1'rosidlng 1'ertemllan J{miafi TafizlIlan 2016

'l'lIsat TeknO(ogi 'Radloisotoy da n 'l{adiofa rmaka (1'T'}{'}{),'B.:4T.:4NTangerang Seratan, 3 NovemlJer 2016

ISSN : 2087 : 9652

ANALISA DAN KARAKTERISASI SEED KERAMIKRADIOISOTOP YTTRIUM-90 UNTUK BRAKITERAPI

Cahyana Amiruddin, Herlan S, M. Subechi, D. Agung S, Anung P

PTRR-BATAN Serpong

Email: yan.ar.mh@gmail.eom

ABSTRAK

ANAL/SA DAN KARAKTERISASI SEED KERAMIK RADIOISOTOP YTTRIUM-90 UNTUK

BRA KI TERA PI. Brakiterapi merupakan bagian dari radioterapi yang memberikan layananterhadap pasien kanker dengan sumber radioaktif terbungkus, yang umumnyamenggunakan sumber radioaktif berbahan logam dalam bentuk kawat atau seed. Salah satualternatif brakiterapi adalah penggunaan material biokeramik berbasis radioisotop pemancarbeta, diantaranya yttrium-gO yang biocompatible dan biodegradable, yang dibuat denganmetode sol-gel. Dari hasil analisa menggunakan TG/DTA diperoleh suhu optimum sinteringuntuk pembentukan material biokeramik yttrium-gO adalah 850°C - 925°C, hasil analisamenggunakan Beta Counter diperoleh waktu paruh yttrium-gO adalah 2,744 hari, sementaraberdasarkan analisa dengan SEM-EDS menunjukkan tidak adanya unsur nitrogen padacampuran sintering, maka disimpulkan bahwa material biokeramik telah berbentuk dalamfasa oksida (Yz03, CaO dan SiOz).

Kala kunei : Brakiterapi, Sol-Gel, Yttrium, TGIDTA, SEM-EDS

ABSTRACT

ANAL YSIS AND CHARACTERIZA TlON OF CERAMIC SEED FOR YTTRIUM-90RADIOISOTOPE BRACHYTHERAPY. Brachitherapy is a part of radiotherapy that providesa service for cancer patients using encapsulated radioactive source, which generally uses ametal based radioactive source in the form of wire or seed. One alternative of brachytherapyis the use of beta emitting radioisotopes based bioceramic material, incluiding yttrium-gO thatis a biocompatible and biodegradable material, prepared by sol-gel method. The analysisresult using TG/DTA show optimum sintering temperature for yttrium-gO bioceramics was850°C - 925°C, the analysis results using a beta counter gives half life of yttrium-gO was2,744 days, analysis result using the SEM-EDS indicates that there no nitrogen element inthe mixture after sintering, it was concluded that the bioceramics materials has been formedin the oxide phase (Yz03,CaO and SiOz).

Key words: sBrachytheraphy, Sol-Gel, Yttriulll, TGIDTA, SEM-EDS

PENDAHULUAN

B rakiterapi adalah prosedur radioterapidengan menempatkan sumber radioaktifdekat dan atau pada jaringan neoplastik

kanker. Metode ini meningkatkan dosis radiasipada jaringan yang terserang kanker denganmendekatkan sumber radioaktif, sehingga akanmengurangi dosis radiasi pada jaringan yang

Cahyana A., dkk.

sehat. Brakiterapi umumnya menggunakansumber radioaktif dengan dimensi yang sangatked I dan memiliki bentuk yang beragam,sehingga memungkinkan untuk mengurangivolume target iradiasi dengan dosis yangtinggi.[1]

Perkembangan saat ini, brakiterapiumumnya menggunakan sumber radioaktifberbahan logam dalam bentuk kawat atau seed.

