Preparation of Co/Ce0.5Zr0.5O2 Catalysts and Their Catalytic Performance in Methene Partial Oxidation to Produce Synthesis Gas

Makalah ini Disusun Untuk Memenuhi Tugas Mata Kuliah Kimia KatalisDosen Pengampu: Tri Windarti, M.Si.

Di Susun Oleh :1.Ni Wayan Pratiwi T. (24030111130063)2.Jari Siti Handayani(24030111130056)3.Diah Apriliani Amaliah(24030111130044.Nindy Kusumaningtias(24030111130055)5.Anis Masiati(24030111130059)

JURUSAN KIMIA FAKULTAS SAINS DAN MATEMATIKAUNIVERSITAS DIPONEGORO2014

KATA PENGANTAR

Puji dan syukur kepada Tuhan Yang Maha Esa yang telah memberikan berkat-Nya, sehingga penulis dapat menyelesaikan makalah ini. Makalah ini berjudul Preparation of Co/Ce0.5Zr0.5O2 Catalysts and Their Catalytic Performance in Methene Partial Oxidation to Produce Synthesis Gas . Penulisan makalah ini bertujuan untuk memenuhi tugas mata kuliah Kimia Katalis.Ucapan terima kasih penulis sampaikan kepada semua pihak yang telah membantu baik secara langsung maupun tidak langsung sehingga makalah ini dapat terselesaikan. Ucapan terima kasih secara khusus penulis sampaikan kepada Ibu Tri Windarti. selaku dosen mata kuliah Kimia Katalis.Saran dan kritik dari semua pihak yang bersifat membangun selalu diharapkan demi kesempurnaan makalah ini. Semoga makalah ini dapat bermanfaat bagi pembaca dan dapat menjadi sarana pembelajaran bagi pembaca di masa yang akan datang.

Semarang, 7 April 2014Tim Penulis

BAB I PENDAHULUAN1.1 Latar Belakang Pada dasarnya ada banyak sumber dari gas bumi dan aplikasi ekonomi gas tersebut yang menarik perhatian berbagai kalangan. Komposisi utama dari gas bumi adalah metana. Proses katalitik dari oksidasi pemisahan metana (Partial Oxidation of Methane/POM) untuk mengahasilkan gas sistesis (syngas) sangat eksotermik dan dapat menghasilkan syngas dengan rasio molar H2/CO adalah 2, dimana dapat langsung digunakan untuk sistesis Fischer-Tropsch atau sistesis metanol. Bagaianapun juga proses POM untuk mengahasilkan gas sistesis menjadi salah satu aplikasi dari gas bumi.Senyawa aktif pada katalis untuk POM adalah nikel dan logam noble seperti Ru, Rh, Pt dan Co. Katalis dengan logam noble memiliki aktivitas yang tinggi, namun memiliki kecepatan deaktivasi yang cepat pula serta harga yang mahal yang membatasi aplikasi komersialnya. Katalis yang memakai nikel (nickel-basedI) memiliki kelebihan yaitu harga murah dan aktivitasnya tinggi, namun kecepatan deaktivasinya juga menjadi masalah. Kecepatan deaktivasi katalis nikel biasanya akan menimbulkan terjadinya sintering pada partikel logam nikel, karbon deposisi, dan kehilangan senyawa aktif (Slagterns, 1998). Jika dibandingkan dengan memakai nikel, katalis dengan dasar cobalt memiliki aktivitas yang lebih rendah di POM, selain itu memiliki selektivitas rendah untuk H2 dan CO. Namun, Co memiliki titik leleh yang tinggi dan menguntungkan pada ketahanannya terhadap hilangnya senyawa aktif pada temperatur tinggi (Zhang,2008). Sehingga ketika menggunakan katalis Co dalam POM, harus ditingakatkan aktivitas dan selektivitas terhadap CO dah H2. Penambahan sejumlah promotor akan dapat mempercepat redusibilitas Co dan meningkatkan aktivitas serta selektivitas pada syngas pada POM (Choudari, 1998). Bagaimanapun juga, hasil yang dihasilkan menggunakan katalis Co sangat dipengaruhi oleh sifat senyawa penunjangnya dan interaksi antara senyawa tersebut dengan sisi aktif katalis. Senyawa yang biasanya digunakan sebagai senyawa penunjang yaitu -Al2O3, SiO2. Material dengan dasar CeO2 yang biasa digunakan sebagai senyawa penunjang dan promotor pada proses interaksi fisik dan kimianya. Percobaan ini akan membuat solid solution Ce0.5Zr0.5O2 dengan metode co-presipitasi dan penambahan konsentrasi Co yang bervariasi secara impregnasi. Sehingga akan ditentukan pengaruh penambahan variasi konsentrasi Co pada performa katalis Co/ Ce0.5Zr0.5O2 dalam POM untuk mengahsilkan syngas. 1.2 Rumusan Masalah Bagaimana pengaruh penambahan konsentrasi pada performa katalitik dari katalis Co/ Ce0.5Zr0.5O2 dalam POM untuk mengahasilkan syngas.

