386 ISSN 0216-3128 Ign. Djoko Sardjono. dkk

KAJIAN PENGARUH PENGAKTIFAN ZEOLIT SECARA KIMIA UNTUKPENGUNGKUNGAN LIMBAH URANIUM.

Ign.Djoko Sardjono, Prayitno, Herry Poernomo, Nurimaniwathy, SukosronoPuslilbang. Teknologi MC!jll Yogyclkclrla-BA7"AN. JI.Babarsari Kolak Pas 1008 Yogyakarla 55010

ABSTRAK

KAJIAN PENGARUH PENGAKTIFAN ZEOL/T SECARA KIMIA UNTUK PENGUNGKUNGANLIMBAH URANIUM. Telah dilakukan penelitian pengaktifan bahan minerallokal leolit denganH2SO4 dengan variasi kadar 0, 5, 10 dan 15 % dan pemanasan dengan tungku pemanas padssuhu 100 -400 Q C untuk mengkaji keefektifannya dalam pengungkungan limbah uranium

dengan kadar 100 ppm. Secara eksperimental penelitian ini merupakan tahap awal dari studipemakaiana bahan mineral lokal sebagai bahan altematif pengolahan limbah cair yangmengandung unsur radioaktif khususnya uranium. Percobaan dilakukan dengan melewatkanumpan larutan uranium berkadar 100 ppm dengan pH = 4 ke dalam suatu kolom yang diisi

zeolit yang sudah diaktifkan dengan ukuran butir -100/+200, -80/+100 dan -60/+80 mesh.Hasil dari percobaan dengan mempertahankan kecepatan alir umpan = 2.5 ml/menit, pH = 4dicapai kondisi proses dimana fraksi uranium yang terkungkung dalam kolom zeolit yangdinyatakan dengan nilai FDU=70. Dengan demikian dapat disimpulkan bahwa pengaktifanyang paling efektif dicapai dengan H2SO4 sebagai bahan pengaktif yang berkadar 5%. Untukukuran butir zeolit -100/+200 mesh dan waktu kejenuhan yang dicapai untuk ukuran butir zeolit-100/+200 mesh = 3030 menit.

ABSTRACT

EVALUA TION OF CHEMICALL Y ACTIVA TED ZEOLITE FOR IMMOBILIZING THE URANIUMWASTE. The experimental investigation on the chemically activated local mineral material ofzeolite using H2SO4 with its various concentration of 0, 5, 10 and 15 % and heating them by afumace at the temperature of 100 -400 0 C for evaluating their effectiveness on the

immobilization of uranium waste with the concentration of 100 ppm. Experimentally, thisinvestigation is the first step of local mineral material usage as an altemative material for thetreatment of liquid waste containing radioactive element especially uranium. This investigationwas petformed by passing uranium solution feed with the concentration of 100 ppm , pH=4through the glass column containing activated zeolite with the grain size of -100/+200, -

80/+100 and -60/+80 mesh. The experimental resulted by maintaining the feed flow rate of2.5ml/min.,pH=4 obtaining the process condition in which uranium fraction contained in the zeolitecolumn is given by DFU = 70 .Therefore ,it could be concluded that the most effectiveactivation was obtained with H2SO4 as an activation material of the concentration = 5%., for

the zeolite grain size of -100/+200 mesh and the saturating time gained for the zeolite grainsize of -1 00/+200 mesh = 3030 menit.

PENDAHULUAN penggemukan, kesehatan kandang, penambahketahanan penyakit clan penyerap kontaminan. Di

bidang pertanian sebagai pupuk, peningkatanproduksi, penyerap logam berat dalam tanah,per,mtara herbisida dal1 fungisida. Di '.bidangkedokteran/kesehatan sebagai bahan tapal gigi,semen gigi dan mahkota gigi. Di bidang bangunanscbagai semen, agregal ringan, pcnyerap air/zatpengotor. Di bidang industri sebagai bahan pengisi,bahan pcnycrap tinla dan meningkatkan ketahananterhadap panas, sinar dan as am (pada industri

M enurut SARNO HARYANTOIIJ zeolitmerupakan suatu bahan lokal yang tclah

dikenal dimasyarakat sebagai bahan karenakarakteristik mineralnya dengan porositas yangbesar, bent uk tak teratur dan mcmpunyai sifat scrapyang tinggi. Di dalam masyarakat mcnurut MURSISUTARTI dan MINTA RACHMAWATII2J zcolittelah merambah di segala bidang pcnggunaan diantaranya di bidang peternakan scbagai bahan

Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah Penelitian Dasar Ilmu Pengetahuan dan Teknologi NuklirP3TM-BATAN Yogyakarta, 25 -26 Juli 2000

19n. Djoko sardjono. dkk ISSN 0216-3128 387

kertas), sebagai bahan yang berfungsi lIntuk

meningkatkan modulus elastistisitas, mencegah

polimerisasi pada proses vulkanisasi (pada industri

ban),sebagai penyusun detergen dan penurunkesadahan air (pad a industri sabun), sebagai

penyerap CO2, H2O dan H2S dalam gas slam,katalisator proses alkilasi,isomcrisasi dan

pemecahan serfs pengeringan (pada industri minyak

bumi /gas alam). Dan di bidang lingkungan zeolitbisa difungsikan sebagai bahan pengolah air

/penyerap kotoran, penyerap limbah radioaktif dan

polutan udara selia pengayaan O2 di ruangan.Rumus kimia dari zeolit menurut MICHAEL

F.ASHBY & DAVID RH JONES!]] dapat dituliskan

sebagai M2nO.AI2O].xSi02.yH2O dengan M=kation

alkali/alkali tanah, n= valensi dari logam alkali danx = bilangan tertentu(2-IO) selia y = bilangan

tertentu(2.7). Dengan melihat komposisi mineralnya

zeolit yang dominan ialah klipnoptilolit dengan

rumus kimia (Na4K4)AlsSi4oO% .24 H2O dan Nas

(AlsSi4oO96 ).24 H2O mineral ini merupakan zeolit

tipe Si sedang dengan perbandingan Si/ AI=5 dimana

sifat mineral ini ditentukan aleh perbandingan Si

dan AI nya. Fungsi dari zeolit ini bisa ditingkatkan

dengan memodifikasi sifat alaminya dengan proses

pengaktifan baik secara fisis maupun kimia. Secara

fisis dengan pemanasan pad a suhu 300 -~C

yang berdampak pacta penambahan luas permukaan

pori karena tcrjadi penguapan air dalam kristal.

Secara kimia dengan larutan 1-l:S04 encer menjadi

zeolit yang kaya H atau NaOI-luntukmen1bcrsihkan

permukaan pori, menghilangkan senyawa pengotordan mengatur kembali letak atom yang dapat

dipertukarkan. Menurut PC.SumardiI4J, zeolit

merupakan mineral yang mempunyai sifat magis,

mempunyai sifat penl1ukaan negatif paling besar,

mempunyai struktur kristal yang unik yakni sifat

fisis zeolit dapat diubah sesuai kebutuhan asalkan

sifat alaminya (permukaan negatifnya) tidak hilang.

Zeolit tersusun dari mineral yang terdiri dari unit

kristal aluminium silikat hidrat yang mengandungalkali/alkali tanah. Scmakin kccil ukuran butir

(pecahnya ikatan menyebabKai, i11uatan~egatipnya

bertambah bcsar) scmakill besar kemampuanserapnya. Dari rumus kimia zeolit

M2nO.AI2O].xSi02.yH2O, M2nO merupakan gugusyang mengandung kation yang dapat dipertukarkan,AI2O].xSi02 adalah unit tetrahedral dan yH2O

adalah air hidratnya. Jenis zeolit alam pada

umumnya ditandai oleh jenis kation yang dapat

dipertukarkan, sepcrti klinoptilolit[NaK][AI2Si024].6H2O, sehingga mahalnya zeolit

ditentukan dari kandungan klinoptilolit;Kemudianjenis zeolit yang lain ialah modernit

[Na][AISisOIJ.3H2O merupak~~~ng sifat

karakteristiknya ialah mempunyai struktur ronggasehingga kapasitas serap molekulemya besar danmempunyai sifat muatan elektrostatik negatip padapermukaan unit kristal. Pada pemakaiannya sebagaibahan pcnukar/penyerap ion, zeolit dapat aktifkansecara kimia dengan mengubahnya menjadi zeolit H(zeolit yang kaya H) bila pengaktifannyamenggunakan larutan asam encer (as am pekat akanmerusak struktur kristalnya karena" prosesdealuminasi) dan menjadi zeolit Na/ zeolit NH4 bilapengaktifannya menggunakan larutan NaOH atauNH4OH encer. Pengaktifan zeolit sendiri secara fisisbertujuan untuk mem~~;-ronjgga daD secarakhemis menghilangkan logam-:ro-gam~ng tidakbermanfaat untuk pertukaran ion. Dari penjelasan diatas, maka penelitian ini ditujukan untuk melakukankajian terhadap kemampuan zeolit sebagai minerallokal yang telah diaktifkan secara khemis maupunfisis untuk mengungkung !imbah uranium denganmelihat kemampuannya dalam menyerap/mengikatunsur uranium yang ada dalam limbah. Secarasederhana proses kimia penyerapan/pengikatan

unsur uranium dalam zeolit yang telah mellgalamiaktifasi secara kimia adalah sebagai berikut:

Zeoli! (Ze) + H+ -+ Ze H (1)

(2)le H + U6+ ~ leU + H

TATA KERJA

Bahan

Bahan limbah cair yakni larutan uraniumdengan kadar awal = 100 ppm, zeolit seberat 10 gr.dengan ukuran butir -100/+200, -80/+100 clan -

60/+80 mesh, larutan asam encer H2SO4 dengankadar 0,5,10 clan 15%, arzenazo dengan kadar 4%sebanyak 4 mI. Sebagai pengompleks pada analisiskadar umpan pra olah dan residu pasca olah.

Alat Penelitian

a. Alat Proses scpcrtiKolom gelas dengan diameter kolom 1 cm,

pompa dosis Masterflex diatur dengan debit 2,5ml/men. Rangkaian skematis dari alat proses yangdipakai dalam percobaan ini dapat dilihat padagambar I.

b. Alat Analisis/Alat Cacah seperti:Alat analisis spektrofotometer, merk

Spcctronic 20, timbangan elektrik Sartorius denganketelitian lO~g, kertas pH universalc. Peralatan gelas "

Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah Penelitian Dasar Ilmu Pengetahuan dan Teknologi NuklirP3TM-BATAN Yogyakarta, 25 -26 Juli 2000 .

388 ISSN 0216-3128 Ign. Djoko Sardjono. dkk

Pompa dosis kcmbali kemudian direndam da\am larutan H2SO4

d~llgan kadar 5 dan 10% kcmudian dimasukkan ke

dalam kolom gelas dengan ukuran diameter kolom 1cm d.m sclanjulnya dialiri dcngan larutan lJraniumb~rkadar 100 ppm. K~c~patan aliran larutan U kedalam kolom dengan bantuan pompa masterflextcrscbut diatur !iupaya tetap = 2,5 ml/menit. Setiap

30 menit keluaran larlltan llranium dari kolom

(clluen) ditampung dan dianalisis kadar U nya

untuk menghitung fraksi yang terkungkung dalam

kolom yang dinyatakan dalam nilai FDu Untuk

mcnentukan waktu kejenuhan dari zeolit tersebut,dicvaluasi kadar U dari elluen sampai dengan nilai

FOt;= I.

~ 'i

.'.':.~:~~.'

Wadah umpan

Bahan --penyangga

(ge/as wool)

PenampungLarutan HASIL DAN PEMBAHASAN

Gambar /. Skema a/,,/ proses

Metode Penelitian

Penyiapan larutan limbahLarutan limbah uranium yang digunakan

dalam penelitian ini limbah simulasi menggunakan

serbuk uranil nitrat UO2.(NOJ.6H2O. yangdilarutkan dengan akuades sehingga kadarnya = 100

ppm.

Pl'rcobaall pcngarull pclIgaktifall dcngan H2SO.

Ukuran butir sangat bcrpcngaruh pacta kemampuan

kllngkung dan waktu kejcnuhan dari Zeolit, ctengan

scmakin kecilnya ukural1 butir zeolit kemampuan

kungkung zeolit (yang dinyatakan ctengan nilaifOll) scmakin besar scpcrti tcrlihat pacta hasil

pcrcobaan berikut (Tabel I):

Tabell, Hubungall ukurall butir dengan fraksi U

(FDu) dan waktu kejenuhan (men)

QkQr~~~t~~eolit, m~_shM2S0

.4,"1. 'I FD UII -100/+200

limen)42 93070 303010 600

~-~

-80/+100 -60/+80Percobaan pengaruh pengaktifan dengan HzSO"

Zeolit seberat 10 gram, dengan ukuranbutir masing-masing -100/+200, -80/+ 1 00 dan -

