Post on 05-Jul-2018
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 18
PembuatanDan KarakterisasiKalaliOksidaMangan Dengan PendukungBentonit Berpilar Alumina Untuk Oksidasi
Gas CO (Adel Fisli)
PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDA
MANGAN DENGAN PENDUKUNG BENTONIT BERPILAR
ALUMINA UNTUK OKSIDASI GAS CO
Adel Fislil daD Dery Daerudiw
lPuslitbang Iptek Bahan (P31B)-BATAN
Kawasan Puspiptek Serpong Tangerang 15314
2Pusat Penelitian Kimia-LIPI
Kawasan Puspiptek Serpong Tangerang 15314
ABSTRAK
PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDA MANGAN DENGAN PENDUKUNG BENTONIT
BERPILAR ALUMINA UNTUK OKSIDASI GAS CO Pilarisasi bentonit dilakukan dengan menambahkan polikatioan
alumina jenis Keggin [AlI3O4(OH)24(H20)12]+ e dalam suspensi bentonit serta pertukaran polikation ke dalam ruang antara
lembaran-lembaranbenton t clandilanjutkan dengankalsiriasi pada 400degC selama6 am Hasil karakterisasi bentonitini menunjukkan
adanya peningkatan luas permukaan spesifik daTi 46 mg menjadi 148 mg peningkatan ruang basal daTi 975 A menjadi
1748 A clan peningkatan ketahanan terhadap perlakuan panas mpregnasi mangan (ll) asetat pada benton t berpilar clan suhu
kalsinasi 400degC selama 6 jam membentuk fraksi MnO clan MnO3 pada bentonit Uji aktifitas katalitik terhadap oksidasi CO
menjadi CO2 menunjukkan konversi maksimum sebesar 639 pada 400degC dengan rasio COCO maksimum sebesar672
pada 340degC serta energi aktivasi adsorbsiCO pada suhu 150 -375degC adalah 371 kllmol (883 kkalmol)
Kala kunci Bentonit berpilar alumina katalis mangan oksida pilarisasi
ABSTRACT
PREPARATION AND CHARACTERIZATION OF MANGANESE OXmE CATALYSTS SUPPORTED ON ALU-
MINA PILLARED BENTONITE FOR OXIDATION OF CO Pillarization of betonite was carried out by ion exchange of
Keggin-Type polycation [Al13O4(OH)24~O)12]7+nto the interlayers of bentonite which then calcined at 400degC for 6 hours
The characterization of the bentonite showed that the specific surface areawas increased rom 46 m2g o 148 m2gbasal spacing
was increased from 975 A to 1748 A and the thermal stability was enhanced Impregnation of the pillared bentonite with
manganese (JI) acetate and the calcination of its results at 400degC for 6 hours showed the
P resence of MnO and Mn 0 fractions
2 2 3
on bentonite The catalytic activity tests showed that the maximum conversion was 639 at 400degC with the maximum ratio of
CO2CO was 672 at 340degC and the activation energy at 150-375degC was 371 kJmol (88 kkalmol)
Key words Alumina pillared bentonite manganeseoxide catalyst pillarization
PENDAHULUAN
daD ukuran lebih besar seperti polikation at au
polihidroksi yang berbasis logam seperti AI Zr Ti Cr
Fe dan Ga Sebagaihasil pertukaran kation ini dihasilkan
suatu bahan yang berdimensi dua seperti ziolit yang
dikenal dengan liat berpilar Setelah pemanasan pilar
polikation ini akan membentuk cluster oksida yang
membuka antar lembaran liat secara permanen dan
menghasilkan ruang-ruang berdimensi molekular yang
mempunyai sistem pori yang baik Sebagai hasilliat
berpilar ini akan diperoleh tekstur permukaan yang
bersifat asambasayang cocok untuk bermacam-macam
aplikasi katalitik seperti cracking minyak bumi alkilasi
dehidrasi alkohol produksi bahan kimia murni dan
lain-lain [456]
Dari sekian banyak bahan pemilar logam
polikation aluminium jenis Keggin
[AI1JO4(OH)24(H20)12]7+ang paling banyak dipelajari
daD relatif mudah reproduksi Keutamaan lain
Bentonit (montmorillonite) termasuk jenis
mineral liat hidrous phylloiilicate yang struktur
materialnya berbentuk lembaran Setiap lembaran
montmorilonite terdiri daTi 21apisan tetrahedral yang
disusun oleh unsur utama Si(OOH) dan mengapit
llapisan oktahedral yang disusun oleh unsur M (0 OH)
M= AI Mg Fe Di antara embaran-lembaranni terdapat
ruang yang diisi oleh molekul-molekul air dan kation-
kationlain Apabilamontmorillonite inidilarutkandalam
air alkohol etilen glikol dan gliserol ruang antara
lembaran ini dapat mengembang Montmorillonite
mempunyai rumus molekul idealnya
AllsMgoss(Sisoo)02o(OH)4XossnH20 dan muatan
lisiiiknya muncUl dari kation divalensi biasanya dari