1.3 Tujuan penulisan Mengetahui pengaruh penambahan konsentrasi pada performa katalitik dari katalis Co/ Ce0.5Zr0.5O2 dalam POM untuk mengahasilkan syngas.

BAB IITINJAUAN PUSTAKA

2.1 KatalisKatalis ( catalyst ) adalah bahan yang mempercepat terjadinya reaksi kimia yang tidak mempengaruhi keadaan akhir kesetimbangan reaksi dan komposisi kimia katalis tersebut tidak berubah. Bisa juga dikatakan katalis adalah suatu zat yang meningkatkan laju reaksi kimia tanpa ikut terpakai. Di dunia industri katalis telah digunakan secara luas, terutama pada industri kimia. Dalam dunia otomotif, katalis juga dapat digunakan terutama untuk menangani masalah emisi gas buang.2.2 KobaltKobalt terdapat dilapisan kerak bumi yaitu sekitar 0,004% (Heslop,1961) dari berat kerak bumi atau sekitar 30 ppm dari kerak bumi. Terdapat banyak bijih logam yang mengandung kobalt (mineral kobalt), diantaranya yang dikomersilkan yaitu Kobaltite (CoAsS), Smaltite (CoAs2) dan Linneaite (CO3S2). Persenyawaan kobalt yang terdapat di alam selalu ditemukan dengan bijih logam nikel, terkadang juga bersamaan dengan bijih tembaga serta bijih timbal. Negara negara yang secara komersil memproduksi logam murni kobalt dari mineralnya di alam antara lain : Zaire (32,5%), Zambia(16%), Australia (11%), USSR (10%) dan kanada (9%) (Indra 2009).Kobalt merupakan logam transisi golongan pertama dan dalam industri biasanya digunakan sebagai katalis. Logam transisi baris pertama pada tabel periodik (Ni, Co, Fe) dan logam noble(Ru, Rh, Pd, Pt, Ir) merupakan katalis yang aktif untuk reaksi oksidasi parsial metana (Chen, Yang-Guang, Keiichi Tomishige, 1999).2.3 Preparasi Katalis2.3.1 Metode kopresipitasi Merupakan salah satu metode sintesis senyawa anorganik yang didasarkan pada pengendapan lebih dari satu substansi secara bersamasama ketika melewati titik jenuh. Kopresipitasi merupakan metode yang menjanjikan karena prosesnya menggunakan suhu rendah dan mudah untuk mengontrol ukuran partikel sehingga waktu yang dibutuhkan relatif lebih singkat. Beberapa zat yang paling umum digunakan sebagai zat pengendap dalam kopresipitasi adalah hidroksida, karbonat, sulfat dan oksalat. Produk dari metode ini diharapkan memiliki ukuran partikel yang lebih kecil dan lebih homogen dari pada metode solid state dan ukuran partikel yang lebih besar dari pada metode sol-gel (Kandasamy dkk, 20011)2.3.2 ImpregnasiImpregnasi adalah preparasi katalis dengan mengadsorpsikan garam prekursor yang mengandung komponen aktif logam di dalam larutan kepada padatan pengemban. impregnasi dilakukan manakala pada pengemban tidak terdapat anion atau kation yang dapat dipertukarkan. Impregnasi dibedakan menjadi dua, yaitu impregnasi basah dan impregnasi kering. Salah satu yang mendasari pemilihan metode impregnasi adalah bahwa didalam pengemban tidak terdapat anion atau kation yang dapat dipertukarkan (karena kalau ada anion atau kation yang dapat dipertukarkan metodenya disebut pertukaran ion). Metode tersebut bergantung pada kation logam yang ingin diembankan. Untuk ion kompleks yang sukar mengalami pertukaran kation, maka metode yang tepat adalah impregnasi, sedangkan untuk kation tersolvasi yang lebih mudah mengalami pertukaran kation, metode yang tepat adalah pertukaran ion. Dapat juga dipertimbangkan faktor biaya. Untuk larutan garam yang mahal dapat dilakukan impregnasi kering. Sedangkan larutan garam yang lebih murah dapat dilakukan impregnasi basah atau pertukaran ion (http://herlinaidra.blogspot.com).2.4 Syngas (gas sintesis)Gas sintesis adalah campuran gas karbon monoksida dan gas hidrogen dalam berbagai komposisi, seperti karbon monoksida murni, hidrogen murni atau campuran keduanya.Kebutuhan terhadap gas sintesis sebagai produk antara dalam industri petrokimia saat ini meningkat karena gas sintesis dapat digunakan sebagai bahan baku untuk produksi berbagai macam bahan kimia dan bahan bakar sintetis. Terdapat tiga reaksi utama untuk memproduksi gas sintesis yaitu :

