Osmotic Pressures for Binary Solutions of Non-electrolytes

13
Biomedical Microdevices 4:4, 309±321, 2002 # 2002 Kluwer Academic Publishers. Manufactured in The Netherlands. Osmotic Pressures for Binary Solutions of Non-electrolytes Vladimir T. Granik, 1 Bryan Ronain Smith, 2 Stephen C. Lee, 2 and Mauro Ferrari 1,2, * 1 Formerly University of California, Berkeley, California 94720 2 The Ohio State University, Columbus, OH 43210 E-mail: [email protected] Abstract. A comprehensive new theory of osmotic pressure is mechanistically derived to be applicable to incompressible binary solutions of non-electrolytes independent of solute concentrations, membrane selectivity, solution ideality, and without recourse to adjustable parameters. The approach employed relies on Fick's diffusion laws, and introduces the concept of uncoupled aggregate diffusion. The theory is veri®ed using direct and indirect experimental data of sucrose solutions and then compared to conventional osmotic pressure laws. Direct consequences of the new theory entail novel a priori expressions for the activity, activity coef®cient, and chemical potential of solvent. Applications to drug delivery and biomolecular separation nanotechnology are dis- cussed. Key Words. osmotic pressure, osmotic mechanism, nanopore membrane, biomolecular separation 1. Introduction Osmotic processes involve the transit of solvent molecules across a typically semipermeable membrane separating two liquid solutions. The mechanism by which osmosis occurs is not categorically established, but the most notable attempts to describe it include the kinetic (van't Hoff, 1887), solubility (Graham, 1854), sieve, vapor pressure, solvent tension, and diffusion hypotheses. Osmotic ¯ow is vectorial, directed from a solution of higher solvent concentration across a membrane barrier to a solution of lower solvent concentration. The ¯ow is associated with osmotic pressure, and such pressures play a role in many physical, chemical, and biological processes. For instance, osmotic pressure provides the energy to move various solvents and solutes across cell membranes in biological systems. Though osmosis has been studied intensely for over a century, the mechanism underlying the process is not fully understood (Stein, 1990; Friedman, 2001). Despite the absence of a clearly delineated mechanism, or perhaps because of it, a number of non-mechanistic theories (NMTs) of osmosis have been advanced. NMTs are applicable to limited ranges of conditions, typically involving incompressible solutions of non-electrolytes separated by semipermeable membranes, where one solution is pure solvent and the other is binary, typically containing only low concentrations of solute. These constraints notwithstanding, NMTs are applicable in many cases of practical importance, such as in analytical determination of the molecular weights of solute macromolecules (Adair, 1968; Tombs and Peacocke, 1974; Coll, 1989; Chang, 1981), determination of the equivalent radii of membrane pores and channels (Stein, 1990), facilitating molecular recognition (Robinson and Sligar, 1996), and determining other physical parameters of interest. The most widely known NMTs are applicable to three categories of solutions: (1) ideal dilute mixtures, (2) non-ideal dilute solutions, and (3) non-ideal concentrated solutions, as discussed below: 1.1. Ideal dilute mixtures The van't Hoff equation (van't Hoff, 1887) p RTC 2 : 1 The Morse equation (Morse and Frazer, 1907) p RTm 0 2 : 2 In these equations p is the osmotic pressure, R is the gas constant, T is the absolute temperature, and C i and m 0 i are the molar and volume molal concentrations of the ith species, respectively, for i 1 the solvent and i 2 the solute. m 0 2 is de®ned as: m 0 2 m 2 r 1 ; 3 where m 2 is the solute molal concentration and r 1 is the density of a pure solvent at temperature T and pressure P . 1.2. Non-ideal dilute solutions The power (``virial'') series (Tombs and Peacocke, 1974; Coll, 1989; Chang, 1981) p RT c 2 M 2 A 2 c 2 2 A 3 c 3 2 : 4 Here M 2 is the solute molecular weight and A 2 ; A 3 ; ... are the second, third, etc. virial coef®cients. The mass solute *Corresponding author. 309

Transcript of Osmotic Pressures for Binary Solutions of Non-electrolytes

��������� ���������� ���� �������� ����� ���� ����� �������� ���� ��� � ��� ��!���� �� "�� #�!������ �

������� ����� �� ���� ��������� �� ������������

������� �� ������� ��� ������ ������� �� �� !�"�� ��� #��� $������%�$���� &��'���� �� !��������� ���� !�������� ()*�+��� ���� ���� &��'����� !����,��� �- ).��+

/�����0 $���12������

3,������ � ���$����� ��� ��� !����% � � ��!�� $�� ��� � ������� !���% ������� !� �� �$$����� !� �����$�� ��� �����% ��!��� � ���&���!��%!� ����$�����! � ��!� ������!��!��� ��������� ���!���!%� ��!��� �����!%� ��� ��!���! ������ � !���'� !��� $�����!�� � "�� �$$����� ��$�%�� ���� �� (��)* �� � ��� �� � ��� ��!������ !�� �����$! � �����$�� �++��+�!��� � ���� "�� !����% � ����,�� � ��+ �����! ��� �������!�-$������!� ��!� � ���� � ��!��� ��� !��� ���$���� !�������!���� � ��!�� $�� ��� �� � .����! ��� �/����� � !�� ���!����% ��!�� ���� � ��� �-$�� ��� �� !�� ��!���!%� ��!���!%��� ,����!� ��� ������� $�!��!�� � ����!� �$$���!��� !� ���+������% ��� ���������� �$���!��� ����!������+% ��� �� &�� ���

4� 5���� � ��!�� $�� ���� � ��!�� ������� �� ����$������������ ���������� �$���!���

�� 6����������

������� ������ ���� � �� ������ �� �� ���

�� �� � ����� � ������ � ������� �����

�������� ��� ����� �� ������� �� �������� ��

����� ������� ����� �� ��� �������� � ���� �����

��� �� ���� ����� ������� �� ����� �� ��� �� ��

������ ������ ����� � !"� �� ��� ��� �#����� � $%"�

���� ���� ����� �� ��� ������� ��� ���������

��������� ������� &�� �� ������ � ����� ��� �

�� ����� �� ���� �� ��� ����������� ����� �

����� ��� �� � �� ����� �� �� �� ���

������������ �� &�� �� ��������� ���� �������

����� ��� ���� ����� � �� � � �� ���� ������� �

������ � ��� ��� ����� ������� '� �������� �������

���� ������ �� ��� �� ��� ������ �� ����

��� �� ��� ����� � ������ �� ��� ����� �������

������ ������� ��� �� ������ ����� � �� �� �

������ �� �������� ��� ���� �� ����� �� ���

�� � �������� �(���� �))*+ '������ ,**�"� -����

�� ����� �� � � � � � ����� ��������� �

����� ����� �� ��� � ���� �� ���.����������

����� �/0��" �� ������� ��� �� �������� /0��

� ��� ���� �� ����� ���� �� ����������� ������ �

���� ���� ���������� �� ������ �� ���. ��� ���

������ �� ������� ������� �� ��

�� ����� �� �� �� ��� ��� �� ��� �� ������ ������ �

���������� �� � �� ������������ �� �� ��� ���

���������� ���������������� /0�� � ��� ���� ��

���� ���� �� ������� ��������� ���� �� �� ��� �����

���������� �� �� �� �� � ������ �� �� ��

������ �� � �1���� �)2 + ����� ��� 3������

�)!%+ 4� � �) )+ 4����� �) �"� ���������� �� ��

����� �� ���� �� ����� ��� ��� ����� � �(����

�))*"� ���� ������� �� �� � ��������� �5������� ���

( ���� �))2"� ��� �������� ��� ������� ������

�� ������ �� ���� ��� � ����� /0�� � ��� ����

�� �� ������� �� �� ������6 ��" ��� �� �� ��7����

�," ���.��� �� �� �� ������� ��� �8" ���.���

��������� �� ������� �� �������� � ��6

���� 6��� ����� ��7����� ����� ���� ������� ������ ����� � !"

� � ���,� ����� 0�� ������� �0�� ��� '�9� �)*!"

