SINTESIS, KARAKTERISASI, DAN APLIKASI MEMBRAN ZEOLITE

UNTUK FILTRASI LARUTAN KCl

Latar Belakang• Reverse osmosis merupakan salah satu metode untuk

pengolahan limbah menjadi air bersih yang memiliki prospek sangat baik di Indonesia dikarenakan banyaknya pabrik yang berdiri di Indonesia.

• Di samping itu, metode reverse osmosis dapat digunakan untuk desalinasi air laut guna meningkatkan kandungan NaCl dan senyawa-senyawa ionik lainnya pada garam yang dihasilkan. Hal ini akan meningkatkan kualitas garam yang dihasilkan

Latar Belakang

• Seperti yang kita ketahui bahwa sebagian besar wilayah kita terdiri dari lautan. Akan tetapi, menurut sumber yang diperoleh dari http://qitori.wordpress.com/2009/08/24/hoalah-ri-impor-garam-rp-900-miliar/ (yang dikutip dari kompas.com), Indonesia masih mengimpor garam sebanyak 1,58 juta ton per tahun senilai Rp 900 miliar

Latar Belakang

• Metode reverse osmosis yang ada saat ini masih menggunakan membran polimer yang memiliki kelemahan sebagai berikut (Li Liangxiong, et.al, 2004) :– Mudah terhidrolisis– Sensitif terhadap perubahan pH

Latar Belakang• Penelitian yang dilakukan oleh Li Liangxiong, et.al

menunjukkan bahwa membran anorganik yang dalam hal ini membran keramik (membran zeolit yang ditumbuhkan di atas support ceramic membrane)memiliki banyak keuntungan dibandingkan membran polimer, antara lain:– Fluks yang tinggi – Kestabilan kimia dan termal yang tinggi – Kemampuan untuk regenerasi– Biaya pretreatment yang lebih murah

Tujuan Penelitian• Melakukan sintesis dan karakterisasi membran zeolit

yang ditumbuhkan di atas support ceramic membrane secara in-situ hidrotermal.

• Menentukan besarnya fluks dan %rejeksi ion membran zeolit yang berhasil disintesis guna mengetahui efisiensi membran untuk aplikasi reverse osmosis.

• Melakukan studi komputasi untuk meramalkan hasil eksperimen kemudian membandingkan hasil eksperimen dengan hasil teoretis.

Cara KerjaSintesis support ceramic membrane (Shu-Chuan Hang, et.al, 1998)

• Sintesis hidrotermal membran zeolit I (membran zeolit yang menggunakan template TPABr) (Yushan Yan,et.al, 1995)

Setelah 20 jam

50 ml aqua DM + 0.6656 gr TPABr+NaOH 0,4000 gr +Al2O3 0.0013 gr +

TEOS 3.3 mL

Di-stirrer selama 24 jam

Support Ceramic

Membrane

Larutan siap untuk sintesis hidrotermal

Dimasukkan ke dalam teflon

pada autoclave

Autoclave di-sealDipanaskan di

oven pada suhu 1750C selama 20

jam

Autoclave dikeluarkan dari dalam oven,

kemudian autoclave dibuka, dan sampel

dikeluarkan dari autoclave

Sampel dicuci dengan aqua DM dan dikeringkan di oven pada suhu 1100C selama 12

jam

Sampel di-furnace pada suhu 5000C

selama 12 jam

Sampel siap dipakai dan

dikarakterisasi

50 ml aqua DM + 0.8 mL TPABr+

NaOH 0,4000 gr +Al2O3 0.0013 gr +

TEOS 3.3 mL

Di-stirrer selama 24 jam

Support Ceramic

Membrane

Larutan siap untuk sintesis hidrotermal

Dimasukkan ke dalam teflon

pada autoclave

Autoclave di-sealDipanaskan di

oven pada suhu 1750C selama 20

jam

Autoclave dikeluarkan dari dalam oven,

kemudian autoclave dibuka, dan sampel

dikeluarkan dari autoclave

Sampel dicuci dengan aqua DM dan dikeringkan di oven pada suhu 1100C selama 12

jam

Sampel di-furnace pada suhu 5000C

selama 12 jam

Sampel siap dipakai dan

dikarakterisasi

Sintesis hidrotermal membran zeolit I (membran zeolit yang menggunakan template TBABr)

Dasar-dasar Pemodelan Komputasi

• Pemodelan-pemodelan komputasi yang telah dilakukan sebelumnya (D.W. Lewis, et.al, 1995) memodelkan secara komputasi interaksi antara zeolite ZSM-5 dengan templatenya (TPABr) menggunakan teknik energy minimization dan metode molecular dyanmics seperti pada gambar di bawah ini :

(Maria J. Sabater, et.al, 2001) melakukan pemodelan interaksi antara zeolite ZSM-18 dan template-nya seperti gambar di bawah ini :

Dasar-dasar pemodelan komputasi

• (German Sastre, et.al, 2002) melakukan pemodelan interaksi zeolite ZSM-12 dengan template-nya :

• (H.Van Koningsveld , et.al, 1986) berhasil menggambarkan posisi zeolite ZSM-5 dan template-nya ion TPA+ dari data XRD, yang ditunjukkan seperti gambar di bawah ini :