153

l'rosidlllgl'ertemllall lfilliafi 'lafillllall 2016

l'lIsa t 'lekIlO(ogi l{adioisot(!p dall RaC£iofa rmaka (l''lR1<), 13A'l.J.I.:N'lallgerallgSdatall, 3 November 2016

ISSN : 2087 : 9652

Seed brakiterapi digolongkan berdasarkan besaraktifitasnya, yaitu lDR (low Dose Rate), MDR(Medium Dose Rate), dan HDR (High DoseRate). Sumber seed brakiterapi pad a golonganlDR umunya berupa material implan,sedangkan golongan MDR dan HDR biasanyaberupa tali kawat panjang yang ujungnya berisisumber radioaktif dengan aktifitas tinggi yangbergerak keluar-masuk ke dalam tubuh denganbantuan aplikator. Radioisotop yang biasadigunakan diantaranya 103Pd, 137CS, 1921rdan1251.Penggunaan implan mikrokapsul titaniumyang berisi logam perak yang telah disisipkanisotop 1251merupakan yang paling banyak dipilihpada pengobatan tumor mata, otak dan prostat.Implan tersebut dapat bersifat temporer(dikeluarkan setelah proses pengobatan) ataupermanen. Penggunaan seed 1251 dengankapsul titanium memiliki kelemahan dari sisijumlah, dimensi dan sifat logam titanium yangmemiliki sifat tidak dapat diurai oleh tubuh tubuh(unbiodegradable ).[2]

Dengan mempertimbangkan tingginyabiaya aplikasi terkait mahalnya prosespembuatan serta perawatan implan seedbrakiterapi, maka muncullah ide untukmenciptakan material bioaktif dan biodegradableuntuk menggantikan material implan yangterbuat dari logam. Material biokeramik adalahtipe keramik yang dapat digunakan dalamaplikasi kesehatan terutama untuk prosesimplan. Biokeramik yang dapat berinteraksidengan suatu jaringan tubuh disebut materialbioaktif. Material bioaktif memiliki sifat dapatdiserap oleh tubuh (resorbable) ataupun tidakdapat diserap oleh tubuh (non-resorbable).[2,4]

Salah satu alternatif brakiterapi adalahpenggunaan material biokeramik berbasisradioisotop pemancar beta, diantaranya Ytrium­90 yang merupakan salah satu golonganlantanida mempunyai sifat biocompatible danbiodegradable, yang dapat digunakan sebagaiterap [3]. Yttrium-90 diproduksi dari prosesiradiasi yttrium-89, merupakan pemancar betamurni dengan energi = 2284 keV dan t1l2= 64jam. Pada penelitian ini, pembuatan seedbiokeramik pemancar beta seperti Ytrium-90,dilakukan dengan metode Sol-Gel [3].

Pada penelitian ini akan dibuatpembuatan seed keramik radioisotop Y-90menggunakan metode Sol-Gel. Dari penelitianini diharapkan dapat diperoleh karakteristikradioisotop biokeramik Y-90 yang nantinya bisadiaplikasikan untuk terapi brakiterapi.

Cahyana A., dkk.

METODOLOGI

Bahan dan Peralatan

Bahan utama yang digunakan Y(N03)3.6H20dengan kemurnian di atas 99,0% (SigmaAldrich) untuk pembuatan seed yttrium-90,Ca(N03)2.4H20 kemurnian 99,97% (SigmaAldrich), Si(OC2Hs)4 kemurnian 98% (SigmaAldrich), dan HN03 pekat (E.Merch). Peralatanyang dipakai adalah Mikroskop digital, SEM­EDS, merk JEOl, type JSM 6510 LA. TG/DTA,Beta Counter.

Cara Kerja

Pembuatan seed

Ditimbang 0,66 gr Y(N03)3.6H20, 0,7 grCa(N03)2.4H20 dan 1,54 gr Si(OC2Hs)4sehingga diperoleh beberapa permandingan molY : Ca : Si, yaitu 1:1 :2, untuk mengamatistruktur keramik yang diperoleh. Bahan bakuutama digabung dalam gelas kimia kemudiandiaduk menggunakan magnetic stirer selama 20menit. Ditambahkan sebanyak 1 ml airdemineralisasi dan 0,2 ml HN03 1 M untukmembantu proses pelarutan bahan bakuselanjutnya campuran diaduk selama 3 jamhingga bahan baku larut dan tercampur secarasempurna. Setelah bahan baku pad at, larut dantercampur secara sempurna kemudian disimpanpad a suhu ruangan selama 12 jam. Setelah itudilakukan proses pengeringan dengandipanaskan pada suhu 60°C menggunakanoven selama 100 jam, kemudian didiamkanpada suhu kamar selama 1 jam. Selanjutnyadipanaskan lagi selama 20 jam pada suhu 90°C,dan didiamkan pada suhu kamar selama 1 jam.Pemanasan dilanjutkan selama 24 jam padasuhu 110°C, setelah kering simpan di cawanCruz untuk dilakukan proses pemanasan padasuhu tinggi (sintering) sekitar 800°C - 1.000°Cselama 4 jam.

