KAJIAN PENGARUH SILIKA P ADA GRAFITISASI KATALITIK...

7
p~ ~ N~ H t.., N~.lM. S.: X k 4, /5SN 1410-76g6 KAJIAN PENGARUH SILIKA P ADA GRAFITISASI KATALITIK KOKAS MINYAK BUMI Susalit Setya Wibowo Sentra Teknologi Polimer (STP) -BPP Teknologi Kawasan PuspiptekSerpong, Tangerang15314, Banten ABSTRAK KAJIAN PENGARUH SlUKA PADAGRAFITISASI KATAUTIK KOKAS MINYAKBUMI Telah dilakukankajian pengaruh silika (SiO2) pacta proses grafitisasikokas minyakbumi.Dalam kajian ini digunakan parameter-parameter fisika seperti densitas (p), persenvolum susut(Vs), persen massa hilang(Mh), spasi antar-lapisan(dOO2) , indeks grafitisasi (poo2), dan derajatgrafitisasi(goo2). Parameter-parameter fisika tersebut enunjukkan bahwasilika (Sia2)mampu mempercepat proses grafitisasi. ABSTRACT STUDYOF THE INFLUENCES OF SILICAON CATALITICGRAPHITIZATIONOF PETROLEUM COKE. Study of the influencesof silica (SiO2) on graphitization process of petroleum coke has beendone. Physicalparameters such as density(p), percentof shrinkagevolume (Vs), percentof loss mass (Mh), inter-layerspacing(d002), graphitization index (poo2) and graphitization degree (g002) were used in this study. The physical parameters have shown that silica (SiO2) was capableof accelerating the graphitization process. PENDAHULUAN Suhu merupakan salah satu faktor yang sangat menentukan dalam pembuatan grafit tiruan yang berkualitas tinggi. Dalam proses pembuatan grafit tiruan diperlukan panas pada kisaran antara 2500 sampai 3000 °C untuk mengubah materi karbon yang berstruktur kurang tertata baik atau acak menjadi struktur grafitik yang tertata baik(I). Penyediaan panas pactakisaran suhu tersebut di alas merupakan suatu pekerjaan yang tidak mudah, dan hal ini sering menjadi kendala yang cukup berarti dalam upaya memperoleh grafit berkualitas tinggi. Dalam penelitian yang dilakukan oleh Yateman Arryanto, dkk (2 tentang kajian kristalinitas grafit tiruan hasil pemanasan pacta suhu 700,800,900, 1000, clan 1100 °C menyimpulkan bahwa grafit yang dihasilkan itu memiliki struktur grafitik yang benar tetapi kristalinitasnya belum memenuhi kriteria suatu graftt ideal. Aune, dkk (3) menyatakan bahwa proses penggrafitan yang dilakukan pacta suhu sekitar 1200 °C terhadap materi karbon yang dapat digrafitkan akan menghasilkan suatu materi semi-grafitik atau lebih dikenal sebagai grafit turbostratik atau lubrikostratik. Sedangkan perubahan daTi struktur grafit turbostratik menjadi struktur grafitik, baik dalam struktur grafit rombohedral maupun heksagonal, akan terjadi secara lambat pada suhu di alas 1800 °C, clan kemudian proses ini akan berlangsung dengan relatif cepat setelah melampaui suhu 2200 °C (4). Grafitisasi pada suhu rendah dimungkinkan dapat dilakukan dengan menggunakan penambahan unsur-unsur pembentuk karbida yang mempunyai fungsi sebagai katalis (1.5). Unsur-unsur pembentuk karbida tersebut, seperti yang dinyatakan oleh Vohler, dkk (I) , mampu mengkatalis proses penggrafitan clan pada akhimya mampu meningkatkan laju clan kualitas proses penggrafitan. Dalam suatu penelitian yang dilakukan oleh Stefan, dkk (5) diperoleh basil bahwa logam-logam seperti Cr, Mn, Fe, Ni, Cu, clan mineral bentonit dapat mengkatalis proses penggrafitan kokas-minyakbumi (petroleum-coke) yang mengandung belerang sebesar 0,74% hingga 3,88%. Paper ini menyajikan suatu kajian tentang pengaruh katalis silika (Sia2) pada proses penggrafitan kokas-minyakbumi pada suhu 2000 °C dengan menggunakan beberapa parameter fisik seperti parameter mikroskopis basil pengolahan data difraksi sinar-x clan parameter makroskopis. Beberapa parameter fisik makroskopis yang digunakan dalam kajian ini antara lain adalah densitas (p), persen volum susut (V s), clan persen 29 ~, 6' J~ 2001

Transcript of KAJIAN PENGARUH SILIKA P ADA GRAFITISASI KATALITIK...

