Prosiding Seminar Tdcn%gi dan Keselamatan PLTNserta Fasi/itas Nuk/ir

Serpong, 9-10 Februari 1993PRSG, PPTKR - BATAN

PENGGUNAAN ZEOLITE DAN ZEOTYPEDALAM INSDUSTRI NUKLIR

Oleh

Siti Amini

Pusat Elemen Bakar Nuklir - Badan Tenaga Atom Nasional

ABSTRAK\

PENGGUNAAN ZEOLITE DAN ZEOTYPE DALAM INDUSTRI NUKLIR. Zeolite dan

zeotype bersifat sebagai penyerap dan penukar ion. Penukar ion biasanya digunakan hampir padasetiap bagian proses daurbahan bakarnuklir, penukarionjuga memegangperanan dalam penangananlimbah nuklir yang dihasilkan dari proses daur bahan bakar nuklir tersebut. Dalam hal ini telahdipelajari bahwa setiap zeolite memiliki keselektifan penukaran kation tertentu, bergantung darikomposisi dan struktumya. Untuk kation hasil fisi diantaranya Cs dan Sr telah berhasil 90-100%diserap oleh chabazite dan mordenite (zeolite alam). Keselektifan dan kemampuan daya penukarkat ion dari zeolite buatan, yaituzeolite-L dan mordenite (zeolon) dipelajari untuk penggunaan fiksasihasil fisi berurnur panjang. Keselektifan zeolite alam dan buatan terhadap ion Cs ataupun Srmenunjukkan sedikit perbedaan, namun terdapat perbedaan pada kapasitas penukar kationnya. Padazeotype didapat bahwa SAPO-34 menunjukkan penyerap dan penukar yang baik serta selektrifterhadap uranium. Hal ini memberikan kecenderungan SAPO-34 untuk digunakan dalam pengolahanlimbah cair transuranium yang mengandung unsur-unsur pemancar-a.

ABSTRACTTHE USE OF ZEOLITE AND ZEOTYPE MATERIALS IN THE NUCLEAR INDUS­

TRY. Zeolite and zeotype materials exhibit sorption and ion-exchange properties. Ion exchanges isused in nearly every part of the nuclear fuel cycle. Ion exchange also plays a valuable role in themanagement of nuclear wastes generated in the nuclear fuel cycle. In view of this study that zeoliteshows specific cation-exchange selectivity which depend upon the structure and its composition. Thefission product cation i.e. Cs and Sr have been 90-100% exchanged successfully by chabazite andmordenite (natural zeolites). The selectivity and cation exchange capacity of the synthetic zeolite i.e.zeolite-Landmordenite (zeolon) have been studied forthe fixation ofthe long half-life fission productelements. There was slight difference in the Cs or Sr ion selectivity of synthetic with that of naturalone, but the significant difference was in the cation exchange capacity. It has been found that zeotypei.e. SAPO-34 shows good sorption and cation-exchange selectivity for uranium. This behaviour hastendency that SAPO-34 can be used for the transuranic wastes treatment which consisting of a­emitting nuclides.

I. PENDAHULUAN

Zeolite adalah mineral berupa kristal senyawa

aluminosilikat dengan rumus M"'n [Al02)x(SiO)y].zl\O(M adalah jenius kation), terbentuk di alam melaluiproses hidrothermai. Zeolite mempunyai struktur tiga­

dimensi yang terdiri dari koordinasi polyhedra [Si04]4­dan [Al04]So. Kerangka struktur zeolite pada umumnyaterbukadan memiliki saluran serta rongga-ronggadimanakation-kation dan molekul-molekul airdapatditempatkan(Gambar-l ).111 Kation-kation tersebut mempunyai derajatmobilitas yang tinggi sehingga dapatmemudahkan prosespenukaran-ion. Demikian juga molekul-molekul air pundimudahkan untuk dilepas dan diikat kembali di dalamkerangka strukturnya. Selain itu, karakter lain dari zeo­lite terjadi dengan adanya pcmbentukan kerangka struktur