unsur Mg sedangkan X adalah kation monovalensi
yang ada di antara lembaran [123]
Kation-kation yang ada di antara lembaran dapat
diganti dengan kation-kation yang mempunyai muatan
257
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 28
ProsidingPertemuan lmiah lImu Pengetahuandan TeknologiBahan 2002
Serpong 2 -23 Oktober2002
ISSN1411-2213
menggunakanpolikation alwninium sebagai ilar liat ini
adalah meningkat ruang basal antara lembaran sampai
18-20 Ao eroentuknya struktur pori yangmengandung
sisi-sisi asam Lewis dan Brosnted dan meningkatkan
kestabilan termal sampai suhu 500degC [7] Bahranowski
[5] melaporkanbahwa basil pengukuran uas permukaan
spesifik terhadap berbagai polikation yang digunakan
sebagaipilar diperoleh urutan sebagaiberikut AI-PILC
gt Zr-PILC gt Ti-PILC Sedangkan ketahanan termal
Unltannya dalahAl-PilLC gt Fe-PILCgt Zr-PILCgtCr-PILC
[8]
montmorilonite berpilar pengujian ketahanan tennal
dilakukan dengan DTAffG dan adanya penempelan
oksida mangan pada pennukaan pendukung ditentukan
denganxrd Keberhasilan pembuatankatalis dilakukan
denganpengujian aktifitas katalis terhadap oksidasi CO
menjadi CO2 menggunakan reaktor aliI yang
dihubungkan secara online denganMicro GC
METODE KERJA
Bahan
Bentonit awal yang digunakan didalam penelitian
ini adalah bentonitkaya Ca (Ca-Bentonit) (Sigma) daD
semua bahan kimia yang digunakan adalah kualitas
analytical grade diantaranya aluminium chloride
(AICIJ (Merck) natrium hidroksida (NaOH) (Merck)
manganese (II) acetate tetra hydrate
laquoC~COO)2Mn4~O) (Merck) gas helium (He) (UHP)
gas oksigen (OJ (UHP) dan gaskarbon monoksida (CO)
(UHP)
Alat
Alat yang digunakan dalam penelitian ini adalah
Sentrifugasi Model J2-21ME Centrifuge (Backman)
Quntasorb (Quanta Chrome) (pengukuran BET) XRD
Xpert (Philips) (pengukuran pola difraksi sinar-x) STA
Setaram TAG 24 S (France) (pengukuran DTArrG)
Seperangkap alat Reaktor alir RDP 830 daTi ~nci
Tecnologiss (Cedex) (uji aktifitas katalitik) yang
dihubungkan secara online denganMicro GC Hewlett
Packard model QUAD beserta software HP EZChrom
Chromatography Data SystempH Cdberscand 2000
(pengukuran pH larutan) danMagnetic stirrerHotplate
SM26 Stuart Scientific
TataKerja
Pembuatan larutan polikation aluminum
500 mL larutan NaOH 02 M diteteskan dengan
kecepatan 1 mLmenit ke dalam 500 mL larutan AICI3
01 M dalam keadaan diaduk dengan cepat dengan
magnetic stirer pactasuhu kamar Penambahan arutan
NaOH dihentikan setelah perbandingan OH Al+3sarna
dengan 22 yang ditandai dengan pH larutan 41 Setelah
itu larutan polikation dibiarkan semalamdalam keadaan
diaduk pactasuhu kamar
Liat berpilar ini disamping cocok untuk
bermacam-maalm aplikasi analitik juga dapatdigunakan
sebagai pendukung katalis (komponen aktit) yang
bersifat katalitik Hal-hal yang menguntungkan bagi liat
berpilar sebagai pendukung katalis diantaranya luas
permukaan yang tinggi bentuk porositas yang khas
mempunyai kestabilan termal yang cukup daD
mempunyai permukaan aktif secara katalitik
Penggabungan liat berpilar dengan komponen aktif
yang bersifat kataIitik biasanya logam-logam transisi
seperti Cu Ni Pt Mn Fe dan Co akan diperoleh suatu
bahan katalis yang lebih elektif daD selektif sesuai
dengansifat katalitik logam transisiyang digunakan 49]
Sifat -sifat aktifitas katalitik dari oksida mangan
sangat menarik untuk dipelajari Penelitian-penelitian
yang telah dilakukan yang berhubungan dengan
sifat-sifat katalitik mangan oksida di antaranya
dekomposisi potasium perklorat di dalam larutan
dekomposisi hidrogen peroksida dan oksidasi CO
penyerapan merkuri dari gas buangan oksidasi gas
naftalen oksidasi karbon monoksida dan metana dari
hasil peleburankayudan dekomposisiNO [10 1112]
Karbon monoksida adalah gas yang sangat
berbahaya daD sangat beracun terhadap manusia daD
mamalia karena CO ini bereaksi sangatcepatdan erikat
kuat sekali dengan hemoglobin darah sehingga dapat
menghalangi terjadinya pengangkutan oksigen ke
seluruh tubuh oleh darah CO merupakan salah satu
sumber pencemaran udara dan dihasilkan dari
pembakaran yang tidak sempurna akibat kekurangan
oksigen pada bahan yang mengandung karbon Sumber