p~ ~ N~ H t.., N~.lM. S.: X k 4, /5SN 1410-76g6

KAJIAN PENGARUH SILIKA P ADA GRAFITISASIKATALITIK KOKAS MINYAK BUMI

Susalit Setya Wibowo

Sentra Teknologi Polimer (STP) -BPP TeknologiKawasan PuspiptekSerpong, Tangerang 15314, Banten

ABSTRAK

KAJIAN PENGARUH SlUKA PADA GRAFITISASI KATAUTIK KOKAS MINYAKBUMI Telah dilakukan kajian pengaruh silika (SiO2)pacta proses grafitisasi kokas minyakbumi. Dalam kajian ini digunakan parameter-parameter fisika seperti densitas (p), persen volum susut (Vs),persen massa hilang(Mh), spasi antar-lapisan (dOO2) , indeks grafitisasi (poo2), dan derajat grafitisasi(goo2). Parameter-parameter fisika tersebutenunjukkan bahwa silika (Sia2) mampu mempercepat proses grafitisasi.

ABSTRACT

STUDY OF THE INFLUENCES OF SILICA ON CATALITIC GRAPHITIZATION OF PETROLEUM COKE. Study of the influences ofsilica (SiO2) on graphitization process of petroleum coke has been done. Physical parameters such as density (p), percent of shrinkage volume(Vs), percent of loss mass (Mh), inter-layer spacing (d002), graphitization index (poo2) and graphitization degree (g002) were used in this study. Thephysical parameters have shown that silica (SiO2) was capable of accelerating the graphitization process.

PENDAHULUAN

Suhu merupakan salah satu faktor yang sangatmenentukan dalam pembuatan grafit tiruan yangberkualitas tinggi. Dalam proses pembuatan grafit tiruandiperlukan panas pada kisaran antara 2500 sampai 3000°C untuk mengubah materi karbon yang berstrukturkurang tertata baik atau acak menjadi struktur grafitikyang tertata baik(I). Penyediaan panas pacta kisaran suhutersebut di alas merupakan suatu pekerjaan yang tidakmudah, dan hal ini sering menjadi kendala yang cukupberarti dalam upaya memperoleh grafit berkualitas tinggi.

Dalam penelitian yang dilakukan oleh YatemanArryanto, dkk (2 tentang kajian kristalinitas grafit tiruan

hasil pemanasan pacta suhu 700,800,900, 1000, clan1100 °C menyimpulkan bahwa grafit yang dihasilkan itumemiliki struktur grafitik yang benar tetapikristalinitasnya belum memenuhi kriteria suatu grafttideal. Aune, dkk (3) menyatakan bahwa proses

penggrafitan yang dilakukan pacta suhu sekitar 1200 °Cterhadap materi karbon yang dapat digrafitkan akanmenghasilkan suatu materi semi-grafitik atau lebihdikenal sebagai grafit turbostratik atau lubrikostratik.Sedangkan perubahan daTi struktur grafit turbostratikmenjadi struktur grafitik, baik dalam struktur grafitrombohedral maupun heksagonal, akan terjadi secara

lambat pada suhu di alas 1800 °C, clan kemudian prosesini akan berlangsung dengan relatif cepat setelahmelampaui suhu 2200 °C (4).

Grafitisasi pada suhu rendah dimungkinkandapat dilakukan dengan menggunakan penambahanunsur-unsur pembentuk karbida yang mempunyai fungsisebagai katalis (1.5). Unsur-unsur pembentuk karbidatersebut, seperti yang dinyatakan oleh Vohler, dkk (I) ,

mampu mengkatalis proses penggrafitan clan padaakhimya mampu meningkatkan laju clan kualitas prosespenggrafitan. Dalam suatu penelitian yang dilakukanoleh Stefan, dkk (5) diperoleh basil bahwa logam-logam

seperti Cr, Mn, Fe, Ni, Cu, clan mineral bentonit dapat

mengkatalis proses penggrafitan kokas-minyakbumi(petroleum-coke) yang mengandung belerang sebesar0,74% hingga 3,88%.

Paper ini menyajikan suatu kajian tentangpengaruh katalis silika (Sia2) pada proses penggrafitankokas-minyakbumi pada suhu 2000 °C denganmenggunakan beberapa parameter fisik seperti parametermikroskopis basil pengolahan data difraksi sinar-x clanparameter makroskopis. Beberapa parameter fisikmakroskopis yang digunakan dalam kajian ini antara lainadalah densitas (p), persen volum susut (V s), clan persen

29~, 6' J~ 2001

IG.f p~ ~ f"'M ~ ~ ~ H~ ~-'-&t * (II.;(.,.",D

massa hilang (Mh). Sedangkan parameter-parameter fisikmikroskopis yang digunakan antara lain adalah spasiantar lapisan (dOO2), derajat grafitisasi (g) dan indeksgrafitisasi (p). Dari berbagai parameter itu akan diperolehbanyak informasi yang berkaitan dengan kualitas prosespenggrafitan dan kualitas grafit tiruan yang dihasilkan.

