Pengukuran Konsentrasi Oksigen pada Pb-Bi Cair Menggunakan ...€¦ · PROSIDING SNIPS 2018 92 9...

10
PROSIDING SNIPS 2018 92 9 10 Juli 2018 Pengukuran Konsentrasi Oksigen pada Pb-Bi Cair Menggunakan Sensor Berbasis Zirkonia Pribadi Mumpuni Adhi 1,a) , Dianta Mustofa Kamal 1,b) , Muslimin 1,c) , Andrei Vilcu 2,d) , Masatoshi Kondo 3,e) , dan Minoru Takahashi 3,f) 1 Jurusan Teknik Mesin, Politeknik Negeri Jakarta, Jl. Prof. G. A. Siwabessy, Kampus UI, Depok 16425, INDONESIA 2 Politechnica University of Bucharest, Str. Splaiul Independentei nr 313, District 6, Bucharest, 060042 ROMANIA 3 Laboratory for Advanced Nuclear Energy, Institute Innovative Research, Tokyo Institute of Technology, 2-12-1 Ookayama, Meguro-ku, Tokyo, 152-8550, JAPAN a) [email protected] (corresponding author) b) [email protected] c) [email protected] d) [email protected] e) [email protected] f) [email protected] Abstrak Logam campuran Pb dan Bi pada kondisi eutectic atau Lead-Bismuth Eutectic (LBE) cair merupakan salah satu kandidat bahan pendingin untuk reaktor nuklir Generasi IV. Kontrol oksigen yang tepat perlu dilakukan untuk menekan tingkat korosi dan oksigen sensor terbuat dari zirkonia sebagai elektrolit padat telah digunakan untuk memantau konsentrasi oksigen. Prinsip kerja oksigen sensor ini berdasarkan prinsip elektrokimia dimana perbedaan aktivitas oksigen pada elektroda referensi dan elektroda kerja (di LBE cair) dapat menghasilkan beda potential. Beda potensial diukur menggunakan elektrometer dan dikonversi menjadi konsentrasi oksigen berdasarkan persamaan Nernst. Pada penelitian ini, Besi (Fe)/Magnetit digunakan sebagai bahan untuk elektroda referensi. Pengukuran konsentrasi oksigen pada Pb-Bi cair dilakukan masing-masing pada suhu 450 - 600°C untuk kondisi statis dan berkisar suhu 390°C untuk kondisi dinamis. Kadar konsentrasi oksigen diatur pada kondisi oksigen jenuh Pb-Bi. Oksigen sensor berbasis zirconia dengan Besi (Fe)/Magnetit (Fe3O4) sebagai elektroda referensi telah berhasil mengukur konsentrasi oksigen pada LBE cair. Hasil yang didapatkan sesuai dengan perhitungan teoretis menggunakan persamaan Nernst. Kata-kata kunci: Sensor oxygen, Pb-Bi cair, Zirkonia PENDAHULUAN Logam campuran yang tediri dari 44,5 wt% timbal (Pb) dan 55,5% bismut (Bi) atau dikenal sebagai Lead-Bismuth Eutectic (LBE) telah diajukan sebagai kandidat bahan pendingin Lead-Bismuth type fast reactor (LFR) dan juga accelerator-driven transmutation system (ADS) [1]. Salah satu keunggulan dari penggunaan LBE sebagai bahan pendingin adalah LBE mempunyai titik leleh yang rendah pada 123,8°C dan titik didih yang tinggi pada 1670°C [2], mempunyai scattering cross section yang tinggi, dan reaksi dengan udara maupun air tidak terlalu berbahaya seperti pada natrium. Sehingga, penggunaan LBE saat reactor beroperasi menjadi lebih mudah dan kecelakaan reaktor nuklir dikarenakan kehilangan bahan pendingin seperti pada kasus Three Miles Island maupun Fukushima dapat dihindari. Walaupun demikian, LBE memiliki kekurangan saat berinteraksi dengan material struktur pada suhu tinggi. Kerusakan material ISBN: 978-602-61045-4-0

Transcript of Pengukuran Konsentrasi Oksigen pada Pb-Bi Cair Menggunakan ...€¦ · PROSIDING SNIPS 2018 92 9...