Reaksi (1) dan (2) adalah reaksi reformasi, yakni reaksi reformasi kukus dan reaksi reformasi CO2, bersifat endotermik, sedangkan reaksi (3) adalah reaksi oksidasi parsial metana, bersifat eksotermis. Reaksi reformasi kukus membutuhkan energi dalam jumlah besar dan menghasilkan gas sintesis dengan rasio H2/CO tinggi secara stoikiometris, yaitu 3, sehingga tidak sesuai untuk digunakan pada sintesis metanol dan Fischer Tropsch (Hatch, Lewis F. 1981). Reaksi reformasi CO2 memproduksi gas sintesis dengan rasio H2/CO yang relatif rendah yaitu sekitar 1 dan lebih bersifat endotermik dibandingkan dengan reaksi reformasi kukus. Reaksi oksidasi parsial metana bersifat eksotermis dan menghasilkan campuran hidrogen dan karbon monoksida dengan rasio dua berbanding satu secara stoikiometris, yang dapat digunakan secara langsung dalam reaksi Fischer Tropschatau sintesis metanol. Reaksi ini merupakan salah satu alternatif dari reaksi reformasi karena reaksinya eksotermis sehingga membutuhkan energi yang lebih kecil, volume reaktor lebih kecil dan memiliki waktu reaksi yang singkat (widodo, 2005).2.5 Oksidasi Parsial MetanaOksidasi Parsial Metana merupakan metode oksidasi metana menjadi gas. Metode ini biasa digunakan karena memiliki keuntungan utama yaitu :(1) dalam reaksi ini terjadi reaksi eksotermik(2) memberikan perbandingan H2/CO. yang lebih rendah (H2/CO=21i )(3) lebih selektif.Pada awalnya, faktor penyulit utama dalam proses ini adalah tidak dapat dihindarinya pembentukan deposit karbon pada perbandingan stoikiometri CH4/O2 yang digunakan, namun sejak tahun 1991 proses ini mulai banyak diteliti setelah dilaporkan ada beberapa logam nobel seperti rodium dan rutenium dapat digunakan sebagai katalis tanpa (sedikit sekali) terjadi pembentukan deposit karbon. Tetapi walau bagaimanapun tetap masih dijumpai kendala karena seperti diketahui logam rodium dan rutenium ini sangat mahal harganya.Sampai saat ini, masih terjadi ketidaksepakatan (debat) di antara para peneliti mengenai mekanisme reaksi oksidasi parsial metana menjadi syngas. Oleh sebab itu banyak di antara peneliti menempatkan kejelasan akan mekanisme reaksi sebagai salah satu tujuan utama penelitian. Disimpulkan ada 2 (dua) mekanisme reaksi oksidasi parsial metana menjadi syngas yaitu :(1) oksidasi parsial metana secara tak langsung(2) oksidasi parsial metana secara langsung (Widyananda, P, 2006)2.6 Metode Karakteristik Katalis2.6.1 N2 physical sorptionAdsorpsi fisik berhubungan dengan gaya Van der Waals dan merupakan suatu proses dapat balik (reversible). Apabila daya tarik menarik antara zat terlarut dan adsorben lebih besar daya tarik menarik antara zat terlarut dengan pelarutnya maka zat yang terlarut akan diadsorpsi pada permukaan adsorben. Molekul yang terikat sangat lemah dan energi yang dilepaskan pada adsorpsi fisika relatif rendah sekitar 20 kJ/mol (Atkins, 1999:437-438)2.6.2 XRDXRD atau X-Ray Diffraction merupakan salah satu alat yang memanfaatkan prinsip tersebut dengan menggunakan metoda karakterisasi material yang paling tua dan paling sering digunakan hingga sekarang. Teknik ini digunakan untuk mengidentifikasi fasa kristalin dalam material dengan cara menentukan parameter struktur kisi serta untuk mendapatkan ukuran partikel. Bahan yang dianalisa adalah tanah halus, homogenized, dan rata-rata komposisi massal ditentukan (Dina dkk, 2009).2.6.3 H2-TPRTemperature programmed reduction(TPR) dapat digunakan untuk menentukan tingkat reduksi (reducibility), distribusi keadaan reduksi (bilangan oksidasi), dan efek interaksi antar logam yang digunakan untuk modifikasi dengan penyangganya. Suhu reduksi sangat tergantung kepada kuantitas sampel, persen gas reaktif, kondisi aliran gas, dan kecepatan naiknya suhu. Biasanya campuran gas reaktif dengan inert (H2 dalam N2 atau Ar) biasa digunakan untuk analisis TPR (Istadi, 2011)2.6.4 SEM dan TEMMorfologi permukaan padatan zeolit dilihat dengan menggunakan analisis Scanning Electron Microscopy (SEM) dan Tranmission Electron Microscopy (TEM).Perbedaan mendasar dari TEM dan SEM adalah pada cara bagaimana elektron yang ditembakkan oleh pistol elektron mengenai sampel. Pada TEM, sampel yang disiapkan sangat tipis sehingga elektron dapat menembusnya kemudian hasil dari tembusan elektron tersebut yang diolah menjadi gambar. Sedangkan pada SEM sampel tidak ditembus oleh elektron sehingga hanya pendaran hasil dari tumbukan elektron dengan sampel yang ditangkap oleh detektor dan diolah.2.6.5 TPO dan TGTPO adalah sebuah pendekatan eksperimental karakteristik / menganalisis sifat padat diendapkan pada menghabiskan atau dinonaktifkan katalis dalam bidang katalisis heterogen. Alasan untuk menggunakan teknik ini serta semua teknik lain untuk analisis padat pada katalis adalah untuk menemukan cara yang paling layak dan efisien untuk regenerasi optimal katalis yang nonaktifkan. Pendekatan menggunakan TPO memerlukan sampel dari katalis yang kurang aktif dalam (U-tube) wadah yang diisi dengan katalis menghabiskan yang ditempatkan dalam tungku dengan peralatan kontrol suhu. Sebuah alat pengukur (termokopel) adalah tempat di dalam tungku untuk mengukur suhu dan suasana pengoksidasi biasanya oksigen dan kemudian oksidasi dipantau oleh salah satu analisis spektrometri tepat (http://www.ukessays.com).Analisi Thermogravimetry mengukur adanya perubahan dan kecepatan perubahan massa material berdasarkan perubahan temperatur dan waktu yang terkontrol. Teknik ini bisa digunakan untuk melihat karakterisis material yang mengalami penurunan maupun peningkatan massa selama terjadi dekomposisi, oksidasi maupun dehidrasi.