karbon monoksida yang tidak terkontrol berasal dari
pembakaranbatubara gasbuangan kendraan bermotor
pabrik kalsium karbida operasi pembakaran
penambangandaD rokok Di dalam bidang katalis gas
CO ini sering digunakan sebagaiuji sifat aktifitas bahan
katalis [2]
Di dalam penelitian ill dibahas pembuatan atalis
oksida mangan berpendukung bentonit berpilar alumina
untuk digunakan sebagai oksidasi gas karbon
monoksida (CO) Mangan didispersikan ke permukaan
pendukung dengan cara impregnasi dari larutan
prekursor mangan (II) asetat Karakterisasi katalis
dilakukan dengan penentuan luas permukaan spesifik
(metode BET) daD penentuan ruang basal (xrd) untuk
pengujian terhadap adanya pembentukan
Pemilaran Bentonit
Ca-Bentonit ditimbang 5 g dan dilarutkan dalam
500 mL air demineralisasi Suspensi diaduk kira-kira
1 am pada suhukamar Lamtan polikation ditambahkan
sedikit demi sedikit ke dalam suspensi bentonit yang
sedangdiaduk Setelahpenambahan arutan polikation
pH lamtan diatur menjadi 38 dengan penambahanHCl
01 M Lamtan tetap diaduk sernalampada suhukamar
Selanjutnya campuran ini disentrifugasi dengan
kecepatan 10000 rpm selama 30 menit Endapan yang
258
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 38
PemhuatanDan KarakterisasiKalalis OksidaMangan Dengan PendukungBentonit Berpilar Alumina Untuk Oksidasi
Gas CO (Adel Fisli)
Pengukuran aktifitas katalis
Pengukuran aktifitas katalis dilakukan dengan
menggunakan alat Reaktor alir RDP 830 dari ~nci
Technologies Perancis yang dihubungkan secara
online dengan Micro GC Hewlett-Packard model
QUAD Micro-GC dikontrol dan data diproses dengan
bantuan perangkap lunak dari HP EzChorm
Chromatography Data System Sedangkangas umpan
yang digunakan adalah S COHe dengan kecepatan
OSmLdetik Skema Reakor alir RDP 830 dapat dilihat
pada Gambar 1
HASIL DAN PEMBAHASAN
diperoleh dicuci dengan air hangat suhu60degC sampai air
basil cucian menunjukkan reaksi negatif denganpereaksi
AgNO 01 M Padatandikeringkan dalam ovensemalam
pada sUhu80degC dan dikalsinasi pada suhu400degC dengan
kecepatankenaikan suhu 5 degCmenit selama 6 am
Pembuatan katalis Mangan oksida didukung oleh
bentonit beJl)ilar
Penempelan katalis mangan pada pendukung
bentonit berpilar dilakukan dengan cara impregnasi
basah 2 g bentonit berpilar yang telah dikalsinasi
dilarutkan dalam 40 mL air demineralisasi dan suspensi
diaduk kira-kira 1 am 5 mL larutan garam prekursor
(CH3COO)2Mn 05 M ditambahkan tetes demi tetes
dengan kecepatan 005 mLdetik ke dalam suspensi
bentonit dalam keadaandiaduk pada suhu70degC Setelah
penambahan larutan prekursor larutan tetap diaduk
pada suhu 70degC sarnpai larutannya menjadi kental
Padatan ang diperoleh dikeringkan di dalam ovenpada
suhu 120degC selama 24 am dan selanjutnya dikalsinasi
pada suhu 400degC selama 6 jam dengan kecepatan
kenaikan suhu 5degCmenit
Karakterisasi
Luas permukaan spesifik sampel ditentukan
dengan alat Quantas-orb Quanta Chrome Gas
campuran N2He (x(N2)=01 -035 dibuat dengan
bantuan alat masslow controller Proses isotermal
adsorbsidaD desorbsi oleh sampeldilakukan pada suhu
77 K Luas permukaan spesifik dihitung menggunakan
persamaan Bruneur-Emmet-Teller (BET)
Difraktogram sinar-x diperoleh dengan
menggunakanalat difraksi sinar-x dengansumberCuKa
A = 154 nmAda dua cara pengambilandifraktogram
yaitu pengukuran sudut 28 antara 2 -10deg untuk
menentukan ruang basal daTi liat berpilar dan
pengukuran sudut 28 antara 10 -80deg untuk menentukan
rasa oksida mangan yang terbentuk pada permukaan
bentonit
Untuk menentukan ketahanan termal dilakukan
dengan alat STA Setaram TAG 24 S France sampai
suhu800degCdengankecepatankenaikan suhu 15degCmenit
Pembuatan katalis oksida mangan
Di dalam pembuatan polikation All) jumlah
polikation All) yang terbentuk tergantung pacta asal
reaktan konsentrasi awal kecepatan penambahan
reaktan dan amanya penuaan [I] PenambahanNaOH
secara lambat pacta suhu kamar akan diperoleh
All) 90 [13] sedangkan pacta perbandingan mol
OHI Al)+ = 22 diperoleh mikroporos liat berpilar yang
paling besar setelahpolikation ini terpilar [14]
lumlah polikation yang dimasukkan ke