371

molekulardari penggabungan molekul-molekul tetrahe­dra. Dalam hal tersebut, keteraturan pembentukkan celah­celah dan saluran menyebabkan adanya struktur berpori.Celah-celah dalam struktur itulah yang dapat mengontroldan memilih ukuran suatu molekul yang mungkin dapatmelalui atau terperangkap di dalam struktur. Hal-haltersebut menimbulkan akibat bahwa zeolite bersifat

sebagai penukar-ion, penyerap dan penyaring molekulY·21Kini, telah ban yak zeolite alam yang dihasilkan se­

cara buatan di laboratorium bahkan ada pula kristal alu­minosilikat dengan strukturyang tidak ada kesamaannyadengan yang alamiPI Adapula senyawa kristal berporibersifat seperti zeolite, yang terbentuk dari senyawakoordinasi polyhedra selain unsursilikat dan aluminium,

yaitu •AlPO/. Selanjutnya, senyawa aluminium fosfat

Prosiding Seminar Teknologi dan Kesdamalan PLTNserra Fasiliras Nuklir

tersebut beserta turunannya disebut zeotype, sebagaicontoh diantaranya adalah senyawa silikat-aluminium­fosfat (SAPO-34)(Gambar-1).12,3,~,s1

a. Chabazite

Serpong, 9-10 Februari 1993

PRSG, PPTKR - BATAN

menangani kation-kation radioaktif yang berumurpanjang, misalnya I37CSdan 90Sr yang pemancar-y, sertaion-ion transuranium pada umumnya yang pemancar­a.19J•

b. Mordenite

0: 111. '"

0,0,

11\, C

\'\, I

o·@'

I 1\, •

11\,0

c. Zeolite-L d. SAPO-34

Gambar-l : Beberapa contoh model struktur zeolite dan zcotype.

Penggunaaan zeolite di dalam industri nuklir,

terdapat dua hal yaitu untuk tujuan produksi isotop ataupengkayaan isotop buatan yang berdasarkan prinsip reaksirekoil inti (reaksi Szilard Chalmer)16.71dan tujuan lainnyaadalap sebagai penukar-ion pada proses pemisahan,pengolahan air atau limbah cair radioaktif. Pada hal ini

akan dibahas khusus untuk zeolite sebagai penukar-ion.Dalam daur bahan bakar nuklir terlibat banyak

sistim operasi dimana proses pemisahan dengan penukar­ion memegang peranan penting. Uranium di dalamelemen bakar nuklir, setelah ditempatkan dalam reaktornuklir akan dihasilkan energy, unsur-unsur hasil fisi danhasil transmutasi.18J Sisa uranium dan hasil trasmutasi

yang berdaya-guna, dipisahkan dari hasil fisi satu danlainnya, untuk dip roses ulang atau digunakan untukkeperluan tertentu. Pada setiap proses operasi tersebutdihasilkan sampah-sampah nukJir. Akhimya, pengolahansampah nuklir memerlukan perhatian yang tepat dancepat dengan menggunakan ion-exchange, terutama untuk

372

Zeolite seba!!ai venukar IonDitinjau dari segi kimia kristalografi secara umum,

zeolite dirumuskan sebagai: MxiJ(AI02)x(SiO)y].zHp,dim ana x dan y adalahjumlah total banyaknya tetrahedradalam satuan sel, n adalah bilangan oksidasi kation.Sedangkan tanda [], menunjukkan komposisi kerangkastruktur. Kerangka tersebut terbentuk karena adanya

subsitusi aluminium terhadap tetrahedra Si02• Sebagaiakibatnya, timbul muatan negatif dari tetrahedra AI02- didalam kerangka tersebut. Muatan itu dinetralkan olehkation-kation yang terdapat di posisi 'bukan-kerangka'.Proses penukaran kation-kation itu dapat dipikirkansebagai reaksi kimia, yang menyangkut dua fasa,llI) dandapat dituliskan sesuai dengan reaksi sebagai berikut:

m An+ + n Bm+ <=> m An+ + n Bm+ (1)(aq) (z) (z) (aq)

Prosiding Seminar Teknologi dan Kesdamatall PLTNserta Fasilitas Nuklir

Serpollg, 9-10 Februari 1993PRSG, PPTKR - BATAN

Pendekatan teori penukaran-ion pada keadaan ideal,Reesllll, Flectcher dan Townsendl121 telah membabarkansecara detail dan merumuskan tetapan keselektifan

terkoreksi (Ke> melalui keseimbangan termodinamikalarutan ideal.