2

TAT A KERJA0,5 I,;,.

Bahan0 I ,;,\ ,," , , I

f) 0,05 0,1 0.15 0,2 0,25

massa Si02 (gram)

Gambar 1. Kurva hubungan antara densitas danmassa silika (SiO2).

Bahan dasar pembuatan grafit timan digunakankokas-minyakbumi sebagai bahan pengisinya dan gala-gala batu-bara sebagai bahan pengikatnya. Sedangkansilika (SiO2) pro analis bentuk kuarsa digunakan sebagaikatalis pada proses penggrafitan.

Cara KerjaProses pembuatan pelet graftt

Pelet dibuat dengan mencampur bahan-bahandasar kokas-minyakbumi daD gala-gala batu-bara dengan

ukuran butir masing-masing 90 ~. Perbandingan persenberat antara kokas-minyakbumi daD gala-gala batu-baraadalah 75 : 25. Silika yang digunakan untuk masing-

masing cuplikan adalah sebesar 0, 0,05, 0,10, 0,15, daD0,20 gram, yang selanjutnya secara berurutan cuplikan-

cuplikan tersebut disimbolkan sebagai G-l, G-2, G-3, G-4, daD G-5. Pencampuran bahan-bahan dasar tersebutdilakukan dengan pengadukan terus-menerus daD

dipanaskan pacta suhu kira-kira 200 °C hingga diperoleh

suatu campuran yang homogen. Setelah diperolehcampuran plastis yang homogen kemudian dimasukkanke dalam cetakan berbentuk silinder berdiameter sebesar3,5 cm daD ditekan pacta tekanan sebesar 100 KN/cm2.Pelet-pelet yang dihasilkan selanjutnya dipanggangdalam tungku pacta suhu 900 °C selama 60 menit daDdiusahakan agar pelet-pelet itu tidak kontak langsungdengan udara luar (terutama oksigen). Pelet yang telah

