ISSN 0854 - 5561 Hasil-hasil Penelitian P2TBDU Tahun 2005

PENGARUH SUHU PEMANASAN TERHADAP KINETIKAOKSIDASI BAGIAN DALAM KELONGSONG ZIRCALOY·2

Etty Mutiara

ABSTRAK

PENGARUH SUHU PEMANASAN TERHADAP KINETIKA OKSIDASI BAGIAN DALAM

KELONGSONG ZIRCALOY-2. Telah dilakukan proses oksidasi pad a bagian dalam

kelongsong zirkaloi-2 menggunakan uap air untuk mendapatkan lapisan tipis protektif

zirkonium oksida sebagai salah satu alternatif pengganti lapisan grafit. Lapisan oksida ini

diharapkan mampu menggantikan fungsi grafit sebagai pelindung kelongsong terhadap

serangan gas hasil belah setelah. Agar diperoleh lapisan yang memenuhi persyaratan

maka dilakukan eksperimen dengan memvariasikan beberapa parameter proses.

Parameter proses akan mempengaruhi laju dan karakteristik hasil pelapisan. Pad a tahap

ini, parameter proses yang diY..?riasikan adalah suhu pemanasan pad a waktu pemanasan

tertentu dan tekanan tetap. Pengamatan yang dilakukan berupa pertambahan berat

spesimen. Berdasarkan eksperimen yang telah dilakukan diperoleh data pertambahan

berat specimen untuk proses oksidasi pada suhu 235 - 375°C dengan lama pemanasan 12

dan 24 jam.

KATA KUNCI : zirkaloi, kelongsong, pelapisan, kinetika, oksidasi, grafit.

PENDAHULUAN

Pad a bagian dalam kelongsong

elemen bakar PHWR (tipe Cirene dan CANDU)

dipersyaratkan untuk dilapisi dengan grafit

yang mempunyai ketebalan sekitar 5 j../m [1} .

Lapisan tersebut berfungsi sebagai pelumas

kering saat pemasukan pelet U02 ke dalam

kelongsong dan sebagai bagian dari sistem

pengungkung serta pelindung kelongsong

terhadap serangan gas hasil belah. Hal ini

merupakan salah satu upaya agar

kemungkinan terjadinya kegagalan kelongsong

karena pellet-cladding interaction (PCI) dapatdikurangi [2} .

Selain grafit telah banyak dite!iti

bahan-bahan lain yang dapat digunakan

sebagai pelindung atau penghambat

kegagalan kelongsong karena PCI. Pad a

elemen bakar tipe PWR digunakan lapisan tipis

zirkonium murni yang mempunyai fungsi yang

sama dengan lapisan grafit pad a elemen bakar

tipe Candu [2] . Sedangkan upaya untuk

mernpertinggi ketahanan korosi pada bagian

luar kelongsong telah dilakukan proses

143

pasivasi yang pada prinsipnya merupakan

proses yang sama dengan pelapisan

menggunakan zirkonium oksida [3J. Beberapa

fakta di atas memberikan peluang bagi lapisan

oksida untuk menggantikan fungsi lapisan

9 rafit.

Lapisan tipis zirkonium oksida ini dapat

diperoleh dengan melakukan proses oksidasi

menggunakan uap air sebagaimana yang telah

dilakukan pada bagian luar kelongsong

(pasivasi) untuk elemen bakar Cirene.

Kemungkinan terjadi perbedaan reaksi pad a

pembentukan lapisan tersebut dl bagian luar

dan dalam kelongsong. Hal ini karena adanya

perbedaan sifat-sifat fisik dan kimia di

permukaan luar dan permukaan dalam ?kibat

dari fabrikasi. Dugaan ini terkait dengan

permasalahan dalam pemenuhan persyaratan

lapisan itu baik persyaratan"'fungsi, dimensimaupun kompatibilitas. Pemenuhan

persyaratan atau pencapaian kualitas yang

diinginkan pada dasarnya tergantung pad a

paramet~r dan besar parameter proses yangdipilih disamping kondisi permukaan bahan itu

Hasil-hasil Penelitian P2TBDU Tahun 2005

sendiri. Parameter proses akan mempengaruhilaju dan karakteristik pelapisan yang keduanya

disebabkan oleh tahapan proses yang terjadi.