BAB IIIMETODE

BAB IVHASIL DAN PEMBAHASAN

4.1 N2 Physical SorptionStruktur pori-pori dan area permukaan dianalisis dengan N2 Physical Sorption. Hasil dari analisis tersebut akan terlihat pada gambar dibawah :

Gambar pertama menunjukan grafik adsorpsi-deadsorpsi isotherm nitrogen sedangkan gambar kedua menunjukan pengaruh diameter pori pada proses sistesis solid solution Ce0.5Zr0.5O2 dan katalis Co/Ce0.5Zr0.5O2. Meskipun Co/Ce0.5Zr0.5O2 telah dikalsinasi pada temperatur tinggi 700oC menunjukan material tersebut berjenis mesoporous. Pori yang pada katalis terbentuk akibat kehilangan surfactant PVP ketika dipanaskan pada proses kalsinasi. Diperlihatkan pada tabel dibawah bahwa luas area permukaan untuk CeZrO2, Co(10%)/CeZrO2, Co(20%)/CeZrO2. Co(30%)/CeZrO2 adalah 50.23, 26.16, 17,23 dan 11.95 m2/g. Volume masing-masing pori untuk tiap material adalah 0.23, 0.18, 0.035 dan 0.032 cm3/g serta rata-rata diameter pori-pori sebesar 14.54, 13.25, 5.62 dan 6.84 nm.