dalam antar lembaran bentonit ini adalah
Albentonit = 10mmolg Didalam literatur disebutkan
bahwa bervariasisekali umlah perbandinganAlliat yang
digunakan sebagai pemilar namun pacta umumnya
berkisar antara 5 -20 mmolg liat Perbandingan
polikatioan dengan iatyang lebihrendah laquo06 mmoVg)
tidak memperlihatkan ruang basalyangjelas dan tidak
menunjukkan kestabilan termal sedangkan komposisi
AVliat gt 06 mmoVg memperlihatkan ruang basal yang
jelas dan tajam setelahdikarakterisasi dengan XRD [15]
Penempelan prekursor garam mangan pada
permukaan bentonit dan bentonit berpilar dengan tara
impregnasi disebabkan karena volume larutan
prekursor melebihi dari pacta volume pendukung
lumlah mangan yani diimpregnasi diperhitungkan
berdasarkan basil akhir padatan katalis dengan
perbandingan MnO2g liat= 10 [4]
Karakterisasi
02
Hasil pengukuran luas permukaan spesifik
bentonit bentonit berpilar daD katalis mangan oksida
berpedukung bentonit berpilar dapat dilihat pada Tabel
1 Setelah bentonit dipilarisasi dengan polikation
aluminium luas permukaan spesifiknya meningkat
dengan tajam daTi 46 m2g menjadi 1476 m2g
Narayanan [16] melaporkan bahwa pemilaran
Na-montmorionite dengan polikation aluminium
mengakibatkan erjadinya peningkatan uas permukaan
spesifik dari 2743 m2g menjadi 16956 m2g Proses
pemilaran akan mengakibatkan terjadinya
pengembangan ruang antara lembaran Garak ruang
basal) daD erbentuknya sistem pori yang baik sehingga
He
_GC
r]J
( ) -Vllie
MFCPengatUleepetane
Gambar 1 Diagram skematik reaktor alir RDP 830
yang dihubungkansecaraonline denganmicro GC
259
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 48
Profidi~g Pertemuan lmiah llmu PengetaJuan an TeknologiBahan 2002
Serpong 22 -23 Oktoher 2002
ISSN1411-2213
InfoQt13Si ang lebih penting daTipola difraksi ini adalah
teliadinya pergeseran puncak setelah bentonit ini
dipilarisasi dari 905 (975 AO)meltjadi 505 (1748 AO)
lni n1enunjukkan ahwa arak ruang basal yang awaJnya
975 Ao pada bentonit tanpa dipilarisasi meningkat
menjadi 1748 A deg setelah bentonit dipilarisasi Sesuai
dengan yang dilaporkan oleh Canizares [8] bahwa
mineral montlorillonite dipilarisasi dengan palikation
alutninium kanmeningkatkan arak ruang basal menjadi
sekitar 18Ao Penambahan ni lebih kurang samadengan
ukuran dimensi dari polikation itu sendiri (9-11 AO)
memperbesar Jas ennukaan iat setelahdipilarisasi [7]
Tilb~t 1 Hasil pengukuran luas permukaan spesitik
(BET) sampel bentonit bentonit berpilar dan
mangan berpendukung bentonit berpilar
---
i No
JenisSampel
r-- f-~-
~I
6~
cl
Bent-AI 10 mmol
Mn-Bent-AiIO nunal
t
J
I
iJJJ~
V
I -oT-r- 0 0
I
Gmbar J Poll ditraksi sinar-x sampel (a) bentonit
berpilar AI dan (b) manganoksidabelJlendukung entonit
Pola difraksi sinar-x pada katalis mangaQ
didukung oleh bentotut berpilar setelah dikalsinasi pada
suhu 4()OC apat dilihat pada Gambar 3 Menumt data
base yang dikeluarkan oleh JCPDS- International
Centre jor DifractiQn Data bahwa MnO2 jenis
Pyrolusite (i 2-0716) memperlihatkan 3 puncak reflektan
terlgtesarpada 8401(100)37280(50)dan 56402(50)
sedangkan Mn2O) jenis Bixbyite-C (41-1442)
memperlihatkan 3 puncak reflektan terbesar pada
32951(1)) 551~1(28)dan23131(16) adakatalisMo
yang didukung oleh bentonit berpilar adanya puncak
reflektan 2781 terjadinya pergeseranyang sehamsnya
284dari Mndeg2 yang terlihat denganjelas Pergeseran
ini kemungkit1an disebaQkanerjadinya interaksi salah
satu sisi kristal MnO2 dengan permukaan benton t
sehingga mempengamhi jarak sisi kristal MnO2 yang
berinteraksi tersebut Sedangkan puncakreflektan lain
dari MoO] yaitu 3728 daD56402 idak terlihat dengan
jelas karena erjadinya tumpang tindih yang berasaldaTi
puncak r~lektan bentonit itu s~ndiri Puncak reflektan
32951 (lOll) yang berasal daTi Mn2O) uga terlihat
dengan jelas sedangkan puncak lainnya daTi Mn2O)
tidak terlihat dengan elas karena terjadinya tumpang
tindih dengln puncak reflektan daTibentonit Dari basil
karlkteisasi dengan XRD ini dapat disimpulkan bahwa
katalis mangan berpendukung bentonit berpilar daD
setelah dikalsinasi pacta suhu 400C selama 6 jam
Setelah katalis mangan terdispersi pada