Dengan kata lain parameter proses akan

mempengaruhi kinetika dan mekanisme

proses. Sudah tentu perlu diteliti seberapa

besar perbedaan hasil proses pelapisan dari

kedua bahan tersebut dalam pemenuhan

persyaratan hasil proses oksidasi sebagai

bahan pelapis aiternatif.

TEORI

Berdasarkan pustaka [4J pad a proses

oksidasi zirkaloi-2 secara umum ada tiga tahap

proses yang mungkin terjadi yaitu tahap proses

pra-transisi, tahap proses transisi, dan tahap

proses paska transisi. Perubahan tahapan

proses secara nyata akan tergantung padatemperatur dan waktu proses.

Pada tahap pra-transisi terjadi reaksi

oksidasi logam Zr karena ada oksigen bebas

aktif hasil disosiasi uap air. Oksida ini berikatan

kuat dengan logam dasarnya dalam bentuk

lapisan tipis yang masif. Lapisan inilah yang

mampu bersifat sebagai lapisan protektif.

Bersamaan dengan pembentukan lapisan itu,

terjadi pula reaksi pembentukan hidrogen dari

hasil dissosiasi uap air. Hidrogen yang

terbentuk tidak sempat bereaksi dengan logam

dasar (base metal) tetapi akan berdifusi ke

luar/lingkungan uap air.

Pada tahap transisi, hidrogen yang

terbentuk tidak berdifusi ke luar, tapi akan

mengalami asosiasi dengan elemen yang

aliovalen dalam paduan membentuk partikel

fasa kedua. sehingga hasil reaksi tidak lagi

murni Zr02 tapi terkandung pula fasa kedua.

Keberadaan fasa kedua dalam lapisan sudah

tentu akan mengubah karakteristik lapisan itu

sendiri. Selanjutnya pada tahap paska transisi,

iaju reaksi oksidasi mengalami perubahan orde

reaksi yang cenderung menjadi lambat,

sedang reaksi pembentukan fase kedua tetap

berjalan. Hal ini memberi pengaruh pada

komposisi lapisan oksida, yang cenderung

melemahkan ikatan lapisan oksida dengan

logam dasarnya. Dampak dari pelemahan

ikatan ini adalah terjadinya proses breakaway

144

ISSN 0854 - 5561

dari lapisan sehingga logam dasar akanterbuka dan reaksi oksidasi akan terjadi lagi.

Dari uraian di atas terlihat bahWa

untuk kepentingan pelapisan oksida

diharapkan proses hanya terjadi pada tahap

pertama saja. Mengacu pada proses yang

telah ada yaitu proses pasivasi, penelitian ini

akan dilakukan di sekitar temperatur untuk

proses pasivasi, yaitu pada tekanan 10 atm

dengan temperatur yang bersesuaian [3J •

Dengan memvariasikan waktu pada

temperatur tertentu diharapkan besaran

kinetika dan waktu optimum dapat diperoleh.

Kemudian dengan memvariasikan temperatur

diharapkan batas-batas tahapan proses dapat

diperoleh. Penelitian tahun ini bertujuan untuk

mendapatkan data kinetika proses oksidasi

pad a permukaan bagian dalam· kelongsongzirkaloi-2 dengan hipotesa bahwa suhu dan

lama proses oksidasi akan mempengaruhi

kinetika dan mekanisme proses yang terjadi.

METODE

Eksperimen yang dilakukan meliputi

pengumpulan data proses oksidasi pada

permukaan bagian dalam kelongsong zirkaloi-2

menggunakan alat autoclave yang ada di

BTBBRD - P2TBDU. Bahan berupa

kelongsong zirkaloi (Zry-2 tube) dengan

diameter luar 20 mm, dipotong-potong hingga

tiap spesimen panjangnya 1 cm. Untuk

menghilangkan lemak dan kotoran. spesimen

tersebut dicuci dengan ultrasonic. dipikling dan

dikeringkan. Spesimen yang telah dikeringkan,ditimbang beratnya dan dioksidasi

menggunakan uap air bebas mineral pada pH

sekitar 7 dalam autoclave dengan variasi dua

parameter proses. Setelah dioksidasi,

autoclave didinginkan, kemudian berat

specimen setelah dioksidasi ditimbang.

