Study of diffusion and counter-diffusion of para- and ortho-xylene in H-SSZ-24 and H-ZSM-11 zeolites

14
Study of diusion and counter-diusion of para- and ortho-xylene in H-SSZ-24 and H-ZSM-11 zeolites Rolando Roque-Malherbe a, * , Vasily Ivanov b a School of Science, Turabo University, P.O. Box 3030, Gurabo, Puerto Rico 00778-3030, USA b Laboratory of Organic Catalysis, Department of Chemistry, Moscow State University, Moscow 117234, Russia Received 14 September 2000; received in revised form 15 May 2001; accepted 15 May 2001 Abstract Fourier transform infra-red spectrometry was applied to the study of the sorption kinetics of para- and ortho-xylene in single component diusion and counter-diusion experiments in H-SSZ-24 and H-ZSM-11. A solution of the Fick's second equation was applied for the evaluation of the kinetic data and the diusion and counter-diusion coecients for p- and o-xylene in the considered zeolites were determined. In addition, single ®le diusion SFD) was considered as a possible signi®cant process in the interpretation of diusion and counter-diusion in zeolites with structures consisting of one-dimensional channel networks. It was also deduced a SFD partial dierential equation for the description of this type of transport. The Fickean diusion coecients of p- and o-xylene in single component diusion, and the eective diusivity for counter-diusion were measured and the results discussed on the basis of the diusion selectivity induced by the size and the geometry of the pores of the framework structures of SSZ-24 and ZSM-11. For H-SSZ-24 was shown that p-xylene and o-xylene relatively freely move in its framework. It was also veri®ed that the jump-diusion mechanism was not accomplished during single component diusion of p- and o-xylene in H-SSZ-24. Besides, was concluded that ordinary diusion is the dominant transport process for single component and counter-diusion ex- periments. For H-ZSM-11, during single component diusion of p- and o-xylene the transport process was described by ordinary diusion and the jump-diusion mechanism is satis®ed. Besides, the diusion of o-xylene is evidently hindered by geometric factors. Likewise, was measured the eective diusivity for the counter-diusion of p o-xylene and was established that ordinary diusion is the dominant transport process. The SFD mechanism was not obeyed during diusion of p- and o-xylene and counter-diusion of p o-xylene mixtures in H-SSZ-24, notwithstanding the fact that the framework of this zeolite is composed of a one-dimensional channel network. Ó 2001 Elsevier Science B.V. All rights reserved. Keywords: Diusion; Counter-diusion; Para-xylene; Ortho-xylene; SSZ-24; ZSM-11 1. Introduction Diusion in zeolites has been a subject of intense research during the last several years since the pio- neering work of Tiselius [1,2]. Con®gurational diusion [3] is the type of molecular transport found in zeolites and zeotypes and is characterized Microporous and Mesoporous Materials 47 2001) 25±38 www.elsevier.com/locate/micromeso * Corresponding author. Tel.: +1-787-743-79794014; fax: +1-787-744-5427. E-mail addresses: [email protected], rroquemalh@ aol.com R. Roque-Malherbe). 1387-1811/01/$ - see front matter Ó 2001 Elsevier Science B.V. All rights reserved. PII:S1387-181101)00320-1

Transcript of Study of diffusion and counter-diffusion of para- and ortho-xylene in H-SSZ-24 and H-ZSM-11 zeolites

����� �� ������ ��� ������������� �� ����� ��������������� �� �������� ��� �������� �������

������� �������������� ���� ���� !"���" �

� ����� � ���� ��� ������ � ��������� ���� ��� ����� ������� ������ ���� ���� !����� ��"� #��������� � ��$� �� %�������� &�����'� � � %��'������ (����) ����� � ��������� (����) **�+�,� ������

�� ��"�� �� ��#��$��� �%%%& �� ��"�� �� ��"��� ���$ �' ��� �%%�& � �#��� �' ��� �%%�

��������

(������ �������$ ��������� #� ���$���� )� �##���� �� ��� ���� �� ��� ��#���� *����� �� ����� ��� ������������

�� ��+�� �$#����� ������ ��� ������������� ��#���$��� �� �������� ��� ��������, - ������� �� ��� (� *.

� ��� �������� )� �##���� ��� ��� �"�������� �� ��� *����� ���� ��� ��� ������ ��� ������������� ��/ ����

��� �� ��� �������� �� ��� �������� ������� )��� �����$����, !� ��������� ��+�� 0�� ������ 1�(23 )� �������� �

� #����� �+��0 ��� #�� � �� ��� �����#�������� �� ������ ��� ������������� �� ������� )��� ��� ���� ������+

�� ������$������� ������ ���)��*, !� )� ��� ���� �� � �(2 #������ ���������� �������� ��� ��� �� ��#���� �� ���

��#� �� ����#���, 4�� (� *��� ������ ��/ ���� �� �� ��� �������� �� ��+�� �$#����� ������� ��� ��� �� ��"�

����"��� ��� ������������� )��� $������ ��� ��� ����� �� ��� �� ��� ��� �� ��� ������ ��� ��"��� ���� ��

�� ��� ��� ��� ��� +��$���� �� ��� #��� �� ��� ���$�)��* ��� ���� �� ������ ��� ������, (�� �������� )�

��)� ���� �������� ��� �������� ������"��� ������ $�"� �� �� ���$�)��*, !� )� ��� "���0�� ���� ��� 5�$#�������

$� ����$ )� ��� � �$#����� �����+ ��+�� �$#����� ������ �� �� ��� �������� �� ��������, 6����� )�

�� ����� ���� �������� ������ � ��� ��$����� ����#��� #�� � ��� ��+�� �$#����� ��� ������������� ���

#���$���, (�� ��������� �����+ ��+�� �$#����� ������ �� �� ��� �������� ��� ����#��� #�� � )� �� ����� ��

�������� ������ ��� ��� 5�$#������� $� ����$ � ���0��, 6����� ��� ������ �� �������� � �"������� ��������

�� +��$���� �� ���, 7�*�)��� )� $������ ��� �� ��"� ����"��� ��� ��� ������������� �� � � �������� ��� )���������� ���� �������� ������ � ��� ��$����� ����#��� #�� �, 4�� �(2 $� ����$ )� ��� ������ �����+

������ �� �� ��� �������� ��� ������������� �� � � �������� $������ �� ��������� ���)���������+ ��� �� � ������� ���$�)��* �� ��� ������� � �$#��� �� � ������$������� ������ ���)��*, � �%%� 8��"��� � ��� � 6, , -��

��+�� ����"��,

-��)��.�/ 2�����& 9�������������& �����������& ������������& ������& ������

� ���� ������

2����� �� ������� �� ���� � ��5� � �� ����������� � �����+ ��� ��� �"���� ���� �� � ��� #���������+ )��* �� 4����� :���;, 9��0+��������������� :<; � ��� ��#� �� $��� ���� ����#�������� �� ������� ��� �����#� ��� � ���� �������

�� ��#���� ��� ���#���� �������� �= 1�%%�3 �'><?