Ring 4 E = 4,337.37 kj/mol

Ring 5 E = 3,179.62 kj/mol

Ring 6 E = 2,043.93 kj/mol

Ring 7 E = 912,973 kj/mol

Ring 8 E = 36.0914 kj/mol

Ring 9 E = -523.508 kj/mol

Ring 10 E = -824.799 kj/mol

ORGANIC TEMPLATE TPABr

Ring 4 E = 4,420.09 kj/mol

Ring 5 E = 3,182.65 kj/mol

Ring 6 E = 2,034.73 kj/mol

Ring 7 E = 977.058 kj/mol

Ring 8 E = 143.144 kj/mol

Ring 9 E = -387.235 kj/mol

Ring 10 E = -678.331 kj/mol

Jumlah Ring TBABr TPABr

4 4,337.37 4,420.09

5 3,179.62 3,182.65

6 2,043.93 2,034.73

7 912,973 977.058

8 36.0914 143.144

9 -523.508 -387.235

10 -824.799 -678.331

Grafik Jumlah Ring Vs. Energi

Analisis

• Energi sistem pada pembentukan ring 4 – ring 10 yang menggunakan template TBABr < yang menggunakan template TPABr (kecuali ring 6) Jumlah ring 4 – ring 10 pada sistem yang menggunakan TBABr > sistem yang menggunakan TPABr (kecuali jumlah ring 6)

• Dengan demikian jumlah pori yang berukuran kecil pada sistem yang menggunakan TBABr > sistem yang menggunakan TPABr

ANALISIS• Dapat diramalkan bahwa jumlah volume

permeat (setelah kompaksi) yang melalui membran zeolit yang menggunakan TBABr akan lebih kecil dibandingkan dengan membran zeolit yang menggunakan TPABr

• Dapat diramalkan pula bahwa % rejeksi ion oleh membran zeolit yang menggunakan TBABr > membran zeolit yang menggunakan TPABr

• Hal ini sesuai dengan hasil eksperimen

Hasil Eksperimen

Hasil Eksperimen

Hasil Eksperimen

Sebelum diberi tekanan (1000x)

Zeolit dengan template TBABr

Zeolit dengan template TPABr

support

Zeolit dengan template TBABr (perbesaran 500x)

Zeolit dengan template TPABr (Perbesaran 500x)

Support membrane (perbesaran 5000x)

Zeolit yang tumbuh pada support membrane dengan menggunakan template TBABr (perbesaran 5000x)

Bagian penampang

EDX ZEOLITE DENGAN TEMPLATE TBABr

EDX ZEOLIT DENGAN TEMPLATE TPABr

Setelah diberi tekanan 10 psi (muka atas)

Zeolite dengan template TBABr

Zeolite dengan template TPABr

Support membrane

Penampang

Zeolite dengan template TBABr

Zeolite dengan template TPABr

Support membrane

EDX Zeolit dengan template TBABr

EDX Zeolit dengan template TPABr

EDX Support Membrane

Kesimpulan• Membran zeolit berhasil ditumbuhkan di atas

support membrane ceramic secara in-situ hidrotermal baik yang menggunakan template TBABr maupun yang menggunakan template TPABr

• %Rejeksi ion K+ untuk membran zeolit yang disintesis menggunakan TBABr > membran zeolit yang disintesis menggunakan TPABr

• Hasil studi komputasi dapat meramalkan secara kualitatif hasil eksperimen yang akan didapat.

Referensi

• Li, Liangxiong; Dong, Junhang; Nenoff, Tina M.; Lee, Robert. Desalination by reverse osmosis using MFI zeolite membranes. Journal of Membrane Science 243 (2004) 401.

• Yan, Yushan; Davis, Mark E.; Gavalas, George R. Preparation of Zeolite ZSM-5 Membranes by In-Situ Crystallization on Porous alpha Al2O3. Ind. Eng. Chem. Res., 1995, 34(5), 1652-1661

Referensi• Huang, Shu-Chuan; Huang, Chung-Tai; Lu, Shih-

Yuan; Chou, Kan-Sen. Ceramic-Polyaniline Composite Porous Membranes. Journal of Porous Materials, 6 (1999), 153-159.

• Lewis, D.W.; Freeman, C.M.; Catlow, C.R.A. Predicting theTemplating Ability of Organic Additives for the Synthesis of Microporous Materials. J.Phys.Chem. 1995, 99, 11194-11202.

Referensi• Sabater, Maria J.; Sastre, German. A Computational Study on the

Templating Ability of the Trispyrrolidinium Cation in the Synthesis of ZSM-18 Zeolite.Chem.Mater. , 2001, 13(12), 4520-4526.

• Sastre, German; Leiva, Sandra; Sabater, Maria J.; Gimenez, Ignacio; Rey, Fernando; Valencia, Suzana; Corma, Avelino. Computational and Experimental Approach to the Role of Structure-Directing Agents in the Synthesis of Zeolites : The Case of Cyclohexyl Alkyl Pyrrolidinium Salts in the Synthesis of , EU-1, ZSM-11, and ZSM-12 Zeolites. J.Phys.Chem. B, 2003, 107, 5432-5440.

• Koningsveld, H.Van; Bekkum, H.Van; Jansen, J.C.; On the Location and Disorder of the Tetrapropylammonium (TPA) Ion in Zeolite ZSM-5 with Improved Framework Accuracy . Acta Cryst., 1987, B43, 127- 132.