Analisa dilakukan dengan alatDifferensial Thermal Analysis ( DTA ) yangdilakukan di PTBBN BATAN, Beta counter,Scaning Electron Microscope EnergyDisperasive X-Ray Spectrometer (SEM-EDS),dan Microskop Digital.

154

1'rosidlng l'ertelllllanlfiniafi Tafillnan 20]0

1'1Isat Tekno(ogi Radioisotoy dan Radlofannaka (1"T1{R), 'B..AT:A:NTangerang Se(atan, 3 Novelll6er 2016

ISSN : 2087 : 9652

HASIL DAN PEMBAHASAN

Gambar 2. Kurva TG/DTA keramik dari campuran Y­Ca-Si

Gambar 1. Seed Ytrium (Y:Ca:Si = 2:1:2) pascasintering

Pada gambar 1, terlihat bahwapembentukan seed keramik Ytrium setelahsintering memiliki fisik yang solid dan fisik yangkuat, ditandai dengan permukaan seed yanghalus dan fisik tidak patah setelah sintering.

Pada gambar 2 menunjukkan kurva analisaTG/DT A pada campuran Y-Ca-Si. Kurva hasilDTA untuk senyawa campuran kering Y203­CaO-Si02 adanya reaksi endoterm pada suhu300°C -800°C; dan 900°C - 950°C. Reaksiendoterm terjadi karena adanya pelelehansenyawa Y203-CaO-Si02 dan pelepasanmolekul air pada suhu di bawah 200°C. Pada

f'H> •.••••••••·t

925~~:£.:":~·

::>,/'C300-8~

Analisa Seed Ytrium dengan TG/DT ACampuran seed yang terdiri dari

Ca(N03)2.4H20, TEOS, dan Y(N03)3.6H20 yangdicuplik setelah proses pemanasan hingga suhu150°C dianalisa menggunakan TGIDT A untukmengetahui karakterisasi termal campuran yangmenggambarkan proses sintering. Hasil analisatermal pada campuran Y203-CaO-Si02ditunjukkan pada Gambar 2

Pembuatan SeedProses awal pencampuran 3 bahan

utama 2Y(N03)3.6H20, Ca(N03)2.4H20, danSi(OC2Hs)4 sebagai pelarut kemudianpenambahan HN03 untuk menyempurnakanpelarutan. Pada ketiga bahan baku ituditambahan air demineral untuk

menghomogenkan larutan. Perubahan kimiabahan baku seed menjadi komponen oksidanyapada seed keramik ditunjukkan sepertipersamaan berikut [3,5]:

2Y(N03)3.6H20+02 -7 Y203+6N02+12H20.-------(1)Ca(N03)2.4H20+02 -7 CaO+2N02+4H20 ---------(2)Si(OC2Hs)4-7 Si02 + 2(C2Hs)20 ------- (3)Si(OC2Hs)4+H20 -7 Si02 +4 C4HsOH --------(4)

Pada reaksi (1) bahan bakuY(N03)3.6H20 yang merupakan padatan padaproses pemanasan, pada proses ini terjadipelelehan bahan baku yang akan menghasilkanYttrium oksida (Y203) dan diikuti pelepasan gasN02 dan H20. Proses pelehan juga terjadi padabahan baku Ca(N03)2.4H20, pad a saatpemanasan yang diikuti dengan pelepasan N02dan air, peristiwa itu ditunjukkan pada reaksi (2),begitu juga pada bahan baku Si(OC2Hs)4 padareaksi (3) dan reaksi (4).

