 5 +

����������� ������ ���� ������ ,� ��� � �� +# �

������ ,��� ��� +# �������� �� ���� 5 + �������

�K�!� �'�� K��� K�!� �'�� �� �� �����&� ��� ����� �� �����

�������� �� ��� ��������� �� ��� � ��(. ����� ,����

���4��� ��� �������� �� 5 + ������������

5�� �� ��� ������������� � �������� �� K�!�� �� �

�'� �� �� ������� ��� ��� ����� ����� ������ ��� 5 + �����

�������� ���� ������� �� ��� �������� �� ,����� ���

���� -�� ������� �������� ��� ��� �������� ��

,����� ��� ��� �� �������� �� ������ � �2������

�������� ��� ��� �������� ,����� ��� �����

0,6, -����� ��� ������ ��

+���������� �� 1-23 � ���� ����� ����� ������� ���

������� � 6����� �����!��� � ���� �� �� ������� ��

�� ��� �������� �� 6������ ������� ����!� �� �� ��� ����

������� �� /��/>/��/ ���� ,�� ��������� ��������

����� �� ������ ������ !����� ������� �� ��� 1-23 �

� ,�� �������� ������ ���,��� ������� � �����

�, ���3 )4��� �� ��, 5 "����� 60 1����2 �708(�� B@@

K�!� ��� K-+# ������ �� �� ���� 5 +� ��� �����4� ������ ��� �����D

5 +: �((D�( �� �����D5 +: �((D.( � ��� �����D5 +: �((D.( ����

�����! � �.(�7 ��� A ��

K�!� �'� K-+# ������ �� �� ���� 5 + ������� � ��� ������������ �

������ �� 5 +�

����� ;'��''<� 5 + ������������ ���� ����� ������

�������� ��� ������� � 6����� �����!�� �K�!�� �� � �A��

���� �� �� ������� � ��� ������������ �� ����������

�������� ��� ��������� ������ �� �� ��� �������� �� ������

�����������! ���,��� ;''<�

-�� ����������� �� ���������� �� ���� ������� �

���������� ���� ����� ����� ����� ��� &���� �� �������

�����!�� � 6����� �����!�� ������! �� ����� �������!�

�������� -�� &���� �� ������� �����!�� � 6����� �����!��

�� �������� � ����� ������ ������ ������� ,��� �������

��! ���������� ������� �K�!�� �� � �A�� 9��� ������� �

6����� �����!��� ��� &���� �� ������� � 6����� ������

��� �����,� ��� ������ ���� �K�!�� �. � �B��

������� ������������ ���� ����� ����� ������� ���

���!����� ������! �� ��� �������!� ������� �� �������

�� �� ��!������!� ��������� � ��������� ���&��� ��

6������ ������� �������� ;''<� -�� ������������ �� �����

������ �� ���� ����� � �������� � ����� ������� ���

���!����� � ���� �� �� �� ������� �� �����������! ������

� ��� ��!���� ������ �� ���������� �K�!� �C��

0,�, - ������ ����� ��� �

�8 �����!��� �� ������� ������ �� ��� �����4�

����� ������ �K�!� �*� ��&��� ������� !���� � �����

!������ �������������� ,������ �� ������ ����������

-�� �����!��� �� ��� ������� ������ �� 5 + ���4�

����� ������ �K�!� �*�� �� ��� ������ �� ��� �� �����4�

����� ������� -��� ������� ��� ����� �� �� ������ ����

����� �� ��� �,� ���������� ��&��&� � �� ��� ��!!����

��� �������� �� ����!������ ��������������� ���,���� -��

������� ������ �� ��� 5 + ���4� �������� � ������

��&��� ��� �������� �� ������!������ ��������!� �K�!�

�*�/�� �� �� ����� �������������� �� 1-23 ��

�, ���3 )4��� �� ��, 5 "����� 60 1����2 �708(��C((

������ ��

K�!� ��� 8����� �� 5 + ������� �� ������� �����!�� �� ����� � �������� �

����� ��������

K�!� �A� 8����� �� 5 + ������� �� 6����� �����!�� �� ����� � �������� �

����� ��������

� ����������

5 + ���4� ����� � �������� � ����� ����������

������ ���,��� �&��! &��� ������������� �� 5 + �

������� ����� ,��� �&������ -����� ����������� &� �

!��� ��������� ����������� ��� ��������� ����������

� ������ �������� �� 5 + ���4� ����� � �������� �

������������ �&� ���� ������,��� ����� �� �����4�

����� ������� � ���,� � ��������! ����,��� ��������!