60/+80 mesh diaktitkan dengan merendamnya

dalam larutan H2SO4 dengan kadar 5 dan 10%

kemudian dimasukkan ke dalam kolom gelas

dengan ukuran diameter kolom 1 cm dan

selanjutnya dialiri dengan larutan urallium bcrkadar

100 ppm. Kecepatan aliran larutan U ke dalam

kolom dengan bantuan pompa masterflex tersebutdiatur supaya tetap = 2,5 ml/mcnit. Sctiap 30 menit

keluaran larutan uranium dari kolom (efluen)

ditampung dan dianalisis kadar U nya untuk

menghitung fraksi yang terkungkung dalam kolom

yang dinyatakan dalam nilai FDu Untuk

menentukan waktu kejenuhan dari zeolit tersebut,dievaluasi kadar U dari efluen sampai dengan nilai

FDu= I.

fu

25 510

35

10 6001.83 330

3601230540300

m-u-Timen\To

U -t (me;:;)525 510 14 36035 1770 3.82 123010 600 7 540

~.~~o- ~~ 300110

0% 5% Kadar H2SO4 10% 15%

Percobaan Pengaruh Pengaktifan dcnganPemanasan

Zeolit seberat 10 gram, dengan ukuranbutir masing-masing -100/+200, -80/+ I 00 dan -

60/+80 mesh diaktifkan dengan memanaskanya didalam tungku pemanas dengan suhu pemanasan dari100 -5000 C selama I jam dan setelah didinginkan

Gailibar 2. Pengaruh kadar H2SO4 terhadap FDu

Percobaan Pcngaruh Pcngaktifan denganPcmanasan Pada Suhu Tertentu.

Suhu pemanasan sangat berpengaruh pactakemampuan kungkung dan waktu kejenuhan dariZeolit, dengan semakin tinggi suhu pemanasan,

Prosiding Pertemuan dan Presell.tasi Ilmiah Penelitian Dasar Ilmu Pengetahuan dan Teknologi NuklirP3TM-BATAN Yogyakarta, 25 -26 Juli 2000

DAFTAR PUSTAKAkemampuan kungkung zeoli! (yang dinyatakandengan nilai FDu) semakin besar seperti terlihatpada hasil percobaan berikut ('FaBel 2):

Tabel 2. Hubungan Ukuran butir dengan fraksi U(FDu) dan waktu kejenuhan (menit)

Uku~!!rzeolit, mesh.1QQ/.:'"~~ ~O!+100 .60/~

!Suhu,OC ---~-~I_EQY~II

(men} FD U II (men)1.4 I 150'100__1 23.331

~I~~-

80, FDU

70.6050 ]40 ~

30.

20

10 '-

0 .-100C

240~217021

-l.§Q.3030

10,5 6303514 11402520

1. SARNO HARJANTO, Lempung, zeolit, dolomitdan magnesit, Publikasi Khusus DirektoratSumber Daya Mineral, Direktorat JenderalGeologi dan Sumber Daya Minera, DepartemenPel1ambangan dan Energi Republik Indonesia,No.29, Khus., Januari 1987.

2. MURSI SUTARTI & RACHMAWATI, Zeolit:Tinjauan Literatur, Pusat Dokumentasi danIllformasi Ilmiah, Lembaga Ilmu PengetahuanIndonesia, (1994).

3. MICHAEL F.ASHBY & DAVID RH JONES,Engineering Materials 2 : An Introduction toMicro Structures, Processing and Design,International Series on Materials Science and

Technology, Vol.39, Pergamon Press,Headington Hill Hall,Oxford, England (1986).

4. PC.SUMARDI, Komunikasi Pribadi TentangKegunaan Zeolit Dalam Pengolahan LimbahRadioaktif, di P3TM Yogyakal1a (1999).

200C 300C 400CSuhu, C

Gambar 3. Kul"Va hubu/1gan suhu (OC) versus FDu TANYA JAWAB

KESIMPULAN

Kesimpulan yang dapat ditarik dari hasil

penelitian ini ialah bahwa:a. Fraksi uranium yang tcrkungkung dalam 7.colit

bertambah besar dengan semakin kecilnyaukuran butir 7.colit l,aik tanl,a rcngaktifan asam,

maupun dcngan pcng-aktiran a5am 5 dan 100/1)dengan data yang dinyatakan dalam nilai rD.

b. Waktu kcjcnullan uari 7.colil l,crlamhah ucngan

semakin kecilnya ukuran butir zeolit .

c. Fraksi uranium yang terkungkung dalam zeolit

clan Waktu kejenuhan dari zeolit bertambah bcsar

dengan semakin tingginya suhu pcmanasan dari

IOO°C sampai dengan 300°C.