Seed keramik pemancar beta terdiri dari3 komponen utama yaitu senyawa target yangmengandung salah satu dari unsur Ytrium.Komponen utama lainnya adalahCa(N03)2.4H20 yang berfungsi sebagai pengisiseed keramik dan TEOS (Si(OC2Hs)4) yangberfungsi sebagai pengikat campuran.Perbandingan 3 komponen utama didasarkanpada perbandingan unsur utamanya, yaituY:Ca:Si. Perbandingan Y : Ca : Si = 2 : 1 : 2paling ideal, sesuai dengan perbandingan unsurutama pada persamaan reaksi, dilihat darikoefisien reaksi bahan baku dan koefisien reaksisenyawa oksida yang terbentuk pad a tahappembentukan keramik. Dari hasil campuranY:Ca:Si dengan perbandingan 2:1:2menunjukkan bahwa xerogel yang dihasilkansangat stabil bahkan dengan menggunakancetakan dengan diameter yang lebih kedl (pipakapiler).

Cahyana A" dkk. 155

l'rosid//l17 l'ertellllla/l I(lIliari Tarill/la/l 20/0

1'lIsat Te~/lo(ogi Rad/oisotoy dim Rad/ofarma~a (1'TR'R), 'BAT~Ta/lgera/lg Sefata/l, 3 November 2()Jo

ISSN : 2087 : 9652

o - .

Gambar 4 Grafik In(cacahan) Ytterium terhadapwaktu

Gambar 3 Grafik peluruhan cacahan Yttreriumterhadap waktu

o 100 200 300 400

Waktu (Jam)

y = 65442e-{),OlxR2 = 0,996 I

II

I

I

I

I

100 200 300 400 IWaktu (Jam) _

o

20 ffi

~10 ~u

Analisa Seed Ytrium dengan SEM/EDS

Untuk melihat kerataan unsurpenyusunan keramik dilakukan pengukuranmenggunakan SEM/EDS. Hasil pengukuranditampilkan pada gambar 5 sampai 8. PadaGambar 5 memperlihatkan kerataan unsur yangmembentuk keramik seed Yttrium denganmetode mapping. Pada gambar 6 - 8ditampilkan sebaran unsur yang ditandai denganperbedaan warna yang menunjukkan unsuryang membentuk seed yttrium. Warna kuningmenunjukan sebaran unsur Kalsium, yangditunjukkan pada gambar 6. Warna merahmenunjukan sebaran unsur Silikon, ditunjukkanpada gambar 7. sedangkan warna hijaumenunjukan sebaran unsur Yttrium, ditunjukkanpada gambar 8. Hasil mapping unsurmenunjukan bahwa sebaran masing-masing

11.5

11

10.5 ""'V = ...0,01052x + 11,0889110 ~ R2 = 0,996149.5

9

8.58

7.5

7

Analisa Seed Ytrium dengan Beta CounterYtterium-90 merupakan radioisotop

pemancar beta murni, sehingga identifikasidilakukan pencacahan menggunakan BetaCounter yang diukur setelah didiamkan 2minggu, kemudian dibuat grafik cacahannyaseperti yang ditunjukkan pada Gambar 3 dangambar 4. Oari hasil Gambar 3 diperolehpersamaan eksponensial y = 65442e-001x,

sedangkan pada Gambar 4 diperolehpersamaan garis lurus y = -0.01052x +11,08891. Jika dihubungkan dengan persamaanpeluruhan, maka persamaan garis pada Gambar3 dapat dinyatakan dengan persamaan At = Ao.e-At• Dimana At menunjukan Aktifitas akhirsetelah peluruhan, Ao adalah aktifitas awal, A

menunjukan konstanta peluruhan dan t adalahlama waktu peluruhan. Apabila persamaanterse but diubah kedalam bentuk In maka akan

diperoleh persamaan In(A) = In(Ao)-f...t sehinggasesuai dengan persamaan garis lurus yangdiperoleh pada Gambar 4, maka dari persamaantersebut diperoleh waktu paro radioisotopadalah 65,87 jam atau 2,744 hari. Waktu paroyang diperoleh dari hasil percobaan mendekatiwaktu paro Y-90 dari literatur yaitu 64,1 jam atau2,67 hari