Page 1: Pengukuran Konsentrasi Oksigen pada Pb-Bi Cair Menggunakan ...€¦ · PROSIDING SNIPS 2018 92 9 – 10 Juli 2018 Pengukuran Konsentrasi Oksigen pada Pb-Bi Cair Menggunakan Sensor

PROSIDING SNIPS 2018

92 9 – 10 Juli 2018

Pengukuran Konsentrasi Oksigen pada Pb-Bi Cair Menggunakan Sensor Berbasis Zirkonia

Pribadi Mumpuni Adhi1,a), Dianta Mustofa Kamal1,b), Muslimin1,c) , Andrei Vilcu2,d), Masatoshi Kondo3,e), dan Minoru Takahashi3,f)

1Jurusan Teknik Mesin, Politeknik Negeri Jakarta, Jl. Prof. G. A. Siwabessy, Kampus UI, Depok 16425, INDONESIA

2 Politechnica University of Bucharest,

Str. Splaiul Independentei nr 313, District 6, Bucharest, 060042 ROMANIA

3Laboratory for Advanced Nuclear Energy, Institute Innovative Research, Tokyo Institute of Technology,

2-12-1 Ookayama, Meguro-ku, Tokyo, 152-8550, JAPAN

a) [email protected] (corresponding author) b) [email protected]

c) [email protected] d) [email protected]

e) [email protected] f) [email protected]

Abstrak

Logam campuran Pb dan Bi pada kondisi eutectic atau Lead-Bismuth Eutectic (LBE) cair merupakan salah satu kandidat bahan pendingin untuk reaktor nuklir Generasi IV. Kontrol oksigen yang tepat perlu dilakukan untuk menekan tingkat korosi dan oksigen sensor terbuat dari zirkonia sebagai elektrolit padat telah digunakan untuk memantau konsentrasi oksigen. Prinsip kerja oksigen sensor ini berdasarkan prinsip elektrokimia dimana perbedaan aktivitas oksigen pada elektroda referensi dan elektroda kerja (di LBE cair) dapat menghasilkan beda potential. Beda potensial diukur menggunakan elektrometer dan dikonversi menjadi konsentrasi oksigen berdasarkan persamaan Nernst. Pada penelitian ini, Besi (Fe)/Magnetit digunakan sebagai bahan untuk elektroda referensi. Pengukuran konsentrasi oksigen pada Pb-Bi cair dilakukan masing-masing pada suhu 450 - 600°C untuk kondisi statis dan berkisar suhu 390°C untuk kondisi dinamis. Kadar konsentrasi oksigen diatur pada kondisi oksigen jenuh Pb-Bi. Oksigen sensor berbasis zirconia dengan Besi (Fe)/Magnetit (Fe3O4) sebagai elektroda referensi telah berhasil mengukur konsentrasi oksigen pada LBE cair. Hasil yang didapatkan sesuai dengan perhitungan teoretis menggunakan persamaan Nernst.

Kata-kata kunci: Sensor oxygen, Pb-Bi cair, Zirkonia

PENDAHULUAN

Logam campuran yang tediri dari 44,5 wt% timbal (Pb) dan 55,5% bismut (Bi) atau dikenal sebagai Lead-Bismuth Eutectic (LBE) telah diajukan sebagai kandidat bahan pendingin Lead-Bismuth type fast reactor (LFR) dan juga accelerator-driven transmutation system (ADS) [1]. Salah satu keunggulan dari penggunaan LBE sebagai bahan pendingin adalah LBE mempunyai titik leleh yang rendah pada 123,8°C dan titik didih yang tinggi pada 1670°C [2], mempunyai scattering cross section yang tinggi, dan reaksi dengan udara maupun air tidak terlalu berbahaya seperti pada natrium. Sehingga, penggunaan LBE saat reactor beroperasi menjadi lebih mudah dan kecelakaan reaktor nuklir dikarenakan kehilangan bahan pendingin seperti pada kasus Three Miles Island maupun Fukushima dapat dihindari. Walaupun demikian, LBE memiliki kekurangan saat berinteraksi dengan material struktur pada suhu tinggi. Kerusakan material

ISBN: 978-602-61045-4-0

Page 2: Pengukuran Konsentrasi Oksigen pada Pb-Bi Cair Menggunakan ...€¦ · PROSIDING SNIPS 2018 92 9 – 10 Juli 2018 Pengukuran Konsentrasi Oksigen pada Pb-Bi Cair Menggunakan Sensor

PROSIDING SNIPS 2018

93 9 – 10 Juli 2018

struktur yang disebabkan oleh korosi seperti pelarutan elemen logam pada material struktur, penetrasi LBE ke dalam material struktur, dan juga oksidasi yang dialami oleh LBE itu sendiri merupakan persoalan yang harus ditanggulangi.