dipanggang itu kemudian digrafitkan dalam tungku lainpacta suhu 2000 °C selama 10 menit daD dialiri gas argonpacta tekanan sekitar 20 psi.

~~~~

o 0,05 0,1 0,15 0,2 0,25

massa SiO2 ,gram

Gambar 3. Kurva hubungan antara persen massahilang dan massa silika (SiOv

Metode difraksi sinar-xCuplikan grafit hasil yang diperoleh itu

selanjutnya dikarakterisasi secara mikroskopis denganmetode difraksi sinar-x pacta kisaran sudut difraksi antara0-140°, panjang gelombang (A) 1,5406 A dan radiasiCuK-a. Difraktogram dari masing-masing cuplikan dapatdilihat dalam gambar 4 -6. .

Interpretasi difraktogram dilakukan denganmenggunakan tabel ASTM atau lebih dikenal dengantabel Hanawalt. Dari pengolahan data difraksi sinar-x itu

diperoleh beberapa parameter seperti spasi antar-lapisan(doo]), derajat grafitisasi (g) dan indeks grafitisasi (p).

Penentuan persen massa hilang don valum susutPersen massa hilang ditentukan dengan

menghitung selisih massa pelet sebelum daD sesudahperlakuan termal dibagi dengan massa pelet awalsebelum perlakuan termal daD kemudian dikali 100%.

Sedangkan persen volum susut dihitung denganmenggunakan data densitas daD massa pelet sebelum daDsesudah perlakuan termal. Perhitungannya menggunakanrumus V = M/p, dimana V adalah volum pelet, M adalah

massa pelet, daD p adalah densitas pelet. Persen volumsusut yang diperoleh merupakan basil perhitungan dariselisih volum pelet sebelum daD sesudah perlakuantermal dibagi dengan volum pelet sebelum perlakuantermal daD dikali 100%.

Grafik densitas, persen volum susut daD persenmassa hilang masing-masing tersaji dalam gambar 1 -3.

~I ~ J~ 200130

35

30

25

20

15

10'

5

0

~ p~ ~ ~ ~ ~ ~ H~ E :~ 5ef?" 1II.t..fII~

(SiOv terhadap kualitas proses grafitisasi kokasminyakbumi (petroleum coke). Parameter-parameter fisikyang diturunkan dari hasil pengukuran difraksi sinar-xumumnya digunakan untuk menjelaskan aspekmikroskopis dari struktur grafit timan yang dihasilkan,sedangkan beberapa parameter yang ditumnkan dari hasilpengukuran densitas grafit tiruan dapat digunakan untuk

menjelaskan aspek makroskopisnya.Pada kajian ini telah disiapkan 5 buah cuplikan

yang metode preparasinya telah dijelaskan dalam sub-bab proses pembuatan pelet graftt. Untuk tinjauanmikroskopis telah diukur 3 buah cuplikan dengan metodedifraksi sinar-x, cuplikan-cuplikan terse but antara lainadalah G-I, G-3 clan G-5.

Gambar 5.Hasil pengukuran XRD (X-RayDiffraction) cuplikan G-3 pada '" = 1 ,5406 A dan

dengan radiasi CuKa

Tinjauan MakroskopisPacta tinjauan makroskopis ini digunakan

parameter-parameter fisik seperti densitas, persen volumsusut dan persen massa hilang. Penggunaan parameter-parameter tersebut didasarkan pacta suatu kenyataanbahwa selama perlakuan termal ketiga parameter tersebut

mengalami perubahan yang cukup signifikan.Dari kurva tersebut dapat dilihat bahwa

penambahan massa silika akan mengakibatkanpeningkatan densitas grafit tiruan. Dari fenomenatersebut terdapat 2 kemungkinan yang dapatdikemukakan untuk menjelaskannya. Pertama, fenomenaterse but merupakan dampak logis dari penambahandensitas dari silika yang ditambahkan pacta masing-masing cuplikan yang disiapkan. Kedua, fenomenatersebut adalah sebagai dampak dari aktivitas katalitikdari silika selama perlakuan termal atau grafitisasi.Untuk menjelaskan lebih lanjut fenomena terse butdiperlukan data lain seperti persen volurn susut danpersen massa hi lang, lihat gambar 2 dan 3.

Kurva hubungan antara persen volum susut daDmassa silika ditunjukkan dalam gambar 2. Pacta gambar2 terlihat bahwa dengan bertambahnya massa silika akanmengakibatkan peningkatan persen volum susut.Peningkatan persen volum susut ini secara teoritisberdampak pacta penurunan porositas grafit tiruan.Penurunan porositas grafit tiruan ini dinyatakan o\.ehVohler, dkk.(l) sebagai dampak log is dari peningkatanderajat grafitisasi (g). Vohler, dkk.(l) lebih lanjutmenyatakan bahwa sifat-sifat fisika grafit tiruan yangberkaitan dengan volurn tidak hanya bergantung pactasuhu maksimum grafitisasi tetapi juga pacta lajupemanasan. Dengan demikian peningkatan persen volurnsusut ini kemungkinan sebagai akibat adanya aktivitaskatalitik dari silika selama proses grafitisasi.