Untuk pcnukaran kation bcrvalcnsi satu-ke-satu,n=m=1

A adalah kation penukar, B adalah kation yang ditukar.'(aq)' dan '(z)' masing-masing menunjukkan kondisidalam fa sa cairan dan fasa zeolite (padat).'m' dan 'n'adalah valensi kation B and A masing-masing.

Penukaran kation secara quantitatif dapat ditunjuk­

kan oleh koefisien distribusi (K), tetapan keselektifan(K) atau tetapan faktorpemisahan (a). Secara matematisbesaran-besaran tersebut dapat dirumuskan sebagaiberikut: K =c (5)

Kd = -- (2)atau untuk pcnukaran kation bcrvalcnsi satu-ke-dua,n=2, m=l; keselektifan terkoreksi (Ke>menjadi:

K = ---- (3)K =c --- 2N (6)

L ekivalen kation yang dapat ditukar

Emax (CEC)= ---------- (4)g atom AI di dalam zeolite

Kd = koefisien distribusi untuk kation (A) yang masuk[A"+] = konsentrasi kation A di dalam zeolite (meq.g-I).[A"+]:= konsentrasi A didalam larutan (meq.cm-3).K = keselektifan dari penukar-kationFaktorpemisah, a (Iihat gambar-2) adalah besaran praktiskeselektifan penukar-kation yang didapat dari 'kurva iso­term

Azdan A. = fraksi-ekivalen dari kat ion A masing-masingdi dalam fasa zeolite dan fasa larutan.

B dan B = fraksi-ekivalen dari kation B dalam fasa zeo-z •

lite dan fasa larutan.

Pada praktisnya, keselektifan penukaran kation itudigambarkan pada grafik, yang disebut isoterm penukar­ion.

Gambar-2 : Kurva isotcrm pcnukar-ion

373

II. PERCOBAAN1. Bahan:Zeolite alam : chabazite dan mordeniteZeolite buatan: mordenite dan zeolite-L

Zeotipe : SAPO-34

Larutan CH3COONH4 1 M, NH4CI 0,1 M, NH4N03 0,01M,NaCI 0,1 dan 0,05 M, 10 % KCI+HCI 0,005 M.

Larutan pembawa I37Cs/CsCI 0,1 M, 89Sr/SrC~ 0,05 M,uranyl nitrat 0.005 M.

2. Pcralatan :

Botol plastik 200 ml, tabung polyetilen 20 m!.Mesin pemutar axial (geological roller machine).Kolom sistim peristaltik (Gilson Miniplus-2, 4 channellengkap dengan pengurnpul fraksinya (LKB-Redirac2112 Collector).Beberapa instrumen untuk analisis seperti Kjeltec, AAS,Alat pencacah sintilasi cairan dan -spektrometer.

3. Tata Kcrja :Chabazite, mordenite dan zeolite-L disuplai dari

Laporte Inorganics industri, Widnes, Chesire, UK. SAPO­34 dibuat melalui proses hidrotermal di dalam otokJafpada temperatur 673 K, sesuai dengan standar

proscdure.1171SAPO-34 diteliti W1tuk mengamati UO/+uptake.

3.1.Penentuan kapasitas penukar-ion (CEC) dan zeolitedan zeotipe.

CEC dilakukan menurut metoda standar denganamonium asetat.IU1 2 g zeolite/zcotipe ditimbang teliti,ditempatkan di dalam botol plastik, dan ditambahkandengan 100 cm31arutan amoniurn asetat 1M pH=7. Botolditutup rapat, campuran itu diaduk diatas mesin pemutarselama 1 hari. Campuran disentrifuse, disaring dandipisahkan supernatannya, kemudian pengerjaan

penukaran kation oleh NH/ diulangi sampaijenuh (4-5kali). Zeolite/zeotipe yang kini berupa amonium, dicucisampai bcbas chlorida dan dikeringkan. 1 g zeolite/

