ISSN 0854 - 5561 Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2005

PELARUTAN URANIUM DALAM CARAM LELEH KCI-LiCIPADA PROSES DAUR ULANC BAHAN BAKAR NUKLIR

Sigit, Hendro Wahyono

ABSTRAK

PELARUTAN URANIUM DALAM GARAM LELEH KCI-LiCI PADA PROSES DAUR

ULANG BAHAN BAKAR NUKLIR. Telah dilakukan percobaan pelarutan uranium dalam

garam leleh KCI-LiCI untuk mengetahui proses pelarutan dan distribusi uranium di dalam

garam tersebut. Ke dalam garam campuran KCI-LiCI ditambahkan uranium oksida

dengan jumlah bermacam-macam, kemudian ditaruh di atas pelat logam atau krus dan

dipanaskan pad a suhu 480°C dan waktu 30 menit. Setelah pendinginan, sampel

diamati pelelehan dan pelarutan uraniumnya, sedangkan untuk krus dikungkung

(mounting) lebih dulu kemudian dibelah dan diamati hasilnya. Hasil yang diperoleh

menunjukkan uranium dapat terlarut dalam garam leleh KCL-LiCI dengan berbagai

komposisi apabila uranium oksida dicarnpur rata terlebih dahulu dengan garam

campuran tersebut sebelum dipanaskan.

PENDAHULUAN

Dalam rangka mendukung Landmark

Batan bidang energi, maka perlu dilakukan

berbagai kegiatan demi tercapainya sasaran

yang telah ditetapkan. Untuk itu,

pengembangan teknologi daur bahan bakar

nuklir perlu ditingkatkan. Pengelolaan limbah

radioaktif, merupakan salah satu tahapan

dalam daur bahan bakar nuklir. Proses yang

dikembangkan saat ini adalah daur ulang

dengan cara kering (non aqueous). Proses

daur ulang ini dimaksudkan untukmemanfaatkan kembali bahan bakar uranium

yang berada dalam bahan bakar bekas[1].

Bermacam-macam proses daur ulang cara

kering dikembangkan untuk mengatasi

problem daur ulang cara basah (proses

PUREX). Pirokimia adalah proses daur ulang

cara kering, dilakukan dengan metoda

pelelehan garam sebagai sarana untuk

memisahkan bahan bakar dari hasil belah[2].

Dalam sel elektrorefining, proses pemungutan

ulang aktinida (uranium dan trans uranium)dilakukan secara elektrokimia dalam KCI-LiCI

leleh dan kadmium cair pada atmosfer gas

argon murni pada 500°C. Uranium khlorida

direduksi menjadi uranium murni terkumpul

pada katoda padat. Hal ini dimungkinkan

karena perubahan energi be bas Gibbs antara

uranium dan elemen lain cukup besar pada

katoda pad at, hanya uranium yang tereduksi.

Pada katoda kadmium cair, plutonium khlorida

direduksi dan dan dikumpulkan dengan

uranium, trans uranium dan sejumlah kecil

hasil belah tanah jarang. Di sini perubahan

energi bebas Gibbs di antara aktinida sang at

kecil sehingga aktinida tereduksi bersama­

sama[3]. Laju pelarutan dan efisiensi arus lebih

besar apabila digunakan kranjang (basket)cruciform daripada yang berbentuk silindris.

Laju pelarutan juga bertambah besar pada

perputaran kranjang semakin tinggi[3].

Penggunaan metoda garam leleh juga

digunakan pad a teknologi rekoveri plutonium,

aktinida minor dan hasil fisi, juga oksidasi

uranium untuk olah ulang secara

pirokimia[4,5].

Penelitian mengenai proses pelelehan

garam campuran KCI-LiCI telah dilakukan pad a

berbagai rasio garam p~nyusun yangdigunakan, pad a berbagai suhu dan waktupemanasan[6,7].

Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2005

Dalam penelitian ini dipelajari proses

pelarutan uranium dalam garam leleh KCI-LiCI

= 60%: 40% dan 70% : 30% pada suhu 480°C

dan waktu pemanasan 30 menit. Pemilihansuhu dan waktu ini berdasarkan hasil

penelitian sebelumnya[7], dengan hipotesisbahwa _ uranium oksida yang ditambahkan

dalam garam campuran KCI-LiCI dapat

mengalami proses pelarutan.

TAT A KERJA

Bahan

Bahan yang digunakan adalah KCI, LiC/,

uranium oks ida, serbuk karbon dan bahan

pencuci HN03, bahan resin dan pelarut untukmounting.

Alat

Alat yang digunakan untuk pelelehan adalah

tungku pemanas Muffle Furnace Mod. BE 25,

kamera digital dan mikroskop optik

perbesaran rendah (25x), peralatan lain-lain

adalah krus peralatan gelas, pelat, cawan

porselin dan timbangan analitik merkSartorius.

Cara kerja

1. Garam KCL dan LiCI ditimbang hinggadiperoleh garam campuran KCI-LiCI =60%: 40%, lalu ditambahkan serbuk

karbon, ditaruh di atas di atas pelat,

kemudian dipanaskan dalam tungku padasuhu 480°C dan waktu 30 menit.

2. Ditimbang KCL dan LiCI untuk garamcampuran KCI-LiCI = 60%: 40% dan 70% :

Tabel1. Hasil pelelehan garam KCI-LiCI = 60% : 40%

ISSN 0854 - 5561

30% , lalu dimasukkan ke dalam cawan

dan dicampur hingga rata.

3. Ditimbang uranium oksida dengan

bermacam-macam berat, lalu dicampur

dengan kedua jenis garam di atas butir 2

dalam cawan hingga rata, lalu dimasukkanke dalam krus

4. Ditimbang uranium oksida denganbermacam-macam berat diletakkan

ditengah-tengah garam campuran tersebut

yang sebelumnya sudah dimasukkan kedalam krus

5. Krus dipanaskan ke dalam tungku

pemanas dan pada suhu 480°C denganwaktu pemanasan selama 30 menit.

6. Setelah waktu pemanasan yang diinginkan

tercapai, tungku dimatikan, setelah ding in

krus dikeluarkan dan dimounting

7. Krus didalam mounting dipotong menjadi

dua bagian dan dilihat penyebaranuraniumnya di dalam garam leleh

8. Dilakukan pengamatan secara visual,

pemotretan dengan kamera digital dan

dengan mikroskop optik

HASIL DAN PEMBAHASAN

Untuk memperoleh cara pengamatan, maka

dilakukan beberapa percobaan awal yaitudengan menggunakan bahan karbon dan

uranium oksida yang ditambahkan pad a garam

KCI-LiCI = 60% : 40% dan proses

pelelehannya dilakukan pada tutup krus dan

pada pelat logam. Hasil percobaan

pendahuluan tersebut dapat dilihat pada Tabel

1 dan gambar 1.

BERATBERATBERATBERATNO KCI, 9LiCI, 9karbon, 9U02, 9HASILKETERANGAN

Leleh dan lengket,

Sam pel di atas tutup.a

2,40071,60090,0332-karbon oersatu krusdengan garamb

2,40011,60070,0185-Leleh, dan karbon

Sampel di atas pelatterpisal1

logamSebagian uranium

Sampel di atas pelatc

2,40061,6013-0,0085larut dan logamterdistribusi

2

ISSN 085<'\'- 5561

Gambar 1. Foto pelarutan U dalam garam lelehKCI-LiCI

Keterangan gambar :

1 : Cawan porselin

2 : Pelat logam3 : Garam leleh

4 : U terlarut

5 : U tidak larut

Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2005

Dari Tabel 1 sam pel a terlihat bahwa

garam campuran KCI-LiCI telah mengalami

proses pelelehan dan melekat erat pada tutupkrus dan sukar dipisahkan, sedangkan

karbonnya juga menjadi satu dengan garam

lelehnya namun tidak mengalami pelarutan.