� � ����,� �,�

:� ��� �������� � �� �� ������� ����� � �� ��

��� ��������� � �� �� ���� �� ������� ��� �� ��� ���

� �� �� � ��� �� �� �� � ������������ �� �� ��������� ������ �� �� � � � �� �� ��� ��� � � , ��

�� ��� ��, �� �;�� ��6

��, � �,�

��� �8�

�� �, �� �� �� �� �� � ����������� ��� ��� �� �������� �� � �� �� ��� �� ������ � ��� ���� ��

���� �������� ����� ����������� ��� �<<���� ��" ��� ������ ��� 3������ �)!%+

4� � �) )+ 4����� �) �"

� � ��� �,�,

� ,�,, � 8�

8, � � � �

�� �%�

��, �� �� �� �� �� �� � ����� ��� ,�8� � � � ��� ������ ����� ��� ���� ���;������ �� ���� �� ��

=4��������� ������

.+(

����������� ����� �� �� �� � �� �� �� ������ �," ��7���� ��

�, � �,�, �$�

��.� �������� ��������� ����������� ��������� ������� �>����� �"

� ����

��

� �

������

�� �2�

�� �� �� �� � �� �� �� � �� �� ���� ��� ��� �� �

�� ���� ����� �� �� �� �� ��� ��� �� �� �� ���

�� �� �� ������ ������ �+ ���� ����� � �����

�� �� ��� � ��� � ��� � ������ �� ��� ?�� �� ���

1 ��������� ������� ���� � �� �2" ��� ;�� ���� ����

�� ��� @�� ���� @��� � )%"� ����;� �� �� A� ��

?� � ��� ��� � �A� �� ?� �� �)*2"� ��� ����

���� ��� �2" �� ���� ����� �)*2+ 3��� �)*!+

@���� �)* + B������� �)�*"� A������� �2" ��� � ��

����� �� ���������� ��C����� ������

�4� ���� �)* + A� �� ?� �� �)�)+ '��� ��� �)�8"�

�� ��������� ������� �>����� ,"

� � ����

��

� � ��� �!�

� �� � �� � �� �� �������� �� �� ��� �� �� �� ������

:� ���� �������� � �� �� �� ������� �� �� �� ���

�;�� ��

����

��� � �,��

��

��� � �,��

���

���� � ��

,��

� ���� �� �� �� �������� ���;���� �� �� �� ��� ��

����������� ��������� �� �� �� ����� 7��� ��

����� ��� ��� ���"� :� ��� � ���� �� ��� ������ �� �� �� ��� �� �� ������� �� �� ���

, � �� �6

�� � ������� ,�� �)��� � ������� ,�� �������� ,�� ��*�

:� �� ��� �� ��� �� �� ��7���� , * ���

� �� �� �� � ��� �� �� �� ����� ��� �������

� " ���� ������� �!" �� ������� ��" � �,"� :� ���

��������� �� �������� �2" ��� �!" �4� � �) )"� �� ��

�� �� ���������� �� �� ����� �� � �� �� � �� ��

�� ��� �� �� ������

��� ������� ���������������� � /0�� �� �

��� �� ��������� ����������� ����� ���� ��

��� � �������� �� ������� ��������6

�� � ��� � �� � ��� ����

:� ���" ��� ��� ��� � �� ������ ������� � �� � ��

�� ��� ��� �� �� �� ��� �� �� ������ ������ �� /0�

���� �� ���" ������ ������� ����������� '�

�������� /0�� ���� �� ���" � ��� ��������� �

��� ���� �� � 7������ � ����� ��������

������ ��� �� �� ������������ �0� ��� D������

�)%%+ 5���� � � �� �) 2"� '������ ����� �� ���.

��� ����� �� ������ �0������ ��� A �� �) $+ E���

��� # ����� �) )+ ��� ��� A �� �))*+ :�� (��� ���

0����� �)),+ (����� ��� ����� � �)),+ 4��� ���

E���� �))$" ����� � ��� �� ���������� �� ��7��

���� �� �� ������������ ��� ����� � ������� ����

����� ��� ������� ��� �� ����� ��� ��� ��

��� ����� ���� /0�� ������ � �������� ������ �

������� ��C����� ������+ ����� ��

������� � �� �� ��� ���� ������ ��� �����

������������ �� ��� �� �>�� #������� �)) "�

1�C����� ������ ���� ���� � <<;��� �� 7��.

���� ����� �� /0�� ����������� ��� ������ �

�� �;������ <<���.������� ��� �� �������� �� ��

������� ��*" ��� �� ������ ������� �� �� �������

���" � ������ ����������� ������ �� ���.���

��������� �� ������� ��� ������ ��� �� � �

7���� �� ������ � ���.������ ��������� ��

������� �� �� ��� ,� (��� � �� ����� ���� ���� ��"

��� ��� �� ����� �� ��� �� �� �� �� �� �� ������

�� ���� �� �� � ��� ����� ���� ���� �4��� ���

A��� � �)2$"� ���� �� �#������� �)$,"� ��� ���9��

�- -���� ��� ����� �)2$"� /���� ��� ���

�� ����������� �� ��� �� �� � �� ���;���� � ��

��, �=, �� ��� �� ������ ���� ��� �6 �� ���.

� ����� ��� �, �=,�*�***$ �� �F��***� � ��

����� ���� ���� �� ������������ �� 0�� �������

�," 7������ ���� � ����������� ��� ���� ��� �� ��

����� ���� �� ��"� � ������ �� �� ����� �� �=, � ������ �� ��� ����� ��� �� ��� ���� �� ��� ���� �� ��

���������� ���� � ������ ������ � �� ���

����� ���� ���� � /0�� ���� ��C����� ���.

���" � <<���.����������

?��� �� ���� ���� �%" ��� ��������� ��������

�2" ��� �!" � � �� ���.������� ��� ���.������� 6

�� ���� ���;����� ,�8� ��� ����� �������� ��

�� ������ ��� ��� ���� ��� ���� �� �� ����� ����

��� �� �������� �2" ��� �!" �� 7��� ���� �� ����

����� �� �� ���.��� ��������� �� ������ ��� ���7���� ����� �� ���� ���;����� ��� �� �� �� ������ � ������ � ������� ������ � �� �������

� ���� �������� �4� � �) )"� �� ���������

�������� �2" ��� �!"� �� �� ���� ���� �%"� � ���.

������ ��� ���.��������

0�7�� ����� �� ���.��� ����� �� ������ � � ��

����� �� ������ � �� ����� ���� ��� �������������

.�+ ������ �� ���

��� ���������� ��� � ������ �� �� �����������

�� ��C����� ������ �0������ ��� A �� �) $+ E���

��� # ����� �) )+ ��� ��� A �� �))*+ :�� (��� ���

0����� �)),+ (����� ��� 0���� � �)),+ 4��� ���

E���� �))$"� ��� ����� 7��� �� ������.

����� ������ ��� �� �� ��*" ��� �� �� �� ���"" �� ������

� ���.������ ��������� �� �� ������� �� �� ��� ,��� ���� � ���.������� ��� ���.��������

(��� � �� /0��� ����� � ��� ���� �� � �� ���.

���� ������� ���� �������� ���� ���������

�� �� ��� ���� �� �� �� ��� ������� ����� �� ��

������� &����� ���;���� ��* � � � ���(������� �)$�" �� ���������� ��� �������

����� ���� ���� ������� �� ��C����� ���.

��� � �� �� ����� ���������� �� /0�� � ��7��

����� �� �� ���� ��� ������ � ��� ���� ��

�� ����� ��� ��� ������������

A������� ���" �� ����� � ������� �� �� ���� ��

��� ���� �������� ������� ,�� ���� ��������� ���.

��� � ����� /0� ��� ����� ��� �� ��� � �� �� ������

���� �� ������ ������� �� ���� �� �� �����

�� � ��� � �� � � � ��� � �� ���� ,�� ��,�

����� �� ��� ��� ������� ���" �� �� � � ��� ��� ��

�� ������� ��� ��" ��� �,"� 1 ��� ���������� ���

�� �������� ������� ,� �� � ������ �� ��� ����

���� ��7�� ������ 7������� ���"� ��� ���.

��� �� �� �� � ���������� ��������.����

��������� �� ��������

'� �� ����� �� ��������� ��������� �� �������

����� ����� ��� ���� ������� ���� �� �� ���

���������� ��������� �� �� ���� ���� ��������� ��� �

��� �� �� ��� �9� ������� ���� ���� � � ,

���� � &�7�� ����� �� ��� � ����� ���� ����

��� � � ����� ���� �� �� ����� �� ������.

��� ����� �� ������� ���� �� �� �� ����� ��� ��

����� ������������ �� �������� �� ���.