Prosiding Seminar Telawlogi dan Kesdamatan PLTNserta Fasilitas Nuklir

Serpong, 9-10 Februari 1993PRSG, PPTKR - BATAN

zeotipe dielusi dengan 20 em3 KCIl 0% (yang diasamkandengan 0,005 M HCl), kemudian amonium yang keluardan yang mungkin tcrdapat dalam struktur zeolite,dianalisis dcngan menggunakan Kjeltee auto analyzer.Kandungan amonium yang terdapat di dalam larutanekstrak (eluat), menunjukkan kapasitas penukar-ion (ap­parent CEC), yaitu jumlah ekivalen kation yang dapatmelakukan proses penukarari-kation dalam sejumlahtertentu (1 gram) penukar-ion. Cara lain, yaitu earapengenceran isotop, juga digunakan 'untuk menentukanCEC, scrta % uptake kation atau tctapan distribusi kationdengan mcnggunakan larutan pembawa/radioisotop yangakan diteliti (lihat persamaan 7-8).

% Uptake = ---- x 100 % (7)

tertentu zeolite dimasukkan ke dalam kolom, lalu larutankation dialirkan dengan kecepatan tertentu dan tetap,schingga diperoleh kondisi 'breakthrough point' padaplot antara spesi yang diamati dalam efflucn: (CICo) x100% terhadap volum effluen yang dialirkan.

III. HASIL DAN PEMBAHASAN

II!.!. Penggunaan zeolite untuk fiksasl basil fislTabel-3 menunjukkan hubungan komposisi zeo­

litc/zeotipe dcngan karakteristiknya scbagai pcnukar­kation. Pcrbandingan S ifAl dalam struktur zeolitcmencntukan besamya CEC, walaupun bentuk geometris,ukuran pori atau sa luran yang mcmungkinkan kationdapattcrperangkap di dalamnya,juga perludipertimbang­kan. Hal lain yang berpengaruh pada penukaran-iontersebut adalahjuga ukuran kation at au kation terhidrasi.

%Uptake.Y

Kd = (em3.g-l) (8)(100 - %Uptake).W

Co dan C masing-masing adalah peneaeahan larutansebelum dan sesudah proses penukaran berlangsung(epm.em·3),Y dan N masing-masing adalah volum (em3)dan kenom1alan (meq.em·3) larutan awal yang digunakan;W, adalah berat zeolite (g).

3.2 Tsoterm penukaran-ion50 mg zeolite/zeotipe di dalam tabung polyetilen

dieampur dengan 20 em3 larutan eampuran standar ma­

sing-masing untuk I37Cs+/NH/, 89Sr2+/NH/ dan253.238UO/+/NH/.

3.3 Kolom penukar-ion

Penggunaan kolom penukar-ion ini adalahpendekatan praktis pada skala operasional untukmengamati uptake uranium. Kolom tcrbuat dari tabung

.gelas bcrdiamcter 1.0 em dan panjang 20.0 em. Sejumlah

111.2. Uptake Cs dan Sr oleb zeoliteChabazite mempunyai perbedaan struktur dengan

mordenitc, namun tcrdapat kemungkinan kesamaan padabcsarnya eclah. Mordcnite, mcmpunyai struktur 'jaring',sehingga terdapat variasi ukuran eclah/saluran dalamstrukturnya. Adapun chabazite dan zeolite-L pasangan­nya, mempunyai sistim sa luran tunggal, sehinggamemungkinkan uptake kation dapat lebih efektif. Gambar­3, menunjukkan besamya uptake ion-ion Cs dan Sr olehbcbcrapa jcnis zeolite. Pada uptake Cs+, oleh bcrbagaizeolite pada Gb-3, terlihat meneapai antara 90-100%,sedangkan uptake Sr+ oleh chabazite, mordenite danzeolon meneapai 90-100%, namun pada L hanya 40%.Pada chabazite angka banding SifAllebih keeil daripadaL, walaupun ukuran eelah sarna, dapat tcrjadi adanyapcnukaran-scbagian, karena struktur L lebih unikdaripadastruktur alami. Pcnyimpangan pada L, diperkuat dengantelah ditemukannya ada ion-ion K dalam struktur yangterperangkap,14,U,17)sehingga Sf2+yang ukuran hidrasi­ionnya = 412 pm,I1sltidak akan mampu efcktifmengada­kan penukaran di dalam struktur L. Keselektifan zeoliteterhadap Cs+ dan Sr+, diamati dari kurva isoterm penukar­an-ion (Gambar4a,b - 5a,b). Keselektifan zeolite di atasterhadap ion-ion hasil fisi pada umumnya hampir sarna,keeuali zeolite L tcrhadap Cs+. Perbedaan angka yangterlihat pada uptake Cs+ dan Sr+ oleh zeolite yang berbe­da, tidak signifikan (masih diterima pada limit konfiden68%). Adapun bcrdasarkan nilai kapasitas penukar-ion(CEC)-nya terdapat perbedaan yang nyata (lihat Tabel­2). Keselektifan zeolites tersebut terhadap ion-ion hasilfisi pada umumnya hampirsama, keeuali zeolite L terha­dap Cs+. Perbedaan angka yang terlihat pada uptake Cs+