Pad a sampel b, juga terjadi proses pelelehan

bila garam diletakkan di atas pelat logam dan

karbonnya terpisah dari garam lelehnya pad a

saat garam higroskopis menyerap air. Apabila

karbon diganti dengan uranium oks ida, maka

telah terjadi proses pelelehan garam campuran

KCI-LiCI = 60% : 40% sekaligus pelarutan dan

distribusi uranium ke arah yang menyebar

pada garam leleh (Gambar 1). Pada bagian

tengah terlihat gumpalan warna hitam yaitu

uranium yang belum terlarut.

Pelarutan uranium dalam garamleleh KCI-LiCI = 60% : 40%

Pada percobaan selanjutnya data

hasil percobaan pelarutan uranium dalam

garam leleh KCI-LiCI dapat dilihat pada Tabel2, Gambar 2 - 7.

Tabel 2. HdSil pelarutan uranium dalam garam leleh KCI-LiCI = 60% : 40%

BERAT KCI,BERA T LiCI,BERAT U02,HASIL

KETERANGANNO9

99

Garam leleh

Garam KCI-LiCI1

2,4048 1,60730saja

0,010

U terlarut dim2

2,4013 1,6000garam lelehU02 dan garam

U terlarut dim

KCI-LiCI dicampur

32,4011 1,61900,057

garam lelehrata sebelum

dipanaskan0,100

U terlarut dim4

2,4007 1,6011garam leleh

U tidak larut52,4030 1,60240,0170dim garam

U02 diletakkanleleh ditengah-tengahU tidak larut garam6 2,4000 1,60000,0574dim garamleleh

--

3

Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2005

Pada Tabel 1 dapat dilihat bahwa

garam campuran KCI-LiCI = 60%: 40% saja

telah mengalami proses pelelehan pada

kondisi di atas, yang dapat dilihat pula pada

Gambar 2. Kemudian untuk sam pel yang lain,

garam campuran KCI-LiCI tersebut dicampur

rata dengan uranium oksida hingga rata lalau

dilelehkan. Ternyata uranium dapat larut pad a

kondisi tersebut seperti terlihat pada Tabel 1,

Gambar 3, 4 dan 5. Namun apabila

penempatan uranium oksida ditengah-tengah

garam KCI-LiCI (tidak bercampur rata), maka

proses pelarutan uranium hanya terjadi sedikit

saja atau bahkan tidak terjadi (Tabel 1,

Gambar 6-7). Hal ini disebabkan tidak semua

ISSN 0854 - 5561

butiran uranium bersinggungan dengan garam

leleh sehingga yang di tengah tidak terlarut.

Butiran uranium masih terkumpul ditengah

garam leleh, atau turun kebawah.

Oari hasil percobaan di atas tampak

bahwa variasi U02 yang dicampur rata dengan

garam campuran KCI-LiCI 60%: 40% yaitu

sebesar 0,010; 0,057 dan 0,100 gram atau0,25% ; 1,425% dan 2,50% tidak

mempengaruhi proses pelarutannya dalam

garam tersebut. Tetapi sebaliknya bila tidak

dicampur hingga merata, maka dengan jumlah

U02 sebanyak 0,017 dan 0,0574 gram,

menyebabkan proses pelarutan dapat

dikatakan tidak terjadi.