UCAPAN TERIMA KASIH

Pcnclitian ini bisa disclcsaikan alas jcrih

payah dan dukungan dari Sdr. Sunardi, Ajun

Pranata Nuklir Sub £3idang PLKL, £3idang K3.Untuk Sdr. Sunardi kami mengucapkan Icrima kasih

atas bantuannya.

Murdani S.» Zeolit yang Bapak gunakan berasal dari mana?

» Berapa % efisiensi pengungkungan denganZeolit?

» Apab11a dibandingkan dengan bahan lain manayang lebih baik ? (bahan lain yang setara)

~ Apa kelebihan Zeolit dan kelemahannya sebagabahan pengungkung limbah cair ?

Ign. DJoko S.~ ZeD/it yang kami pakai, Zeolit /oka/ yang

herasal dari DIY~ Ejisiensi pengungkungan terhesar diuji pada

pengaruh dengan H2SO4 5% danpemanasan 300 DC.

~ Dibandingkan dengan hahan /oktll lainmisa/nya hentonit, zeD/it lehih haik dalamkapasitas pen,l;'lingkungannya.

~ Ke/ehihannya zeD/it re/katif mudah didapatdan mura, di Indonesia, mempunyai potensipe/1ggul1oon yang Ilia.\' misalnya di bidangindustri, pertanian, perumahan dan/ingklmgan. Kekurangannya ia/ah zeolitnI~//1punyai potensi yang besar tergantung

Prosiding Pertemuan dan Presentasi Hmiah Penelitian Dasar Hmu Pengetahuan dan Teknologi NuklirP3TM-BATAN Yogyakarta, 25 -26 Juli 2000

32 I 1230

390 ISSN 0216-3128 Igll. Djoko Sardjono, dkk

pada lokasi pengambilannya dan komposisimineralnya yang sangat bervaria.\'[

Dwi Wahini N.~ Faktor-faktor apa saja yang bisa mempcllgaruhi

masuknya uranium ke dalam zeoli! ?

Ign. Djoko S..t;.. Faktor-faktor yang bi.\'a mempengaruhi

ma,s'uknya uranium ke cia/am zeo/it ia/ahukuran butir potensiu/ t~rtukar ionnya.Dungeon mengaktifkan zeolit a/am baiksecara kimia dan fisiko maw potensialpertukaran ion dan kel/lal/lpuCJ/1 serap darizeD/it bertambah.

koll/ponen yang bida dipertukarkan yakniMZn-O dengan H+, Dan komponen H+inilah yang diperlukarkan dengan U6+ darifill/ball uraniu/IIn) 'a,

~ Pada pell/anasan > 400 °C kapasilas zeD/itlI/e./1U/'lm karena terjadinya kerusaka" padastruktur krista//nya. Benar pendapat anda.

Fathurrachman~ Apakah proses ini sudah dilihat dari sisi

ckonomisnya (Zeolit diaktivasi dengan H2SO4)

hanya untuk mengungkung U -100 ppm dalamlimbah puluhan mJ ?

/gn. Djoko S.-'? Me/lgiI1g(/t bahan zeolit lI/erupakan mineral

/oka/ yang terdapat hall/pir seluruh wi/O}IahIndonesia, sehingga secara ekonomis bisa

dipertill/bangkan dibandingkan denganballal1 /ail1 yang beljimgsi sarna misalnyaresin yal7g me/'llpakan bahan non-iokal(iII/porI). Zeolil i/li bisa difungsikan jugasebagai bahan lI/inera/ untuk pemungutan

(recovery Ural1i/ill/) sehingga mempunyaini/ai eko/loll/is.

Sukirno}-o Pada pertukaran ion, ion apa yang dipl:rlukan

untuk mengikat U6+. Dan apakah ion yallg aktif

tidak ditingkatkan konsentrasinya, misalnya

dengan penambahan atau direndam dengan

asam.}-o Pad a pemanasan > 400 °c kapasitas menUrlln

berarti struktur zeolit teljadi kematian ?

bagaimana pendapat bapak.

Ign. Djoko S.-Q- Sebelum difun,~.\'ikan sehagai penukar iO11,

zeolit alam yang kami teJiti lebih dahuludiaktijkan secara kimi(1 dal1 jisika. Secarakimia denga/1 H2SO4 untuk mengaktiJkal1

Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah Penelitian Dasar Ilmu Pellgetahuan dan Teknologi Nuklir

P3TM-BATAN Yogyakarta. 25 -26 Juli 2000