ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi IImiah Daur Bahan Bakar Nuklir VP27BDU dan P2BGN-BA TAN Jakarta, 22 Pebruari 2000

PEMUNGUTAN U OARI KERAK PROOUKSI LOGAM U SECARA PEMANGGANGAN

Ghaib Widodo, Prayitno, Hendro Wahyono, dan SunardiPusat Pengembangan Teknologi Bahan Bakar Nuklir dan Daur Ulang -BATAN

ABSTRAK .

PEMUNGUTAN U OARI KERAK PROOUKSI LOGAM U SECARA PEMANGGANGAN. Telahdilakukan pemu~~ut~n U dari padatan ke~ak produksi log am U secara pemanggangan. Upayapemungutan U Inl dllaksanakan karena dlperkirakan dalam kerak CaF2 masih mengandung Usebesar 3 -5 %. Salah satu cara yang diterapkan adalah memanggang kerak CaF2, kemudiandilarutkan dalam aneka pelarut (HNO3, Na2CO3, dan campuran Na2CO3 dan NaHCO3). Oalampercobaannya ditimbang kerak CaF2 seberat 10 gram, dimasukkan ke dalam krusibel porselinkemudian ditutup, selanjutnya dipanggang dalam tungku listrik. Suhu pemanggangan divariasiyaitu 400, 450, 500, 550, 600, dan 650°C dan waktu pang gang ditetapkan yaitu 1 jam. Terhadapmasing-masing hasil panggang dilarutkan dalam aneka pelarut dengan variasi konsentrasi 1,0;1,5; 2,0; 2,5; 3,0; dan 3,5 N. Setelah usai pelarutan, disaring, kemudian filtrat dianlisis terhadapkadar U-nya menggunakan metode titrasi potensiometri. Hasil analisis yang paling banyak Uterpungut menggunakan pelarut asam nitrat 14,9 % (2-3 N), dan suhu panggang 550°C.

ABSTRACT

THE RECOVERY OF U FROM SLAG OF U METAL PRODUCTION BY ROASTING; Therecovery of U of from the slag of U metal production by roasting has been done. This has to beperfonned because of the U content in the slag CaF2 is still around 3-5 % by weight. One of themethods applied is roasting the slag CaF2 and then dissolving it in various concentrations ofsolutions (HNO3, Na2CO3, and the mixture Na2CO3 and NaHCO3). In this experiment, 10 gram ofslag CaF2 was weighed and put in the alumina crucible and roasted at 400, 450, 500, 550, 600,and 6500C for 1 hour. Each of the roasted products is dissolved in the various solutionsmentioned with concentration of 1 to 3.5 N. After dissolving process, the solution was filtered and

the U content in the filtrate obtained was analyzed by redox reactions using potentiometricanalyzer. The analysis results show that most U in the slag was recovered using a nitric acidsolution with the concentration of 2 -3 N and the roasting temperature of 55cfC.

pada suhu 500°Cl1,2]. Biasanya logam Mgdipakai untuk mereduksi UF4 yang berasaldari bahan U alam dan mempunyai beberapakeunggulan dibandingkan dengan log am Ca.Keunggulan Mg di antaranya adalah harga-nya murah, hanya 60 % dari berat Ca untukreaksi reduksi dan r:nudah diperoleh dalamkeadaan murni. Sedang kelemahan log amMg adalah reaksi reduksi harus dilaksanakandalam reaktor bertekanan tinggi dandilaksanakan pad a suhu leleh MgF2 sertadiperlukan pemanasan awal. Kelebihanpemakaian logam Ca yaitu reaksi reduksidapat dilaksanakan pada tekanan 1 atm,karena titik leleh CaF2 di bawah titik didihlog am Ca dan panas reaksi yang timbulcukup untuk melelehkan keduanya (log am U

dan kerak CaF2) serta tidak memerlukanpemanasan awa1131. Namun kelemahannyabila memakai logam Ca adalah sangat sulitdiperoleh dalam keadaan murni dan hanyadipakai untuk mereduksi bahan U diperkaya

111

PENDAHULUAN

Produk logam U digunakan sebagaibahan dasar untuk memproduksi bahanbakar jenis paduan logam yaitu UAlx, U3Si2,U-Mo, dan paduan lainnya atau digunakanlangsung sebagai bahan target produksiisotop Mo. Proses pembuatan log am U cukup

rumit karena memerlukan beberapa persya-ratan khusus terhadap materialnya, baik

bahan dasar maupun reaktannya. Kekurang-an di antara keduanya mengakibatkangagalnya reaksi pembuatan logam U. Kendatipersyaratan itu dapat dipenuhi, tetap tidak

semuanya dapat bereaksi menghasilkanlog am U, karena masih ada uranium yangbelum sempat bereaksi dan menempel padakerak CaF2 sebesar 3 -5 % berat total[1) .

