x

SINTESIS KOMPOSIT GRAFIT/PbTiO3 SEBAGAI

FOTOKATALIS DEGRADASI ZAT WARNA METHYL

ORANGE DAN METHYL VIOLET DENGAN SUMBER SINAR

VISIBLE

Disusun Oleh :

Erick Ryan Yulianto

M0312019

SKRIPSI

Diajukan untuk memenuhi sebagian persyaratan mendapatkan gelar

Sarjana Sains dalam bidang ilmu kimia

PROGRAM STUDI KIMIA

FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM

UNIVERSITAS SEBELAS MARET

SURAKARTA

2017

xi

xii

PERNYATAAN

Dengan ini saya menyatakan bahwa skripsi saya yang berjudul “SINTESIS

KOMPOSIT GRAFIT/PbTiO3 SEBAGAI FOTOKATALIS DEGRADASI

ZAT WARNA METHYL ORANGE DAN METHYL VIOLET DENGAN

SUMBER SINAR VISIBLE” belum pernah diajukan untuk memperoleh gelar

kesarjanaan di suatu perguruan tinggi dan sepanjang pengetahuan saya juga belum

pernah ditulis atau dipublikasikan oleh orang lain, kecuali yang secara tertulis

diacu dalam naskah ini dan disebutkan dalam daftar pustaka.

Surakarta, Mei 2017

Erick Ryan Yulianto

xiii

SINTESIS KOMPOSIT GRAFIT/PbTiO3 SEBAGAI

FOTOKATALIS DEGRADASI ZAT WARNA METHYL

ORANGE DAN METHYL VIOLET DENGAN SUMBER SINAR

VISIBLE

ERICK RYAN YULIANTO

Program Studi Kimia. Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam.

Universitas Sebelas Maret

ABSTRAK

Telah dilakukan penelitian mengenai sintesis komposit Grafit/PbTiO3

sebagai material fotokatalis degradasi methyl orange dan methyl violet dengan

sumber sinar visible. Penelitian ini bertujuan untuk mengetahui pengaruh pH

larutan, waktu penyinaran, dan voltase terhadap degradasi methyl orange dan

methyl violet. Komposit Grafit/PbTiO3 disintesis melalui proses sol-gel dengan

prekursor larutan titanium tetra isopropoksida (TTIP) dan Pb(NO3)2. Selanjutnya

dilakukan karakterisasi terhadap komposit Grafit/PbTiO3 dengan X-Ray Diffraction

(XRD) dan Fourier Transform Infra Red (FTIR). Difraktogram XRD komposit

Grafit/PbTiO3 menunjukkan puncak pada 2θ = 26,507o yang merupakan puncak

karakteristik grafit (JCPDS No. 25-0284) serta puncak pada 2θ = 31,838o dan 2θ =

39,294o sesuai dengan standar PbTiO3 (JCPDS No. 74-2495). Spektra FTIR

komposit Grafit/PbTiO3 ditemukan serapan pada 609,5-420,5 cm-1 yang merupakan

karakteristik serapan TiO2 serta pada daerah 1337,66 cm-1 hingga 1395,56 cm-1

yang merupakan vibrasi khas Pb-O. Proses fotodegradasi menunjukkan

kemampuan komposit Grafit/PbTiO3 untuk mendegradasi methyl orange dan

methyl violet pada pH = 3 sebesar 90,33% dan 88,26% selama 30 menit mengikuti

reaksi order 1 dengan konstanta laju reaksi sebesar 0,4445 menit-1 dan 0,4244

menit-1. Sedangkan proses fotoelektrodegradasi dengan pemberian voltase 10 volt

untuk methyl orange pada pH = 11 menunjukkan penurunan konsentrasi sebesar

96,50 % dan methyl violet pada pH = 7 menunjukkan penurunan konsentrasi sebesar

95,14 %.

Kata kunci: fotodegradasi, fotoelektrodegradasi, komposit Grafit/PbTiO3, methyl

orange, methyl violet, sinar visible

xiv

SYNTHESIS GRAPHITE/PbTiO3 COMPOSITE AS PHOTOCATALYST

DEGRADATION OF METHYL ORANGE AND METHYL VIOLET

USING VISIBLE LIGHT SOURCE

ERICK RYAN YULIANTO

Chemistry Department. Faculty of Mathematic and Natural Science.