dan Sr+ olehjenis zeolite yang berbeda adalah tidak sig­nifikan atau masih dapat diterima pada limit konfiden68%. Adapun berdasarkan nilai kapasitas penukar-ion(CEC)-nya terdapat perbedaan yang nyata (Tabel-3).

Isoterm penukar-ion uranium, hanya diterapkanpada zeolite-L dan SAPO-34 saja. Hasil fiksasi uraniumkc dalam zeolite alam telah banyakdilakukan.l18,19,211Ha­sil pcngamatan isoterm zeolite-L dan SAPO-34 terdapat

(10)

(9)

(Co - C).Y.N

C

[A]z=

[A],=

Y = jumlah volum larutan yang digunakan dalam prosespenukar-kation (em3).N = nbrmalitas total dari larutan eampuran setelah keadaanmeneapai kescimbangan.W =berat penukar-ion (zeolite/zeotipe) yang digunakandalam sistim (g).E =kapasitas pcnukar-ion, CEC (meq.g-I).

[AJ.= fraksi ekivalcn kation-penukar dalam fasa larutanpada keadaan keseimbangan.

[A]z= fraksi ekivalen kation-penukar dalam fasa padat

374

Prosiding Seminar Telawlogi dan Keselamatan PLTNserta Fasilitas Nuklir

di Gambar-9a,b dan 1Oa,b. Dari data-data tersebut dapatdisimpulkan bahwa pada SAPO-34 diduga adanya prosesabsorpsi atau pengendapan karena kapasitas penukaruntuk uranium melebihi CEC yang didapat dari penentuansecara metoda standar. Hal ini didukung oleh data dariuptake ion uranium secara kolom penukar-ion (Gambar­9).

111.3 Uptake Ion uranium oleh zeolite/zeoliteGambar-8a,b, menunjukkan pengaruh pH pada

uptake ion uranium oleh zeolite-L (a) dan SAPO-34 (b).pH optimum didapat sekitarpH3-4. Pada pH lebih tingggidapat terbentuk pengendapan. Dalam lingkungan ionamonium, uptake ion uranium pada Lataupun SAPO-34;lebih tinggi dari pada dalam lingkungan ion hidronium.Hal ini dimungkinkan adanya peristiwa 'eksklusi volum',bahwa ion hidronium, karena kecilnya, dapat masuk kedalam celah-celah struktur, yang kemudian sedikitmenghambat proses pertukaran selanjutnya.

Penggunaan kolom penukar ion merupakanpendekatan praktis pada sekala operasional untukmengamati uptake uranium. Pada Gambar-9, derajatpenggunaan kolom SAPO-34, lebih tinggi daripada

Serpong, 9-10 Februari 1993PRSG, PPTKR - BAIAN

mordenite ataupun zeolite- L. Hal ini menunjukkan SAPO­34 akan merupakan bahan yang berpotensi untukpemisahan atau penyerapan uranium dalam limbahindustri nuklir. Kurva yang histeris pada Gambar-9 itu,diduga adanya ketidak-teraturan aliran larutan, namundugaan itu memberikan kecenderungan terjadinya proseslain selain penukar-ion, yaitu absorbsi atau pengendapan.Penelitian lebih lanjut diperlukan untuk memproduksi,mengembangkan dan memanfaatkan zeotipe dalamindustri nuklir.