permukaan pendukung maka tetiadi penurunan luas
per~ukaan spesifiknya dari 1476 m2g menjadi
626 m2g (Mn-Bent-Al 10 mmol) Pada proses
impregnasi terjadi pendispersian mangan pad a
permukaan pendukungsehingga terjadi penumnaliluas
permukaan Sesuaidenganyang dilaporkan oleh Gandia
(4) bahwa impregnasi prekursor Mn(NO3)2 pada
monotmorionite berpilar alumina mengakibatkan
terjadinya penurunan luas permukaan spesifik sebesar
3000 aktor ain )a11g empengaruhidi~rsi komponen
aktif pada pendukung katalis adalah jenis garam
prekuror yapg digunakan Kapteijn [17] melaporkan
bahwa prekur sor mangan(II) asetat terdispersi lebih
tinggi pada pendukung alumina hila dibandingkan
dengaQprekur Iormangan(Il) nitrat Hal ini disebabkan
karena eIjadi interaksi asamdan basagugus permukaan-
OH yang ada pada pendukung dengan gugus asetat
yang ada pada prekursor
Hasil pengukuran pola difraksi sinar-x terhadap
sampel bentonit dan bentonit berpilar pada 28 antara
2-10 dapat dilihat pada Gambar 2 Pada bentonit tanpa
berpilar (Gambar 2a) terlihat adanya puncak reflektan
pada 9050 975 AO)Puncak ini agak lebardanlemah
di~ebabkan oleh tidak homogennya jarak ruang basal
dari bentonit tanpa berpilar Setelahbentonit dipilarisasi
dengan alumnia (Gambar 2b) maka terjadi perubahan
bentuk puncak intensitasnya menjadi lebih tinggi dan
lebih runcing Ini menunjukkan bahwa adanya
peningkatan homogenitas pada jarak ruang basal
800
600
8
on
200
(b)
La1-
~
0
~ 4 v ~ v 2 4 6 8
28 28
Gambar 2 Oitraksi sinar-x sampel (a) bentonit tanpa
260
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 58
PemhuatanDan KarakterisasiKalalis OksidaMangan Dengan PendukungBentonit Berpilar Alumina Untuk Okvidasi
Gas CO (Adel Fisll)
suhu 305-377 degC
00
~~~~t
-~-
~ -- ~~~=~~~
terbentuknya fraksi oksida mangan Mndeg2 dan Mn2O3
Mangan dapat membentuk bermacam-macam
rasaoksida kristalinnya yang secara umum tergantung
pacta suhu kalsinasi yang merupakan aspek
termodinamikanyaKanungo [10J melaporkanperubahan
rasa daTi a-MnO2 menjadi ~-MnO2 pada daerah suhu
200 -400degC Perubahan asaMndeg2menjadi ~O3 teIjadi
pada daerah suhu 500-700degC Gandia [4J melaporkan
bahwa kalsinasi mangan yang didukung oleh
montmorillonite pacta suhu 500degC memperlihatkan
terbentuknya fraksi MnO2 daD Mn2O3
Hasil analisis DTAfTG daTi bentonit bentonit
berpilar daD mangan berpendukung bentonit berpilar
dapat dilihat pada Gambar 4 Kurva DT A pada bentonit
(4a) memperlihatkan teIjadinya dua puncak endotermik
Puncak endotermik pertama terjadi pada suhu sekitar
144 degC dan bersamaandengan itu teIjadinya kehilangan
berat yang dapat dilihat pada kurva TG Puncak ini
berasal daTi pembebasanair yang terikat secara isika
pada permukaan lembaran bentonit Pada suhu 718degC
terlihat adanya puncak endotermik pada kurva DTA daD
bersamaan dengan itu tejadi pengurangan atau
kehilangan berat pacta kurva TG lni disebabkan
teIjadinya dehidrasi daTi gugus hidroksil yang terikat
pacta lembaran silikat daD diikuti runtuhnya lembaran
liat
~~---~-~ --
----
(b)
-~
ifi~-~~i~~~
--0
~
-----
w
j
0
~~
~
( C ) NO
~~ ~ ~ ~~ ~ ~ ~ambar 4 Hasil pengukuran DTAITG terhadap
sampel (a) bentonit (b) bentonit berpilar aluminium
dan (c) mangan berpendukung bentonit berpilar
aluminium
Uji aktifitas katalitik
Uji aktifitas katalitik terhadap oksidasi CO oleh
katalis mangan berpendukung bentonit berpilar pada
suhu 30 -500degC dapat dilihat dalam Gambar 5 Pada
suhu30degC elah memperlihatkanadsorpsiCO oleh katalis
demikian pula laju adsoIbsi maksimum CO dan desorbsi
maksimum CO2 erjadi pada suhu sekitar 400degC dimana
keadaan steady state tercapai pada suhu ni F Kapteijn
[17] melaporkan bahwa hasil analisis FTIR pada suhu
rendah 150 K (-123 DC)dimana CO telah teradsorpsi
pada permukaankatalis manganberpendukung alumina
Menurut Arrhenius pada jarak suhu tertentu
adanya hubungan linier antara aju reaksi dengan suhu
yang dapat digambarkan dalam persamaan sebagai
berikut [18]
dimana
Pacta bentonit berpilar alumina (4b) puncak
endotermis pactasuhu sekitar 140 etap acta ang berasal
daTi pelepasan air yang terikat secara fisika pacta
permukaan bentonit Sedangkan puncak endotermik