Salah satu fenomena yang mengiringi prosesgrafitisasi adalah terjadinya massa hilang(4). Hal ini dapatdibuktikan oleh kurva pacta gambar 3. Dalam gambar 3terlihat bahwa dengan bertambahnya massa silikamengakibatkan peningkatan massa hilang. Peningkatanpersen massa hilang ini pacta urnurnnya disebabkan olehlepasnya penft°tor-pengotor yang acta dalam cuplikan.Vohler, dkk.1) menyatakan bahwa selama perlakuan

HASIL DAN PEMBAHASAN

Parameter-parameter fisik yang diturunkan darihasil pengukuran difraksi sinar-x dan densitas akandigunakan untuk mengkaji pengaruh penambahan silika

~I 6 J~ 2001 31

~P~~~~~~H~~5-tC,f fe1:!" /JI.:I..III.

panas terjadi reaksi antara beberapa logam pengotormaupun logam katalis dengan karbon membentuksenyawa-senyawa karbida, dan pada suhu grafitisasiakan terjadi dekomposisi dan penguapan senyawa-senyawa karbida yang terbentuk. Odening, dkk,(6)menyatakan bahwa di dalam proses grafitisasi yangumum dilakukan mampu menghilangkan pengotor-pengotor logam seperti Si, Ca, Al dan Mg. Apabila haltersebut di atas benar maka peningkatan densitas grafitbasil tersebut bukan merupakan dampak logis daripenambahan densitas dari silika yang ditambahkan tetapisemata-mata akibat aktivitas katalitik dari silika; karenamenurut Odening, dkk.(6) bahwa Si akan teruapkan padasuhu grafitisasi.

Oalam tinjauan makroskopi telah terbuktibahwa kenaikan atas densitas grafit basil bukanmerupakan dampak dari penambahan densitas silika yangdiberikan, tetapi semata-mata akibat adanya perubahanyang signifikan atas persen volum susut dan 'persenmassa hilang. Namun demikian hal ini belum memberisuatu keyakinan pada kita bahwa hal tersebut merupakanakibat dari aktivitas katalitik dari silika. Salah satu caraselain perhitungan energi aktivasi (E.) adalah denganmelihat kesempumaan struktur grafit yang diperolehmenggunakan parameter-parameter yang diturunkan darihasil pengukuran dengan difraksi sinar-x seperti dooz, g

danp.

dimana n adalah bilangan bulat positif yang menyatakanorder refleksi, A adalah panjang ge-lombang dan 8 adalahsudut difraksi. Harga tetapan 3,44 adalah harga d daristruktur grafit acak atau turbostratik, harga tetapan 3,354adalah harga d daTi struktur grafit ideal atau heksagonaldan harga tetapan 0,086 adalah harga selisih antara doo2struktur grafit turbostratik dengan d002 struktur grafit

heksagonal.Interpretasi secara kualitatif terhadap

difraktogram dilakukan dengan menggunakan tabelASTM. Pola difraksi yang ditunjukkan oleh ketigacuplikan dalam gambar 4 sid 6 menunjukkan munculnyapuncak-puncak khas khas grafit di sekitar sudut difraksi(28) 26° dan 540{2,3.4.7,S,9,10). Puncak di sekitar sudutdifraksi (28) 26° diinterpretasikan sebagai puncak (002),hal ini sesuai dengan basil interpretasi Braun danWeisweiler(9). Sedangkan puncak yang muncul disekitar sudut difraksi (28) 54° diinterpretasikan sebagaipuncak (004), hal ini sesuai den§an basil interpretasiyang dilakukan oleh Fitzer, dkk.(l). Puncak (002) daD(004) ini merupakan puncak-puncak khas basil refleksikisi-kisi kristal grafit pada kedudukan (002) dan (004)yang searah dengan sumbu- d2,3,4,7,S,9,10).

Puncak-puncak khas basil refleksi kisi-kisikrista! grafit yang searah dengan sumbu-a tidak munculdalam ketiga difraktogram tersebut. Hal ini kemungkinandisebabkan oleh kemunculan puncak (002) dan (004)yang relatiftajam. Menurut Fitzer, dkk.(IO) bahwa apabilapuncak-puncak basil refleksi kisi-kisi kristal grafit yangsearah sumbu-c muncul relatif tajam maka puncak-puncak basil refleksi kisi-kisi kristal grafit yang searahsumbu-a akan muncul relatif lemah, lihat gambar 4 sid 6pada sudut difraksi (28) 42° dan 44°. Secara umum,fenomena ini disebabkan oleh sifat anisotropi badanpolikristalin grafit, dan secara khusus fenomena ini disebabkan oleh derajat orientasi posisi sudut runcing

(angular) cuplikannya(IO).Dalam gambar 5 dan 6 muncul fenomena yang