Sebelas Maret University

ABSTRACT

Synthesis of Graphite/PbTiO3 composite as a photocatalyst material

degradation of methyl orange and methyl violet dyes using visible light source has

been studied. The purposes of this research were studied the effect of pH solution,

radiation time, and voltage for methyl orange and metyl violet degradation.

Graphite/PbTiO3 composite has been synthesized using sol-gel method with

titanium tetra isopropoxide solution (TTIP) and Pb(NO3)2 as precursor. Then, the

characterization of the Graphite/PbTiO3 composite were using X-Ray Diffraction

(XRD) and Fourier Transform Infra Red (FTIR). XRD diffractogram of

Graphite/PbTiO3 composite showed peaks at 2θ=26,507o which is the characteristic

peak of graphite (JCPDS No. 25-0284) and peaks at 2θ=31,838o and 2θ=39,294o in

accordance with the PbTiO3 standard (JCPDS No. 74-2495). FTIT spectra of

Graphite/PbTiO3 composite showed TiO2 absorptions at 609,5-420,5 cm-1 and the

Pb-O typical vibration at 1337,66 cm-1 until 1395,56 cm-1. The purposes of this

research were studied the effect of pH solution, radiation time, and voltage for

methyl orange and metyl violet degradation. Photocatalytic degradation process has

indicated the ability of Graphite/PbTiO3 to degrade methyl orange and metyl violet

at pH = 3 reduce 90.33% dan 88.26% for 30 minute following the first order

reaction with a rate constant 0.4445 minute-1 and 0.4244 minute-1. While

photoelectrocatalytic degradation process using 10 V voltage reduce 96.50%

concentration of methyl orange at pH = 11 and 95.14% concentration of methyl

orange at pH = 7.

Keyword: photoelectrodegradation, Graphite/PbTiO3 composite, methyl

orange, methyl violet, visible light

xv

MOTTO

Sesungguhnya Allah tidak mengubah keadaan suatu kaum sampai

mereka mengubah keadaan diri mereka sendiri. (Ar-Ra’d:11)

Banyak kegagalan dalam hidup ini dikarenakan orang-orang tidak

menyadari betapa dekatnya mereka dengan keberhasilan

saat mereka menyerah (Thomas Alva Edison)

xvi

PERSEMBAHAN

Karya kecil ini kupersembahkan untuk:

Ibu (alm), Bapak, kakak tercinta, yang senantiasa mendo’akan memberikan

dukungan dan motivasi serta mencurahkan perhatian dan kasih sayang.

xvii

KATA PENGANTAR

Puji syukur kepada Allah SWT yang telah melimpahkam rahmat, karunia

dan izin-Nya sehingga penulis dapat menyelesaikan penulisan skripsi ini untuk

memenuhi sebagian persyaratan guna mencapai gelar Sarjana Sains dari Program

Studi Kimia Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam, Universitas Sebelas

Maret.

Dalam penyusunan laporan ini, penulis tidak lepas dari bimbingan,

pengarahan dan bantuan dari berbagai pihak, maka pada kesempatan ini penulis

menyampaikan terima kasih kepada:

1. Prof. Ir. Ari Handono Ramelan, M.Sc (Hons), Ph.D., selaku Dekan

FMIPA Universitas Sebelas Maret.

2. Ibu Dr. Triana Kusumaningsih, M.Si selaku Kepala Program Studi S1

Kimia FMIPA UNS.

3. Bapak Candra Purnawan, M.Sc selaku Pembimbing I sekaligus

Pembimbing Akademis yang telah memberikan bimbingan, pengarahan,

dan ilmu selama ini.

4. Ibu Dr. Sayekti Wahyuningsih, M.Si selaku Pembimbing II yang telah

memberikan bimbingan, pengarahan, dan ilmu selama ini.

5. Bapak dan Ibu Dosen Program Studi Kimia FMIPA UNS yang telah

memberikan ilmunya.

6. Ketua dan seluruh staf serta laboratorium Kimia FMIPA, Laboratorium

MIPA Terpadu, dan Sub Laboratorium Kimia Pusat UNS.

7. Orang tua serta keluarga yang telah memberikan doa, nasihat, dan

motivasi kepada penulis.

8. Teman-teman Kimia angkatan 2012 atas motivasi dan persahabatan yang

terjalin.

9. Semua pihak yang secara langsung maupun tidak langsung yang telah

membantu.