IV. KESIMPULAN

Zeolite, yang bersifat stabil terhadap asam, radiasidan panas, berpotensi untuk buffer atau bahan absorb6ratau penukar-ion pada pengolahan limbah di industrinukIir. Ion-ion hasil fisi yang berumur panjang (Cs danSr) dan limbah-a, telah berhasil diserap denganmenggunakan mineral alam zeolite (chabazite danmordenite) maupun zeotipe (SAPO-34) secara potensial.Untuk hal terse but, perlu penelitian lebih lanjut dankhusus, karena banyaknya variabel yang perludiperhatikan.

V. DAFTAR PUSTAKA

1. Breck,D.W., Zeolite Molecular Sieves, John Wiley & Sons, New York, 1974.

2. Dyer,A., An Introduction to Zeolite Molecular Sieves, John Wiley & Sons, England, 1988.

3. Meier,W.M. and Olson,D.H., Atlas of Zeolite Structure Types, 2nd-rev.Ed, Butterworths, London, 1987.

4. Barrer,R.M. and Villiger,H., Z. Kristallography, 128 (1969) 352.

5. Johnson,C.K., ORTEP, Report ORNL-3794, Oak Ridge National Laboratory, Tennessee, 1965.

6. Campbell,D.O., Inorg. Nue/. Chern. Letter, 6(1970)103.

7. Campbell,D.O., in Molecular Sieves, W.M.Meier and J.B. Uytterhoeven (Eds.), Adv. Chern. Ser. 121, ACS,Washington DC, 1973, pp.281-290.

8. Murray,R.L., Nuclear Energy, 3'd-Ed., Pergamon Press, Oxford, 1988.

9. Bibler,J.P., in Recent Development in Ion Exchange-2, Williams,P.A. and Hudson,MJ.(Eds.), Elsevier,Applied Science, UK, 1990, pp.121-133.

10. Townsend,R.P., in Introduction to Zeolite Science and Practice, H. van Bekkum, E.M.Flanigen and J.C.Jansen (Eds.), Stud. In Surf. Scl. Cat. 58, Elsevier, Netherlands, 1991, pp.359-390.

11. Rees,L.V.C., in The properties and applications of zeolites, Townsend,R.P. (Ed), The Chern. Soc. Pub.No.33, Chemical Society, London, 1980, pp.218-243.

12. Fletcher.P. and Townsend,R.P.,J. Chern. Soc. Farad. Trans. II, 77 (1981) 2077.

13. Barrcr,R.M.,Papadopoulos,R. and Rees,L.V.C.,J. Inorg. Nucl. Chern., 29 (1967) 2047.

14. Bain,D.C. and Smith,B.F.L, in A Handbook of determinative methods in clay mineralogy, M.J.Wilson(Ed.), Backie & Son Ltd, Glassgow, 1987, pp.258-262.

375

Prosiding Seminar Teknologi dan Kesdamalan PLTNserla Fasililas Nuklir

Serpollg, 9-10 Februari 1993PRSG, PPTKR - BATAN

15. Chu,P and Dwyer,F.G., in Intrazeolite Chemistry, Galen D. Stucky and Francis G. Dwyer (Eds.), ACSSymposium Series 218, Washington DC, 1983,59-78.

16. Newcll,P.A. and Recs,L.V.C, Zeolites, 3 (1983) 28.

17. Baeriocher,Ch. and Barrer,R.M., Z. Kristallography, 136 (1972) 245.

18. Andreeva,N.R. and Chemyavskaya, Soviet Radiochemistry, 24 (1),.(1982) 6-10.

19. Dyer,A. and Jozefowicz,L.C.,J. Radioanal. Nuc/. Chem. Articles, 159 (1992) 47.

20. Masumitsu Kubota, Kenzou Okada, Isoo Yamaguchi and Yasuji Morita, Radioactive Waste Management andthe Nuclear Fuel Cycle, Harwood Academic Pub. GmbH., USA, Vol. 7 (3) (1986) 303-316.