Area permukaan dan volume pori pada katalis akan berkurang seiring dengan bertambahnya konsentrasi cobalt yang ditambahkan, khususnya sangat terlihat ketika konsentrasi cobalt sangat tinggi. Hal ini dapat disebabkan karena cobalt yang ditambahkan dari senyawa pendukung dapat masuk ke dalam pori.

4.2 X-Ray Diffraction (XRD)Hasil garis XRD dari sampel terlihat pada gambar berikut, dimana dilakukan juga penentuan garis XRD dari CeZrO2 murni dan CeO2 sebagai pembanding.

Puncak (peak) yang sangat kuat muncul menunjukan adanya tipe kisis (111), (200), (220), dan (311) dari sampel CeZrO2 murni, CeO2 dan Co/ CeZrO2 menunjukan kesamaan puncak difraksi pada kisi (111), (200), (220) dan (311). Namun, puncak difraksi pada ksis (111) untuk CeZrO2, Co(10%)/ CeZrO2, Co(20%)/ CeZrO2, dan Co(30%)/ CeZrO2 adalah 29.7o, 29.6o, 29.8o, dan 29.2o, dimana lebih tinggi dari CeO2 (28.7o). Penyebabnya dikarenakan adanya Zr4+ yang masuk ke dalam kisis kristal ketika pembentukan CeO2 dan solid solution CeZrO2, dimana akan mengurasi parameter kristal. Selain Co/CeZrO2, dianalisis pula puncak kecil dari Co3O4 pada 32.9o, 33.4o dan 33.6o, puncak lemak ini menunjukan bahwa Co3O4 kemungkinan besar terdispersi kedalam senyawa pendukung CeZrO2 yang berbentuk kisi hexagonal closed-packed.

2.3 Temperture-Programmed Reduction by Hydrogen (H2- TPR)Hasil H2-TPR dari semua sampel terlihat pada grafik dibawah. Puncak CeZrO2 yang didapat merupakan hasil proses reduksi selama satu minggu pada temperatur 570oC, dimana menunjukan terjadinya reduksi dari Ce4+ menjadi Ce3+ di dalam solid solution CeZrO2. Ketika dilakukan penambahan Co ke dalam Ce0.5Zr0.5O2, katalis Co/ Ce0.5Zr0.5O2 mehasilkan puncak yang menunjukan adanya reduksi pada temperatur rendah.

Co(10%)/CeZrO2 mengkasilkan dua puncak pada 170-255oC dan 255-44-oC, demikian pula dua peak juga muncul untuk Co(20%)/CeZrO2 (162-245oC dan 245-160oC) dan Co(30%)/CeZrO2 (150-260oC dan 260-420oC). Puncak reduksi pada temperatur tinggi dari ketiga sampel katalis tersebut dapat dibagi menjadi dua berdasarkan Gauss fitting yaitu puncak reduksi temperatur rendah dan temperatur tinggi. Puncak reduksi temperatur rendah merupakan hasil reduksi dari Co3O4 menjadi CoO, tetapi untuk puncak reduksi temperatur tinggi dihasilkan dari reduksi CoO menjadi Co. Peningkatan jumlah konsentrasi cobalt yang ditambahkan membuat luas area pada puncak reduksi temperatur tinggi makin besar, menunjukan besarnya jumlah hidrogen yang terikat oleh spesies cobalt. Penambahan Zr4+ ke dalam CeO2 dapat meningkatkan jumlah area kekosongan oksigen, dimana akan meningkatkan mobilitas dari kisi oksigen dan membuat reduksi spesies cobalt menjadi lebih mudah. Sepertihalnya yang telah diteliti bahwa temperatur reduksi dari cobalt dengan bantuan Al2O3 sekitar 650oC (Hou, 2011) dan temperaturnya menurun menjadi 540oC ketika memakai ZrO2 sebagai senyawa pendukung (Jia, 2010). Ketika Co ditambahkan CeO2 temperatur reduksinya menurun menjadi 500oC (Zhang, 2007). Hal ini menunjukan bahwa sisi aktif dari cobalt pada Ce0.5Zr0.5O2 jauh lebih mudah direduksi, sehingga dapat memicu POM untuk membentuk sysgas (Slagterns, 1998).