Gambar 2. Foto hasil pelelehan KCI-LiCI = 60% : 40% (sampel No.1)

4

ISSN 0854 - 5561 Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2005

Gambar 3. Foto hasil pelarutan uranium dalam garam lelehKCI-LiCI = 60% : 40% (sampel No.2)

Gambar 4. Foto hasil pelarutan uranium cialam garam lelel1KCI-LiCI = 60% : 40% (sampel No.3)

5

Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2005

Gambar 5. Foto hasil pelarutan uranium dalam garam lelehKCI-LiCI = 60% : 40% (sampel No.4)

Gambar 6. Foto hasil pelarutan uranium dalam garam lelehKCI-LiCI = 60% : 40% (sam pel No.5)

6

ISSN 0854 - 5561

ISSN 0854 - 5561 Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2005

Gambar 7. Foto hasil pelarutan uranium dalam garam leleh KCI-LiCI = 60% : 40% (sampel No.6)

Pelarutan uranium dalam garam leleh KCI­LiCI = 70% : 30%

Untuk pelarutan uranium dalam garam

leleh KCL-LiCI = 70%: 30% diperoleh data

yang dapat dilihat pada Tabel 3 dan Gambar 8­9.

Seperti pad a pelarutan uranium dalam

garam leleh KCI-LiCI sebelumnya penambahan

U02 dan dicampur rata dengan garam

campuran KCI-LiCI = 70% : 30%, sejumlah

0,0109; 0,0569 dan 0,1001 gram atau 0,27%;

1,42% dan 2,50% telah larut semuanya dalam

garam leleh (Tabel 1 sampel no. 7, 8, 9). Juga

apabila U02 ditempatkan ditengah-tengah

garam, maka proses pelarutan tidak terjadi

atau sangat sedikit (Tabel 1 sampel no. 10, 11

dan Gambar 8, 9).

Tabel 3. Data percobaan pelarutan uranium dalam garam leleh KCI-LiCI = 70% : 30%

BERATBERATBERAT

HASILKETERANGANNO

KCI, 9LiCI, 9U02, 9

0,0109

U terlarut dim7 2,8003 1,2001

garam lelehU02 dan garam KCI-0,0569

U terlarut dimLiCI dicampur rata

8 2,8011 1,2001garam lelehsebelum dipanaskan

0,1001

U terlarut dim9 2,8015 1,2006

garam lelehU tidak larut102,8008 1,20020,0171dim garam

U02 diletakkanleleh ditGngah-tengahU tidak larut garam11 2,8016 1,20100,0570dim garamleleh

7

ISSN 0854 - 5561

Gambar 8. Foto hasil pelarutan uranium dalam

garam leleh

KCI-LiCI = 60% : 40% (sampel No. 10)

Gambar 9. Foto hasil pelarutan uranium dalam

garam leleh

KCI-LiCI = 60% : 40% (sampel No. 11)

8

Hasil-hasH Penelitian EBN Tahun 2005

Sebagai ilustrasi, dapat dilihat pada

Gambar 10 a,b,c. Pada gambar 10a, uranium

terlarut dalam garam leleh. Kondisi ini terjadi

bila uranium dicampur rata dengan garam

campuran KCI-LiCI sebelum dipanaskan

dengan jumlah uranium oksida yang

ditambahkan bervariasi. Jika penempatan

uranium di tengah-tengah garam campuran,

maka tidak terjadi proses pelelehan. Uranium

masih berada ditengah-tengah garam

campuran atau berada pada bagian bawah

(Gambar 10b), sedangkan kemungkinan lain

uranium terlarut sebagian (Gambar 10c).Oari hasH percobaan ini, maka bila

dikaitkan dengan hipotesis, pelarutan dan

distribusi uranium dalam garam leleh KCL-LiCI

baik dengan komposisi 60% : 40% maupun

70% : 30% telah dapat dibuktikan dengan

catatan bahwa uranium dicampur rata dengan

garamnya.

Sedangkan kesesuaian dengan

teknologi daur ulang cara pirometalurgil

pirokimia yang dilakukan peneliti di luar

negeri[3], di mana dilakukan proses

electrorefining terhadap elemen bakar bekas

yang dipotong-potong dan dimasukkan dalam

LiCI-KCI leleh pada kondisi percobaan 773 K

atau 500°C, maka pada percobaan yangdilakukan

ini suhunya dapat lebih rendah yaitu

480°C dengan waktu pelelehan 30 menit.