Kontrol konsentrasi oksigen secara aktif pada LBE harus digunakan untuk menekan tingkat korosi. Batas atas yang diizinkan untuk konsentrasi oksigen harus setara dengan potensial pembentukan PbO dan batas bawah yang diizinkan harus setara dengan potensial pembentukan Fe3O4. Gambar 1 menunjukan daerah operasi konsentrasi oksigen yang aman pada reaktor nuklir berpendingin LBE. Konsentrasi oksigen harus diatur antara 3,1 x 10-6 wt% dan 1,8 x 10-8 wt%. Kontrol oksigen secara aktif dapat melindungi logam pada material struktur dengan terjadinya pembentukan lapisan pelindung alami pada permukaan logam. Beberapa metode dapat digunakan untuk mengatur konsentrasi oksigen pada LBE. Injeksi campuran H2/Ar/uap air ke LBE [3,4], penggunaan solid PbO [5,6], atau pompa oksigen [7] dapat digunakan untuk mengatur konsentrasi oksigen.

Gambar 1. Daerah operasi untuk mengontrol konsentrasi oksigen pada pendingin LBE

Sebuah instrumentasi untuk mengukur konsentrasi oksigen terlarut yang akurat pada LBE sangat

dibutuhkan untuk melakukan kontrol oksigen secara aktif. Oksigen sensor sebagai instrumen untuk melakukan pengukuran oksigen secara langsung di LFR maupun ADS telah diusulkan dan diujicobakan [8]. Sensor ini terdiri dari tiga komponen utama: elektroda referensi, elektrolit padat, dan elektroda kerja. Tiga komponen ini secara skematik dapat dilihat pada Gambar 2a. Elektroda referensi harus memiliki nilai potensial yang tetap dan diketahui pada kondisi suhu yang tetap. Elektroda referensi ini dapat dibuat dengan pencampuran logam cair dan oksidanya (contoh: Bi/Bi2O3); pencampuran bubuk logam padat dan oksidanya (contoh: Fe/Fe3O4) dengan gas (awalnya udara); atau gas (biasanya udara) yang memiliki tekanan parsial oksigen yang tetap dikombinasikan dengan logam agar terdapat kontak dengan permukaan elektrolit bagian dalam (contoh: Pt/udara). Elektrolit padat yang digunakan adalah keramik zirkonia (ZrO2) yang telah distabilkan sebagian dengan penambahan magnesia (MgO) atau yttria (Y2O3). Elektrolit padat ini harus memiliki konduktivitas ion oksigen yang tinggi sehingga dapat terjadi transfer ion oksigen melalui material. Elektroda kerja terdiri dari kawat logam yang memiliki ketahanan korosi yang, biasanya terbuat dari molybdenum (Mo). Elektrolit padat dan elektroda kerja direndam di dalam LBE cair pada saat pengukuran. Pengukuran dilakukan melalui rangkaian terbuka dan beda potensial antara dua kawat diukur. Contoh oksigen sensor yang telah digunakan pada penelitian ini ditampilkan pada Gambar 2b.

ISBN: 978-602-61045-4-0

Page 3: Pengukuran Konsentrasi Oksigen pada Pb-Bi Cair Menggunakan ...€¦ · PROSIDING SNIPS 2018 92 9 – 10 Juli 2018 Pengukuran Konsentrasi Oksigen pada Pb-Bi Cair Menggunakan Sensor

PROSIDING SNIPS 2018

94 9 – 10 Juli 2018

(a) (b)

Gambar 2. Oksigen sensor: (a) gambar skematik. (b) contoh oksigen sensor yang telah digunakan.

Pemilihan material elektroda referensi mempengaruhi kinerja dari sensor oksigen [9]. Elektroda

referensi yang baik harus memiliki nilai impedansi yang kecil agar sensor memiliki waktu respon yang lebih cepat [10]. Perbandingan kinerja sensor menggunakan Fe/Fe3O4 dan Bi/Bi2O3 sebagai elektroda referensi telah dilakukan pada penelitian sebelumnya pada kondisi statis [11,12]. Performa dari sensor yang menggunakan Fe/Fe3O4 menunjukkan waktu untuk menstabilkan sensor yang lebih pendek daripada Bi/Bi2O3. Pengujian sensor pada kondisi dinamis, dimana LBE dialirkan pada LBE loop, menggunakan oksigen sensor dengan Fe/Fe3O4 sebagai elektroda referensi belum dilakukan.

Pada penelitian ini, oksigen sensor yang menggunakan material Fe/Fe3O4 pada elektroda referensi diuji di LBE cair pada suhu 450 – 600°C pada kondisi statis dan suhu 450 – 500°C pada kondisi dinamis. Konsentrasi oksigen diatur pada keadaan kondisi oksigen jenuh pada Pb-Bi. Tujuan dari penelitian ini adalah untuk menyelidiki performa dari oksigen sensor menggunakan Fe/Fe3O4 sebagai elektroda referensi pada kondisi statis dan dinamis dengan cara mengamati beda potensial keluaran yang dihasilkan sensor. Beda potensial yang dihasilkan sensor kemudian dikonversi menjadi konsentrasi oksigen dalam wt% menggunakan persamaan Nernst.teori dan metode

Eksperimental Apparatus dan Kondisi

(a) (b)

Gambar 3. Eksperimental apparatus: (a) kondisi statis. (b) Pb-Bi forced convection loop untuk kondisi dinamis [5].