��� ���� ���� �� �)2)" ��� &�7� �'� ����� ���

(������� �)22" ���� ��� �� �� ���������� ������

�� ���� � &�7 ��� �� G�� �� ���������F���� � &�7

����������� �� �� ����� �� ������� ���� ���� ��

��������� ��� �� � *�*���� ���� �� ������� ���� �� ��� � ��

���� �� � ���������� ��� ���� �����������

������� �� �������� 0��������� ����� ��������

�� �� ����� ���� �� �� ��� ����;������ �� ��

E��.E����� ��� �������� �� ����� �������

������� ��� �� ������� �� �� ���� ��� ������

�� �� �����F����� ������ �E��� � ,**�"� ��

���� ��������� �� �������� ���������� �� �� /0��

��� ������ � ���� ��� ���� ������� ��

�������� ������� ������ :� ���� ���������� �

���. ��� ���� ����� �� ������� ������ �� � ���.

���� � ��� ������ �� � ������

������������� �� ���� ������ �� �� ����� �� ��

��������� ��������� �� ������� ��� �����������

��������� �� ���� �� ��� ��� �� �� �� �� �� '����

�� ���� ���� �� ��C����� ������ ��� ������

�� ��������� �� �� ����� ����������� � ��� ����

���� �������� �� <<��������� �������� ������

��� � ������� ���� /0���

�� ���������� ���� �� ������� �� ���������� �

���� �� (����� ,� (����� 8 ������ � ���.��� ����

�� ������� �� �� �� ����� ��� (����� % �� ��� �

��������� �� �� �� ���� �� � ������ ��� ��" ���

�,"� �������� �� �� ���� ���� 7������ �����

��� �������� ��� ������� ���������� 1� ������7

���� ���� �� ���� ���� ���� ��������� ��

������ � ���� �� �� �����

�� 8'�� ��� �� �� ����

�� ���������� ������� �������� �� �� �������

���� ��� � ���� �� ����� ������������

� ���������� ��� ���� �� � �� �� � � , ���� �

��������� &�7�� ����� � ����� �� ������ ������� ��

� �� �� �������� ������ � ��������� &���� ��

������ � �� �;�� �� �� ���6

�� �� ��� ������ �� ��������� �� �� ��� ��� �� ��

�� �� � � ���� ����� �� � ���� ��������

�������" ��������� &�� �� �� �� �����+

,� �� ������� ������ &��� �� �� ������ ����� �

����� � ������� �� ��� ��������

������� �" ��������� &�7��

�� ��� ������ � ��������� &�7� 01? ��� 0?1

��� ��� ,��� �" � �������� �� 01?�0?1��� �� &�7 �� � ����� ����� �� ����� 1 �?" �� � �����

����� �� ����� ? �1" ����� � ���� ����� � ��

�������� � �'��� �"� ��� �� �������� ����� ��

������� � 7��� ���� � ������ ��� �� �����

��� ���. ��� ���� ��7��� 1 ��� ? � �������.

��� � ��� ���������� � ����� �� '����� ���

01? � � �1 ��� �1� ��8�

0?1 � � �? ��� �?� ��%�

�1

�� �1 ��� ��� �1� ��$�

�?

�� �? ��� ��� �?� ��2�

�� �1 ��� �? � ����� �� � ������������

��� ��� 8" �� �� �������� ��������� 1 ��� ?� �1

������� ��������� ��� ������ ��������� �� ��!������������ .��

��� �?��?��1� � �� ��������� ���;�����

��,��� �" ���� ���� �� �� &�7� D1? ��� D?1�

'����� ��� ��8"H��2" ��� � ���� �� �� �����

��������� ������������ �� �� ����� ����������� �

���6 �� &�7� D1? ��� D?�1 � ����� � ��� �� .�7�� ��� ��������� �� � ��������� ����� ����� ���� ��

���� ���� �� ����� � ��� ������������ �1 ���

�? � ;7� �'��� �"� :� �� ��� ���� � �����

������ ������ ���� ������� �� �� &�7� �� ��� ��

7��� �� ����� �� A��� ��8"H��2" �#���� ��� '���

�))!"6

D1? � �1��1 �� �� ��!�

D?1 � ��?��? �� �� �� �

��� 7������� � �� �� �� ��� �����

�������� �� �� �� ��������� &�7 D-�D1? � D?1

�� ���

D- � �1���1 � ���? ��� �� ��)�

�� ���?��1�

'� �� ��� ��� ��1 ��� ��? � �� �������

�� �� �� ��� ��������� ������ � ������ �� �� ��

���1����?��,�1��,�? ����� �� ��� ��� �� �� �

������� �� � �� ������ ��������� &��+ ����

��1 ��� ��? ��� � 7���� �� �������������

�� ���� �� �� ����� � ��� ���������

��1 � ���1 � �,�1 ��� ��? � ���? � �,�?�

4����� � � �� �� ����� 1 �� �� �� ��� � ���� ��

��,�1 �� �� ��� �� ���� ���� ���������

1����� � �� ��,�1��

���1 ��� �� �� ��� �� �� ����� 1�

��� ������ � ����� �� ����� 1 �����������,�1 �� �

�� �� �� , ����� �� �� ��� �� �� �� ��� � �� ������

1���,� � ��1����1 � ,�1�

�,�1 ��� �� �� ����� 1�

�� �� ����� �� � �� ��� ��1 ��� ,�1 ����

�� �� �� ������� �� �� �� ,�1 � ��,�1�

�����1 � ��

,�1�� (��� � ������� ��� � ��� �� �

�� ����� ?� :� ���� � � ���� ���� �� �� �� �� �

������������ ����1 ��� ��

��? � �� � �� �� �� ���

�� ��� � �� ���� ����1 ���

��? ����� :� �� ��� ����

1����� � �� ��,�1

���

� �,*�

?����� � �� ��,�?

���

� �,��

1���,� � ��1��� � ,�1�

�,�1� �,,�

?���,� � ��?��� � ,�?�

�,�?� �,8�

-������� �� ������ � ��������

1 � 1���,�1�����

� �,%�

? � ?���,�?�����

� �,$�

����� ����� � ���� �� ����� ��9 ���� ����

���� �� �� � ��� �� ��� , �� �� �� G���

����� ���� ��,�1 �� � �� ����� , ������ �� ����� ����

��,�1 �� � �� ����� �� 1 ������ �� ����� �� �

�� �� �� �� ���+ �� �� ��� ���� ��,�1 �� � �� �� �� ,

� ����� �� �� �� �� �� ���� ��� � ���������� ��"

1��,�1 �� � �� �� ��� �� �� ������ �� �� �� ?�

����� �� ������ 1 ��� ? � ������ �� � ����"��������7��� �� �� ��.������� ����� � ���� ��������

�� � ������������

���1 � ��

� � 1��,�1� �,2�

���? � ��

� � ?��,�?� �,!�

5 ������ �,2" ��� �,!" �� � �� �������� �� �

������������ ��1 ��� ��?

$�9� �� �������������� �� ������� �������� � �� ����� �� �#����������$ #��� �������������� � ��% �� ��������% &� � ���&������ ��������� �$ #��� �#� ��������% %�������� '� �� D1�? ��% D?�1�

.�� ������ �� ���

��1 ����

1 1���,�

� ���� � 1�

�,�1�

1���,�� �, �

��? ����

? ?���,�

� ���� � ?�

�,�?�

?���,�� �,)�

����� �� ��� �� �� ��������

���1���

�

1���,�� �8*�

�,�1���

,�1

1���,�� �8��

���?���

�

?���,�� �8,�

�,�?���

,�?

?���,�� �88�

���� � �,%" ��� �,$" ��� �, " ��� �,)" ��� � �����

1 � 1���,���� �,�1����1�

� �8%�

? � ?���,���� �,�?����?�

� �8$�

��1 � ���1 � 1�,�1� �82�

��? � ���? � ?�,�?� �8!�

�� ������� �� �� �� �� �� � ������� ������ ��

����� �� ����� �� �,�1 �� ����� , ��

��������� 1 ��� �� �,�? �� ����� , �� ���������

? �� '��� �"+ ����� �� � �,�1��,�1 �� � �� �� ��

�� 1 ��� ������ �� ? ��� �� ��,�1 �� �� �,�1 ��� �,�? �

���� ����� �� �� &����� ���;����� � ��� �

���� ��� �� ������� ���;������

0���� � ������� ��� � �������� �� ��

������� �������� �,2"H�,)"� �82"H�8!" ��� ������.