Implikasi dari penelitian yang dilakukan ini

masih merupakan tahapan proses tingkat awal

dari seluruh proses proses daur ulang secara

piroki mia/pirometalurgi

ISSN 0854 - 5561

U terlarut dalam gar-am leleh

Garam leleh

Garam leleh

(a)

(b)

(c)

Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2005

U tidak leleh masih

berbentuk butir

Sebagian U larut

U tidak leleh masih

berbentuk butir

Gambar 10. lIustrasi pelarutan uranium dalam garam leleh KCL-LiCI

KESIMPULAN

Dari percobaan yang telah dilakukan dapat

disimpulkan bahwa :1. Uranium dapat terlarut dan terdistribusi

dalam garam campuran KCI-LiCI baik

dengan komposisi 60% : 40% maupun

70% : 30% yang dipanaskan pad a suhu

9

480°C dan waktu 30 menit di mana pad a

kondisi tersebut garam KCL-LiCI leleh

dengan catatan uranium oksida dicampur

rata dengan garam sebelum proses

pemanasan. Banyaknya uranium oksida

yang ditambahkan ke garam campuran

Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2005

sampai 2,50% tidak mempengaruhi

pelarutan nya.

2. Penempatan uranium oksida yang tidak

tercampur rata dengan garam campuran

menyebabkan uranium tidak terlarut

karena kontak dengan garam sangatterbatas.

3. Data yang diperoleh dari penelitian dapat

digunakan untuk penelitian lanjut dengan

proses electrorefining.

UCAPAN TERIMA KASIH

Penulis mengucapkan terima kasih

kepada Saudara Ade Mahpudin, Arief

Sasongko Adhi, ST dan Jaya Pratama atas

bantuannya dalam penyelesaian percobaan

dan pengujian.

DAFTAR PUSTAKA

1. MURSID, D., MUDIAR, M., "Daur Bahan

Bakar nuklir Untuk Sistem Energi Masa

Depan", Urania, N o. 11-12/Thn. III hal. 7­25,1997

2. AVOGADRO, A., WURM, J.G., "Separation

Pyrochimique du Plutonium Dans Les

Combustibles Irradies, Eur 4242f, Belgique

10

ISSN 0854 - 5561

3. T. NISHIMURA, T. KOYAMA, M. IIZUKA,

H. TANAKA, "Development of an

Environmentally Benign Reprocessing

Technology - Pyrometallurgical

Technology", Progress in Nuclear Energy,

Vol. 32, No. 3/4, pp. 381-387,19984. VICTOR V. IGNATIEV, RAUL Va.

ZAKIROV, KONSTANTIN F.

GREBENKINE, "Molten Salt Burner Fuel

Behavior and Treatment", RRC-Kurchatov

Institute, Moscow, 2000

5. S. KITAWAKI, N. KAMESHIRO, M.

FUKUSHIMA, M. MYOCHIN, " Study on

Oxidixing Uranium for Pyrochemical

Reprocessing", Japan Nuclear Cycle Dev.Institute, Tokai-mura, 2000

6. SIGIT, HEN ORO WAHYONO, "pengaruh

Suhu dan Waktu Serta TinjauanTermodinamik Pada Proses Pelelehan

KCI-LiCI (1:1) Untuk Daur Ulang Secara

Pirokimia", Prosiding Sem Nas Litdas

Iptek Nuklir, Yogyakarta, 2003.7. SIGIT, HENDRO WAHYONO, "Pengaruh

Komoisisi Garam penyusun Pad a Proses

pelelehan KCI-LiCI Untuk Daur Ulang Cara

Kering", Prosiding PPI Litdas Iptek Nuklir,

Yogyakarta, 2004.