2.4 Scnanning Electron Microscopy (SEM) dan Transmission Electron Microscopy (TEM)Morfologi permukaan dari sampel katalis Co(30%)/CeZrO2 dianalisis menggunakan SEM dan ukuran partikelnya dianalisis menggunakan TEM. Hasil tersebut terlihat pada gambar di bawah, dimana pada gambar SEM terlihat sampel katalis tersusun oleh partikel kecil dan keseluruhan morfologi permukaannya tidak rata atau tidak beraturan (irregular). Sedangkan gambar kedua menunjukan ukuran dari partikel Co(30%)/CeZrO2 sekitar 7-10 nm.

2.5 Temperature-Programmed Oxidation (TPO) dan Analisis Thermogravimetic (TG)Jumlah katalis yang terdeposisi setelah POM dianalisis menggunakan TPO dan TG. Dimana berdasarkan hasil TPO, jumlah oksigen yang terikat baik pada temperatur tinggi dan rendah terlihat pada gambar di dibawah.

Puncak pada temperatur rendah dihasilkan dari oksidasi logam Co, sedangkan puncak pada temperatur tinggi menunjukan adanya oksidasi dari kristal (coke) yang terbntuk dimana secara cepat akan mengikat banyak oksigen. Dengan bertambahnya kandungan Co, temperatur oksidasi dari kristal yang terdeposisi cenderung ke arah temperatur tinggi dan area puncak yang dihasilkan semakin luas, menunjukan bahwa lebih banyak kristal yang dibentuk ketika jumlah katalis Co yang ditambahkan semakin banyak pada POM. Gambar dibawah akan menunjukan hasil TG dan DTG mengenai jumlah katalis Co(30%)/CeZrO2 yang digunakan selama POM. Perlu diingat bahwa berkurangnya massa (weight loss) semakin besar pada temperatur diatas 400oC.

Kurva DTG menunjukan bahwa massa berkurang cepat pada temperatur 570oC yang diakibatkan karena kristal yang dengan cepat terbakar pada temperatur yang tinggi. Penurunan massa selesai dan massa menjadi konstan pada temperatur 670oC dan persentase jumlah massa yang berkurang sebesar 23%, ini menunjukan jumlah persen massa katalis yang digunakan selama POM sebesar 23%. Sedangkan untuk katalis Co(20%)/CeZrO2 dan Co(10%)/CeZrO2 yang dihabiskan sebesar 19% dan 15%.Penyebab kristal coke dapat terdisposisi seiring bertambahnya jumlah Co karena akan semakin banyaknya jumlah sisi aktif muncul dan membuat lebih banyak metana yang dikonversi menjadi syngas. Secara termodinamika dan eksperimental ada dua alasan untuk pembentukan coke pada POM. Pertama, bahwa dekomposisi dari metana merupakan dismutasi dari karbon monooksida, pembentukan awal harus pada temperatur tinggi. Temperatur tinggi tidak memberikan keuntungan terhadap dismutasi dari karbon monooksida karena merupakan reaksi isotermal yang kuat. Ketika temperatur dibawah 600oC, jumlah coke yang dihasilkan oleh dismutasi karbon monooksida jauh lebih banyak dari dekomposisi metana sendiri. Namun ketika temperatur berada diatas 750oC maka coke yang dihasilkan merupakan hasil dari dekomposisi dari metana.

2.6 Uji Aktivitas KatalitikGambar dibawa menunjukan sifat katalitik dari katalis dalam POM. Ketika persen massa Co dalam katalis 10%, konversi metana hanya terjadi 56%. Namun saat Co bertambah menjadi 20% dan 30%, metana yang dikonversi menjadi syngas sebesar 60% dan 70%, membuktikan bahwa semakin tinggi konsentrasi Co akan meningkatkan konversi dari metana.