))),���"���, �$@�� ���@$� ��$��

�9����#�����+ ������, 4��,A B��=?=�=�<�=C=C��%��& ���AB��=?=�=���'��=,

0!'�� �..������/ ��D������E$���,��+$,���� ������$���E

���, �$ 1�, ��������������3,

�<?=��?��@%�@F � �� ����� $����� � �%%� 8��"��� � ��� � 6, , -�� ��+�� ����"��,

G!!A ��<?=��?�� 1%� 3%%<�%��

�� $��� ����"����� ����+ ��#����� � �� ������ ��� ��#� �� ��� +��� $��� ���� ��+� � ���"����� ����+�� ��� ����+ �� ��������� ��#������ � :<>=;, ����� �� ��� 0�� ���� ���� ��� ��� $���

���$��� �� ��� ������ ��/ ���� )��� ��� +����� �� �� )��+�� )��� ��$� �� ��� ���+� �� "���$��� #����� �� +�� �� "�#�� �� ���� � )��� ���������� ������� �,�, ��#���� *����� ��#���$���:�>=;, -����)���� )� ��"���#�� � �$#������ ��)$��������+� �� ���� ������ �� $��� ��� ��������� ���+ H�� #� ��� �#� :=>C;, 4�� ���"���#$��� �� ��� ���� �� ��� ����#��� #�� � ��������� �� ���� ��� ������ � �� ���)�� * �� �����#���� *����� ��#���$��� :�%; )�� � ���� �� ����#��� �� ��� ������ ��������� ������ ��� ������#����� �� ���� :'>=;, I��� ��� �� �#���� ����) $��������+�� ��� ��� $�����$��� �� �����"���� � � � ��� ������� � ��#��� $�����:�����; ��� ��� ���� ���+�� ���$� �� ������ :�<;)��� $��� ���� �� �"��� ��� #������ �� ��� ��#����� *����� $������ ��"������� �� ��#�� ��)��� ��� H�� $����� ���� ��$��� :J�=�����';,4�� (������ �������$ ��������� 1(4!�3 #� �

���$���� $����� �##���� �� ��� #����� ���� )���"���#�� �� K��+� ��� H���� :�J��=; ��� ���������� ���� �� ��#���� *����� & ��)�"���� ��� #����� �� � $������ � ��#� �� !� ������� � )��+�� +��� �� �� �� � "���$� �� #�����,4��������� )��� ��� #����� $��������+� ������ ��������� ������ � �"����� )��� ��� �� �� "������ * )���� ��� ���� ���#����� � $���$���� )������ ���# �� � ��+� ���� +� ����$ :�J;, 6����� ���(4!� $��������+� � ������� ��� �����$����+����"���� �� ������� ��� ���� ��� � ��+�� �$�#����� ��� ��� �� � #���� ������ ����� ��� ������� �� ��� ����#��� �� ��� �$#����� �� ���#���� � �� � � ��� ���� ��� ���$#��� �� ������������� ��#���$��� :�J��=;, 4�� �##�� ����� ����� (4!� $����� � �$#������ �� ���� � �� ��� �+������ ������������� ����� �� ���� ��$����� �� � ���� �� ��� ��/ ����� �� �������� ����� ����+ ��� ��#���$��� )��� $������ �� ������:'��J>��;� ���)���������+ ��� �$#����� � �� ������$ �� ������ �� +� �#������� :'��<; ��� �������� #�� �� :��>�J;,L����)��� ��� ��+�� �$#����� ������ �� 9?

���$��� ��� ��� ������������� �� �� $������

�� ������� � �� #� ��� ������� �� � ���� ���"������� #���� � ��� ��� #���� ��$� �� �������:����';, �#� �0 ����� ��� �� ��� �� � ���� ��� �������� 9? ��*�� ���$��� ��$�� ��"� �$���� ������+#����� ���� )��� ��"���� �� �#����� ��� ��������$�� �� ��� ��"� ����#���� �� ������� :'��<;,7�*�)��� ��� ���� �� ������������� � ��� ��������� ���$ ��� #���� �� "��) �� ������ :����';,-������ ������� ������� �� ��� ������ ��

$������ � ��� #����$���� ���� � ���+� ��$����� ������������� ����� ����� �� �� �����)��� � #��� ������ #�� � )��� ������ "����� ��� ��� ����"���, 4�� ����(� *��� ����"��� ���� �� 5���0�� � � ����� �� �������� �$#����� ��� ���$ )�� � ��� � ��� $��� ��� �� $�"� ��� ��+��� ��������� $����� :�C;, 4�� � ��� �� ������ ������ �� $��� ��� )��� ���$���� �$#������� )��� ��� ������ )���� �� $��� ���� ��"�)��� ��� ���� ������+ �� ������$������� ������� ���)��*, ��$� ���$#�� �� ���� ��� �������A -�GL��'� -�GL��?� -�GL����� ������� L$�+��������� ������� �����<� �����?� G!�? ����9���� :�=;� )���� ��� $��� ���� ����#��� ��*�#�� � �� � $� ����$ ������� ���$ �������������� ��� �$���� �� ��+�� 0�� ������ 1�(23:�?>�%;, !� �������� )��� ��� �� ��#���� �� �(2���� �� ��� $�� �$#������ ����� �������� ������� ���$ � ���� ��� $��� ����� ��#�� �$���1��23 � ����� �� �� #��#�������� �� ���� ��� ��/ ������ ���+ ����"����� ��$�, 4�� � � �������#����� �� $��� ����� ��� � � +������ #��� ���� � :<��<<�<�;� )�� � )� ��#���$������� ������� ������� :�?><%;,������ � � �� �� $��� ���� ��"� )�� � )�

0�� �������� � ��� ��� �� ������#��� �� -�GL��'��� ����� �������� � � ������� ��� 16�������3)�� � ���� �� �� ���+�� )��� -� �� ����� ��-�������� 1��������3 :��;, 4�� ������� ������#�� �� -(! ���$�)��* :�=; )�� � �$���� �������$������� ������ ���)��* )������ �"������ ������+ �� #������� �� �� ������� )������� ������ ���$���� ��)� :����<; )��� � "�����) � =�% �- :�=���;, 4�������� ��� � �� ���������+���$�)��* �� ��� ��� �(2 ����"���,������ � � ������� �� ������� �� ���������

�##�� ����� �� ��� �� ����� #��� ��� )��� ������� ���+ �)������ ������ �% �� ������ ���$�)���� ��� �)����$������� ������ ���$ �

�J �� ��1��!(������� 2� 3�� �� 4 (���������� � . (��������� (������� ,� 5+��*6 +78�

���� ������� �� ��� ���� ������ ���$����� �) �'�? �- :�=;,4�� #���� $��� ��� ��� �� ��� ������ ���

������������� ��#���$��� )��� �������������� ������������, 4�� *����� ���$���� �� ����+��� $��� ��� ��$� :����<; ��� ��� �������� �$ �'�? �- ��� ��� �������� �$ � =�% �- :=;, !� � ����������+ �� ���� ��) ���� ����� ���� �� ��#�� �� ����� �����0 ���������� �� ��� �� ��#���� �� ���$��� ���� ���$����� ��� ���$#��� ����� �������� � ���� �� $��� ���� ���$���� ���� )��� "����� �� � J�= �- ��� �������� ��� �� � =�� �- ����������� :��;,!� ��� #����� #�#�� ��� ��+�� �$#����� ����

����� �� �� ��� �������� ��� ��� ��������������� ��� $������ �� �� ��� �������� )����� ��� #����� ������ ��� ������ ������� ��� ������ ��� �������� ��� �� ��� �� ��� ��+�� �� ��� ���$�)��*��� ���� �� ���� ������� ��� ��� ������"� � �� �������+�� �� ��� ������� ��� ��� #���� $��� ���:J>?��'>�=;,

� ������������

+�*� (�������

4�� 6������� �$#�� )� #��"���� �� 2�, ����(, 7��� ��� ��� ������ ������� )� �����������$ M�L�H!! 1����3, N���� #�)��� ���� ����� 19� K� ���������3 )� ��� �� �����$��� ��� ����������� �� ��� ����, 4�� $�����$��� )���� �$#����� )��� � G����# ���� ��$���� $����GI �=�%� ����##�� )��� � +��#���� $��� ���$����� ��� � ����������� ������, 4�� ����� ��)������ ��� ����������� �� ���� �$#�� )� ���� ���%%O,� �����+ ��� ���� $� �� �#� 1�8�3 �� ��� �$�

#�� )� ������ ��� �� � P8L7�!�� J<%% ��� ����$� �� �#� �� �����$��� ����� ��� ��� $���#����+�, 4�� �$#�� �� ��� ������ ������� ������� ����� )��� QQ�������.. $��#����+� )��� �"����+� ��� � ���� %�=� %�= �$<, 7�*�)��� ��� ������ �$#�� #������� ��+���� QQ �/�.. ��#�� �����)��� ��� �����)��+ �"���+� ���A ��? � %�J�%�J �$<,(�� ��� ��$�"�� �� ����������� ���$�)��* ���

��� ��� �������� �� ���$���$ �� 6�������� ���

����#�����+ �� ���� ������� ��� )� �� ���+��)��� � �O 1)@)3 )���� ������� �� -�1HL<3< ���%%�9 :��; ��� ��� �$#�� ��-�������� 1��������3 )� #���� ��, 4�� � �� ���$ �� ��� ������1��������3 ������� )� #��#���� �� ��� �� ���+�)��� � � H��9� �������� �����)�� �� �� ��������� ''%�9,-��$� ����#���� #� ��� �#� 1 ����� �#� �

��-- �% G�� #� ���#����$����3 )� ��� ��� ��������$������� �� ��� ��$� �� �$#������ �� ����$#��, 4�� ��$� �� ������� ������� �� ��� ������)��+ ���* �������� ��� ��� �� ��� ���$���$���-� � '� ��� �������� ��� ���-� � �< ��� ��������,4�� !� #� ��� 1(4!� #� ���$����� 6!L�-2

(4� �%-3 �� ���������� �������� �� ��� L� ���+��� ��) �)� !� ����� �,�,� � "��� ����� ���������� <J%% $�� )���� ��� ����+��+ ��������+���# �� ���� �� #���$��� ��� � ���� !� ���� ����� �� ����"�� ��� � $��� ������ ���� ��<=<J $�� ����#�����+ �� ������ 1(�+, ��3, (����������� ��� !� #� ��� �� ��� ���������� ��������� ������� �� ������ !� ���� �� <J%C $�� �����#�����+ �� ��� ����+��+ L� +���# 1(�+, ��3,

��N����� 1-���� �3 ��� �������� 1-���� �3 )������ ������� �� +���� ���+��� ��� )��� ������� ����������� ���+ ������� �-,

+�+� (����.�

4�� ������ ��#���$��� ��"� ���� ������ ����� � #��"����� �� ����� :�'��J;� )���� �����--6�G89 !� ���, 4�� ���� "���$� �� ��� ��� �=% $<, !� )����) ��� $��� �� 9�(�� ��� �����$#������� �� ��� �$#�� ������ � ������������ ����� ���� )��� �� K �� #�� ���� ��� ����) ��� )��* �# �� =%% K,4�� $�����$��� �� ��� ��#���� *����� )�

#�����$�� )��� ��� ���# �� � (4!� #� ���$����16!L�-2 (4� �%-3 �##����+ ��� (4!� $���������+� :�J��=;, 4�� ��#���$����� ����� )��� ��������� �� $��������+ ��� ���+� �� ��� ������� �1�4� $������ �� ��������� ���� )��� � ������"������ �� 'O3 �� � ��#� �� !� ���� �� ��� ������$��� ���A �������� ��� ��������, !� ��� �� ���������� � ���+� ���$ ��?% �� �''% $�� ������ �"������� ��� ��� ���� ������ �'�= $��

�� ��1��!(������� 2� 3�� �� 4 (���������� � . (��������� (������� ,� 5+��*6 +78� �=

�� ���� ������ ��� �������� � ���+� ���$ ���%�� �'�% $�� �� ���� �������� ��� ��� ������#��* )��� ���� �� ��J= ��� ��C= $�� $���������,4�� �$#���� ��#���$����� ���#� � "��� )���

�� ����� �� #��"��� #�#�� :�J��';� �� � �$#����� ��� !� ��� ���� ��� �����+� ������ ����#�#� �� � $������� ��������+ �)� ����$�������������� :�J��'��J;, 6��� �� ��� �������� )���0���� ���� ������ ���� ��������� ����$������ ���� ���� �� �C= K, 4�� ������ +� 1H�� CC,CCO ��#�����3 )� #��� ���� ����� ����$ �� � #���+�����+� � R�) ��������� 16���* '?'%3 :�'��J;,4)� ����$ 1�>�% $�@$��3 #��� �����+� � ����)��� � �����#���� �� ��� �����$ �� ��� ���������� � ����� ��� ������ +� � �������� )��� ��� ����#�����+ ����� �����, 4��� �)� ����$)��� ���������� $���� )��� ��� ���#� ����$�� #��� H� 1�%% $�@$��3 �� ��� ������ �� ��� ���������, 4�� ����� �����"� $� R�) ���������)��� ��� �� �� �� �$$��� �� ��� ���+� �� ���

#������ #����� ��� ��� +� R�), 9�������������� �$�������� "�������� �� ��� R�) ������� ��� $����� ��� ������"� #������ #����� ���% �� ��� ���� ����� ������ ���$ %,%%�' �� %,C, ��)�"���)� )��*�� �� ��) "���� �� ���%� �� ����� ��+�������� ��� ��������� �� ��� +� ����$ #��������+� ��� ��������, 4��� �� )� #����� �� +����� �� �)� ����� ����� �$#����� #�� ��� ������ +� �� ����� �� ��� ��� ��� ������ �������� ������������� ��#���$���,(�� ��� �$#����� ������ $�����$��� ���

R�) ���� )��� ��5���� �� +�� ��� ������ #������#����� 1J,= G�� ���% � %�%%J3, (�� ��� $������$��� �� ��� ����"��� �� ��� � � �������� ������������� ��#���$���� ��� �$#�� )� ����������������� )��� � ����$ �� �������� �� � #������#����� �� J,= G�, 4� ��� ����$ �� ������ +�#�� �������� ��� ������ +� �������� )��� ��������� )� ��$������ �� 0����� +�� ��� �$� #������#������ J,= G� ��� ���� ����� �����, 4�� �$#������ �� ��� 0��� ����� ����� $������� �,�,�

(�+, �, !� #� ��� �� ���������� �������� ��� �������� �� ��� L� ��+���,

�? �� ��1��!(������� 2� 3�� �� 4 (���������� � . (��������� (������� ,� 5+��*6 +78�

��� +� #��� �� ��������� �� ����� 1����3 ��������� 1����3 ������� ��������� )� �� *�� )��� �+� ���$���+��#� 1(!�LH� ?%%%3 ��#��� �� ���+� ������ �� ��� !� ���, 4�� +� #��� �� ����������� �� O� �� ����� 1����3 ��� ������������ 1����3�� ��� ��� $������ �� ��� ������������� ��#����$��� )� ��� �$� :���� �O� � ���� �O� � '%O;,4�� ���� ���� ���� �� ��� �� �� !� #� ���

)� ������ �� ��� �$� ������ � ��� ��$����� ��� ��� ����� ����� ��� ��� #� ��� )��� ����� ���� ������ � #� ���$ �������� �� ����� ���+��� �� *+����� #� ���$ ���$ �� � $�����$���:�'��J;,������##����� )���� #��#���� �� #����+

������ �% $+@ $� �� ��� ������� �$#�� #�)��� ���%% �G� )��� #�� �� �� ��� ��� �$#�� ������,4��� )���� ���0�� ��� �������� �� ��� ���� � ��$� ��#���� ��$������� ��� ��� ����#��� �� �������� ����� $��� ��� �����+ ��� ��#���� #��� � :J��J;, !� ��������� ��� �� � �� ��� +� 0�$������ ������ � � ��$�� �� �� ��+��+���� ����� #����� �� �� ��� �� ��� #��$����� �##���� ��� ������ #��� �� ��� +� ����$� ������������ � ������� �� $����� ������ ��������� ������)��� ��� #����� ��#���$����� ���# :J��J��'��J;,6����� ��� $�����$���� ��� �$#�� )���

��#������ ���������� �� J=< K ��� �� �����"���� �>< � �� � R�) �� #��� �����+�� 1�%% $�@$��3,-���� � ��"����� ��� �$#�� )��� ����� �� ����������� ��$#������� ��� *�#� �� ��� ��$#�������)��� ��� ���# �� � ����$���� ��� � �� *+�����#� ���$ �� ��� #��� ��+��� ������� )� ��)���������� � � ������� � :�'��J;,I� ��� �� *�� ���� ����� ��� ��#���$�����

�������� ��� ����� ��� ��������� �� ��� ���� ����� #� ��� ����#�����+ �� ��� +���� ������ ����� #��� )��� ��+��+���� �� �$#����� )������ $������ ���� �� ��� ������� �� ��� �������� :�J;,4�� �� ������� �� ��� ����#���� $�+������ ��

������ �� � �� ������� )� ������ ��� �� � #��"���#�#�� :�J;, !� ��� �� )��� �"������� ��� �$����������� ���$ ��� ����+����� ���� �� ��� ���� ������� ����#���� ����� �� �� ������� �� ���!� ���� �� ������� ��������� )� ���� �� ����$�������� ����#���� �� ��� #���� +�� ���$������ #��#���� �$#�� �� �� !� ��� ��� �$� ������� �, 4�������� �� � #����� ��� � ��

���$��� ��� �$���� �� �� ��� �������� ��������� J,= G� �� �������� ��� �������� ��� <�'>��' K� ��� �������� � �� ���� %,' $$��@+,(������ �� � �� ���� �� ���� ���� ��� ��� ���

������� �� ��� ������ ��/ ���� �� ��� ����$ ����� $��������+� ��� ���� ��� �/ ���� ��� $������$��� �� ��� ������� � �� � ��#� �� !� ����1�43 �� ��� ������ $��� ��� :�J;,

� �������

L�� �� ��� *�� #���$���� ��� ��� �� ��#������ ����#��� �� ��� �$#����� �� ������� � ���(� *��� ������ ��/ ���� 1&3 :J�=; )�� � � �� ������ )��� ��� ���# �� ��� ��#���� *����� ����� ������� ��+�� �$#����� �##����+ ��������� ��� (� *. � ��� ��) :J��J;,!� ��� �� �� ������������� �� �)� $����

��� 1- ��� 63� �)� ����"���� �- ��� �6 �����0��� :'�<��<J��?;, ��)�"��� �� ��� �� �� �������� ��� �� )���� - � 6� �� )� ������ ��������� ������ � ��� ����#��� $� ����$� ���#�� � �� �� �� ����� )��� ��� ���# �� �� ����� ��"� ����"��� �� � �- �6 :'�<J��?;, 4���������� )� ���� �� �����)� ����� ��� �"������� �� ��� �$#����� �� ��� ������������� ��#���$���,!� ��� �� �� �������� ������� ��� ���� ��+��

�$#����� ������ ��� �������������� ��������� ��� ������������� ��/ ���� ������ �"������� ���+ � ������� �� (� *. � ��� ��)��� � #���� �� +��$����� �##��#����� ��� ��� ���#���$����� ���# :�J��C;A

�� � �� �<�4������������ ������4����

� ��������4����� � �J�����4���

����

������#� � ��4�����������

��������� � �����4�� ���

���

�� � �4� ��4

)���� � �� �4� � :�J; � ��� �$���� �� ������� ��*�� �� ��$� �� ��� � �4� � ���

�� ��1��!(������� 2� 3�� �� 4 (���������� � . (��������� (������� ,� 5+��*6 +78� �C

����������$ ��#���� "����� �4� �� &� ��� (� *��������� ��/ ���� �� ��� �� �� ��+�� �$#������ ������ :J��J;, -����+����� �4� � ����� ��"� ����"���� ��� �� ��� �� �� ��� ������������� ��#���$��� :�J;, !� ��������� � � �������� �� ��� ������� ��������� ��� �� � � ��$� ������ )�� � �� ���� ��� �"������� �� ��� ������"� #������ #����� �� ��� ���� #� � �� ��� !� ���� �,�,� � � �%��� ��#������� )���� �% � ������������� #������ #����� ��� � � ��� #������#����� �� ��$� � :�C;, 9����������� ��� �������������������� #������ #����� �� ��� ������ ����� +� ����$ � � ������ ��� )��� ��� ���# ����� #���$���� � :�J��C;,4�� ������� �� ��� (� *. � ��� ��)� 8�, 1�3�

)� 0���� �� ��#���$����� ���� ��� ��� �� � ���#���$��� ��� ��$��� �� "���� �� ���A (� *��������� ��/ ���� & �� ��� �� �� ��+�� �$�#����� ������ ��� ��� �� ��"� ����"��� �� ����� �� �� ��� ������������� ��#���$��� )��� �� ������, 7�*�)�� ��� #���$���� �� ��� �)��� ��� �����$���� ��� �� � ��#���$���,-� ��� ��$� �� � �� ���� �� ���� ���� �� ���

�����#�������� �� ��� �#��*� ����� ����#��� $� ���

��$ ����� ���� ��� ������ ��������� ������)��� ��� �������� :'%;, !� ���� ��� ��� �� ��8�, 1�3 � 5���0�� )��� ������ � �� �� ������$#���� �� #���� �� �� ����� � :=;, H�"�������� ��������� ������ �$#�� ������� � $��#����+� ������+ �� ��+���� QQ�������.. ����� )��� ��������)��+ �"���+� ���A ���� %�=� %�= �$<� �� ��� ��� �� �##����$��� �##��� � )� �##����� �$�#�����+ �� ����"����� #���� �� ����� �� ������)��� ��� ���# �� ��� ��������A � � ���<���������%�=� ��%�=���� � %��� �$ :��=;, (�� ��������� ����� ��"� � QQ �/�.. $��#����+� ��� �������"����� #���� �� ����� �� � � %�<C �$ ������ ��� �� ������ �� $��� �� ��� ��������A� � ���<�����?� ��%�J� ��%�J����� )�� � � �� � � �#��� �##����$����� ��� ��� ��� �� ������� �� �:��=;,!� (�+, � ��� < ��� ��#���� *����� ��� ���

��+�� �$#����� ������ �� ����� ��� ������������ �� �%% K �� �������� ��� �������� �����)�, !� 4���� � ��� � ��� ����� �� ��� 0����+�� 8�, 1�3 ��� ��+�� �$#����� ������ �� �� ����������� �� �������� ��� �������� �� ���������$#������� ��� #�������,

(�+, �, 2����� �� �������� 1�3 ��� �������� 1�3 �� �������� �� �%% K,

<% �� ��1��!(������� 2� 3�� �� 4 (���������� � . (��������� (������� ,� 5+��*6 +78�

4�� 8����+ �������� :=;A

� � �% ��#�� ���� � ���)� ��� ��� ��� �� ������� �� ��� � ��"���������+�� �� ��� ��� #�����#�������� �� ���� �%,4�� �� ������ "���� ���� � ��� �%� ��� ��� ��������� �� ��� $���� �$#����� ��� ��� ��#������� 4���� <,!� (�+, � ��� ' ��� ������������� *�����

���� ��� �� ��� �������� �� �������� ��� ������

�� �� 1�3 <=' K ��� 1�3 �%% K ��� ��#�����, !�4���� � ��� ' ��� �� ��"� ����"��� 1��3 ��� ����� �������� ������������� �� �������� ����������� ������� �� ������� ��$#������� ��� � �� ��������� ��������A ���� �O� � ���� �O� � '%O��� ��)�,4�� 0����+ #�� � )� ������ ��� )��� �

�$#���� #��+��$ ���� �� � ���� ����� #��� ����� :'�>'<; )�� � ����) � �� �� ����� ��� ���0����+ #���$���� �� 8�, 1�3� �,�, �4� � ��� �4� ���

(�+, <, 2����� �� �������� 1�3 ��� �������� 1�3 �� �������� �� �%% K,

4���� �

(� *��� ������ ��/ ���� 1�� �%C 1 $�@33 ��� ��� ��+��

�$#����� ������ �� �������� ��� �������� �� �������� ����

���� �� ������� ��$#�������

����� ����� �� �%C 1 $�@3 � 1K3

��N����� �,% <'%

�,� <='

�,% �%%

�,� ��'

��N����� > <'%

> <='

�,� �%%

<,' ��'

4���� �

(� *��� ������ ��/ ���� 1�� �%C 1 $�@33 ��� ��� ��+��

�$#����� ������ �� �������� ��� �������� �� ��������

������� �� ������� ��$#�������

����� ����� �� �%C 1 $��3 � 1K3

��N����� %,� <'%

�,� <='

�,� �%%

<,% ��'

��N����� > <'%

%,%� <='

%,%� �%%

%,�� ��'

�� ��1��!(������� 2� 3�� �� 4 (���������� � . (��������� (������� ,� 5+��*6 +78� <�

��+����� ��/ ���� ��� ��� ������� �����, 4�� �� ������ ��+����� ��/ ���� R� ������ ����)��� %,C� ��� %,CC� ��� "���� $������ ��� ���#���$���� � )��� ������A %,%� �� ��� ��� ������"������ �� ��� ��#����� ������ ��� �������������� ��/ ���� ��� ������ <%O,(������� �� � �� ���� �� ���� ���� �� �����

������ �������� ��� ��� �##�� ����� �� 8�, 1�3 ����� ��� R�) ���� �� +��� $��� ��� ���� ��� !� ��� $�� �� ��+��� ���� ��� ����#���� ����, 4��� #����� �� ��� #����� �� �� ��� ��� ������ �

��$� �� ��� +� ����$ �����+� ��� !� ��� )������� �% ��� ��� ���� "���$� �� ��� !� ��� �=% $<, 4��������� � �$#�� �� �������� ���� ����� #��"����� ���$���� $�+������ �� ����#������ �� ��� �������� ���� ��� ����� )������ ���#���� � �� ������ �� �� ��� +� ����$ )�����"� �� R�) �� ���� <% �� ������� ��� �������,��)�"��� ��� ���� ��������� �� ��� ������� � ��������� ����� �� ���� <%% 1�� (�+, �>'3,

� ����������

4�� ������ �� +��� $��� ��� �����+� ������� �"���� ��� ������ � ����+�� ��R��� �� ��+��$���� �� �� ��� :'>=����'��'';, - #���$����)�� � +��$���� ���� ���� ������ ������ �� �������� � �� )�� � � +�"�� �� ��� �������� � � �$��)�)���� �$ � ��� *����� ���$���� �� ��� +���$��� ��� :����<; ��� �) � ��� )����) �� ���������$����, H������ �$ ��� �) �� �� #�� ���� ��� ����� �� � ��$��� �� ��� ��� +��� $��� ���

(�+, �, 9������������� �� � � �������� �� �������� �� <=' K 1�3 ��� �%% K 1�3,

4���� <

2������� � ��"����� ����+� 1 �3 ��� #�����#�������� �� ��� ����� �������� � � �% ��#�� ���� � ��� ��� ��+�� �$#����������� �� �������� ��� ��������

������� ������

�����

�1*P@$��3

�% � �%�1 $��3

�������� ��N����� � %,%%%%=

�������� ��N����� �J %,%%<

�������� ��N����� �� <,<

�������� ��N����� �? %,C

<� �� ��1��!(������� 2� 3�� �� 4 (���������� � . (��������� (������� ,� 5+��*6 +78�

����� �� �������� � ��+�� $��� ��� ��� ���)����) �� ��� ������ �� �� ��+����� � ��+������ :=�?����'��'';, H�"�������� ��� � �$������� ��#���$����� *��)���+� ���� ��� ����� +���

������� �� � � � ��� ������ #�� � � ������"������� ��� �� � � � ��� ����#��� #�� � �� ������� ������� ����� ��� �� +��$���� �� ���,(�� ��� ���$ ������ �� ��� #�#�� ��� "����

��� �$ ��� �) ���A �$ � '�? �- ��� �$ � =�% �- �������������� ��� ������������ ��#� ��"��� :=�����<;��� �) � = �- ��� ��� ������ ������ )����) :�=;��� �) � '�? �- ��� ��� ������ :=��=;, 4����������������� ��� �������� ������"��� ������ $�"� �� �������� �����+ ��+�� �$#����� ������� ����$� � � ���� � %�?< ��� ���� � ��%%, !� ������������ �������� ��� ��+�� �$#����� ������ ���������� � �������� �� ���� �� ��� ���$� � ����� � ����� ��� ��� ��+�� �$#����� ������ ����������� � ������"��� ���� �� � ���� � �, 4��� �� ���� ��R� ��� �� ��� ��#����� "���� ��� ��� ���+�� �$#����� ������ ��/ ���� 1�� 4���� ���� �3,!� � �� ���� �� ���� ���� ���� ��� ����� ���

#����� �� 4���� � ��� � ��������� )��� �+���)��� ���� #��"����� ��#����� �� ���������� ��� ��������� �� ������ �� ������� )��� �% ��� �� �� ������ 1�� 4���� J :�<��=��'�'J�'=;3 ��� ���

(�+, ', 9������������� �� � � �������� �� �������� �� <=' K 1�3 ��� �%% K 1�3,

4���� '

8� ��"� ����"��� 1�� � �%C 1 $�@33 �� � � �������� ������������� �� �������� ������� �� ������� ��$#������� ��� �

�� ��������� ��������A ���� �O� � ���� �O� � '%O

����� ����� �� � �%C 1 $�@3 � 1K3

� � ��N����� %,%' <='

%,%� �%%

%,�� ��'

4���� �

8� ��"� ����"��� 1�� � �%C 1 $�@33 �� � � �������� ������������� �� �������� ������� �� ������� ��$#������� ��� �

�� ��������� ��������A ���� �O� � ���� �O� � '%O

����� ����� �� � �%C 1 $�@3 � 1K3

� � ��N����� %,� <='

%,� �%%

�,' ��'

�� ��1��!(������� 2� 3�� �� 4 (���������� � . (��������� (������� ,� 5+��*6 +78� <<

)��� ��#���$��� ������ ��� )��� ��� ���# �� M9#��� �� ������ :��;,I��� � $��� ��� ���� ����� � �������� ���

�$� ��5� ��� �� ������� ����+� 0��� ������+����� �� ����� � #�������� :��'����'?;, 4����� ���� ��#����� 1�23� ��#����� 1��3 #������������ 1�G3� 0��� ��#��� ����+� 1�8�3� 0��� +�������������#��� ����+� 1�8S3� ������>������ ������� ���� ����+� 1�--3 :��'�'?; ��� � ��>��� ������� ���� 1�-63 :���'C�J%; �� ��� ������� �������������� ����+� ���, 4��������� �� ��� #��"�������#����� ��� ����� ���� �� � �� ���� �� ��� ������$����� ����� ��� ������>������ ������ �����)�� � ��� #��� �� �$#������ ���� �� ������:'';,6��� �� ��� �������� ��#����� � �� ������ ����

)��� ��� 6������� ��� �� � �� �������� ��� ������"���� ��� ��� �� ��� �������� � �,%% ��� �,�< ���#� ��"��� :J�;, !� ��� �� �� ��������� �� ����������� ��+�� �� ��#����� � �$���� ��#��������#������ #������������ 0��� ��#���� 0��� +���������� ������>������ ������ ���� �� ��� ����$��� ��� ��� ��$�� :J��J<;, ��$������� ���������+ ���� ��� ������"� ��� ��� ��� �� ��� �������� ��,%% ��� �,�< ��#� ��"��� :J�;� �� � #����� ������� ���� ���� $��� ��� )��� �� �� ��*� $������������ �� �������� �������, 9����������� ��� ��$� �� #��#����� �� ���� ������>������� ����$ ����� �� "��� �$���� ��� ��������,��$������� ��*��+ ���� � ���� ��� � ��>���

������ ���� ���)��� ��� ������� � �� ��� 1��L�3��� ��� ���� $��� ��� 163 :'C�J%; ���� $��� ���)��� �� �$������ ������� �� ��� � �� ��� �� �������� �������& ����������� ��� ��$� �� #��#�

����� �� ���� ������>������� ���$ ��� "����$����,- #����� $� ����$ ��� ��� ������ #�� �

�� �������� ��� �������� � �$#��� �� 5�$#�� ��� ������ $��� ��� ���)��� � �� ���� ��� ���� �� ����� ��##��+ ���)��� ��� �� 5�$# ��������� $� ����$ :=�����<;, !� ��� ����$ �� ���5�$#������� $� ����$ � #����� ��� �� �������� �� ��� ���������� ��/ ���� �� ��� ��)���� ����#���� � $����� :�';A

�$ � �$% ��#�� ���� �

� ����������������� ��#�� ���� � �<�)����

�$% � ����������������� �<��H�) �� � #����� �� �� ����� ��� ��$��� ��

$�+������ �� �$% ���������+ �� 8�, 1<3 ��� �����

+� ������� � � ?�< *P@$��K� ��� $��� ����)��+�� �� ������� � �%J +@$��� ��� ��#���$�������$#�������� � � <%%>�%% K ��� ��� 5�$# ������ � �� ������ ���+��� � � �% �- � ��$��� ��� ������ )��� ��� ���# �� ��� #��� "���$�� ��� ��@-��������� ��� ��� ��$��� �� 4 ���$ �� �%%% -<

:����'��J;, - � ������ ��� "���� �������� ����#���� ��� �� 8�, 1<3 ��� <� �%�� � �$

% � '� �%�� $�@ :�';, ��� �� ��� "������� �� ��� 5�$#�������� $� ����$� �� ��� �� �� �������� ��� ��������� ���� �� ��0�$�� �� ������ )��� ������# �� ��� #���$���� �� ��� 8����+ �������� 1�%

��� �3 ��� ��� ��+�� �$#����� ������ �� ����� �������� ��#����� �� 4���� <,!� ��� �� �� ��������� ��� "���� �� ��� #���

��#�������� �� ��� ��#���$������� �������� 1��4���� <3 �� ��� �+��� )��� ��� "���� �������� ����#���� ��� �� 8�, 1<3 ��� � 5�$#������� $� �����$ �� ����#��� �� ������� )��� ������ ������ ����� �� �� $����� ����#���� :����';, (�������$���� ��� "���� �������� ��� ��� � ��"����� �����+�� ��� ��� ��#��������"� �� ��� 5�$#�������$� ����$ :=�J�;, - � ������ ��� � �$#���$����� ��� 5�$#������� $� ����$ � ��� ������������ ��������, 4�� �/�$����� � ������� )��� ����� � ���� �� ��� �������� ������� )��� ��� ����������� 6������� � �� ��� 1�� (�+, ��3� ����������� �� ��� �������� �� ��� ��#����� � � ����+� ��>��� ������ ���� )��� � �� ��� �����+ ���

4���� J

���� #��"����� ��#����� ��� ��� ������ �� ������ �� ����

���� )��� �% ��� �� �� ������

������� ����� ����� � 1K3 �� �%C1 $��3

������� �

������' '�N����� <%% %,%%' :�';

������' ��N����� <C' �,' :�=;

������' ��N����� <=< �,� :'J;

���� ����� ��N����� <=< �,C :'=;

���� ����� ��N����� <=< �,� :'=;

H��N ��'����N����� �%% �,' :�<;

������ '�N����� <'% %,J :�';

������ ��N����� <'% %,� :�';

<� �� ��1��!(������� 2� 3�� �� 4 (���������� � . (��������� (������� ,� 5+��*6 +78�

������ #�� � �� ��� �������� ������ ������������ ��� ��##��+ ���)��� ��� � ��� #����� ��,!� ��� �� �� ��������� ��� ������ ��#�����

�� 4���� <� ���� ��� ���� ��� $� ����$ ��� �� ����������� ������ � �� ��##��+ ���)��� ��� ��5�$# ������� �� � ��� "���� ��#����� ��� �%A1�� 4���� <3 ��� ��� ��������� )��� )��� ���"���� �� ������ )��� ��� ���# �� 8�, 1<3, (�������$���� ��� "���� �������� ��� ��� � ��"���������+�� ��� ��� ��#��������"� �� ��� 5�$#�������� $� ����$ :=�J�;, 9����������� ��� � �$�#���$��� �� ��� 5�$#������� $� ����$ ������"���� ��������� ��� ��������,!� ���� ��������� ������ :J';� ��� ������

��$������� #��#�+���� � :=;A

� ��� ���� � ���������<�� ��#�������������� ���

��� ��� ��2 ��� �������� ������ � :=;A

���� � J��� �'�

)���� �� � ��� ���������� ��/ ����, 4�� ��#��� ������ � ������ )��� �� ����� )��� ��� (� *.� ��� ��������, 4��������� ��� ��������� +���0����+ �� ��� ��+�� �$#����� ������ ��#����$����� ����� �� 8�, 1�3� ����) � �� ���� ������������ ������ � ��� ��$����� ����#��� #��� � �����+ ��� ������ �� �� ��� �������� ���������� ��� �������� �������, ��$������� ���������+ ��� +��� 0����+ �� ��� ��#���$����� ������������� ���� )��� 8�, 1�3� �� � ��� #������ �� �� ���� ���� �������� ������ � �����$����� ����#��� #�� � ��� � � �������� ������������� �� �������� ��� �������� ��������,��)�"��� �����+ ������ ��� �������������

�� �������� ������� �� � #����� �� �##�� ������� �(2 $� ����$ � ������ �� � ��� -(! ���$��)��* :�=; �� ������ ���� �� � ������$������� ������ ���)��* ��� ��������� ��� �������� ������� $����� #��+� �� �����$ )��*�� � �� ������)�� � � ��� $�� �+��0 ��� �������$��� �� ��� �$#����� �����+ �(2 :<<�<�;� ���� �� ����0����,(�� �(2 ��� ��2� �,�, ����� ��� ���+� ��$� ��

����"����� � #��#�������� �� ����� �� ��� ������������ $��� ��� $�� �� ��)�� �� ��� �$� �����

�����+ ��� ����#��� #�� � � ���0��� �,�,� �� ���$����� #��+� �� �����$ )��*�� � �� �����:�?�<<�<�; 1�� ��� �##�����3, 4��������� �� �� ��#��#��� �� �������� ���$���� �$���� �� 8�, 1-,J31�� ��� �##�����3 � ��� ������ �������� ������ �� ��#���� �� ������ ��� ��������������� ������� )������ �#�� �+� �� ������ ���� ��� ������ �� �� ������ ���)��*� � � � ������,- ��� ����#���� *����� � �� ��� �� �� ��������� ���� �� �� ����� )��� 8�, 1�3� �� � �"��������� ��� "��� ��� �� ��� ������ #�� � � ��+�����+� �� ����) ��� ������$�� �� $��� ��� �� ������� ������� ��������� 1����"����� #���� �� ������ � %��� �$3 )���� ��� �������� �� ��� ������ ��� �� ��0���� ������ :<<; � ��� �� �� � �$�#�����, 4��������� �� � � ���"�� � ��#�� $�� ��$��� ��� �� ��� ������� ����� ��� ��� ����#���#�� � � ��� �� ��� �(2 ��#�� �� � ������ ������� $��� ��� �����+ ������ ��"� ��$� ����+� ���� $��+�� ��� ��� �������� ���� ��� $�����#��+� �� �����$ )��*�� � �� ����� � ��� �����"��,!� ��� ������� ������ ���)��* �$���� �+�

���@�� ������ ���� ��� ������� � � ��� �� ��������� )���� $��� ��� ���� �� ���+� #�� ������+ ��� ����#��� #�� � :J�;� ��� $��+� ��$��� ��� �����+ ������ ��� ������������� �#���� ��, - �����+��� �� � ��� � ��� ��������)�� � ���� �� � ��2 #��#�������� �� ��$�� �� ��� ��� ��� ����#��� #�� � � ��� �� ��� �(2 ��#���� � ������ ���� ��� $��� ��� ��"� ��$� ����+��� �� �� ���+�� �����+ ��� ����#��� #�� �,4��������� �� ��� �� �������� ������ � ��� �������#��� $� ����$ ��� ���������� 8�, 1-,=31�� ��� �##�����3 � ��� ������,

� �����������

4�� (4!� $����� �� ���� �� ������ :�J��=��'>�=; )� � ������ �##���� �� ��� $������$��� �� ��� (� *��� ������ ��/ ���� �� �� ����������� �� ��+�� �$#����� ������ ��� ��� �� ���"� ����"��� �� ������������� ��#���$��� ���������� ��� ��������,!� ��������� �������� ��� �������� ������"���

������ $�"� �����+ ��+�� �$#����� ������, !���������� ��� �������� ��� ��+�� �$#�����

�� ��1��!(������� 2� 3�� �� 4 (���������� � . (��������� (������� ,� 5+��*6 +78� <'

������ �� �������� � �������� �� ���� �� ������� ��� ��+�� �$#����� ������ ��� ��������� ������"��� ����, !� ��+�� �$#����� �������� �� ��� �������� �� �������� ��� ������������ ����#��� #�� � )� �� ����� �� �������������� �� ���� ��, (�� �������� ��� 5�$#������� $� ����$ )� ��� � �$#������ ���"����� ��� �������� ��� ������ $� ����$)� �� ��##��+ ���)��� ���,I� ��������� ���� 8�, 1�3 � ������� 0� ���

����#���� *����� ���� ��� ������ ��� ������������� �� �������� ��� ��������, 4��� �� �����) � �� �� ���� ���� ��� $��� ���� ����#���� �� �� � � � )�� ���� $��� ��� ��� $��+�������+ ������ ��� �������������� � �����+����� #��� �#�� �������� ��� ��� ������ � �� � ��+��0�� ����#��� #�� � � ��� ��� ���������� 8�,1-,=3 � ��� ���0�� 1�� ��� �##�����3,

�������� �������

4�� 0��� ��� �##��� +������ �� ��� QQ9���5���#����� �� !�"���+� ���� 9�����T0 � 19�!93..��� ��� QQ9�$����� !����$��������� �� 9��� �� �4� ����+�T� 19!9U43.. �� �#��� � � *��)���+��������+ ��� ������ ��� �� ��� QQ!������� �� 4� �����+�T� S��T$� � VG �9�!9..� ���� ��� �#���,��� ��� � *��)���+� ��� 0��� ��� �##���#��"���� �� ��� H������� � ��� � (���������+���� W��2 CJ<�?��� �����+ �� ��� �� ���9����� ��� 4������� �� ������ �� G��� �� ����$�� 9���* -������ V��"�����, 4�� ������ ���+��������� �� �+���� ��� "������� �� ���� )���2�, -"����� 9��$� ��� ��� ���# #��"���� �� 2�,-$#��� ����� �� ��� �8� ���� �� ��� ��������� ������ �$#��, 7�*�)��� )� ��� +������� ��2�, ���� (, 7��� ��� #��"����+ ��� 6��������$#��,

����� �� �

(�� �(2 ���$ )� ��)� :�?�<<�<�; ���� �����2 ��� ���+� ��$� �� ����"����� �

���� � ������ �-���)���� 9� ��� �(2 ��/ ����� � :�?;

� � ��������������������� �-���

)���� � ��� ��# ���+��� � � ��� ��$� �����"�����)��� $��� ���� 5�$# :=��?;� ��� � � ������ ���� �� ��� � �#��� �� ��� ������� ����#����"���$� :�?;,!� ��) )� �/�$� ���� ��� ���+� ����"�����

��$� ��� ������ ��$�� ������$ � "���� :JJ;& �� ���� ��� ��� #��#�+���� :<<�<�; ��� ��� �����$ )��*����� �(2 ���$ $�� ������� � M����� ���$A

��(2��� �� � �������������� ��#���������������-�<�

)����

�����(2 � ������ �-���!� )� $��� ���� � �� � $������ �� ����� �� ���

����������# �$��+ ��� �� ��������� �� � ������� ���$ ��� ��� #��#�+���� :=; 1��(2��� �� ���� ��� � )����( � ��� ����� ��$��� �� �����+$��� ���3 ���� ��� ������ �������� ��� ���#��"����� �� ����� ������$������� �(2 ���$� ��� ������� �� ��� �����)��+ #������ ������������������ :J=�J?;A

������ � ���� ����� �-�'�)��� ��� � �����+ ������� ��� �������� ���������A

���� � %

����� � %

��� %� � ����

�$#��� �� ����� ��� ��������

����� � ����������� ��#�����������I� �� +��������� 8�, 1-,'3� ��� $��� ���� ���

��$����� ��� ������� �������� ��������� ��+�� � #������ ���������� �������� )�� � ���� ��� ���� ��� ����#��� #�� � �� �(2 ���$A