menarik, yaitu terjadinya pertumpang-tindihan profilpuncak yang terletak di sekitar sudut difraksi (28) 26°.Dalam penelitian yang dilakukan dengan katalis Ni olehOtani, dkk.(II) diperoleh lebih daTi satu pertumpang-tindihan profil puncak (002), selanjutnya basilinterpretasi menyatakan bahwa telah terjadi pembentukanstruktur grafitik, turbostratik dan residu karbon-karbonyang tidak tertata baik strukturnya. Karena tidak adapenjelasan yang dapat diberikan secara pasti pada. kasusini maka dalam hal ini dilakukan suatu analogi yangdapat diterima secara ilmiah. Dari suatu analogi yangmemperhatikan kedudukan sudut difraksi maka dapatdinyatakan bahwa pada gambar 5 daD 6 yang masing-masing sebagai cuplikan G-3 dan G-5 mengindikasikanterbentuknya struktur grafitik. karena harga do02 -nyaterletak pada kisaran harga d002 antara strukturrombohedral daD struktur heksagonal, tetapi tidakdijumpai secara jelas melalui difraktogram (dari sudutdifraksi 28 dan harga do02) suatu struktur turbostratik

Tinjauan MikroskopisUji karakterisasi mikroskopis dengan metode

difraksi sinar-x bertujuan untuk membuktikan bahwasilika berfungsi secara aktif sebagai katalis pacta prosesgrafitisasi kokas petroleum, karena pacta umumnyagrafitisasi mengakibatkan perubahan secara signifikanpacta parameter-parameter struktural mikroskopis pactamateri karbon yang digrafitkan. lndikasi terjadinyaperistiwa katalisis ini dapat dilihat dengan parameter-parameter fisik seperti indeks grafitisasi (p), derajatgrafitisasi (g) dan spasi antar-lapisan (dooz).

lndeks grafitisasi (p) dapat didefmisikansebagai probabilitas dari kesalahan penumpukan(~tacking error) atau cacat struktur intrinsik antar bidan~-bldang yang berdekatan pacta struktur grafit(7,.Sedangkan derajat grafitisasi (g) adalah fraksipermukaan lapisan yang sempurna(7,8). Parameter lainyang banyak digunakan dalam kajian tentang grafit timanadalah spasi antar-lapisan (dooz), yang mempunyaidefmisi sebagai spasi antar lapisan pacta struktur grafit.Hubungan antar ketiga parameter tersebut dapat dilihatdalam persamaan-persamaan di bawah ini :

dooz = nJ.,. / (2 sine) (1)

g = (3,44 -d002) / 0,086 (2)

g=( (3)p"

32 ~I 6 J~ 2001

K..f- p~ ~ f"..l... ~ ~ ~ M~ ~-'-t:f * f/I.t-6

maupun residu karbon-karbon yang sangat tidak tertatabaik strukturnya.

Untuk cuplikan G-l (tanpa penambahan silika)memberikan data difraktogram yang menampilkanpuncak tunggal 002 di sekitar sudut difraksi (28) 26,50dengan intensitas sebesar 604. Cuplikan G-3 (denganpenambahan silika sebesar 0,10 gram) memberikan datadifraktogram yang menampilkan dua puncak (~-002 daD002) yang saling bertumpang-tindih yang masing-masingterletak di sekitar sudut difraksi (28) 26,350 daD 26,760dengan intensitas masing-masing sebesar 506 daD 562.Sedangkan cuplikan G-5 (dengan penambahan silikasebesar 0,20 gram) memberikan data difraktogram yangmenampilkan dua puncak (~-002 daD 002) yang salingbertumpangsuh yang masing-masing terletak di sekitarsudut difraksi (28) 26,460 daD 26,760 dengan intensitasmasing-masing sebesar 472 daD 549. Dari data tersebutterlihat bahwa ada kecenderungan pergeseran puncak002 ke arab sudut difraksi (28) yang membesar. Hal inimengindikasikan sebagai suatu peningkatan kualitasproses grafitisasi(7,8). Di samping itu terdapat fenomenayang menarik daTi beda intensitas (AI) antara puncak 002daD ~-002. Besamya beda intensitas (AI) antara puncak002 daD ~-002 daTi cuplikan G-3 daD G-5 masing-masingadalah 56 daD 97; hal ini mengindikasikan bahwapeningkatan penambahan jumlah massa silika akanmengakibatkan secara tidak langsung pada peningkatankuantitas kristal grafitik.

Dalam kasus ini harga d002 merupakan hargaTerata daTi harga d002 seluruh rasa kristal grafitik daDresidu karbon yang struktumya tidak tertata baik yan~mungkin ada dalam cuplikan. Menurut Mateos, dkk.(12bahwa di dalam suatu cuplikan grafitik hasil grafitisasiakan mengandung 3 rasa sekaligus yaitu struktur mayorheksagonal, rombohedral daD struktur minor turbostratik,atau dengan kata lain sebagai grafit polikristalin. Hargadoo2 rata-rata dapat dihitung dengan menggunakan rumusseperti di bawah ini :