suhu antara 500° C sampai 850°C terjadi reaksiendoterm akibat adanya dekomposisi disertaipelepasan gas 02,N2,NO dan N02.[5]. Oarikurva DTA terlihat ada puncak exoterm padasuhu 900°C yang diakibatkan adanya prosesrekristalisasi untuk menuju senyawa yang lebihstabil.[6] Pada kurva Thermogravimetry (TG)menunjukan pengurangan massa yang kontinumulai suhu 300°C- 950°C dengan penguranganmassa total 40,95%, begitu juga kurva yanglandai pada suhu 300°C -750°C denganpengurangan massa sebesar 24%. Puncakendotermis yang tajam ditunjukkan pada suhu850°C dan 925°C dengan pengurangan massa16%.

Cahyana A., dkk. 156

'l'rosidlJlg '1'ertemllan lfiniah 'Tclhllnan 20/6

'l'lIsat Teknorogi Radloisot(~ aan Radlofarmaka (TTnR), 13.ATA:NTangerang Seratan, 3 November 2016

ISSN : 2087 : 9652

unsur penyusun seed keramik Yttriumhomogen.

Gambar 5. Foto Seed keramik Yttrium dengan SEM

Gambar 6. Sebaran Ca yang terdapat pada toto SEM

Gambar 7. Sebaran Si yang terdapat pada toto SEM

Gambar 8. Sebaran Y yang terdapat pada toto SEM

Untuk mengenali jenis atomdipermukaan yang mengandung multi atom parapeneliti lebih banyak mengunakan teknik EDS(Energy Dispersive Spectroscopy). Sebagianbesar alat SEM dilengkapi dengan kemampuanini, namun tidak semua SEM punya fitur ini. EDSdihasilkan dari Sinar X karakteristik, yaitudengan menembakkan sinar X pada posisi yangingin kita ketahui komposisinya. Maka setelahditembakkan pada posisi yang diinginkan maka

Cahyana A., dkk.

akan muncul puncak - puncak tertentu yangmewakili suatu unsur yang terkandung. DenganEDS kita juga bisa membuat elemental mapping(pemetaan elemen) dengan memberikan warnaberbeda - beda dari masing - masing elemen dipermukaan bahan. EDS bisa digunakan untukmenganalisa secara kunatitatif dari persentasemasing - masing elemen. Hasil analisa denganmenggunakan EDS menunjukkan perbedaankomposisi unsur yang terdapat pad a sampelyang ditunjukkan tabel 2. Pada sam pelcampuran setelah sintering dari tiga percobaan,gambar 9,10, dan 11 unsur nitrogen, halmenandakan bahwa komponen campuran telahberubah menjadi fase oksida yaitu Y203, CaO,dan Si02 [7]

Gambar 9 Hasil spektrum 1.Campuran Y-Si-Ca dengan EDS

Gambar 10 Hasil spektrum 2.Campuran Y-Si-Ca dengan EDS

157

'l'rosi((;nll 'l'e rte 111lla II I(111iafi Tafillilan 2016'l'llsat Te~llo(ogi 'l{amoisot(~ dim 'J{ad"iofar111a~a (PTR'l{), 'B:A.T:A.NTangernng Se(atall, 3 November 2016

ISSN : 2087 : 9652

Gambar 11 Hasil spektrum 3.Campuran Y-Si-Ca dengan EDS

Tabel 2. Komposisi Unsur Hasil Analisa EDSNo % Serat

UnSpektrum 1Spektrum 2Spektrum 3Rera

surta

1Ca25.27 24,7326.2625,42

2Si38.11 37,5241.1638,93

3y36,62 37.7532.5835,65

Jml100100100100

KESIMPULAN

Dari hasil analisa dan karakteriisasi

seed keramik radioisotope yttrium-90 untukbrakiterapi dapat disimpulkan bahwa dari hasilanalisa dengan TG/DTA diperoleh suhuoptimum sintering untuk pembentukan materialbiokeramik yttrium-90 adalah 850°C sampai925°C. Dengan menggunakan alat ukur BettaCounter waktu paruh yang terukur untuk yttrium­90 adalah 2,744 hari, dan hasil analisa denganalat SEM-EDS radioisotope yttrium-90menunjukkan bahwa material biokeramik telahterbentuk dalam fasa oks ida, (Y203, CaO, danSi02).