ISBN: 978-602-61045-4-0

Page 4: Pengukuran Konsentrasi Oksigen pada Pb-Bi Cair Menggunakan ...€¦ · PROSIDING SNIPS 2018 92 9 – 10 Juli 2018 Pengukuran Konsentrasi Oksigen pada Pb-Bi Cair Menggunakan Sensor

PROSIDING SNIPS 2018

95 9 – 10 Juli 2018

Eksperimental apparatus untuk kondisi statis ditunjukkan oleh Gambar 3a. Apparatus terdiri dari stainless steel vessel pada bagian luar dan crucible yang terbuat dari keramik (Al2O3). Total jumlah LBE di dalam crucible adalah 450 g. Pemanas elektrik dililitkan pada bagian luar vessel untuk memanaskan dan PID kontroler digunakan untuk mengatur suhu. Termokopel untuk mengukur suhu LBE, elektrolit padat sensor, dan kawat berbahan Mo dicelupkan ke dalam LBE. Gas Ar digunakan sebagai gas pelindung agar udara dari luar tidak masuk. Kontrol oksigen menggunakan prinsip mass-exchanger menggunakan PbO partikel sebanyak 4 g. Suhu LBE divariasikan mulai 450°C sampai 600°C dengan kenaikan suhu 50°C.

Kondisi dinamis dimana LBE mengalir di dalam Pb-Bi forced convection loop ditunjukkan oleh Gambar 3b. Prinsip kerja dari loop ini telah dideskripsikan pada makalah sebelumnya [14]. Loop terdiri dari region suhu tinggi yang terbuat dari STBA26 steel (9Cr – 1Mo) dan region suhu rendah terbuat dari SS-316 (18Cr – 12Ni – 2Mo). LBE cair disirkulasikan menggunakan electromagnetic pump dan laju aliran diukur menggunakan electromagnetic flow meter. Suhu LBE pada beberapa tempat di loop diawasi menggunakan termokopel. Fokus penelitian pada Pb-Bi loop ini adalah pada bagian sensor oksigen. Penempatan sensor oksigen dilakukan setelah aliran Pb-Bi melewati corrosion test section pada region suhu tinggi. Gambar 4 menunjukkan posisi penempatan sensor oksigen pada loop. Arah aliran LBE ditunjukkan menggunakan tanda panah. Laju aliran LBE diatur pada loop dengan nilai berkisar 2,5 – 3 L/menit. Suhu maksimal yang diizinkan pada apparatus ini adalah 500°C. Untuk keamanan pengoperasian, sensor oksigen dioperasikan pada suhu berkisar 390°C. CADAC21 digunakan untuk proses akuisisi data eksperimen ke komputer baik untuk kondisi statis maupun kondisi dinamis.

Gambar 4. Penempatan sensor oksigen pada Pb-Bi forced convection loop.

Struktur dan Prinsip Kerja Sensor Oksigen

Gambar 5 menunjukkan struktur dari oksigen sensor yang digunakan. Magnesia Stabilized Zirconia (MSZ) digunakan sebagai material elektrolit padat. Fe/Fe3O4 untuk elektroda referensi. Detail cara untuk membuat oksigen sensor telah dijelaskan pada makalah di paper sebelumnya [11]. Sensor oksigen yang digunakan pada keadaan statis memiliki dimensi: diameter dalam 5 mm, tebal 1,5 mm, dan panjang 50 mm.

Sensor dengan diameter dalam 5 mm, tebal 1,5 mm, dan Panjang 150 mm digunakan untuk keadaan dinamis. Material untuk elektrolit padat untuk kondisi dinamis menggunakan Yttria Stabilized Zirconia (YSZ). Pada prinsipnya kedua material memiliki nilai konduktivitas ion yang tinggi sehingga dapat digunakan untuk sensor oksigen. Penggunaan YSZ alih-alih MSZ pada kondisi dinamis disebabkan karena suhu operasi yang rendah pada kondisi dinamis. YSZ telah diujicobakan pada penelitian sebelumnya untuk rentang suhu 300 – 450°C pada kondisi statis dan memiliki keakuratan yang baik terhadap nilai perhitungan