������ ��� ��,�1 ��� ��

,�? ���� �,�1��,�1 ��� �,�?�

�,�?�

������ �� �� ����

���1 � ��

� � 1�,�1��,�1� �8 �

���? � ��

� � ?�,�?��,�?� �8)�

��1 ����

� � 1�,�1��,�1�

1���,�� �%*�

��? ����

� � ?�,�?��,�?�

?���,�� �%��

��1 � ���1 � 1�,�1�,�1� �%,�

��? � ���? � ?�,�?�,�?� �%8�

�� �������� �,�1 ��� �,�? � ����� ��� ��� ��

�� &����� �� (������" ���;����� �,�1 ��� �,�?

��

�,�1 � �� �,�1 �* �,�1 ��� �%%�

�,�? � �� �,�? �* �,�? ��� �%$�

'� � ���� � � ��� ������ � �� ��

�� �� � � ������ �� ���� ������ �� ����

�,�1 � �,�? � � ��� �,�1 � �,�? � *+ ������ �� �� ��

����� �� ������� � �,�1 � �,�? � * ���

�,�1 � �,�? � �� '���� ���� � ��)" ����� ����

� � ��1 ��?

�� D- � *� �%2�

:� ��7��� 1 ��� ? � ������� � ��� D- � *� �����

�� �� � � � ��� �� ���� ��� �� ������� ��)"

D- � �1�� ��� ���� ��

1������� � ���� � � ��� ����� 0� ���

�������� �%," ��� �%8" ������� ���� �������� �82" ���

�8!"� B ��� ���� �� ��� �� �� ����� � ��" ��

�� ������ 1 ��� ? ��� ������ �������� �� �

������������ ��1 ��� ��? ���1 �;�� �� ���.

����� �82" ��� �8!"� (��� 0 �� ���� � � ���� �

������� � �� �� �� �� �� ����� 1 ��������� ������ 0

�� ��������� ? �� ������� ���� �� �� ��� �� ��

� �� �� ����� ? ��������� ������ 0 �� �� �������

�������� 1� � �� �� �� �� &�7 D- �� 9�� '��

������� ��)"� �� �� ��� ���� �� 9� �� &�7 ��������� ��

� �9� �� ���� ����� �� ������ ��� �� ���� � �

��� ������� :� ����������� ���� �������� �82"H

�8!"� �� �� ��� ����

� � ����1 � 1�,�1�����? � ?�,�?�

� �%!�

������� ��������� ��� ������ ��������� �� ��!������������ .�.

� ����� ������;� �� �� ��� ���+ �� ������ ���

������ ���� �� D- � *� ������� �%!" �� �������� ��

���������� �� ��� ���� ��7��� 1 ��� ? �� �� ��

�������� ������ ���� �� ���� �� ��������� ���;����� ��

�������� �� ����� ������+ ����� ���� � ��

�������� �� � ��� � ���� � � ��� �����

�������� �� � 9� �� &�7� D- � * �� � �� ���� ��

��� �� � �� �� ����� ������� �%!" �� �� �� � �� ����� ��� �� ��� ����� � ��������

(����������� � ��� ������� �%!" ���� ������� ��)"

��� ������ ������� �� �������� �%," ��� �%8"� � ������

D- � �1 �� �� �% �

��

����1 � 1�,�1�,�1 � ����? � ?�,�?�,�?������1 � 1�,�1�

����? � ?�,�?��

�%)�:� ����� 0 �� ��� ���� � � ��� ��� ��������

�% " ��� �%)" �� � �� ��������� &�7 D-�*� :� ��� �

����� ��� ��� ��������� 1 �� ��������� ?

��� � �������� D- � *� � ��� ���� B������ ��� ��

��� ��� � ��� D- � *� D- �� ��� �� ���������

&�7 �� �� ����� 1 ��� ��� ��� �� �� �� �� � �����"

����� 0 �� ��������� ? ���� ��������� � �����

�1 � ��������� (��� D- �� ���������� �� ��� �

����� ��

D- � �� �1� �$*��� �� � �������� �� �� ���� ����������� �� D-����� 0� �� � ����� �1 �� ������ ��

�1 � &1(1� �$���� &1 �� �� �������� ���� ��� �� � ����� �(��.

E������ �)! " ��� (1 �� �� ��� ������ �� �����

������ �� ����� ������� �� �����&�� 0?1

�� '��� �"� A������� �������� �% " ��� �$*" ���

������ ������� �$�" ���� ������� ������ ������� �$,"�

����� �� ���� ����;� �� �� ��� ���� ���� ���� ��

1�������� ���� ��� �� �������� � ��� ��������

�� �� ���� ��� &1 �� ������ ������� �$8"

&1(1�� � �1 �� �� �$,�

�(1�� � �1 &� �1 � �$8�

A������� �$8" ��� � ����� �� ������ � ���� � ��

������� ����6 ������ � �� �� 0 � � ��

����� 0� �� 1 �� �� �� �� �� ����� �� 0�

�� ���� �� ����� � �� &�7 D- � �� �1 �� ��

�� �� 0 �� ��� ���� ����� � �� 7���� ��

�� 0� ����� � �� � ��� ) � �� 0(1�

�� �(1 �� � �� � �� ������ ���� (1 �� 0

����� ��� ��������� 1 �� ��������� ?� 1�

��� ��� ������� ��� ' ���� � ��� �� ��� ? �� 1 ��

�� � &�7 D-� ?� �������� ���� ��� ' �� 1� � ������ ��

7������ �� ����� )� � �(1�� ����� �� ��

�;������ ��� �� �� ������� ���� �� ���� ���

� � �(1�� � �� ���� ������� �$8" �����

� � /-1 �� �1 � �$%�

A������� �$%" ��� � ����;� ����� �� A������ ���� �

�A������� �)*$" �1 � ��&1� �� � � �� �� ��

?� �9���� ��������� �� ���

� � �� � �$$�

3 ����� ��� ������� �%)" ���� ������� �$$" ���

� ����� �� ������� ���;����� �,�1� �,�? ���� ��

&����� ���;����� �,�1��,�? �������� �� ��������

�%%" ��� �%$" �� �� �� ��������� �� �����

� � ������1�,�??�,�? � ���?�,�11�,�1 � �,�1�,�?1?��,�? � �,�1�

�����? � �,�??�

�

�$2�

A������� �$2" ��������� �� ����� ��� �� �� �����

������� ��� � ���� �� ��� �� �� ����� �� ��

��� �� ������� ��� �� �� ����� � �����;���� ������ ��

� ��� ��� �������� �#���� ��� '��� �))!"

� � ��?� �1 ��� ,�??�� ���?�,�? ��??��� ,�11�

� 1� �? �1�,�1 ��11��� ,�??��� �$!�

�� �� �� ����� ��������� ���� �;������� ���

�� ��������6 1�1���,��?�?���,���1��,�1��?��,�? ��� ��1 ��� ��? � �� �� �������� ��

�� ��� � �� �� ������ 1 ��� ?� ������ ��

@���� �� �� &����� ���;���� �?�*� ������� �$!"

��� � ����� ��

� � �?��?� �1 ��� ,�??�� ���,�? ��??��� ,�11�

� 1� �? �1�?�,�1 ��11��� ,�??��� �$ �

�1�?��1��?�� �� � ���� �� �� ���������

&����� �� �� �� �� �� � �� �� ������ ��7��� 1

��� ? ��� �� ��� ����� 0 �� '��� �"� :� ��

�� �� �� �� � �� ���� ��7��� � ��� � &���

�� 0� ��� �1�? � �+ ������ �1�? �� �� �� ���� �1�?���� �������9� �� ���� ������� �� ��

�����6 �� �� ������� �� �1�? � � ��� ��������

�� �1�?���

'� �� ����� ��� �� � �� �� ��� 1 ��� �����

�� ����� ? ������ �� � ������� ������ ��

���� ��������� �������� ���� ��� ������

����� �� ���� ������ �� �� �� � ��� " ��� ��

.�) ������ �� ���

�$)"H�2," ��,�1 � ��,�1 � *�1 � ���1 � �? � ��

�,�?��,���,�?���

,�?�� ��?� �� ,�?� ,�6

� � ���,, �

��� ,�� �$)�

� � ����, �

��� ,�� �2*�

� � ���,,

��� ��� ��,����� �2��

� � ����,

��� ��� ���,��

���� �2,�

B�� �������� �$)"H�2," � ���� ���� �;� �� ��

��� �� ����� � ������� ����� �� � �������� � �� �� ��� 1 ��� �� ��;��� � �� ��

����� �� ����� ?� �� ���� ������ �������

���� � ���� ����� ������ ��" ��� 0���� �," ����

���� �� �� �� ���� �� ����� �� ����� ? �����

�� � .���� ���� �� ���� �� ������� ����

���� �� ������� �,"�

�� ��������� �� �������� �$2"H�$ " �� �� ��

���� ��� �� ���� ���� �� ��� �� �� �����

��� ��� ��� ����� �� ��������� �� ��7�� �����.