Proses pembuatan logam U

berlangsung dengan mereduksi UF 4 denganlogam (Na, Mg atau Ca). Logam Na jarangdigunakan karena reaksinya berjalan sangateksotermik dan sukar dikontrol. Selain itu,logam Na cukup sulit disimpan tanpaperlakuan khusus. Magnesium (Mg) dan Ca

menjadi alternatif, karena penggunaannyacukup ekonomis dan reaksinya berlangsung

TEORI

Kandungan U dalam kerak CaF2relatif masih cukup tinggi oleh karena itu

259

Prosiding Presentasi /Imiah Daur Bahan Bakar Nuklir VP2TBDU dan P2BGN-BA TAN Jakarta, 22 Pebruari 2000

ISSN 1410-1998

perlu dilaksanakan pemungutan agarakutanbilitas bahan nuklir dapat terpenuhi.

Salah satu cara yang diharapkanmampu merubah ujud penyusun kerak CaF2yaitu memanggang kerak CaF2 pada suhu dibawah 800°C selama 1 jam panggang atauyang paling baik proses panggang kerakdilangsungkan pada suhu 425 -450°C(4).Segenap penyusun kerak CaF2 akanberubah ke bentuk oksida yang mudahmelarut dalam pelarut asam atau basa(4).Proses pemanggangan dan proses pelarutandiperlihatkan pada langkah reaksi berikut :

.Proses Pemangangan(4)

bertutup, kemudian dipanggang dalamtungku listrik yang beroperasi mengikutidiagram program suhu alat. Prosespemanggangan dilaksanakan dengan variasisuhu 400, 450, 500, 550, 600, dan 650°C danwaktu panggang tetap yaitu 1 jam. Terhadapmasing-masing hasil panggang dilaksanakanproses pelarutan, di antaranya pelarutNa2CO3, campuran Na2CO3 dan NaHCO3,dan HNO3. Konsentrasi pelarut divariasimasing-masing dari 1 N sampai 3,5 N.Proses pelarutan dilakukan dalam gelasbeaker dengan jumlah U-CaF2 1 gram danjumlah pelarut berlebihan (10 ml),dilaksanakan dalam almari asap, dipanaskandan diaduk dengan pengaduk magnetikdengan kecepatan tetap, bersamaan denganitu dioperasikan stop watch untuk mencatatwaktu sampai U-CaF2 habis melarut. Larutandisaring, filtratnya dianalisis terhadap kadar Umenggunakan metode titrasi potensiometrik.

U-CaF2 ~?

4 U + 5 O2 ~ U02 +U3OS (1)

3U02 +02 ~ U30S (2)

2 Ca + O2 ~ 2 CaO (3) HASIL DAN BAHASAN

CaF2 + H2O ~ CaO + 2HF (4)

2 U3Os+ 3 CaO + O2 ~ 3 CaU2O7 (5)

2U3Os+3CaF2+3H2O+O2 -.,,3CaU2O7+6HF (6)

2 U + 302 +CaO ~ CaU2O7 (7)

Proses Pelarutan (salah satu pelarut

HNO3)[1,SJ

.

CaU2O7+6HNO3-,; 2UO2(NO3)2 + Ca(NO3)2+ H2O (8)

Masing-masing hasil panggangandari parameter suhu panggang menunjukkankenaikkan be rat, karena selama proses

pemanggangan terjadi proses oksidasiterhadap penyusun kerak CaF2. Galkin danSudarikov menyatakan bahwa, apabila kerakCaF2 dipanggang pad a suhu di atas 400°Cpenyusun dalam kerak tersebut akanteroksidasi berubah menjadi bentuk oks ida-oksida, seRerti ditunjukan pada reaksi (1)sampai (7)[41.

Pada Gambar 2, diperlihatkanhubungan antara suhu panggang terhadaphasil U terpungut, yaitu semakin tinggi suhupanggang semakin meningkat pula kadar Uyang diperoleh. Hal itu sesuai denganpernyataan Galkin dan Sudarikov bahwa,proses oksidasi/panggang akanmenghasilkan bentuk oksida yang mudahdilarutkan dalam HNO3, Na2CO3, dancampuran Na2CO3 dan NaHCO3, ~ang berartihasil U terpungut lebih banyakl41. Namunapabila suhu panggang mulai menaik di atas550°C hasil U terpungut cenderung menurun.Hal itu sesuai pernyataan oleh Turkdoganyaitu bahwa, apabila kerak CaF2 dipanggangpada suhu tinggi (900°C), maka hasilpanggang justru saling membentuk ikatan(CaO.UO3, CaO.UO2, atau CaO.U30s)161.Oleh karena itu apabila kerak CaF2dipanggang di atas 550°C, bentuk oksidamulai membentuk ikatan, akibatnya kadar Uyang diperoleh menurun.

U3Os+8HNO3-+2UO2(NO3)2+2NO2+4H2O (9)

UO2+4HNO3~2UO2(NO3)2+2NO2+2H2O (10)

Sedang persamaan reaksi proses pelarutanyang lain hampir sarna dengan reaksi di atas,hanya tidak langsung membentuk uranil nitratnamun membentuk endapan, baru kemudiandiubah ke uranil nitrat.