ISBN: 978-602-61045-4-0

Page 5: Pengukuran Konsentrasi Oksigen pada Pb-Bi Cair Menggunakan ...€¦ · PROSIDING SNIPS 2018 92 9 – 10 Juli 2018 Pengukuran Konsentrasi Oksigen pada Pb-Bi Cair Menggunakan Sensor

PROSIDING SNIPS 2018

96 9 – 10 Juli 2018

teoretis [10]. Terdapat dua jenis sensor yang digunakan, yaitu sensor 1 yang memiliki ruang kosong pada bagian dalam, dan sensor 2 yang ruang kosongnya diisi oleh ceramic adhesive Aremco. Rumahan sensor sebagai pelindung ditambahkan untuk keadaan dinamis sebagai langkah preventif mencegah sensor terbawa aliran LBE apabila terjadi kerusakan (lihat Gambar 4).

(a) (b)

Gambar 5. Struktur sensor oksigen: (a) pada kondisi LBE statis, (b) pada kondisi LBE dinamis Elektrolit padat dan kawat yang menjadi elektroda kerja direndam ke dalam LBE cair, kemudian beda

potensial akan dihasilkan. Beda potensial harus diukur menggunakan elektrometer yang memiliki nilai impedansi input yang tinggi (>1 GΩ) untuk mencegah pengaruh dari arus elektrik pada rangkaian. Sensor oksigen mengukur perbedaan potensial kimiawi, μO2, yang dihasilkan antara dua electric lead. Sel Galvani dari sensor oksigen di LBE cair dapat ditulis sebagai

Electric lead 1, O2(g) (μO2) | Elektrolit padat | O2(g) (μO2,Ref), Electric Lead 2, Sisi kiri menunjukkan potensial oksigen di LBE cair, sedangkan sisi kanan menunjukkan potensial oksigen yang tetap dan diketahui pada electroda referensi. Setengah reaksinya dapat dituliskan menjadi

O2 (g) + 4e- (electric lead) ↔ 2O2- (elektroda padat) (1) Pada katoda, oksigen gas dan elektrok dari electric lead dikonsumsi dan dihasilkanlah ion O2-. Ion oksigen kemudan ditransfer ke elekrolit padat. Proses kebalikan juga berlangsung pada anoda.

Hubungan antara beda potensial yang dibaca oleh elektrometer dan potensial kimiawi dari oksigen dapat dituliskan menjadi

O2

2

O2

"

Cell O'

1 d4

i

i e h

EF

P

P

VP

V V V

� �³ (2)

dimana σ adalah konduktivitas dan subscript i,e, dan h menunjukkan ion, electron, dan hole secara berturut-turut. Ionic transference number, ti dideskripsikan sebagai [13]:

ii

i e h

t VV V V

|� �

(3)

Hubungan antara potensial kimiawi dari oksigen dan tekanan parsial oksigen, PO2, dapat ditulis melalui persamaan

2 2 2

0O O OlnRT PP P � (4)

Sehingga Persamaan (2) dapat ditulis menjadi

O2

2

O2

"

Cell O'

1 d( ln )4

P

iP

E t PF

³ (5)

ISBN: 978-602-61045-4-0

Page 6: Pengukuran Konsentrasi Oksigen pada Pb-Bi Cair Menggunakan ...€¦ · PROSIDING SNIPS 2018 92 9 – 10 Juli 2018 Pengukuran Konsentrasi Oksigen pada Pb-Bi Cair Menggunakan Sensor

PROSIDING SNIPS 2018

97 9 – 10 Juli 2018

Material elektrolit padat yang digunakan harus memiliki nilai konduktivitas ion yang sangat tinggi. Nilai dari ti untuk material yang memiliki konduktivitas ion yang sangat tinggi bernilai sama dengan satu. Sehingga Persamaan (5) dapat diselesaikan dengan mengambil integrasi dari tekanan parsial oksigen di elektroda kerja sampai tekanan parsial oksigen di elektroda referensi, didapatkan:

2

2

O (ref )Cell

O (wor)

ln4

PRTEF P

(6)

dimana R adalah konstanta gas, T adalah suhu absolut sensor, 2O (ref )P dan

2O (wor)P menunjukkan tekanan parsial oksigen di elektroda referensi dan elektroda kerja secara berturut-turut. Persamaan (6) dikenal juga dengan persamaan Nernst. Hubungan antara tekanan parsial oksigen untuk standar referensi O2 murni dengan aktivitas oksigen, aO, pada tekanan 1 atm dapat dituliskan dengan

2

12

O O( )P a (7) sehingga persamaan Nernst pada Persamaan (6) dapat dituliskan menjadi O,ref

CellO,LBE

( )ln

2 ( )aRTE

F a (8)