21. Meier, Z., Kristallography, 115 (1961) 439.

22. Ito,M., Shimoyama,Y.,Saito,Y.,Tsurita,Y. and Otake,M.,Acta Cryst, C41 (1985) 1698-1700.

23. Hamed, B.S. and Robinson,R.A, Multi component Electrolyte Solution, Vo1.2, Int. Encyclopedia of PhysicalChemistry and Chemical Physics, Pergamon Press, Oxford, 1968, p.21.

24. Weast,R.C., Handbook of Chemistry and Physics, 8th-Ed., F-159, CRC Press, Florida, 1988.

Tabel-l : Komposisi zeolite dan sifat penukar-kation

Zeoljte Komposisi/unit selSi/CEC UkuranAI

(meq.g·l)celah (pm)IfRefJChabazite

Na4[AI4Sis024]13HP22.6031Olf3,19]

(CHA) MordeniteNas[ AISSi4Q096]24HP51.90 280-581

(MOR)

/[3,21 ]Zeolite-L

(NHd),!<,[ AIQSi,,o,,] 17H,O32.49310lf3,21 ]Zeolon

Nas[AlSSi4Q096]24H2O52.02 280-690

/[3,21 ]SAPO-34H[S iO.1Alo.l OA]02·0.5H2 °61.77 260/[22]

Tabel-2 : Keselektifan zeolite dan zeotype

Kation penukar Tetapan Keselektifan (KJdan koefisien

jan-jan-jari pada [A]s = 0.5, darikeaktifannya

jarihidrasi- zeolite

(y) pada 293 K

ioniondan 0.1 NI23]

(pm)[24](pm)[1S]CHAMORIZEOLSAPO-34

Cs+; 0.80

1673293.993.693.43-

Sr2+; 0.55

1124121.261.150.66-

U022+; -

80"--0.06*0.08a.t

Catatan : * Didapat dan ref.26.; a.1. = amat tinggi

376

Prosiding Seminar Teknologi dan Keselamatan PLTNserta Fasilitas Nuklir

Serpong, 9-10 Februari 1993PRSG, PPTKR - BAIAN

Tabel-3 : Kapasitas penukar kation(CEC) dari zeolite

Kapasitas penukarkation (CEC) dariKation

Zeolite (meq.g-1)

CHA

.MORLSAPOfLEO

-34

Cs+

2.20L78L91-Sr2+

L981.45L21-

I

U022+ L010.76*L24L95

I :!:I -

... ­-.• H&."O:--

G.rnt,.r~3 : c. daa S'r 1Ipr •. le otell chaa.ctJte .mordcnltc. :r.colllc-L" ••.SAPO·'.

f

~

-- Jr,-o" •••• , •• (lC.")-1- "'•.••• 04_u. 'U'O.)

'.II~ 0 Jat ••••••.•.•••••••• "-'f.

'.'

'.'

o I •••.•• -_ •••••••• ~

t._

o

~O~~ --~-,

-.'

,, -.' '.- '.' to'

f.-

'0' to. to' -0-

Oamh.,.".-: holerM penak.,.lo. CaIN a

-- ~. C!Io..\-I'- (totaJ

-I- _._...-,o •......._.\,_\..oJ •

..• t ••

r ••• )·

u u u ... u u

(Jamh.,-',,: hOh ..••.•...•• ,.,.J •••• / ••

377

Prosiding Seminar Tdawlogi dan Keselamatan PLTNserta Fasilitas Nuklir

a

.C .I.eo

•..

-­0 __

.0

Serpong, 9-10 Februari 1993PRSG, PPTKR - BATAN

H-uolhe-L

o

---0. __

.1.e.

,.

6b: hOler •• pcaaUs-ie...U~/H'-­0 __

. -------~~ . ,

(\1)0

•• 7.f!.("lh-L

It

••

". LU'Q-34

..

u u

u ...

.I---!

•••

...

-

•

•

•'.

'- ...-0. U~ ,... .... .......•....... ......•.••~...•.•• ~ D3II/'.a4

--,...

,­Gamba,-': Pc••• nall pll pad. ·.pt •.•.•• •.•.• E: ••••.• 1_•

..

4_o

&.....ulJl,.......