������� � ���� ���������� �-�J�4�� ������� �� 8�, 1-,J3 ��� � #���� �� +��$������� ��� ��#���$����� �������� � :�C;A

<J �� ��1��!(������� 2� 3�� �� 4 (���������� � . (��������� (������� ,� 5+��*6 +78�

�� � �� �<� ������������ ������ ����

� �������� ����� � �J��������

����

������#���������������

��������� � ����� �� �-�=�

)���� �� � �� ��� � ��"� �� ����"����� �+���0 �� � �� 8�, 1-,=3 ��� 1�3,

�� �������

:�; -, 4������ �, G��, 9��$, �JC- 1�C<'3 ��',

:�; -, 4������ �, G��, 9��$, �=�- 1�C<'3 �%�,

:<; G,6, I���� 9��$�� � < 1�C=<3 �C?,

:�; �,�, 6������ ������� ��� 9��� ������� � ������� ���

���� ���� ���"�� - ���$� G��� 7������ �C=?,

:'; 2,�, ����"��� G��� �#�� �� -���#���� ��� -���#����

G�� �� I����� H�) U��*� �C?�,

:J; �,(,�, G��� ��A �, "�� 6�*�$� 8,�, (����+��� P,9,

P���� 18�,3� !������ ���� �� ������� � ��� � ��� G�� �� ��

������ �� ����� � � ��� � ��� 9������� "��, '?� 8��"����

-$�����$� �CC�� #, <C�,

:=; P, K��+��� 2,�, ����"��� 2����� �� �������� I�����

H�) U��*� �CC�,

:?; �, G������� G��, ��#, �J 1�C=J3 �C<,

:C; P, K��+��� M, (��� ���� V, ������� ��A P, K��+��� G,

����5��� �, ���������� 18�,3� 2����� �� 9�������

������� ����+ ��)�+� M�����+��� M��$���� �CC?� #, ���,

:�%; �,P, 2������ 7, ��� *���� ��A P, K����� 18�,3� ���� ����

���"� !!� -9� ��$#���$ ����� �%� -$��� �� 9��$� ��

�� ����� I����+���� 29� �C==� #, �%�,

:��; U, U����� P, G��, 9��$, ?J 1�C?�3 �C�<,

:��; 7, ,9, ���� ��A P, I���*�$#� �,M, K��+�� �, G������� I,

������� � 18�,3� ������� ��� ������� ��������A ����� ��

��� -��� ������ �� ����� � � ��� � ��� 9������� "��, ?�6�

8��"���� -$�����$� �CC�� #, ��<<,

:�<; �, 8� � 2,�, ����"��� ������� ? 1�C??3 �%,

:��; �, 8� � 2,�, ����"��� ��A G,-, P� ��� �,-, "�� ������

18�,3� �������� (� �� (�+���� (������ ������ �� ����� �

� ��� � ��� 9������� "��, �C6� 8��"���� -$�����$�

�C?C� #, ?C=,

:�'; P, K��+��� ��A �,�,P, 4��� �� 6,K, ��� �� �,8, 6�����

P,6, ��++�� 18�,3� G�� �����+ �� ��� ���� !������������

������� 9������� �� �������� ����� � �� ����� I������

����� G-� �CCC� #, <',

:�J; �,M, K��+�� I, H����� 9����, 4���� ? 1�CC�3 �'�,

:�=; I, H����� �,M, K��+�� �� ��#��, �����, � 1�CC<3 �,

:�?; �,M, G���*��� �,-, ����5���**��� 9��$, 8�+, � �, �%

1�C?'3 �%?',

:�C; �,-, ����5���**��� K,K, G������ �,�, 4�$��� 9��$,

8�+, � �, �' 1�CC%3 �C<',

:�%; �,H, ������ P, K��+��� P, G��, 9��$, 6 �%� 1�CC=3 J�JC,

:��; M, ������ -, 9��$�� 9,�,-, 9����)� 4�#, 9����, C 1�CCC3

��',

:��; M, ������ -, 9��$�� 9,�,-, 9����)� P, G��, 9��$, 6 �%<

1�CCC3 '�?=,

:�<; P,G, (������� G��� �� -���#����A 8�#���$���� 4�����

��� -##�� ������ K��)�� - ���$� G�������� 4��

H���������� �CC=,

:��; -, 9��$�� 9��$, ��", C' 1�CC'3 ''C,

:�'; -, 9��$�� �� ��#��, ���#��, �����, �� 1�CC?3 �?=,

:�J; P, I���*�$#� ����� ����� !��� �<� 1�%%%3 �=',

:�=; I,�, ������ 2,�, L���� 9�, 6����� ���� ������� �=

1�CCJ3 �& ���� ���� 9�$$����� !������������ �������

-� ������� )�� ���A )))����� , �,����,���@!�-��9�

�%%�,

:�?; P, K��+��� �, G������� �, G������ �, 8���� P, I���*�$#�

P, 9����, �<J 1�CC�3 �?<,

:�C; , K�*��� P, K������)*�� 2, 2�$���� !, M����� �,

G������� 7, ,9, ���� �, � ���*� K, V�+��� P, K��+���

� ��� � �=� 1�CCJ3 =%�,

:<%; �, 6�������� 2,�, ����"��� P, K��+��� �� ��#��, �����, C

1�CC=3 �C<,

:<�; I, S������ P, I��� P, 9����, ��J 1�CC%3 ��=,

:<�; P,M, 4�*������� P, I��� 9��$, 8�+, � �, �J 1�CC�3

�<<,

:<<; K, ����� P, K��+��� P, G��, - �? 1�CC'3 <%J�,

:<�; K, ����� P, K��+��� P, G��, 9��$, �%% 1�CCJ3 <�J,

:<'; 2, ����� 7, ,9, ���� P, 9��$, �� , (������ 4���, C�

1�CCJ3 �?=,

:<J; G,�, H����� �,�, -����� �� P, 9��$, G��, ��% 1�CCC3

C�<',

:<=; 9, ������� *� P, K��+��� P, 9��$, G��, ��% 1�CCC3

<C=%,

:<?; P, K��+��� H, H��+������� G, 6������ 9, ������� *� P, ��

G��,�% 1�%%%3 G�=��<�,

:<C; �,7, 4�##��� P,G, ���+�����$� H,(,-, "�� ��� �+��

I,P, 6����� P, 9��$, G��, ��% 1�CCC3 ��'��,

:�%; P,G, ���+�����$� �,7, 4�##��� H,(,-, "�� ��� �+��

I,P, 6����� P, 9��$, G��, ��< 1�%%%3 J?=',

:��; �,(, 7���� �,8, 2�"�� �� ��#��, �����, < 1�CC�3 J�,

:��; P, N���� P, I��� P, 9��$, 8�+, � �, �= 1�CC�3 ���<,

:�<; P, N���� P, I��� P, 9��$, 8�+, � �, �= 1�CC�3 ���<,

:��; ,�, 9��������� 2,6, -*���*��� P, ���, 9����, JJ 1�CC�3

��',

:�'; �, ��������������� �, I�������� -, ������ -, 9��$��

P, G��, 9��$, CC 1�CC'3 ��%J�,

:�J; �, I�������� �, ��������������� �� ��#��, �����, �%

1�CC=3 �<�,

:�=; M, ������ H, ��5� 9, �� ����� 9, 9����)� �, ������

��������� -, 9��$�� P, G��, 9��$, 6 �%� 1�CC?3 <�C?,

:�?; G,�, H����� P, I��� P, 9����, �<J 1�CC�3 �J<,

:�C; P, 9���*� 4�� �����$��� �� 2������ � ��� ��,�

9�������� G��� L������ �C=',

:'%; -, �� *�� �, 6���)� ��A P, I���*�$#� �,M, K��+�� �,

G������� I, ������� � 18�,3� ������� ��� ������� �����

����A ����� �� ��� -��� ������ �� ����� � � ��� � ���

9������� "��, ?�6� 8��"���� -$�����$� �CC�� #, �<�',

�� ��1��!(������� 2� 3�� �� 4 (���������� � . (��������� (������� ,� 5+��*6 +78� <=

:'�; H,�, 2��#��� �, �$���� -##���� ��+����� -������

I����� H�) U��*� �CJJ,

:'�; P,�, I�����+� G���� ���� -������ �� H������� 4��

H���������� �CJ=,

:'<; P,7, 2�"���� G���������� ��� ������� ��� 8�+�������+ ���

��� � ��� �� 2�������4��$�� 7������+� G� �0 M��"��

9-� �%%%,

:'�; �, U�������� G, �����*���� P, 9��$, G��, �%% 1�CC�3

�%�<,

:''; �,U, 6����� �, U�������� P, 9��$, G��, ��� 1�CCC3 �J'?,

:'J; 2,�, ����"��� �, 8� � 8, �� ����� ������� �� 1�CC�3 J�=,

:'=; 2, ������ 7, ,9, ���� ������� �� 1�CC�3 JJJ,

:'?; �, ��������������� �� ��#��, ���#��, �����, ��

1�%%%3 ��=,

:'C; P,-, ����� M,P, M�5��� ��A P, (������� P,7, G����*�

18�,3� - ����� ��� 6�� ��� �� ������ K��)�� - ���$�

G�������� 4�� H���������� �CC�� #, ��=,

:J%; P, ������ G, V#����+�� 8, M������� ,�, �������� 9��$,

��", C� 1�CC�3 �%C',

:J�; 2, 6�����$���� -, ����$���� !��, 8�+, 9��$, ��, �C

1�CC%3 ��<',

:J�; P,G, 6������ �,�, ��$����M���5�� ������� �' 1�CC'3

���,

:J<; P,G, 6������ �,�, ��$����M���5�� ������� �' 1�CC'3

��C,

:J�; P, I��� !��, 8�+, 9��$, ��, << 1�CC�3 ��J=,

:J'; P,�, ������+� 2����� K����� ��� -��$ �� 9������

�� H������� G��� ������ HP� �CJ?,

:JJ; �,8, M��*$��� 2����� �� ������ I����� H�) U��*�

�CCC,

:J=; �,7, 6��� �����$��� �� ������ �� ��� G��� �� � ��

�� �� I����� H�) U��*� �C?<,

:J?; 8, ��������� G������ 2��������� 8������� �� -##����

�����$��� � I����� H�) U��*� �C?<,

<? �� ��1��!(������� 2� 3�� �� 4 (���������� � . (��������� (������� ,� 5+��*6 +78