������ ��� ���� � ����� � �������� '��� �����

���� �� �� ������� �������� � �������� �� ��

1�����7�

.� /7 ������ '��������� �� �� �:���� ,� #�����������

1����� �� ������ �� ����� � ��� �� �����

7������ ���� ��7�� ���� �9� �� � � ,)8��$E���� ������� �� �� ������ ��� �� �� ����� ��

���� �7� � 7������ �� ;� ��� ��� ������

������� �� ���� ���� ��� �� '��� ,�

�� 7������ ���� ������ �� ���� �������� ��

�� �� ��� � ��� ������ �� ���� �������

����� ���� �� -��� �������� �� � ��� � �

���� ����� �9���.����� ������� ����� 7� ������

����� ���������� ���� ������� ����� ���

�9���.������ �#���� ��� '��� ,**�"�

A������� �2$" �'��� ," ����� �7� ���� ���

7������ ���� �� �� �9���.����� ���������� ��� �������� �� �� � ���� �, ��� ��������

�=� � ,!8��$E� � � ,)8��$E�� ��� �� � �� ��� ����

��� �� (�� $ � ��� �� 454 �������� �454� �) )H

�))*"� ��� (�� 2 ���� � ��� 7������ ��

E���� ��� A�� �E����� �),8"� 1�� ���� ����� ����

*��1���� � �III" � ��� ���� ������� ����� ������� �2," ������� �

��� �� �� � ���� �, � ��,��# �� �# J *�)) ,8 ��F ��+ �� ��

�� *�*� ,*$! ��� ��� �� � ���� � ��� ���� �����

�� ������� ���� ����� 1���� � ��" ����� �7� ��� ����

������� �� 0�� � � � �0�#��.�� � �), " �� �+ � ������ ����� �� � ��� ������ ��� �� ���� � �+� � ������ 1���� � ��"

����� �7�� ���9 �� '�9 ��� 0���� �'�9� �)�2"� 1���� ���" ������ �7�� ��� � ��� 7������ �� �� � �� ?� �

��� ��� � �A� �� ?� �� �)*%"� 1���� 2 ��" ��� 1���� 3 ��"

����� �7������ ��� �7�� �E����� ������ �� ������� �����

�9���.����� ������� ���� ��� � �������� �454 3��� �) )H

�))*" �(�� $" ��� 7������ �� E���� ��� A�� �(�� 2"

�E����� �),8"� �7� ���� �� ������� �� ������ ���� �������

7������� �� �� �� ��� �������� �� � �!�� ��"#� ��� $�������%��� ��%������� ���&

� �� � ��)%2,���� ��� � �� � %�$),* ����� ��� � �28�

��� ����� � �� �2%�

�� ��� � ,!8��$ E �� �� �9��� ����� �� �� ��� ��� �� �� ��

�9��� ����� �� �� ������ �� ������ 4�������� ��2," ��� ��28"

���� ������� �!" �� �� �� ������� ���� ���� �7� �� � ���������� �� ���� �9���.����� ������� �� ����� ��

�� 6

�7� � �����������)%2,�� ������ � � %�$),* ������ ��

�2$�1���� 4 �. . . ." ��� 1���� 5 �I I I" 7����� ������� ����

��������� ���� �� � ��� �� ����� ������ ��� 0���� ������

������ ��

$�9� �� ������� ��������� �� �,����� ��������� �� ������������������ �� ��� ��# ������ #��� � ���������� %��� ��% ������������ �������� �� -��.� /��� ��% ����� �-�� ���������� ���� 0 �� 1���2�" #���� ��� ��� %��� �� �������3�% �� � 4 +56�78 *

������� ��������� ��� ������ ��������� �� ��!������������ .�1

�� �������� ���� ��������� ���� �� �� �� �� �� ��

���� ��� 7������ ���� �� ����� ���� �,K �� ���

7������ 1 �� � ��� ������ �� ������� �� ��

������� �������� � �� ������� �� �� ��� 7��.

���� ����+ � �� ��������� � ��� � �� ����� �� ��� ��

B�� 7������ ���������� �� � ������� ��

���� �� �� ����� ���������� ��������� ���������

� ������ �� � �� 7������ ���� ���� ����

������� �� ������� ����� :� (�� ,H% �� ��

����� ���� �� ���� �� ����� � �� ����

������� � 7����� �� ������ ���� ����

��� 7����� ������ �� ����������� �������

����� �� ��������� ���� �� 7� ������� ���� �� '�9

��� 0���� ��)�2" �� � �� �� A� �� ?� � ���

��� � �A� �� ?� �� �)*%" ���� �� ������

��� 7������ �������� ��� �� ���� � �� �� ��

����� ������ � � �� ����� �� �'�9 ���

0����� �)�2+ A� �� ?� �� �)*%"� (�� $H2 ��

'��� , ��� �� ������� ��������� ���� (�� ,H%�

���� ���;���� �� ������� ��������� �� �� ��

�����

'��� , � �� 7���� �� ��������� ��� ���� �� ��

� ������ ��� ��" ��� �," ���� � ����� �� �� 0����

������� �," �� ��,�� ��� � ����� �� �� ����� ������

�� ��" �� ���� � ��,��� '��� , ����� ���� ��������

��" ��� �," ��� �� ����� �� ������� ����� ��

��������� �� ������ ��� �� � ����������� �� ���

��� ������ �6 ����� �� ����� ���� ���� ���� � ���

������ ������� ��� �� 0�� �� �� ����� �

������� ��� ?��� � ��� � �� ������ ���� ��

7������ ���� �7� �(�� , ������ 2" � ����

����� ��� � ���� ��� �� �� ������� �2,"�

����� �� ������ �� �� * � �, ��,��

�,�2�� ���" ���

������ ���� �� �, � ��,�

)� 8���������

)��� ���� �������������� ������ ������ ������ ���.�� ������� �� ��

������ �� ���� �� � ���� ��� �� �������������

��� �� � �� ����� �� ������� (�� ��� �����.

����� � �� ��� '���� �������� �� ������ �� �� ����

���� �� ������� ����� �� (����� :: �� �� ���

���������� ������������ 0��� ����� �� �� ��� ������

���� �� ������ �� ������ � ������ ��������� ��

������� �� �� 7��� ���� ��������� ���;����� �� ��

������ ��� � ��������� ��� 7���� ������

A�������� ���� �� (��� � �� �� �� ����� �� �������

�$�" �� �� ������ � �� ������I���� ��� �����

�� ���������� ��������� �� ���� ������

'������ �� ����� ������� �� �� ����� ��

'����� ��� ��$H�2" ��� �� ���� �� ��������� �� ��

������ ��������� ���;����� �� ����� ����

/� ���� ���� ��� ���� �� ������� ��� �� ��

����. ���� ������������ ����� ����� �� ��

������ ��������� <<������ ��� � ����� �� ��

���� ���� �� ������ ���� ������ �� 7������

7����� � � � ������� ���� �� ��C����� ���.

���� ����� ��� �� ���� �������� ��� ;��

������ � �� �� ��� �� ������� �� � ���� ��� �

� ���� ���� � ���� �������� �� 7������

����� ������� ���� ����� �� �� ���� �������

��� ������ �����

�� �� ��������� � �� ���������� �� �������

������� � ������ ������� �� ������ 7������ ��

���� � ������ �������� � ���� ������ � ;�

���������� �� �������� �� �� ����� �� �� ����

������������ �� ���������� �� �� ������� ���� ��

��� �� ����� ������������ ��� � �� � ����

7� ��� ����� �� �� 7������ � ;��.������

������� ����� �� ����� ���� ���������� ��

���� ����� �� ��� � ������ ���� �� ���� �� �� ��

���� ���� ��� ����

)��� !�� ����� :��� �� ��������� ��:������� ���� ���� ���� ���� 7������ ���� ��

������� �������� �� �� �� ���� ��� �� ����.