Reaksi oksidasi Fe di elektroda referensi Fe/Fe3O4 pada keadaan setimbang dapat ditulis

(s) 2(g) 3 4(s)3 1Fe +O Fe O2 2

(9)

3 4

3 4

2

1/2Fe O0

Fe O 3/2Fe O

1 ln 02

aG RT

a a' � (10)

aktivitas Fe dan Fe3O4 untuk logam dan oksida logam yang murni bernilai satu, sehingga aktivitas O2 menjadi proporsional dengan tekanan parsialnya

3 4

2

0Fe O

O

1 1ln 02

G RTP

' � (11)

dengan menggunakan hukum Sieverts aktivitas di Fe dapat ditentukan dengan Persamaan (7). Sehingga, aktivitas oksigen di elektroda referensi dapat dihitung dengan persamaan

3 4

0Fe O

0,ref exp4G

aRT

' (12)

Aktivitas oksigen di LBE cair dapat dituliskan dalam bentuk konsentrasi oksigen, CO, dan tekanan parsial oksigen seperti yang dituliskan dalam persamaan berikut

2

2

12

OOO O O

O,s O ,s

PCa CC P

J§ ·

¨ ¸¨ ¸© ¹

(13)

dimana γO adalah koefisien aktivitas dan subscript ‘s’ menunjukkan keadaan saturasi di LBE. Persamaan (13) dapat ditulis ulang menjadi

� �2 2

1122

O O O O ,s( )P C PJ (14)

Tekanan parsial oksigen pada kondisi saturasi di LBE cair dapat dituliskan dalam bentuk

2

EX1O,LBE2

O ,s O,s( ) expG

P CRT

(15)

dimana EXO,LBEG adalah excess molar Gibbs free energy dari pelarutan oksigen di LBE. Tekanan parsial

oksigen di LBE dapat diperoleh dengan melakukan subtitusi Persamaan (15) ke Persamaan (14), sehingga aktivitas oksigen di LBE dapat dihitung dengan persamaan

EXO,LBE

O,LBE O expG

a CRT

(16)

dengan melalukan subtitusi Persamaan (12) dan (16) ke Persamaan (8), didapat relasi antara beda potensial dengan konsentrasi oksigen di LBE

ISBN: 978-602-61045-4-0

Page 7: Pengukuran Konsentrasi Oksigen pada Pb-Bi Cair Menggunakan ...€¦ · PROSIDING SNIPS 2018 92 9 – 10 Juli 2018 Pengukuran Konsentrasi Oksigen pada Pb-Bi Cair Menggunakan Sensor

PROSIDING SNIPS 2018

98 9 – 10 Juli 2018

3 4

0 EXFe O O,LBE

cell Oln2 4

G GRTE CF RT RT§ ·'

� �¨ ¸¨ ¸© ¹

(17)

Nilai CO saat kondisi saturasi oksigen di LBE didapat menggunakan relasi berikut ini [15] O,Slog (wt%) 2.2 4416 / ( 1023K)C T T � d (18)

HASIL DAN PEMBAHASAN

Kondisi LBE Statis

Hasil pengukuran menggunakan sensor oksigen di LBE cair disajikan pada Gambar 6. Empat buah data eksperimen (bulat biru) didapatkan pada rentang suhu 450 - 600°C. Nilai teori disajikan melalui garis warna hitam.

Gambar 6. Beda potensial setelah kondisi tunak di LBE dengan PbO

Kondisi tunak LBE didapat setelah suhu LBE didiamkan selama kurang lebih 12 jam pada tiap suhu

kerja. Nilai E yang tersaji pada Gambar 6 merupakan nilai rata-rata pada 3 jam terakhir. Nilai teori E didapat dari perhitungan menggunakan Persamaan (14). Kesepahaman antara data eksperimen dan perhitungan teori seperti yang terlihat pada Gambar 6 berhasil didapatkan. Perbedaan antara keduanya cukup kecil dan maksimum nilai eror dari tiap sensor di bawah 10%. Akurasi yang paling rendah terjadi pada saat sensor dites pada suhu 450°C dengan perbedaan sebesar 32 mV dan persentase eror 8,5%. Sedangkan, akurasi paling baik terjadi pada saat sensor diuji pada suhu 550°C dengan perbedaan sebesar 5 mV dan persentase eror sekitar 1,3%. Hasil ini menunjukkan bahwa sensor dengan elektroda referensi Fe/Fe3O4 dapat mendeteksi batas atas dari konsentrasi oksigen di LBE yang setimbang dengan potensial pembentukan PbO.