Penulis mengucapkan terima kasih untuk semua pihak yang telah berjasa

kepada penulis khususnya dalam penyelesaian skripsi ini. Skripsi ini masih jauh

xviii

dari sempurna, untuk itu penulis senantiasa mengharapkan saran dan kritik yang

membangun bagi kesempurnaan skripsi ini. Semoga skripsi ini dapat bermanfaat

bagi pembaca.

Surakarta, Mei 2017

Erick Ryan Yulianto

xix

DAFTAR ISI

Halaman

HALAMAN JUDUL ................................................................................... i

HALAMAN PENGESAHAN ..................................................................... ii

HALAMAN PERNYATAAN .................................................................... iii

HALAMAN ABSTRAK ............................................................................. iv

HALAMAN ABSTRACT ............................................................................ v

HALAMAN MOTTO ................................................................................. vi

PERSEMBAHAN ....................................................................................... vii

KATA PENGANTAR ................................................................................ viii

DAFTAR ISI ............................................................................................... x

DAFTAR GAMBAR .................................................................................. xiii

DAFTAR Tabel ........................................................................................... xv

DAFTAR LAMPIRAN ............................................................................... xvi

BAB I PENDAHULUAN ......................................................................... 1

A. Latar Belakang Masalah ................................................................... 1

B. Perumusan Masalah ........................................................................ 4

1. Identifikasi Masalah ................................................................... 4

2. Batasan Masalah ............................................................... 6

3. Rumusan Masalah ...................................................................... 6

C. Tujuan Penelitian ............................................................................. 7

D. Manfaat Penelitian .......................................................................... 7

BAB II LANDASAN TEORI .................................................................... 8

A. Tinjauan Pustaka .................................................................... 8

1. Semikonduktor ........................................................................... 8

2. Komposit Grafit/PbTiO3 ............................................................. 9

3. Proses Degradasi Fotokatalitik .................................................... 11

4. Degradasi Fotoelektrokatalitik .................................................... 12

5. Zat warna methyl orange dan methyl violet ............................... 14

6. Kinetika laju reaksi ...................................................................... 16

xx

7. X-Ray Diffraction ......................................................................... 17

8. Fourier Transform Infra Red ....................................................... 18

9. Spektrofotometer UV-Vis............................................................ 19

B. Kerangka Pemikiran............................................................... 20

C. Hipotesis ................................................................................ 22

BAB III METODOLOGI PENELITIAN .................................................. 23

A. Metodologi penelitian ............................................................ 23

B. Tempat dan Waktu Penelitian ................................................ 23

C. Alat yang Digunakan ............................................................. 23

D. Prosedur Penelitian ................................................................ 24

1. Preparasi grafit dari batu baterai....................................... . 24

2. Sintesis TiO2....................................... ............................... 25

3. Sintesis PbTiO3....................................... ........................... 25

4. Sintesis Komposit Grafit/PbTiO3....................................... 25

5. Pembuatan elektroda Komposit Grafit/PbTiO3.................. 25

6. Proses Fotodegradasi Zat Warna....................................... 26

a. Variasi pH larutan...................................... .................... 26

b. Variasi waktu penyinaran................................. ............. 26

7. Proses Fotoelektrodegradasi Zat Warna............................. 26

a. Variasi voltase...................................... .......................... 26

b. Variasi pH larutan................................. ......................... 27

E. Teknik Pengumpulan Data ..................................................... 27

F. Teknik Analisis Data .............................................................. 27

BAB IV HASIL DAN PEMBAHASAN ................................................... 29

A. Sintesis Komposit Grafit/PbTiO3 .......................................... 29

1. Preparasi Grafit .................................................................. 29

2. Sintesis TiO2 dan Karakterisasi ......................................... 30

3. Sintesis PbTiO3 dan Karakterisasi ..................................... 31

4. Sintesis Komposit Grafit/PbTiO3 dan Karakterisasi .......... 32

B. Degradasi Fotokatalitik Methyl Orange dan Methyl Violet ... 35

xxi

1. Pengaruh variasi pH larutan terhadap degradasi methyl

orange dan methyl violet ........................................................... 36

2. Pengaruh variasi waktu terhadap degradasi dan kinetika

degradasi methyl orange dan methyl violet .............................. 38

D. Degradasi Fotoelektrokatalitik Methyl Orange dan Methyl

Violet ...................................................................................... 40