pacta suhu 718degC tidak terlihat lagi setelah bentonit
dipilarisasi yang menunjukkan tidak terjadi runtuhnya
lembaran bentonit pactasuhu ni Dari kurva DTAffG ini
dapat disimpulkan bahwa adanya peningkatan
ketahanan termal setelah bentonit dipilarisasi dengan
alumina Sesuai dengan yang dilaporkan oleh Occelli
[7] bahwa proses pemilaran dapat mengakibatkan
pengembangan ruang antar lembaran sehingga
memperbesaruas permukaanmenjagasecarapermanen
ruang antar lembaran supaya jangan sampai runtuh
akibat daTi pengaruh suhu atau meningkatkanketahanan
termal Canizares [8] juga melaporkan bahwa pacta
bentonit berpilar 50 air yang terserappacta ermukaan
akan hilang pactasuhu 150degCsedangkansisa air lainnya
yang terserap di dalam struktur mikropori lembaran
silikat dan bahan pemilar yang akan mulai hilang secara
gradual pacta suhu diatas 150degC
Hasil pengukuran DT A pacta mangan
berpendukung bentonit berpilar (Gambar 4c)
memperlihatkan puncak eksotermik pada suhu 360degC
yang merupakan basil pembentukan oksida mangan
yang diikuti dengan penguapan asetat daTiprekursor
mangan asetat Adanya penguapan asetat ini dapat
dilihat pacta urva TG yaitu terjadinya penurunanSesuai
dengan yang dilaporkan oleh F Kapteijn [17] bahwa
oksida mangan berpendukung alumina yang dibuat
daTi prekur50r mangan asetat terjadi pacta
Ea
Ink=lnA-
(1)
261
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 68
Prosiding Pertemuan lmiah Ilmu Pengetahuandan TeknologiBahan 2002
Serpong 2 -23 Oktober2002
ISSN1411-2213
aktivasiadsorpsiCO antara553 1459 kkalmolldan
dengan faktor konversinya antara 43 -450
Sedangkan asumpanyang digunakanadalah5 CO
di dalamudara
k = laju adsorpsilaju desorpsi mols1g-1 at
A= faktor ekponensial (molsIg-1kat)
Ea = energi aktivasi adsorpsi energi aktivasi
desorpsi
R = konstanta 8314 JmotlK-1
T = suhu (K)
Tabel 2 Energi aktivasi absorbsi CO daD
desorbsi CO2 dari oksidasi CO oleh katalis oksida
mangan berpendukung bentonit berpilar
alumina
r-=- --I
--co
~o
-~ 12
I
i
~ 8
c
--
~
0 100 200 300 400
Temperltur (C)
Gambar 5 Laju adsorpsiCO dan aju desorpsiCO2 oleh
katalis manganberpendukungbentonit berpilar alumina
pada suhu 30 -500 C
50
Hasiloksidasi CO dengan katalis oksida rnangan
berpendukung bentonit berpilar alumina pacta suhu
150 C sampai 375 DCmengakibatkan acta hubungan
linier yang mengikuti plot 4rrheniuL~Hubungan linier
antara laju adsorbsi CO dan desorbsi CO2pada suhu
150-375C dapat dilihat pacta Gambar 6 Dari rnasing-
masing persamaan inier adsorbsi CO dan desorbsi CO2
akan diperoleh energi aktivasi sepertiyang diperlihatkan
pacta Tabel 2 Dan hasil penghitungan energi aktivasi
memperlihatkanbahwa intereaksiantaragas CO dengan
katalisoksida mangan berpendukung bentonit berpilar
alumina termasuk dalam kelompok kemisorpsi rendah
karena nilai energi aktivasinya lt 15 kkal mol-)
(63 kJmoll) [9] Hasil ini masuk dalam batasan hasil
penelitian yang dilaporkan oleh Kanungo [10] bahwa
oksidasi CO oleh katalis MnO2 dan Mndeg2-CuO yang
dibuat daTi bermacam-macam prekurL~or dengan
prosedur yang berbeda-beda memberikan energi
Faktor konversi dan rasio CO2CO daTi oksidasi
CO oleh katalis mangan oksida berpendukung bentonit
berpilar dapat dilihat pada Gambar 7 Konversi CO
(perbandingan CO yang terserap dengan CO umpan)
pada awal reaksi pada suhu 30degC cukup rendah dengan
nilai 285 Penyerapan CO terns meningkat dengan
suhudinaikkan Penyerapanmaksimum CO terjadi pada
suhu sekitar 400degC dengan nilai konversi maksimum
mencapai639 Padasuhudiatas 400degC aju penyerapan
CO tidak bertambah lagi dengan meningkatnya suhu
yang mana keadaan tedy tate telah tercapai
Oksidasi CO dalam proses katalitik ada dua
kemungkinan reaksi karbon monoksida terjadi yaitu [9]
CO(su) Dcat ~ CO2(su) []cat (1)
2CO(gu) ~ C(adl) + CO2(gu)
(2)
reaksi pertama (1) adalah reaksi CO dengan pennukaan
oksida logam yang bersifat katalitik menghasilkan gas
CO2 daD membentuk kekosongan oksigen pacta
pennukaan logam Penentu laju reaksi persamaan (1)
ditentukan oleh tahap pelepasan CO2 daTi pennukaan
katalis yang sangat dipengaruhi oleh suhu Jika suhu
diturunkan maka laju pelepasanCO2 uga turun dengan
om
yen
0
~
-0
sect