Proses oksidasi dilaksanakan denganlama pemanasan tertentu dan variasi suhu

pemanasan dengan tekanan yang

bersesuaian. Variasi suhu sebanyak 5 titik

dalam range 225°C - 400 °c pada waktu

pemanasan 12 dan 24 jam. Selama proses

oksidasi, suhu pemanasan dijaga konstan.Pengamatan yang direncanakan untuk

ISSN 0854 - 5561

dilakukan adalah pertambahan berat

specimen, ketebalan lapisan yang terbentuk

yang diamati menggunakan menggunakan

SEM dan struktur lapisan yang terbentuk

menggunakan XRD.

HASIL DAN BAHASAN

Dari eksperimen yang telah dilakukan

diperoleh data pertambahan berat sample hasil

proses oksidasi pada suhu 235 - 375°C,

tekanan 10 MPa untuk lama pemanasan 12

jam dan 24 jam. Dari grafik (terlampir) terlihat

pengaruh suhu terhadap laju proses oksidasi

yang diindikasikan dengan trend pertambahan

berat sampel pad a lama pemanasan tertentu.

Dari eksperimen yang dilakukan, belum dapat

disimpulkan korelasi antara waktu pemanasan

dar per!~mbCJhan be,at sampel hasil oksidasi

untuk mendapatkan besaran kinetika dan

waktu pemanasan optimum, karena baru

diperoleh 2 (dua) titik variasi lama pemanasan.

Selain itu untuk mendapatkan data kualitas

hasil oksidasi dalam penentuan tahapan

proses diperlukan data ketebalan dan struktur

lapisan oksida yang terbentuk.

KESIMPULAN

Dari grafik (terlampir) terlihat pengaruh

suhu terhadap laju proses oksidasi yang

diindikasikan dengan trend pertambahan berat

sampel pada lama pemanasan tertentu.

Dengan meningkatnya suhu pad a waktu

pemanasan yang tertentu maka laju oksidasi

Hasil-hasil Penelitian P2TBDU Tahun 2005

meningkat. Sedangkan korelasi antara waktu

pemanasan dan pertambahan berat sampel

hasil oksidasi untuk mendapatkan besaran

kinetika dan waktu pemanasan optimum belum

dapat disimpulkan karena baru diperoleh 2

(dua) titik variasi lama pemanasan. Selain itu

untuk mendapatkan data kualitas hasil oksidasi

diperlukan data ketebalan dan struktur lapisan

oksida yang terbentuk. Sehingga untuk

kelengkapan data eksperimen maka penelitian

ini perlu dilanjutkan.

DAFTAR PUSTAKA

1. ROSINGER H.E., A Study Of The

Pellet/Clad (Uranium DioxidelZirca/oy-4)Interaction at 1373 K and 1473 K, AECL­

7785, Whiteshell Nuclear Research

Establishment, Manitoba, 1983, p 2.

2. LAMBERT J.D.B., and STARIN R., Oxide

Fuels, Vol 10A, Nuclear Material Part 1,

Reprint from Material Science and

Technology, VCH Verlagsgesellchaft mbH,

Germany, p.128.

3. NN, Power Reactor Fuel development

Laboratory, Fuel Fabrication Laboratory,

Plant Technical Spesification, Vol. 1, Badan

Tenaga Atom Nasional4. FRANKLIN D.G. and LANG P.

M.,"Zirconium alloy corrosion: A Review

based on An Intf;rnational Atomic Energy

Agency (IAEA) Meeting", American

Society for Testing and Material,

Philadelphia, 1991 ,pp.3-32.

mb,0'::...,1m'" ",""I

'" P.ng4lrut't StIt\u P.m." ••• " T." • ..:Iap P.I\I~h.nB.,.I Sampcl Hasil P,OI •• 0 •..• ><1•• ' Oengan lama

PHTI.lnolunTcrtcnlU

~ __ ~_~_ . ~._~c

"

'0

11

145

,.