Kondisi LBE Dinamis

Eksperimen pada kondisi LBE dinamis dilakukan dengan menggunakan dua jenis sensor seperti yang terlihat pada Gambar 5b. Hasil eksperimen untuk kondisi dinamis dapat dilihat pada Gambar 7. Gambar 7 menunjukkan profil hasil beda potensial pada sensor 1 dan 2 terhadap waktu dan juga profil laju aliran LBE terhadap waktu. Suhu sensor oksigen hasil pembacaan termokopel menunjukkan nilai yang berkisar pada 390°C. Garis warna biru, hitam, dan merah merepresentasikan beda potensial pada sensor 1, sensor 2, dan suhu sensor oksigen di LBE cair secara berturut-turut.

Hasil eksperimen selama 72 jam menunjukkan bahwa sensor 1 dapat bekerja dengan baik sampai akhir waktu pengambilan data. Kondisi abnormal terlihat pada sensor 2. Setelah sekitar 24 jam bekerja terdapat kerusakan pada sensor 2. Profil beda potensial terlihat meningkat secara drastis dan menuju ke nilai 0.

ISBN: 978-602-61045-4-0

Page 8: Pengukuran Konsentrasi Oksigen pada Pb-Bi Cair Menggunakan ...€¦ · PROSIDING SNIPS 2018 92 9 – 10 Juli 2018 Pengukuran Konsentrasi Oksigen pada Pb-Bi Cair Menggunakan Sensor

PROSIDING SNIPS 2018

99 9 – 10 Juli 2018

Diduga telah terjadi semacam short circuit pada saat pemasangan sensor 2 ataupun pada saat pembuatan, karena setelah sensor oksigen diambil dari Pb-Bi loop tidak ditemukan kerusakan pada bagian luar elektrolit padatnya. Sehingga nilai beda potensial yang ditunjukkan oleh sensor 2 menjadi tidak valid.

Sensor 1 dapat bekerja dengan baik dalam rentang 72 jam kerja. Nilai rata-rata yang diperoleh oleh sensor tersebut adalah sebesar -391,20 mV. Perubahan laju aliran LBE cair juga ditunjukkan oleh Gambar 7. Sinyal keluaran dari sensor ini pun tidak dipengaruhi oleh fluktuasi laju aliran LBE. Sensor 1 tetap menunjukkan nilai yang konstan walaupun laju aliran mengalami perubahan. Sehingga dapat disimpulkan bahwa sensor oksigen dengan elektroda referensi Fe/Fe3O4 dapat bekerja dengan baik tidak hanya pada kondisi statis namun juga pada kondisi dinamis.

Gambar 7. Profil beda potensial hasil eksperimen dan laju aliran LBE terhadap waktu.

Untuk mengecek konsentrasi oksigen pada Pb-Bi loop, maka hasil beda potensial E dikonversikan

menjadi konsentrasi oksigen sesuai dengan Persamaan (17). Gambar 8 memperlihatkan bagaimana konsentrasi oksigen pada Pb-Bi loop. Sesuai dengan penjelasan sebelumnya, karena kerusakan pada sensor 2 maka hasil dari sensor 2 dianggap tidak valid. Hasil dari sensor 1 (warna garis biru) menunjukkan bahwa konsentrasi oksigen yang terbaca nilainya sedikit di bawah dari konsentrasi oksigen referensi pada kondisi oksigen saturasi di LBE cair. Didapatkan konsentrasi oksigen hasil pengukuran sebesar 6.10 x 10-5wt% sementara konsentrasi oksigen pada kondisi oksigen saturasi adalah sebesar 1.07 x 10-4wt%. Perbedaan kecil dari kondisi referensi dengan hasil pengukuran dapat disebabkan oleh kandungan zat pengotor pada LBE hasil dari produk korosi yang ikut terlarut bersama dengan aliran LBE.

ISBN: 978-602-61045-4-0

Page 9: Pengukuran Konsentrasi Oksigen pada Pb-Bi Cair Menggunakan ...€¦ · PROSIDING SNIPS 2018 92 9 – 10 Juli 2018 Pengukuran Konsentrasi Oksigen pada Pb-Bi Cair Menggunakan Sensor

PROSIDING SNIPS 2018

100 9 – 10 Juli 2018

Gambar 8. Profil konsentrasi oksigen di LBE cair terhadap waktu

KESIMPULAN

Telah berhasil dilakukan pabrikasi dan pengujian sensor oksigen pada LBE cair dengan suhu 450 - 600°C untuk kondisi statis dan suhu 390°C untuk kondisi dinamis. Dari hasil eksperimen yang telah dilakukan dapat ditarik beberapa kesimpulan atara lain: Sensor oksigen dengan elektroda referensi Fe/Fe3O4 dapat digunakan untuk melakukan pengukuran konsentrasi oksigen di LBE cair baik pada kondisi statis maupun dinamis; Pada kondisi statis, hasil pengukuran maupun perhitungan teori memiliki nilai perbedaan dengan persentase error di bawah 10%; Pada kondisi dinamis, hasil pengukuran menunjukkan konsentrasi oksigen yang mendekati dengan nilai konsentrasi oksigen saturasi pada LBE.