~
pound
0 100 200 300 400
Tcnperatur C)
Gambar 7 Konversi CO clan rasio (CO1CO) dari oksidasi
CO oleh katalis mangan oksida berpendukung bentonit
berpilar alumina
1T(K)
Gambar 6 Hubungan linier antara laju adsorbsi CO dan
desorbsi CO2 oleh katalis ok~ida mangan berpendukung
bentonit berpilar pada suhu 150 -375 C
262
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 78
Pembuatan Dan Karakterisasi Kalalis Oksida Mangan Dengan Pendukung Bentonit Berpilar Alumina Untuk Ok~idasi
Gas CO (Adel FisJi)
katalis oksida mangan berpendukung bentonit berpilar
tem1asuk alam kelompok kemisorpsi endahkarena nitai
energi aktivasinya lt 15 kkal motl (63 kJmotl)
DAFTARPUSTAKA
[I] A VACCARI Preparation and Catalitic
Properties of Cationic and Anionic Clays Catal
Today41 (1998)53-71
[2] K OTHMER Encyclopedia of Chemical
Tecnology4thed 5 and 6 John Wiley and Sons
NewYorli (1993)
[3] A CD NEWMAN Chemistry of Clays and Clay
Mineral Mineralogical Society 6) Longman Sci
TechEngland (1987)
[4] LM GANDIA MA VICENTE A GIL
Preparation and Characterization of Manganese
Oxide Catalysts Supported on Alumina and
Zirconia-Pillared ClaysAppl Catal A General
196 2000)281-292
[5] K BAHRANOWSKI M GASIOR AKlELSKI
J PODOBINSKI EM SERWICKA LA
VARTIKIAN K WODNICKA
Physico-Chemical Characterizationand Catalytic
Properties of Cupper-Doped Alumina -Pillared
Montmorillonites Clays Clay MineraL~ 46
(1998)98-102
[6] A GIL MA VICENTE LM GANDIA Main
Factors Controlling The Texture of Zirconia and
Alumina Pillared Clays MicropO1 Mesopdeg1
Mater 34(2000)115 -125
[7] ML OCCELl JA BERTRAND SAC GOUL
JM DOMINGGUEZ Physicochemical
Characterization of A Texas Montmorillonite
Pillared with Polyoxocationsof Aluminum Part I
The Microporous Structure Microp Mefop
Mater 34 (2000)195-206
[8] P CANIZARES JL VALVERDE MR SUNKOU
CB MOLINA Synthesisand Characterizatioftof
PILCs with Singel and Mixed Oxide Pillars
Prepared from Two Different Bentonit A
Comparative Study Microp Mesop Mater 29
(1999)267-281
[9] JT RICHARDSON Principles of Catavst
Development Plenum Press New York (1989)
220-222
[10] SB KANUNGO Physicochemical properties of
Mndeg2 and MnOCuO and Their Relationship with
the catalytic activity for H2O2Decomposition and
CO oxidationJ Catal 58 (1979) 419-435
[11] S CAVALLARO NBERTUCCIO P
ANTONUCCI N GIORDANO Mercury Removal
from Waste Gass by Manganese Oxide
AcceptorsJ Catal 73 (1982) 337-348
[12] J CARNO M FERRANDON E BJORNBOM S
JARAS Mixed Manganese OxidePlatinum
cepat dan sebaliknya jika suhu dinaikkan maka laju
pelepasan CO2 meningkat dengan cepat [19] Reaksi
persamaan 2) diakibatkan oleh dekomposisi ari molekul
CO membentuk residu karbon dan karbon dioksida
Residu karbon yang terbentuk ini teradsorpsi pada
permukaan katalis yang menyebabkan katalis
terdeaktivasiLaju reaksipersamaan 2) relatifkecil tetapi
semakin rendah suhu maka nilainya bertambah berarti
Sumber ain terbentuknya residu karbon adalah adatlya
2 kekosongan oksigen pada permukaan logam
bertetangga sebagai basil reaksi persamaan (1) seperti
yang diperlihatkan dalam reaksi berikut
CO + [ ]cat -7 COIdI
(3)
8I
COBdl+[]cat ~CIdI +OIdl (4)
Sesuai dengan keterangan diatas seperti yang
diperlihatkan pada kurva rasio CO2CO didalam
Gambar 7 bahwa pada suhu 66degC nilai rasio CO2CO
cukup rendah yaitu 45 lni menunjukkan bahwapada
suhu rendah laju reaksi pesamaan I) yang ditentukan
oleh pelepasanCO2 elatiflambat meskipun tetap eIjadi
adsorpsi CO Pada suhu rendah ini laju reaksi
persamaan 2) lebih berarti berlangsung Sehingga basil
darileseluruhan reaksi ini pada suhu rendah CO2 ang
terbentuk sangatkecil sekali Semakin meningkat suhu
maka laju reaksi persamaan eaksi (I) meningkat dengan
cepat Hal ini dapat dilihat daTipeningkatan kurva rasio
CO2CO dengan meningkatnya suhu Pada suhu340degC
tercapainya rasio CO2CO maksimum dengan nilai
6724 Pada suhu ebih besar daTi370degC adsorpsi CO
telah mulai memperlihatkan kejenuhan sedangkan
persamaan reaksi (3) dan (4) terns meningkat dengan
meningkatnya suhu akibatnya teIjadinya penurunan
daTi kurva rasio CO2CO Dari data tersebut dapat
disimpulkan bahwa pada suhu lebih besar daTi 370