Meskipun peningkatan jumlah Co akan menurunkan luas area permukaan dan volume pori dari katalis Co/Ce0.5Zr0.5O2, namun aktivitas katalitik menjadi meningkat seiring dari semakin banyaknya Co yang ditambahkan, serta akan membentuk lebih banyak pusat aktif. Selain itu, semakin banyaknya coke yang terbentuk siring bertambangnya Co mengakibatkan semakin banyaknya metana yang dikonversi menjadi syngas selama satu periode reaksi, menunjukan bahwa konsentrasi Co yang tinggi akan meningkatkan ketahanan katalis dari deaktifasi akibat desposisi coke. Agar mendapatkan konversi metana yang besar, senyawa pendukung Co konsentrasi tinggi dan CeZrO2 sangat dibutuhkan. Ketiga katalis tersebut menunjukan selektifitas yang stabil terhadap H2 dan CO. Seletivitasnya sekitas 97% untuk H2 dan 95% untuk CO. Syngas yang dihasilkan dari POM dapat langsung digunakan untuk mensistesis metanol dan sintesis Fischer-Tropsch.

BAB VPENUTUP

5.1 Kesimpulan Kobalt oksida di dalam Ce0.5Zr0.5O2 lebih mudah dioksidasi menjadi logam kobalt Katalis Co/Ce0.5Zr0.5O2 menunjukan sifat selektivitas dan aktivitas yang tinggi terhadap H2 dan CO dalam POM Semakin tinggi konsentrasi Co yang dicampurkan akan meningkatkan aktivitas katalitik dan ketahanan terhadap deaktivasi katalis akibat deposisi coke.

DAFTAR PUSTAKA

Zhang N W, Huang C J, Kuang F P, Gao X X, Weng W Z, Wan H L. Effect of a Mg promoter on the structure and catalytic performance of a Co/Mg/HZSM-5 catalyst for the partial oxidation of methane to syngas. Acta Physico-Chimica Sinica (Chinese), 2008, 24(12):2165-2171.Choudhary V R, Rajput A M, Prabhakar B, Mamman A S. Partial oxidation of methane to CO and H2 over nickel and/or cobalt containing ZrO2, ThO2, UO2, TiO2 and SiO2 catalysts. Fuel, 1998, 77(15): 18031807. Hou C P, Sun X, Wang Q, Liu B, Wu Y, Xia G F, Li M F, Nie H, Li D D. Study on reduction property of cobalt based F-T synthesis catalyst supported on alumina, Journal of Molecular Catalysis (China), 2011, 25(3): 238239.Jia L T, Li D B, Hou B, Sun Z Q, Liu B, Guo J G, Ren R H, Sun Y H. Influence of reduction -oxidation - reduction treatment on the structure and catalytic performance of Co-ZrO2 for Fischer-Tropsch synthesis. Journal of Fuel Chemistry and Technology, 2010, 38(6): 710-715.Zhang P, Shao J J, Tang X F, Shen W J. Studies on the preparation of Co3O4 /CeO2 materials and their applications on CO oxidation at low-temperature. Journal of Academy of Armored Force Engineering, 2007, 21(4): 7678.Hatch, Lewis F. From Hydrocarbons to Petrochemical. Gulf Publishing Company, Houston, (1981)Widodo, 2005, Pengaruh Jenis Presipitan Dan Iradiasi Ultrasonik Pada Katalis Ni/CeO2-MgO-La2O3/Al2O3Untuk Reaksi Oksidasi Parsial Metana, jurnal teknologi Indra, 2009, Unsur Kobalt, Universitas Brawijaya, MalangKandasamy dkk, 20011, Synthesis of Nickel Zinc Iron Nanoparticles by Coprecipitation Technique, Materials Research. 2010; 13(3): 299-303Chen, Yang-Guang, Keiichi Tomishige, Kota Yokohama, Kaoru Fujimoto. Journal of Catalysis, (1999), Vol. 184, No. 2, pp. 479-490.Dina dkk,2009, X-RAY DIFFRACTION (XRD), Universitas Sebelas Maret, SurakartaAtkins, 1999, Kimia Fisik, Erlangga, JakartaWidyananda, P, 2006, Oksidasi parsial metana menjadi syngas dengan menggunakan katalis berbasis kobalt dan nikel, Universitas Indonesia, JakartaIstadi, 2011, Fundamental Dan Aplikasi Teknologi Katalis Untuk Konversi Energi, Universitas Diponegoro, Semaranghttp://herlinaidra.blogspot.com/2013/05/antara-impregnasi-kering-impregnasi.html diakses pada tanggal 6 April 2014 jam 11:40http://www.ukessays.com/essays/chemistry/temperature-programmed-oxidation.php diakses pada tanggal 6 April 2014 jam 11:40