��� �� �� �� ���� �� �� �� � ���� �� �� � ������

���� �� �� ����� �� ���� ��� �� 7������ �� ���

������,= ��� �,

= �� ��� ����� ��� �� ��� ��" ��� �," ���

� ���� �� �������� ��" ��� �," ���� ������ �2�"

��� �2," �� ���������� �� �� ����� �����

��,� �� ����%��% %�-������� � �� � ���������� ������� ��������� �� � ���� ����� ����������� ������������ ������ 9��� )�"��� +:

(�� 4����������� �� 7������ ���� (������ �������� � �K"

, -��� � ����� ����� �0�#��.�� � �), + @��9 ��� '�9� �),�" $�)

8 -��� � ����� ����� �'�9 ��� 0����� �)�2" �2

% -��� � ����� ����� �A� �� ?� �� �)*%" 2�

$ ������� ����� �� �� ��� �� �9���.����� ������� �454 3��� �) )H�))*" %�8

2 ������� ����� �� �� ��� �� �9���.����� ������� �E���� ��� A�� � �),8" %�$

, �� % 1 ���� 7������ !�*

$ ��� 2 1 ������ 7������ %�%

, �� 2 1 %8 7������ $�

.�; ������ �� ���

�����2������

� ,

��� ��� ��,����� �22�

�,���2,���,�

�

��� ��� ���,��

���� �2!�

�� ����� ��,�� ��2��� ��� ��2,� ���� �� �������

����� �� �������� ��"� �,"� �2�"� ��� �2,"� ���.

��� �� 5���� �� �������9� �� �������� �� ����

��2�� ��� ����� ��� ���� �, ��� �� ��� ���� ����

�� ��2,� ��� �� 0�� ��,�� �� ��� �, ���� ����

������ � �� �� �� �� � ����� �� � �������� �� ��

������������ �� ��� �,���� ��� �

�,�

5 ������ �22"H�2!" ������� ���� �� �� � ���

�� ����� �������� �8" ��� �8*"H�88"

�� �,

��� ��� ���,��

���� ,

��� ��� ��,����� �2 �

�, �

��� ��� ���,��

����

��� ��� ��,����� �2)�

�� 7� ���� �� �� ���� � ������ �� �� ��

������ �� ��� �, ��� �������� �22"H�2)"� �� ����

�� ��� �� �� ���� ��� ����������� �� �� �� ��

��� � �� �� �� �����

� ����

� �!*�

�� �� �� �� ������ �� �� ��� ��� �� ����;�

������ � ��� ���� �� 5 ������ �2 "H�!*"

���� � ���� � �� �� �� �� �� �� �� �� ��� �, ��

��������� �� �� ����� �� �� �� � ��� �, �� ������

�� ������ �� ����� ��� ����� �� ����� �� ���

�� � ��� �� �� ������ �� � �������� � ��� ��

$$�$��� F��� '���� 8� ��� � ���� �� �� �� ����

� ��� �� �� ��� �, ���� �, �� ����� ��� ������

������ ��

�� ��� ����� �,= ��� �,

= �� ��� ����� ��� �� ��"

��� �," ��� � ����� ��� ��� � ��� �� �� �������

�� � �*K6

'� �� ����� ���� ������� ��"

�,=���%�� ��� ��� �,

=���8�� � �� ������ "��,=�*�,2�� ��� ��� �,

=�*�,%�� � �� ������"�'� �� 0�� ������� �,"

�,=�,)�� ��� ��� �,

=����� � �� ������ "��,=�*�$)�� ��� ��� �,

=�*�$,�� � �� ������"�'���� 8� ��� � ���� �� ��� �� ��� ����� �� ���

$�9� .�� ������� ��������� �� �,����� ��������� �� �������� ��������� �� �������% #��� ��� ��������� �������� �� -��.� /��� ��%����� &� �������" ����� ������ ��� �������

$�9� .,� ������� ��������� �� �,����� ��������� �� �������� ��������� �� �������% #��� ��� ��������� �������� �� -��.� /��� ��%����� &� �������" ����� ������ ��� �������

������� ��������� ��� ������ ��������� �� ��!������������ .�*

��" ��� �,"6 ����� ������ �� � ���� ����������

������� ����� �� ���� ����� ��� ������ ���

0���� ���� � � ���� ���������� �� �����

�� � �� ������ 1� ��� � ���������� �� �� ��

����;� ������� �� �� �� ���� �� ��" ��� �,"�

�� � ��� �� ���� � � �� ����� �� ��

������������ �� �,� ���� �� � ���� ������ ����

�,� ����� �� ����� 0���� �� �," ���

���������� ������� ����� ��� �, � �2!�� ���" � ��������� ��� ��� �, �� �2!�� ���"�

)�.� �������� �� ��������� �� �� �: ������ ���;������ �� �� �� ���� ���� � �� 7�����

�� �� ��� ���� �� ������� ����� ����� ��� �

���� �� ��������� �� ��;��� � ��������� �� ������

��, �� , �� ��� �� � ��� ������� �2,"

��� �� �� �� ������� �," �� ���� �� ����� �������

�������

� �� �� �� ��� ���� ��� �6

� ��� ����

��

�� , �� �!��

/�� 7������� �� �� �������� ��� ������

������� �� �� ��� ��� � �� � ������� ����� ��

�� ����� A������� �������� �2*" ��� �!" ���

�������� ������ ������ ��� � �� �� ��� ��������

�� � 7���� ��

�� � 7� �� ,��� ,�� �� �

� �!,�

�� ������ �� �� �� � �� �� �

� ��� �� �����

�� � �� �� �� ?� �� ����� �� �� ���� �� ��

���� �� ��;��� � �� �� ��� ��;��� � ���������

�� ������� �� �� �� �� �� �� ��� �������� � � �����

����6

�� �� � �!8�

�� �� �� �� �� ������ ������� �� �� ��� �

���� � � ������� ����� ����� ���� �� �� ��������

����� ��� � ������������ �� ������� ���" ���� ��

�� �����

�� � ������ ,�� �� �!%�

(� ����� ��� ��� �� ���������� � ������� ������

������ �������9����� �� �� �������� ���;���� ��6

�� ���

���� ��� �!$�

�� �� ��� ���� ����� ��� ��� ��� 4���� �� � ���

� ������ 7������ �� �� �� ������� �� ���������

�������� ��*" ��� �!,"6

�� � ��� ,�� �7� �� ,��� ,�� �� �

�

�!2��� � � ����� �� ��� �� ����� ��� �� �������� ��

�������� �� �� ��� � ������;� �� 7��� �� ���.

��� ���� = �������9� ���� � ���� ��������� (�����

�� � � ���� ������� �!2" ���� �� �� � ���� �

= � � ���� ,� ,��� � ,�� �� �� �!!����� ������ � ������ ���� �� �������� ���

��� ��� �� ������� ��� � �� � ������ ��� � ��� ���� �� = �;�� �� ������� ���� ������� ���

������ ��������� ��� ��� ���� �� 7������

�� �� � = �������� �� ��� �� ����� ��� �� ����

��� �������� �� �������� ��� = �� ���� �

������6 �� 7��� � �� � = ��� �� ��������

�� �������� :� ���� ���� ���� � �� ���������� ���� ��

7������ ������� ���� �� �� ���� ���� �� �

���� �� �� ��� �� ������ :� �� � � ���� �� ���� �

���� ��� �� �� ���� �� ���� �� ������� ����

�� ���������� ����� ���� �� �� ���� ��� ��

���� �� ����� �� ���� ��� ��� ��+ ����� �� ���� ����� ����� ����� ��� ����� ���� ������� �!!" ��

�� ������ ���� ������� �!$"�

:� �� �� ����� �� ������� ���� �� �� �

������ �������� ��������� �9���.����� �������

7������ � ���� (� ������ �� ����� ��� ������

���� �� � �� ��� �������� �� �� �#���� ��� '���

,**�"6

�� � *�882 �� , � ������ �� �! �

�� � *�8 2 �� , � ������� �� �!)�

(��� � ��� ��������� ���� �� ����������

�������� �������� ���� ��� ������� �!$" ����� �

���� �� �� ��������6 �� * �� �� �� �����������

, �� ����� �� �� ��� �� ����� 7������

�� ��� A������� �!�" ��� �� �� ����� �� ��������

������ �� �� � � *�82 �� � � � �� , � ��

������� �!8"� ����� �� ��������� ���� �� 7������

����� ����� �� �� ���������� ������� �� �� ����� ����

�� �� ���� ���� �������� �� �� � ������ ���� �����

����� �� �������� ���� � 7������ ������F�����

)�)� 3 �������� �� ,�������� �����������9�������� ��� �� ��� �� �� ����� �������� �� ���

�� ���.�� �� �� �������� �� �� � ���

��� ���� �� ��� ��� �@������9� 0���� ��� 0� �

.�< ������ �� ���

�))%"� :� ���� ����7�� �� ��� ���� � ������ �

������� :� �� �� ���� �� ��� ��� �� �����

� ��� ���� ���F� �� �� � �. � ��� �.�� ���

����� .�� � ��� ������ �-��� � � �� �)))+

E� ����� ��� B���� ,**�"� �� �� � �����;���� �

����������� �� ��� � �� � ������� ���� ���� �� ��

�� ����� ���� � �������� ����;�������

�����

�� ����� � �� �� �������������� �� .