���������� ������������� 5�� �� ������ � �������

������� �� �� �&���� ��� ��� 5 + ������������ ����

�, ���3 )4��� �� ��, 5 "����� 60 1����2 �708(�� C(�

K�!� �B� 8����� �� 5 + ������� �� 6����� ������ �� ����� � �������� �

����� ��������

K�!� �C� 8����� �� 5 + ������� �� ���� ����� ������� ���!����� �� �����

� �������� � ����� ��������

K�!� �.� 8����� �� 5 + ������� �� ������� ������ �� ����� � �������� �

����� ��������

K�!� �*� �8 �����!���� �� �� �����4� ������ ��� �(0 5 + ���4�

����� � ��� .0� �� �(0� ��� �.0 5 + ���4� �(0 �������� � �����

��������

������� �� ��������� �&�� ����� ����� �������� -��

���!�� !��� ��������� &���� ������ ��� ��� ���� 5 +

���4� ����� � 5 + ���4� �������� � �����

������� ��&�� ��� �������� ����������������! ���,����

-�� ������/����� ���������� �� ����� � �������� �

����� ������� ������� ,��� ��������! ����������

������������� ,������ ��� ���� ����� ������� ���!�����

������� ,��� ��������! ���������� ������������� -��

��������!� ���� ��&��� ��� 5 + ���4� �����

������� ���,� ����!������ ��������!�� ,�����

�������� � ������5 + ������� ���,� ������!������

��������!��

�������� �������

-�� ������ ���� 3� -��� 2���� 3�������� ?�����

�������� 9���������� 5�!����� +�� ��� ���&���!

������� ���������� ������� ��� ����,��!� � $�=

� � ���� #� ��� ����� &����� �������� ��

������ �������� ���� � ��� 7������ �� �������4�

+������� #������ �7�+#� ��� ��� 4����� ��������

����������

;�< %���� 7� #�!����� ?�� 72� #��,�� #� L ���� 2���� ���

�@@@)C�:B@./C(.�

;'< ������ K� +���� � 3���� ?� ������ I� �������� ?� ������

+� L ���� 2���� ��� �@@*)B@:�C�C/A��

;�< $���� #� 7 =��� +� -��� %� #�� �� +� +��� �� $�! �� L ���� 2����

��� �@@*)B*:���/@�

;A< 9�� ��� 9�� 7�7� 9�� 7�-� L ���� 2���� ��� �@@@)C':.*./@'�

;.< 9� I� ���� �� 9�� I� %� L� L ���� 2���� ��� �@@@)C�:�C@@/*(��

;B< 3��J 5�9� 1� I��� 7��� 9�M� 7���M�I�M� -�#� L ���� 2���� ���

�@@@)CA:''@/�C�

;C< �=� � ?��� �� 8�� -� L ���� 2���� ��� �@@@)CA:B@(/*�

;*< >�� ��� 7��� M3� ����� %2� ���� 7�� 2������ '((()A�:�B�@/A@�

;@< 5���� M3� 7�����!��� #9� L���� #9� 2����� 2L� L ���� 2���� ���

�@C.)�@:'A'./�'�

;�(< I�� �K� 2����� #�� L ���� 2���� ��� �@*B)'�:'AC./*A�

;��< M� �L� 9�� -�� ���� ��� L ���� 2���� ��� '((()C.:'B/�A�

;�'< ����, �� 1��!, �� +���� 1� K��� �� ���� I� L 2���� ���

2���� 7��� �@@')�(:'(A./*�

;��< #���� 5�� L� �����N��!� %� #��6� L�� L 2���� ��� 2���� 7���

�@@�)��:�BA./.��

;�A< 5���� $� 7����� #L2� 9������J 3� ���� 21� $���� �� L 2���� ���

2���� 7��� �@@')�(:B��/'��

;�.< 9�� ��-� 1��! ��� L 2���� ��� 2���� 7��� �@@B)�A:*B@/*A�

;�B< 9�� ��-� 1��! ��� 8�� 2���� L �@@C)��:�B./C��

;�C< ���! 2�1� 9�� 7�I� 8�� 2���� L �@@C)��:@(�/B�

;�*< 9�� ��� ��� �7� L ���� 2���� ��� �@@*)B@:�'@�/�((�

;�@< ���� I�7� 7�7 � L ���� 2���� ��� �@@*)B@:.�/.*�

;'(< �!�,� L2� $���!���� �� ���� L� ���� L$� ������� �

L ���� 2���� ��� �@@*)B@:C/�'�

;'�< ��!� � -����� $��� -$� ����� ���� �� L 2���� 7���

'((()'�:C�@/AA�

;''< ����� ���� �� ��!� � #� # $%�� L ���� 2���� ���

'((�)�*:'��(/AB�

;'�< M�� � 7��� 95� ������� L7� L ��� ��� �@*C)'':�BB./C��

;'A< ��� 3�� 1� L� 9�� L#� 2���� 8�!�! ��� �@@.)�.:��.�/*�

;'.< 9�� ��K� 9�� L��� 7���! 7�1� 2������ �@@B)�C:AC'@/�C�

;'B< ���� 2� ��������� 8� #!��� %� #���� 2� ����� � %� L ����

2���� ��� �@@*)B@:�('@/A'�

;'C< 1� 19� 7���� I7� 9� �I� 1���� �1� L ���� 2���� ���

�@@*)C(:.'@/�B�

;'*< 1� 19� 9� �I� L ���� 2���� ��� �@@*)C(:'B�./A.�

;'@< 7��&���� L$� L 2���� ��� 2���� 7��� �@CB)�A:�.@/*'�

;�(< 7 �� � ��� � $� �� 7���� 3� #���� 7� 8�� 2���� L

�@@@)�.:�B'@/�.�

;��< �������� �2� ���������� L�� L 2���� ���� 2�� � 2���� 7���

�@**)'B:��B./C*�

�, ���3 )4��� �� ��, 5 "����� 60 1����2 �708(��C('