DAFTAR PUSTAKA

1. LUCIANA B., NOGUEIRA., CAMPOS TP. R., (2009), "Ceramic And PolymericDevices For Breast Brachytherapy ­Mamographic and CT Response",International Nuclear Atlantic Conference ­INAC 2009; Rio de Janeiro,RJ, Brazil,September27 to October 2, 2009., ASsociac;;ao Brasileira De Energia Nuclear ­Aben. ISBN: 978-85-99141-03-8

Cahyana A" dkk.

2. BEST SM., PORTER A E., THIAN E S.,JUAN J., (2008), "Bioceramics: Past,present and for the future, Journal of theEuropean Ceramic Society, 28 : 1319­1327

3. GREGA KLANCNIK, JOZEF MEDVED,PRIMOZ MRVAR. (2009). "DifferentialThermal Analysis (DT A) and DifferentialScanning Calorimetry (DSC) as a Methodof Material Investigation". RMZ - Materialsand Geoenvironment, Vol. 57, No.1, pp.127-142,2010.

4. CAMPOS T PR., ANDRADE J P L.,COSTA I T., SILVA C H T., (2008), "Studyof the Sm-153 Seeds Degradation andEvaluation of The Absorbed Dose in

rabbit's Liver Implants", Nuclear Energy,50: 757-766

5. TIEMANN K., STYMANN J., LANDETAF., WIEBE S., SCHAFERS M.,SCHOBER 0., WECKESSER M.,RAHBAR K., (2010), "Three-DimensionalEchocardiography and 153Sm-EDTMPSPECT/CT in Extensive CardiacMetastases from Osteosarcoma", Eur JNucl Med Mol Imaging, 37 : 2406

6. SHAISE JACOB, "Differential ThermalAnalysis (DT A)", Nirmala College ofPharmacy India.

7. MARINKOVIC M., NIKOLIC R., SAVOVICJ., GADZURIC S., ZSIGRAI I., (1998),"Thermochromic Complex Compounds inPhase Change Materials: PossibleApplication in An AgriculturalGreenhouse", Solar Energy Materials andSolar Cells, 51 : 401- 411

8. LI Y., COUGHLAN A., WREN A W.,(2014), "Investigating the SurfaceReactivity of SiOz- TiOz-CaO-Na20/SrOBioceramics as a Function of Structureand Incubation Time in Simulated BodyFluid", J Mater Sci: Mater Med, 25:1853­1864.

9. IIY., COUGHLAN A.W., (2014),"Investigating the Surface Reactivity ofSi02-Ti02-Na20/SrO Bioceramics as aFunction of Structure and Incubation Timein Simulated Body Fluid", J. Mater Sci:Mater Med, 25: 1853-1864.

10. GALLICCHIO R., GIACOMOBONO S.,NARDELLI A., PELLEGRINO T.,SIMEON V., GATTOZZI D.,MADDALENA F., MAINENTI P.,GIOVANNI S., (2014), "Palliative

158

'l'rosiaillg 1'ertel1lllall I{illiafi 'Tafillllall 2016

1'1Isat 'TelhlO{ogi Radloisotoy [{al1 R£ldlofarl1laka (1"TRR). BA'TAN'Tal1geral1g Sefatal1, 3 Novel1l6er 2016

ISSN : 2087 : 9652

Treatment of Bone Metastases withSamarium-153 EDTMP at Onset of Pain",J Bone Miner Metab, 32: 434-440

11. VALENTE E 5., CUPERSCHMID EM.,CAMPOS T P. R., (2011),"Characterization of Ceramic Seeds withSamarium-153 for Use in Brachytherapy",Materials Research, 14: 21-24

12. ROBERTO W 5., PEREIRA MM.,CAMPOS T P. R., (2003), "Structure and

...

Cahyana A., dkk.

Dosimetric Analysis of BiodegradableGlasses for Prostate Cancer Treatment",International Society for Artificial Organs,Artificial Organs, 27: 432-436.

13. CHAUDHURY N K., GUPTA R., GUllA.,(2007), "Sol-gel Technology for SensorApplications", Defence Science Journal,57: 241-253

159