�� � ��� ��� ����� �� ���� ������ ��� ����� ��������

�� �� ���� ����� ���� ��� ������� �� ����;��� .

�� ������ ������ �@���� ������"� �� ���

����� ��� � ����� ��� �� �������� � �� ��� ��

����� � 7������� ��� C����� ������� �-���

� � �� �)))"� ��� �� ����� ������� ��� �������� ��

��� ���� ����� �-��� � � �� ,***"� 1 �� ���

��� �������� ������� � ���� �����;���� ������� ��

����� �� � ������������ ����� �� ������ ��.

���� ������ �� ��� �� �� ��� �������.��.����� ��

�� ������ ��� �� ������� ���� ��� �.��� ��

���� ���� ������ ��� � �� �� �������� �� ��

�� ����� �� �� ������� ���� �� ���� ����

��� ��� ���� �� ���������� �� �� ������� ����� ��

�� ������ �����.����� ������ ��� ���� �

����� �����

:� ��������� ������� ���� �������� ��� �

�� ��� �� ��� ��� ����� �� �� ������

������� �� ������ � �� �������� �� � ���� ���

��� .�������� �������� �� � ������ � ����.

��� �E� ����� ��� B���� ,**�" ��� �� ���

��������� ��� �� ������ ���� ������ ����.

���� �� ����;�� �� ��� � ������ ���� �� ��.���

��������� � ����� �� $H�*K� �� �� ��� ��

����� �9������ *�$H� �� �� � ������ �* �� ������

������ @�� ��� ����� ��� �� �� �� �**H

��*** ��" ��� ���� ����� ���� � ������ ��

������ ���� �� ����� � ����� ����� �� �

��������� :� ���� ���� ��� ����� �� �����

���� �� ��������.��9� ��������� �����

���� ����� ����� $* ��" �� �� ����� ��� � ����� �

���� � ������� ������� ���� ���� ���� �� �

���� � ���� ��� (������ � ������ �� ��9 ��

�� ��� �� ��������� ���� ����� � ��� �� ��

��������� �� �� ������� ������ �� ����������

�� �� �� ����� ������������ �� �� ������ ��

�� �� � � ����,, ����� ,�� ����� �� ����

�� �� 1�����7 �������� � ""� 4�������� ����

�� ������� ���� �� �� ������ ��� ���.

���� ���������� �� �� ��� ����� ��� � ���

���� ����� �� �� �� &����� ���;���� ��5������ �� ��� ����� ��� � ���� ������ �

��9� ��������� � �� �� �� ���� � ����������� ��

������ �� ��9�� �� � �� �� ���� ��

����

1� !����������

:� ���� ��� � �� ���� �� ������� ����� ��

���������� ����� �� ������ �� ���. ��� ��� ���

�� �� ���� G� �� ������ ����� ���� � ����

��C����� ������ � �� �� ��� �����������

������������� �� ���� ���� �� ��� ��� ��

��������� �������� �� ������� ��� ������� ��.

��� � ������� ������� ���� �� ��C�����

�������

�� ������ ���������� ���� �� �������� ��

���� ��� ������ 7������ ���� �� �������

����� �� ������ �� ������ �� ����� �� � ����

����������� ���� �� �� ���� ��� ��� �� ���

������ � � �� ����� �� ������ �� ���� ��� ����;�

������� ������ �� ����� �� ����� �� �� ;��

7������ ���� ���� ��� ���� �� ������� B

������ ���� �� ���� ���� � � ��� � ��� ���� ��

� ����� �� �� ��F�� ��� ������ �� ��� ��� ��� �

������������ ���C�� �� �� ���������� �� �����

������������� 1������ �� ��� � ��� ��� �����.

�� � �������� ����� ��� ��� ��� ��� ��

���� � ������ ������� �������

3����:��9����

�� ������ �� ���� ��� �� >��� 3���������� � ��

��� � ��������� 1 ��� �� ������ � ����� �� -�

���� ��� �G4 ?� �" �� ��������� �� ��� ��

��� �� 3����� 1 7 �� #���� �G������� �� 3���;�"

�� ������ ������������ B ����� �� ���� �� ���

���������� ��� ���������� �������� �� ���

����� �� �� ;�� ����� �� ���� ��� ��� �������

�� � (��� �� ���� ?���� @�� :�� �� ?��0A0(

���� �� �� ���� (��� G��������

3 ���7

5 ������ �$!" ��� �$ " ��� ��� �� � ����� ���

���� ��� ��� ����� ����������� �� ������ ��� �����

��� ����� �� �� ������ ���������� ��� ��;��� �

�� ��" ��� ��� ����� �� ������ ��������

��� ���" � ������� �� ������ �������������

�� 4�������� �� ������ ��� ��������� �� ��

�� �� ������������ �,�1��,�?���,�1��

�,�?"�

���� ?���� �� ����� 1I?���� �� ����� ?�

������ 4��� � � ��� ����� ��1 � �? � *��(� �� �� �� � �� ��7��� 1 ��� ? ��� � � ����

������ �� ������ 1������� �� ������� �$!"�

������� ���� �� �����6 � � *�

������� ��������� ��� ������ ��������� �� ��!������������ .�(

����,� 3���� � ��� ������� �����

��1 � �? � � � �� �1�? � ��� �� ����� ��

��� � ���� �� �� �� �� �� �� � �� ��7���

1 ��� ?� �� �� � ������� �$ " ��� �� ����� ��

�� � ���� ������ ������ �� ��� �� ���

� � ���?� �1 ��� ,�??�� ���,�? ��??��� ,�11�

� 1� �? �,�1 ��11��� ,�??��� � *�

� � ��� � �1 ��� ,�??�� ����

,�? ��??��� ,�11�� ��

,�1 ��11��� ,�??��� � ��

����8� (������ ������� �����

��1 � �? � �� �1�? � ��� �� ����� �� ����.

�� �� �� �� �� �� �� � �� ���� ��7��� 1 ��� ?�

A�������� �$!" ��� �$ " ��� ��� �� � ����� ��� ���

��� ��

� � ��?� �1 ��� ,�??�� ���,�? ��??��� ,�11�

� 1� �? �,�1 ��11��� ,�??��� � ,�

� � �� � �1 ��� ,�??�� ����

,�? ��??��� ,�11�� ��

,�1 ��11��� ,�??��� � 8�

����%� (������ �������� �����.�

��? � ���1 � �?� �1�? � ��� �� ����� ��

������ �� �� �� �� �� �� � �� ��7�� ?�

A������� �$ " ��� ��� �� � ���� ��� ���� ����

� � ��?� �1 ��� ,�??�� ���,�? ��??��� ,�11�

� 1� �? �1�?�,�1 ��11��� ,�??��� � %�

� � �� � �1 ��� ,�??�� ����

,�? ��??��� ,�11�� �1�?�

�,�1 ��11��� ,�??��� � $�

����$� (������ �������� �����.,

��1 � ���? � �1� �1�? � � ��� �?�1��?��1 ����1�? � �"� �� ����� �� ������ �� ��

�� �� �� �� � �� ��7�� 1� 5 ����� �$!" ��� �� �

����� �� ��� �� ���

� � ��?� �1 ��� ,�??�� �

��?�1�,�? ��??��� ,�11�� 1

� �? �,�1 ��11��� ,�??��� � 2�

� � �� � �1 ��� ,�??�� ���?�1��

,�? ��??��� ,�11�� ��

,�1 ��11��� ,�??��� � !�

��,� 3� �� ��� 1I?���� �� ����� ?