dari silika selama proses grafitisasi, karena dalam risetini tidak dilakukan pengamatan pacta setiap suhu dalamsuatu rangkaian grafitisasinya. Namun demikian indikasiaktivitas silika pacta grafitisasi dapat dilihat darikesempurnaan struktur grafit yang diperoleh melaluiparameter d002 (spasi antar lapisan), g (der~at grafitisasi)daD p (indeks grafitisasi). Kelly (1981)\ menyatakanbahwa kelakuan suatu materi karbon selama prosesgrafitisasi dicirikan dengan perubahan pacta parameter-parameter yang merupakan fungsi dari waktu daD suhu,yang biasanya pacta pengamatan XRD meliputi spasiantar lapisan (doO2), ukuran kristalit arab sumbu-a (L.)daD ukuran kristalit arab sumbu-c (Lc). Dalam riset inifaktor suhu daD waktu grafitisasi dibuat tetap, demikianjuga dengan cara preparasinya. Sedangkan yang menjadivariasi adalah jumlah massa dari katalis silika yangditarnbahkan ke dalam setiap cuplikan G-l, G-2, G-3, G-4 daD G-5.

Katalis yang digunakan dalam penelitian iniadalah silika (bentuk kuarsa) dengan kerapatan sebesar2,6483 g/ml. Dalam proses grafitisasi ini silika beraksidengan membentuk lelehan logam Si pacta permukaanpartikel-partikel kokas minyak bumi. Pacta suhugrafitisasi, lelehan Si ini akan melarutkan partikel-partikel kokas minyak bumi daD kemudian akanmengendapkannya kembali sebagai grafit (lihatlampiran). Di samping sebagai katalis, silika juga dapatmemberikan peningkatan ekspansi termal pacta badankarbon yang digrafitkan. Peningkatan ekspansi termal iniakan mengefektitkan perambatan panas yang menuju keseluruh partikel-partikel kokas minyak bumi, sehinggalaju perubahan kokas minyak bumi menjadi grafit akanrelatif lebih cepat (lihat tabel 1).

Menurut Reynold (1968)(8) bahwa pengaruhkatalisis ini dicirikan dengan pembelahan ikatan kait-

silang (cross-link bond) yang merintangi prosesgrafitisasi normal. Peran katalis yang prinsip adalahmenurunkan energi aktivasi grafitisasi, sehinggapembelahan ikatan kait-silang (cross-link bond) dapatdilakukan pacta tingkat energi yang relatif rendah. Prosesgrafitisasi berlangsung secara cepat terjadi pacta suhu diatas 2200°C, pacta suhu ini sudah dilampaui prosespembelahan ikatan kait-silang (cross-link bond). Pactasuhu di bawah 2200 °c, proses pembelahan ikatan kait-silang (cross-link bond) sedang berlangsung daDprosesnya secara umum berlangsung relatif sangatlambat. .

Ildl + 12d2

(4)doo2 rerata =

11+12

Pada tabel 1 dapat dilihat bahwa harga d002cenderung menurun, harga g cenderung meningkat danharga p cenderung menurun terhadap peningkatan jumlahmassa silika yang ditambahkan ke dalam cuplikan.Secara teoritis kecenderungan ini menunjukkan suatuproses grafitisasi yang dipercepat. Hal ini diperkuat olehpendapat Kelly (1981) (7 bahwa pergeseran puncak 002

ke arah sudut yang membesar, atau dengan kata lainharga d002 cenderung menurun, dapat diartikan sebagaipeningkatan kualitas proses grafitisasi. Peningkatankualitas proses grafitisasi ini juga dapat diperlihatkan

Dimana 11 adalah cacah pertumpang-tindihan puncak(002) pertarna, 12 adalah cacah pertumpangsuhan puncak(002) kedua, d( adalah spasi antar lapisan pactapertumpang-tindihan puncak (002) pertama dan d2 adalahspasi antar lapisan pertumpang-tindihan puncak (002)kedua. Selanjutnya basil perhitungan untuk doo2, P daD gdisajikan dalarn tabell.

Dalarn perkembangan produksi grafit timanmenunjukkan bahwa penarnbahan logarn-logarn ataumineral-mineral ke dalarn suatu materi karbon marnpumempercepat proses grafitisasi. Riset modem telahmenunjukkan bahwa grafitisasi katalitik ini dapat terjadidengan sejumlah mekanisme yang berbeda. Dalarn kasusini tidak dapat diperlihatkan suatu mekanisme katalitik

~I ~ J.."..: 2001

~ p~ ~ f"J... G~ ~ ~ H~ ~~ 5+ /1/:l..1li6

oleh kenaikan fraksi permukaan lapisan struktur grafitikyang sempurna atau derajat grafitisasi (g). Atau dengankata lain bahwa cacat intrinsik bidang-bidang lapisanstruktur grafitik atau secara spesiflk merupakan atom-atom karbon interstisial yang terikat pada permukaannyasecara signifikan dapat dikurangi (Iihat tabel I daD

gambar 7).

derajat grafitisasi (g) daDgrafitisasi (p).

penurunan indeks

U CAP AN TERIMAKASIH

Ucapan terimakasih kami sampaikan kepada Dr.Yateman Arryanto daD Kelompok Material AnorganikFMIPA UGM alas segala informasi yang berhubungandengan teknologi pembuatan graftt tiruan.4~:::~:::3i' '