,-'- M4 ••.••••••v_~ •• 1'" •"- ••••••••••••-/1

.,- ..::.. 1-'1---:-t.; oJ,.,.,. ......•.•

O_.ba,-' : 1:'_,.. ••• r••.••••'_ •••• U01] +

378

Prosiding Seminar Telawlogi dan Keselamalan PLTNserla Fasililas Nuklir

DISKUSI

BUNAWAS:

1. Berapa laju aliran/lama kontak antara larutan yang terkontaminasi dengan zeolite2. Berapa kali masa pakai zeolite untuk dipakai sebagai absorber Cs.

Serpong, 9-10 Februari 1993PRSG, PPTKR -BAIAN

SITI AMINI :

1. Untuk masing-masing kation mempunyai kinetika yang berbeda. Berdasarkan percobaan kinetik kation-kation Cs,Sr dan U di dalam zeolite L ; Cs = 1 hariSr = 3 hari

U = 1 mingguStruktur zeolite yang berbeda akan mempunyai karakter kinetik yang berbeda pula.

2. Pada prinsipnya zeolite stabil takmempunyai life time tertentu,jadi Cs bisa diregenerasi dari Zeolite danzeoliten?,abisa dimuatulang, kalau kondisi regenerasinya sesuai dengan sifat-sifatzeolite yang dipakai. Misalnya: mordellitedapat diregenerasi dengan HCI pH 1-4.

SUGILI PUTRA :1. Bagaimana perbandingan kemampuan zeolite & zeotipe dalam menyerap kation-kation limbahjika dibandingkan

dengan resin?2. Dari segi ekonomi mana yang lebih menguntungkan ? (antara zeolite/zeotipe dengan resin).

SIT! AMINI :

, 1. Kapasitas penukar ion dari zeolite/zeotipe bervariasi dari rendah ke tinggi yaitu berkisar 0,4'- 3 meq/g tergantungjenis struktumya. Jadi jika dibandingkan resin, sang at relatif namun yang jelas zeolite/zeotipe karena bahaninorganik,jadi mempunyai kelebihan dalam hal : stabil terhadap panas, asamlbasa dan radiasi. Kapasitas resinpunbervariasi antara 0,1 - 5 meq/g.

2. Dari segi ekonomi zeolite pun menang, karena mempunyai prospok investasi sumber daya alamo Zeolite buatanpunmempunyai nilai ekonomi yang rendah karena metrialnya (Si dan AI) pun murahjika dibandingkan dengan hargaresin (bahan organik).

HERLAN MARTONO :

1. Dapatkah misalnya zeolite digunakan untukpengolahan awallimbah cairaktivitas tinggi yang komposisinya kom­pleks (tidak hanya Si + Cs) , panas yang dihasilkan tinggi dan keasaman juga tinggi 6 - 8 M.

2. Pengolahan limbah TRU tidak hanya mengandung U saja masih ada Am, Pu dan hasil belah yang lain. Dapatkahuntuk unsur-unsur selain U.

SIT! AMINI :

1. Untukjenis-jenis zeolite tertentu yang dipilih tahan asam dan struktur zcolitenya kompleks yaitu mempunyaisaluran-saluran yang cocok untuk ukuran kation, maka zeolite taersebut bisa digunakan untuk limbah cair yangpHnya rendah. Terutama zeolite yang Si/AI tinggi, seperti mordenite bersifat stabil terhadap asam dan panas(sid 1200°C)

2. Pada prinsipnya bisa, namun perlu penelitian lanjutan untuk memilihjenis strukturzeolite dan komposisi limbah­nya.

SUNARHADIJOSO :

Apakah eksperimen yang dilakukan untuk melihat daya penukaran ion dilakukan secara statis (pengadukan dandekontasi) ataukah secara dinamis (elusi dalam kolom).Pada aplikasinya nantinya, apakah zeolite yang digunakan akan langsung tersementasi atau dapat digunakan lagi.

SIT! AMINI:

Eksperimen dilaukan dua-duanya stat is dan dinamis. pada aplikasinya, zeolite bisa digunakan sebagai buffer untukdisementasi at au dapat pula kationnya diambil uIang.

379