1. Pengaruh variasi beda potensial terhadap fotoelektro

degradasi methyl orange dan methyl violet ....................... 42

2. Pengaruh variasi pH larutan terhadap fotoelektrodegradasi

methyl orange dan methyl violet ............................................... 43

BAB V KESIMPULAN DAN SARAN ..................................................... 48

A. Kesimpulan ............................................................................ 48

B. Saran ...................................................................................... 49

DAFTAR PUSTAKA ................................................................................. 50

LAMPIRAN - LAMPIRAN ........................................................................ 55

xxii

DAFTAR GAMBAR

Halaman

Gambar 1 Pita energi konduktor, semikonduktor dan isolator ............ 8

Gambar 2 Struktur heksagonal lapisan grafit ...................................... 10

Gambar 3 Struktur kristal PbTiO3 tetragonal ....................................... 11

Gambar 4 Mekanisme fotokatalitik pada material semikonduktor ...... 12

Gambar 5 Skema sistem degradasi fotoelektrokatalitik ....................... 13

Gambar 6 Struktur kimia methyl orange .............................................. 15

Gambar 7 Struktur kimia methyl violet ................................................ 15

Gambar 8 Pola XRD dari (a) material PbTiO3 (b) standar PbTiO3 ..... 18

Gambar 9 Spektra inframerah TiO2 modifikasi TiO2 pada variasi

suhu kalsinasi (a) 300 oC (b) 350 oC (c) 400 oC (d) 450

oC (e) 500 oC ....................................................................... 19

Gambar 10 Difraktogram (a) Grafit (b) Standar grafit (JCPDS No.

25-0284) ............................................................................ 29

Gambar 11 Difraktogram (a) TiO2 hasil sintesis (b) Standar TiO2 fasa

anatase (JCPDS No. 78-2486) ............................................. 30

Gambar 12 Difraktogram (a) PbTiO3 hasil sintesis (b) Standar TiO2

fasa anatase (JCPDS No. 74-2495) ..................................... 32

Gambar 13 Difraktogram Komposit Grafit/ PbTiO3 .............................. 33

Gambar 14 Spektra FTIR (a) TiO2 (b) PbTiO3 (c) Grafit (d) Grafit/

PbTiO3 ................................................................................. 34

Gambar 15 Degradasi dengan variasi pH larutan zat warna methyl

orange dan methyl violet dengan komposit Grafit/

PbTiO3 selama 30 menit ...................................................... 37

Gambar 16 Diagram persentase degradasi methyl orange dengan

(a)Grafit (b)TiO2 (c) PbTiO3 (d) komposit

Grafit/PbTiO3 ...................................................................... 39

xxiii

Gambar 17 Diagram persentase degradasi methyl violet dengan

(a)Grafit (b)TiO2 (c)PbTiO3 (d)komposit

Grafit/PbTiO3 .................................................................... 39

Gambar 18 Diagram persentase degradasi (a) methyl orange dan

(b)methyl violet dengan komposit Grafit/PbTiO3

selama 30 menit................................................................. 42

Gambar 19 Diagram persentase degradasi (a) methyl orange dan

(b)methyl violet dengan komposit Grafit/PbTiO3

selama 30 menit................................................................. 43

Gambar 20 Struktur methyl orange pada pH asam .............................. 44

Gambar 21 Struktur methyl orange pada pH netral ............................. 44

Gambar 22 Struktur methyl orange pada pH basa ............................... 44

Gambar 23 Ionisasi zat warna methyl violet ........................................ 45

Gambar 24 Struktur methyl violet pada kondisi asam .......................... 45

Gambar 23 Struktur methyl violet pada kondisi basa ........................... 46

xxiv

DAFTAR TABEL

Tabel 1 Perbandingan serapan FTIR ................................................ 35

Tabel 2 Nilai konstanta laju reaksi (k) dan R fotodegradasi zat

warna methyl orange dengan komposit Grafit/PbTiO3 ....... 40

Tabel 3 Nilai konstanta laju reaksi (k) dan R fotodegradasi zat

warna methyl violet dengan komposit Grafit/PbTiO3 ......... 40

DAFTAR LAMPIRAN

Halaman

Lampiran 1 Cara kerja ............................................................................ 55

Lampiran 2 Reaksi dan perhitungan ....................................................... 58

Lampiran 3 Data JCPDS ......................................................................... 60

Lampiran 4 Perhitungan persentase degradasi methyl orange ............... 62

Lampiran 5 Perhitungan persentase degradasi methyl violet .................. 72