��,�1 � ��,�1 � *�1 � ���?����,�?��,��

�,�?���

,�?�� ��?� �� ,�?� ,"�

��,��� 3���� � ��� ����� �* � � � ��� ��

����� ������� �$!" ���� �;� ��

� � ����,, �

��� ,�� � �

� � �����, �

��� ,�� � )�

�� �� ��� �� ����� ��������� ��

� � ����,,

��� ��� ��,����� �)*�

� � �����,

��� ��� ���,��

���� �)��

,� :�;��� � �� �� �� ������ ��,�1 *��,�?

*��,�1� *��,�?� *� ,�1 *� ,�? *� ��1 �� ��? ��1 ��? ���

,��� ?���� �� ����� 1I?���� �� ����� ?� �� �����

�������� �$!" ��� �$ " ��� ��� �� � ����� ���

����

� ����?�,�? � �1�,�1�� �),�

� ����?�,�?� � �1�,�1� �� �)8�

� �?����,�? � �1�?�,�1�� �)%�

� �?����,�?� � �1�?�,�1� �� �)$�

,����� 3���� � ��� ������� �����

��1 � �? � � � �� �1�? � ��� A�������� �),"H�)$"

��� �� ���

� �����,� �)2�

� ������,� �)!�

�� ��, � �,�? � �,�1����, � �,�?� � �,�1� �

,���,� (������ ������� �����

��1 � �? � ���1�? � ��� A�������� �)2" ��� �)!"

��� ��

� ����,� �) �

� �����,� �))�

,���8� (������ �������� ����� . �

��? � ���1 � �?� �1�? � ��� A�������� �),"H�)$"

����

.�+ ������ �� ���

� ����,�? � �1�,�1�� ��**�

� ����,�?� � �1�,�1� �� ��*��

� ����,�? � �1�?�,�1�� ��*,�

� ����,�?� � �1�?�,�1� �� ��*8�

,���%� (������ �������� �����.,

��1 � ���? � �1� �?�1 � ��� A�������� �),"H�)$"

��� ��� �� ���

� ����?�,�? � �,�1�� ��*%�

� ����?�,�?� � �,�1� �� ��*$�

� ����?�1�,�? � �,�1�� ��*2�

� ����?�1�,�?� � �,�1� �� ��*!�

,�,� 3� �� ��� 1I?���� �� ����� ?

��,�1 � �,�1� � *��?����,�?��,��,�?����,"�

,�,��� 3���� � ��� ����� �* � � � ���A�������� �),"H�)$" ���� ��� ��

� ����,� ��* �

� �����,� ��*)�

�����

#�(� 1��� ��� '�#� A ����� /��� ���� � ��)2 "�

A� �� ?� � ��� A�#�D� ��� �� 3��� 5��� (��� @����� ��)*%"�

A� �� ?� � ��� A�#�D� ��� �� 3��� 5��� (��� @����� ��)*2"�

A� �� ?� �� A�#�D� ��� �� ��� 4�>� ?����� 3�� � ����� @�����

��)�)"�

��@� 4� ���� 3��� 5��� (��� @����� ��)* "�

5� 4����� �������� ��������� #��� ����������� �� �����"���� ��������0���� ��� /� L��� �) �"�

�� 4��� ��� -�1� E���� D� 4��� 3���� ���� �$)) ��))$"�

A�D� 4��� ��� D��� A��� � ������ /� L��� �)2$"�

�� 4� � ������������� �� ��������� ;��"�� �B� �� /� L��� �) )"�

��� /��%&��� �� ��������� ��% �������� !*�� �� �454 3��� ?���

5����� �) )H�))*"�

5� - -���� ��� ?�(� ����� 0���� 4��� 53� ) ��)2$"�

��1� -���� B�.�� 4��� #� 5���� 3�(� >� ����� A� #������ ��� 0�

'��� ?������� 0�������� ��,"� �8�H�8 ��)))"�

��1� -���� -�D� �������� @� E� ������ 1��� /������ #� 5���� D� ��� L�

B���� ��� 0� '��� ?������� 0�������� ���"� ��H%* ��)))"�

��1� -���� -� �������� @� @���� 0� A������� ��� 0� '��� ��

?������� ��� ?�� ������� �2�)H�*"� %$8H%2, �,***"�

1� A������� 1�� 3���� �4� $%) ��)*$"�

1� '��� ��� ������� 3���� 0����� :���� 3���� 4��� �@�������6

@������ �)�8"�

D�4�B� '�9 ��� 5��� 0����� D� 1�� 4��� (��� �5� �)*! ��)�2"�

0��� '������ ���������� ��% ��%��� �� �����"���� ���������� ,�� ���(����.> ��6 ? ��� ,**�"�

1� '� ����� ��� 0� (�������� 1��� 3���� 3� ��� ��� 88$ ��)22"�

-� >�� #������ ��� D� ?����� (�� 3���� ���� ��� ��! ��)) "�

�� #����� 3�� � ����� ���� �!! �� $%"�

>��� #���� ��� 0� '��� 1 /� ���� �� ������� 3���� ��

?���� (� ������ �� /��.A ��� ��� �5��� /�� G4?F(A00.)!.

�%� G4 ?� �� �))!"�

>��� #���� ��� 0� '��� 4�������� ?���� (� ������ �� /��.

A ��� ���6 1 /� ���� �� ������� 3���� �5��� /�� �(GF

?0A.,**�F**�� ���� (��� G�������� ,**�"�

�� #������� D� ?������ 2�� $22 ��)$,"�

��D�0� ��� �� ��������� ��������� �� )���%� �0�� -��� /�

L��� �)2)"�

0�@� ��� ��� D�'� A �� :��� D� ��������� ��� ! ��))*"�

#� :��� L� (���� ��� A�1� 0����� 0� � 3���� 42� )! ��)),"�

<������������ �������� ��&��� �� �������� ����$ �������$ �����������% ��������"�� >� � :> �0�#��.�� � /� L��� �), "�

1� E��� � D� 0�� (��� ���� 2� �,**�"�

-�1� E��� ��� A�-� # ����� D� 4��� 3���� ��� %8) ��) )"�

5� E���� ��� �� A�� � 5�� ���� 4���� ��� $8) ��),8"�

3�1� E� ����� ��� 1�B� B���� 0����������� :�C���� -��.

- ��� (����� G( 3���� 1�� � 3�� � /�� ,**,*%%2,* �,**�"�

#�/� @���� D� 1�� 4��� (��� ��� 22 ��)* "�

D�5� @��� ���0� '��� <<?��0A0( �� ���.� ��� ��� �����������

������ ����� �� @��.��.4���6 4������ �� 0�������9�

(������� ��� 1�� ���� (����� ��� ����"�

1� @������9� D�1� 0����� ��� (� 0� � �������� � ���� � ���

���� ���� 7������ ��;� �� �� ���� � ��� ����� G( 3����

/�� $�8� �$$ ��))%"�

3� @��9 ��� D�4�B� '�9� D� 1�� 4��� (��� ��� ,$*� ��),�"�

#�1� 0������ ��� D�'� A �� D� 4��� 3���� 5�� %*2 ��) $"�

��/� 0�� ��� D�4�B� '�9� D� 1�� 4��� �5� �!$ ��)*!"�

D�/� 0� ��� 1�-� D������ ���������� �� =�,��%� ��% ���������� ,���� �B� �� 4������� /� L��� �))%"�

1�B� 3��� 3��� 5��� (��� @����� ��)*!"�

0� 5����� A�?� (����� B�1� B������ ��� #�4� 0��� ���� ��� )��������#��� ��������� �4 ����� 3��� �7���� �) 2"�

4�5� 5������� ��� (�#� ( ���� 3���� (��� 2� ,��) ��))2"�

��0� (����� ��� 4� ����� � D� 4��� 3���� �4� $2� ��)),"�

1�D� (������� 5�� ���� 4���� 4�� 8%% ��)$�"�

B�-� (���� ��������$ ��������$ ��% ������ � <����%������ �����&���� ��������� �1������ 3��� (�� -���� �))*"�

�� (��.E������ ���&���� ��������� �� �����"�� >� � : �(����.> ��� ? ��� �)! "�

0�3� ����� ��� 1�5� 3������ ��� ������� �������� �� �����"������������������ �4 ����� 3��� �7���� �)!%"�

D�A�D� ���� 3���� 4��� ��� 8), ��)*2"�

D���M� ����� ����� 3���� 4��� �� % � �� !"�

D�D�M� ��� @��� 3���� 4��� �2� %$! �� )%"�

B� B������� D� 1�� 4��� (��� ��� 2$8 ��)�*"�

������� ��������� ��� ������ ��������� �� ��!������������ .��