Pelaksanaan proses pemangganganU-CaF2 mengikuti diagram proses tampilanberikut beserta analisis hasilnya[4j :

TATA KERJA

Ditimbang padatan kerak U-CaF2sejumlah 10 gram menggunakan neracaanalitik dan dimasukkan dalam krus porselin

260

ISSN 1410-1998

[3].

[4].

[5].[6].

TANYAJAWAB

SIMPULAN

Eric J.

.Berapa % U yang dapat dipungut darigaga/an yang mengandung 3-5% U?Mohon penjelasan U yang dapat diambi/

sehingga dapat diketahui dengan je/asgram/kg U yang dapat diambil dari 3-5%limbah.

.Variasi parameter t untuk mencapa; T ~500°C agar diperpanjang sehingga

diharapkan reaksi yang terjadi semakinlama dan U yang dapat diikat lebih

banyak.

Ghaib Widodo

.Padatan U-CaF2 yang dipanggang 10gram dan dilarutkan ke dalam 25 mlpelarut. Jadi dalam 10 gram U-CaF2terdapat U = 25 x 2,974/1000 gram =0,0744 gram, sementara U terdapatdalam padatan U-CaF2 = 5%. Untuk 10gram padatan U-CaF2, berat U = 5% x10 gram = 0,5 gram. Jadi recoverynya =

(0,0744/0,5) x 100% = 14,9%.t Waktu untuk mencapai suhu panggang

tidak diamati karena mengikuti diagramprogram suhu pada tungku. Contoh:padatan U-CaF2 dipanggang pada suhu400 °C, kemudian diset waktunya 1 jam,2 jam, 4 jam dan seterusnya.

PUSTAKA

[2].

NUKEM, Basic and DetailEngineering Procees EementFabrication Plant for BATAN, Vol. 4Nukem VT -No. 2.00080, Hanau

(1983).

WIDODO,G dan FATHUR-RACHMAN, Proses Olah UlangDingin pada Bahan Bakar ReaktorRiset, Proses Pemurrni-an Uraniumuntuk Mendapatkan Serbuk U3OB dan

Logam U," URANIA, No.6 Thn IIApril (1996).

Noviarty.Apakah penelitian ekonomis dilakukan,

jika yang terpungut hanya 2,974 g/l,dengan waktu yang cukup panjang?

261

1. Pelarut yang paling baik untuk memungutU dalam padatan CaF2 adalah asam

nitrat, sedang yang kurang menguntung-kan campuran Na2CO3 dengan NaHCO3.

2. Konsentrasi asam yang paling baik

berkisar 2-3 N HNO3 besar U terpungut14,9 % pada suhu 550°C selama 1 jam

panggang.

ISSN 1410-1998Prosiding Presentasi /lmiah Daur Bahan Bakar Nuk/ir VP2TBDU dan P2BGN-BA TAN Jakarla, 22 Pebruari 2000

Ghaib Widodo.Va, karena dengan diterapkan dua

parameter saja, yaitu suhu panggangdan konsentrasi pelarut sudah terpungut2,974 9 U/I. Apalagi bila diterapkanbeberapa parameter lain seperti diameterbutir, waktu panggang, pengadukan,pemanasan saat pelarutan dan lain-lain,tentu hasil U terpungut lebih banyak lagi.Selain itu, dapat memenuhi segikeselamatan dan akuntabilitas bahannuklir.

Siti Amini

.Apa hipotesanya sehingga dipilihparameter pelarut Na2CO3 dancampurannya dengan NaHCO3?

Ghaib Widodo.Hipotesa percobaan adalah penambahan

Na2CO3 maupun campuran Na2CO3 danNaHCO3 mampu memungut U dalampadatan U-CaF2. hal tersebut sesuaipenjelasan Galkin dan Sudrikov. Denganpenambahan dua macam pemungutdiperkirakan terbentuk uranat dan mudahuntuk dilarutkan dalam asam nitrat yangsekaligus dapat dianalisis.

PADATAN U-CaFl

-

[~~~~~~~J[:~~~~~J

I PEMANG~GAN I.I PENGGERUSAN

NazCO3+NaHCO3-I--~~-HNO3 Udara

~

.,I PENGA Y AKAN

x -

~~<

FlL TRASI

~

;... ~~

J:-'"FILTRATRESIDU

/

""

"'-./

Gambar 1. Proses Pemanggangan Kerak CaF2

262

ISSN 1410-1998 Prosiding Presentasi Ilmiah Daur Bahan Bakar Nuklir VP27BDU dan P2BGN-BA TAN Jakarta, 22 Pebruari 2000

.,~.

12.~~.

_A:::~:: ~ -I~-1-~

:,'~

"C..~

II 1.--L-r~'~ T~-'- I T

.,..,.

.IOX!»

.~-1,::;-I ,

0 ~ 1.5 2 2.5

1(a1;8Vasi~

3 U .

Gambar 3.Gambar 2. Hubungan konsentrasi pelarutterhadap kadar U dengan waktudan kecepatan pengadukantetap dan suhu panggang 550°C

Hubungan suhu panggangterhadap kadar U denganwaktu dan kecepatanpengadukan tetap dankonsentrasi 2-3 N

263