,"" .' .:." I'" ;.

~DAFTARPUSTAKA

(a) Wallace (b) Thrower-Mayer (c) posisi miring

Gambar 7. Skema atom-atom karbon interstisialyang terikat di antara lapisan-lapisan pad a struktur

grafitik.

Tabel1. Parameter-parameter yang diturunkan daripengukuran dengan XRD (X-Ray Diffraction)

Puncak (002) dOO2

rata-rata(A)

Puncak J3 (002) 9 p

I

Cupli

I kan 29

(der)

dOO2 I 29(A) (der)

dOO2

(A)

G-1 26,5 I 604 13,36113,3611 0,4535 1 0,7392

G-3 126.35 1 506 13.379126.761 562 13.32913,3531 0.5581 1 0.6647

G-5 126,461 472 13,366126,761 549 13,32913,3461 0,6279 I 0,6100

KESIMPULAN

[1]. VOHLER, 0., STURM, F.V., WEGE, E.,Artificial Graphite, Ullmann's encyclopedia ofIndustrial Chemistry, Volume A5, UCHVerlagsgesell Schaft, Weinheim, 1986, p.98-115.

[2]. YATEMAN, A., ENDANG, T.W., DWI, H.,SAHA T, S., Kajian Kristalinitas Grafit BuatanPPNY, Prosiding Pertemuan dan Presentasi IlmiahPenelitian Dasar Ilmu Pengetahuan dan TeknologiNuklir, Buku II, 1993, p.95.

[3]. AUNE, F., BROCKNER, W., 0YE, H.A., X-RayCharacterization of Cathode Carbon Materials,Carbon, 30,7,1992, p.1001-l005.

[4]. PIERSON, E.L., Handbook of Carbon, Gfaphite,Diamond and Fullerenes, Properties, Processingand Applications, first edition, Noyes Publications,New Jersey, 1993, p. 43-121.

[5]. STEFAN, J., LUCJAN, W., Catalytic Effect ofOrganic Substances On Graphitization ofPetroleum Coke, Chem. Abst., 106,1987, p.146.

[6]. ODENING, C.A. AND BOWMAN, J.C.,RecentDevelopments In Gas Purification of Graphite,Industrial Carbon and Graphite, Soc. Of Chem.Ind., Metchin and Sons, Ltd., London, 1958, p.537-543.

[7]. KELLY, B.T., Physics of Graphite, first edition,Applied Science Publisher, London, 1981, p. 1-48.

[8]. REYNOLDS, W.N., Physical Properties ofGraphite, first edition, Elsevier Publishing Co.Ltd., Amsterdam, 1968, p. 1-31.

[9]. BRAUN, W. & WEISWEILER, W., QuantitativeRontgenographische Bestimung Des Anteils EinerGut In Einer Schlechter Kristallin GeordetenKohlenstaffphase, Carbon, 9, 1971, p.457-465.

[10]. FITZER, E., ALl, D., RAGOSS, A., PreferentialCrystallographic Orientation In Products ofTechnical Graphite, Industrial Carbon &Graphite; Soc. Of Chem. Ind., Matchin & Sons,Ltd., London, 1958, p.135-144.

[II]. OTANI, S., OVA, A., AKAGAMI, J., The Effect ofNickel On Structural Development In Carbons,Carbon, 13, 1975, p.353-~56.

[12]. MATEOS, J.M.J., ROMERO, E., DE SALAZAR,C.G., XRD Study of Petroleum Coke By LineProfile Analysis: Relations Among HeatTreatment, Structure, and Sulphur Content,Carbon, 31,7, 1993,p.1159-1178.

Dari kajian mikroskopis daD makroskopiscuplikan grafit yang diperlakukan dengan variasi jumlahmassa silika (SiOz) ini maka dapat disimpulkan bahwa :I. Secara makroskopis dapat dinyatakan bahwa

penambahan silika ke dalam cuplikan karbon yangdigrafitkan dapat mengakibatkan kenaikan densitasdaTi grafit basil.

2. Kenaikan densitas bukan disebabkan oleh faktorpenambahan densitas silika ke dalam cuplikan, tetapidisebabkan oleh besarnya perubahan persen volumsusut daD persen massa hilang setelah proses

grafitisasi.3. Secara mikroskopis dapat dinyatakan bahwa

penambahan silika ke dalam cuplikan dapatmengakibatkan peningkatan kualitas prosesgrafitisasi, hal ini ditandai dengan kecenderungan

penurunan spasi antar-lapisan (dooz), peningkatan

~, 6 J~ 200134

~P~~~~~~H¥~~ ~ tP.t-~

TANYA-JAWAB

Penanya : Mardiyanto (P3IB-BA TAN)

2.Apakah manfaat grafit tiruan yang dibuat terse but ?Berapakah jumlah silika yang dikecilkan agar optimum ?

Jawaban

Sebagai moderator dalam reaktor nuklir, untuk bahan dasar pembuatan fl, sebagai elektroda, dlIPenambahan additiv < 2 % berat. Kalau lebih akan mengakibatkan efek negatif pacta temperatur tinggi2.

Penanya : Refai Muslih (P3IB-BA TAN)

Apakah tipe furnace yang digunakan sehingga bisa mencapai temperatur pemanasan 3000 °c ?

Jawaban

Furnace di PPNY-BATAN Yogyakarta. Temperatur maksimum yang dapat dicapai 2500 °c, namun karenaada masalah pada sistem pendinginan sehingga digunakan pada temperatur 2000 °C. Hal ini jugamempertimbangkan kondisi struktur yang optimal di temperatur 2000 °c.

35~I ~ J 2001