REFERENSI

1. L. Cinotti, C.F. Smith, H. Sekimoto, L. Mansani, M. Reale, dan J.J. Sienicki, Lead-cooled system design and challenges in the frame of Generation IV International Forum, Journal of Nuclear Material 415 (2011) 245–253.

2. V. Sobolev V, Thermophysical properties of lead and lead-bismuth eutectic, Journal of Nuclear Material 362 (2007) 235–247.

3. G. Muller, A. Heinzel, G. Schumacher, dan A. Weisenburger, Control of oxygen concentration in liquid lead and lead – bismuth, Journal of Nuclear Material 321 (2003) 256–262.

4. J. Konys, H. Muscher, Z. Voß, dan O. Wedemeyer, Oxygen measurements in stagnant lead – bismuth eutectic using electrochemical sensors, Journal of Nuclear Material 249 (2004) 249–53.

5. M. Kondo dan M. Takahashi, Study on control of oxygen concentration in lead – bismuth flow using lead oxide particles, Journal of Nuclear Material 357 (2006) 97–104.

6. C Schroer, O. Wedemeyer, J. Konys, Aspects of minimizing steel corrosion in liquid lead-alloys by addition of oxygen, Nuclear Engineering and Design 241 (2011) 4913–4923.

7. J. Lim, G. Manfredi, S. Gavrilov, K. Rosseel, A. Aerts, dan J. Van Den Bosch, Control of dissolved oxygen in liquid LBE by electrochemical oxygen pumping. Sensors and Actuators B: Chemical 204 (2014) 388–392.

8. C. Schroer, J. Konys, A Verdaguer, J. Abellà, A. Gessi, A. Kobzova, Design and testing of electrochemical oxygen sensors for service in liquid lead alloys, Journal of Nuclear Material 415 (2011) 338–347.

9. P. M. Adhi dan M. Takahashi, Parametric Study on Electromotive Force of Oxygen Sensor in Lead-Bismuth Eutectic. Proceeding of 23rd International Conference on Nuclear Engineering (ICONE23) May 18-20, Chiba, Japan, paper 1951 (2015).

ISBN: 978-602-61045-4-0

Page 10: Pengukuran Konsentrasi Oksigen pada Pb-Bi Cair Menggunakan ...€¦ · PROSIDING SNIPS 2018 92 9 – 10 Juli 2018 Pengukuran Konsentrasi Oksigen pada Pb-Bi Cair Menggunakan Sensor

PROSIDING SNIPS 2018

101 9 – 10 Juli 2018

10. P. M. Adhi, N. Okubo, A. Komatsu, M. Kondo, dan M. Takahashi, Electrochemical Impedance Analysis on Solid Electrolyte Oxygen Sensor with Gas and Liquid Reference Electrodes for Liquid LBE, Energy Procedia 131 (2017) 420 – 427.

11. P. M. Adhi, M. Kondo, dan M. Takahashi, Performance of solid electrolyte oxygen sensor with solid and liquid reference electrode for liquid metal. Sensors and Actuators B: Chemical 241 (2017) 1261–1269.

12. P. M. Adhi, M. Kondo, dan M. Takahashi, Study on Performance of Oxygen Sensors with Solid and Liquid Reference Electrodes in Liquid LBE with The Parameters of Oxygen Potential and Temperature, Proceeding of International Congress on Advances in Nuclear Power Plants 2017 (ICAPP 2017) - A New Paradigm in Nuclear Power Safety, April 24 – 28, Fukui-Kyoto, Japan, paper 17124 (2017).

13. Q. Hu, T. Jacobsen, K. V. Hansen, dan M. B. Mogensen, Lifetime of the internal reference oxygen sensor, Solid State Ionics 240 (2013) 34–40.

14. M. Takahashi, N. Sawada, H. Sekimoto, N. Kotaka, T. Yano, S. Uchida, K. Hata, dan T. Suzuki, Proceeding of 8th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE8), April 2–6, Baltimore, MD, paper 8507 (2000).

15. C. Schroer C dan J. Konys, Physical Chemistry of Corrosion and Oxygen Control in Liquid Lead and Lead-Bismuth Eutectic, Forschungszentrum Karlsruhe GmbH, Karlsruhe, Germany (2007).

ISBN: 978-602-61045-4-0