adsorpsi CO telah mencapai kejenuhan sedangkan aju
pembentukan residu karbon tetap meningkat dengan
meningkatnya suhu
t(ESIMPULAN
Bentonit dipilarisasi dengan polikation aluminium
Al1~jenis Keggin [AI~O 4(OH)24(H20) 12]7+ enghasilkan
bahan berpilar yang mempunyai ruang basal Garak antara
lembaran) luas permukaan spesifik ketahanan termal
yang lebih tinggi daTi pada bentonit awalnya
Penempelan katalis mangan pada permukaan penyangga
bentonit berpilar dan dikalsinasi pada suhu 400degC selama
6 jam terbentuknya fraksi Mndeg4 dan Mn2O~ pada
permukaan penyangga Hasil uji aktifitas katalitik
terhadap oksidasi CO pada suhu 30degC -500degC
memperlihatkan aktifitas maksimum adsorpsi CO terjadi
pada suhu sekitar 400degC dengan konversi maksimum
639 dan rasio CO2CO maksimum terjadi pada suhu
340degC sebesar 6724 lntereaksi antara gas CO dengan
263
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 88
ProfidingPertemuan lmiah llmu Pengetahuandan TeknoulgBahan 2002
Serptlng 22 -23 Oktober 2002
ISSN1411-2213
dibandingkan dengan bentonit dipilar dengan
aluminium
Tuti Setiawati S IPB-Bogor
Pertanyaan
I Teknik pengukuranuntuk mengubahCo menjadi CO2
2 Bagaimana mengetahui terbentuk fraksi MnO2 dan
Mn2OJ
Jawaban
I Teknik pengukural1 yang digunakan untuk
rnenentukanCO dan CO2adalah eknik kromatografi
gas yang dipasang secara online dengan reaktor uji
aktifitas katalis Gas keluaran reaktor langsung
dialirku ke dalaIli kc1olllkrolrunografi sehinggagas
CO daD CO2 terpisahkan selanjutnya ditentukan
5ecara ualitatif dan kuantitatif dengandetektorTCD
2 Untuk mengetahui terbentuknya fraksi MnO2 dan
Mn2O) ditentukan dengan difraksi sinar-x (XRD)
Pola difraksi masing-rnasing spesies Mndeg2 dan
Mn20 yang dihasilkan pada pengukuran XRD
disesuaikan dengan pvla dif~aksi pada spesiesyang
sarna yang ada d11arnata base yang dikeluarkan
oleb JCPDS-mernasional centre for diffraction
data Metode XRD ini hanya dapat menentukan
MnO~ daD ~O3 secarakualitatif
ElmanPanjaitan 3ffi-BATAN
Penanyaan
1 Apa korelasi peningkatan mang basal dengan
ketahanan anaspadabentonit yang ditambahkan
Keggin
Catalysts for Total Oxidation of Model gas from
wood boilers Appl Catal A General 155
(1997) 265-281
(13] P H HSU Effect of Temperatur on The
Degradationof All3 Complex ClaysClayMiner
45 (1997)286-289
(14) ND HlTrSON MJ HOEKSTRA RT YANG
Control of Micro porosity of Al2O)-Pillared clays
effect of pH calcination temperatur and clay
cation exchange capacity Micropor Mesopor
-fater 8 (1999)447-459
[15] SM maMAS ML OCCELL Effects of
synthesis Conditions on the Thermal Stability of
A Texas montmorillonite expanded with
(AI)O4~O)] 7+ClaysClay Miner 48 (2000)
304-3~
[16) S NARAYANAN K DESHPANDE Alumina
Pillared Montmorillonite Characterization and
Catalysis of Toluene Benzylation and Aniline
Ethylation 4ppl Caral A General 193 (2000)
17-27
(17) F KAPTEIJN AD VANLANGEVELD J A
MOULUN A ANDREINI M A VUURMAN A
M TUREK J M JEHNG I E WACHS
Alumina-Supported Manganese Oxide Catalysts
(I Characterization Effect of Precursor and
Loading)J Catal 150 (1994) 94 -104
(18) RPH GASSER An Introduction to
Chemiorption and Catalysis by Metals
Clarendon PressOxford (1985)206-252
(19) G K BORESKOVCatalytic Activation of
Dioxygen dalam Catalysis Science and
Technology 2 EdJR Anderson M Boudart
Springer-trlagBerlin (1981)
Jawahan
I Korelasi peningkatan ruang basal denganketahanan
panas pada dasarnya tidak ada tetapi peningkatan
ruang basal dan peningkatan ketahanan termal
dihubungkan dengan akibat daTi pemilaran bentonit
dengan polikation jenis Keggin Hasil penelitian ini
sesuai dengan literamr yang ada akibat pemilaran
terjadi peningkatan ruang basal (jarak antara
lembaran yang sam dengan yang lainnya) daTi
975 A menjadi 1748 A penambahan uang basal ni
diakibatkan eljadi pernasukanpolikation ini diantara
lembaran bentonit Dan juga akibat pemilaran ini
teljadi peningkatan ketahanan tennal seperti yang
diperlihatkan dalam Gambar 4a basil karakterisasi
DTAfIG pactaSllhu700degC pada bentonit tanpapilar
Actanya puncak endotermis yang menunjukkan
putusnya lembaranbentonit SedangkanGambar 4b
bentonit berpilar tidak acta uncak endotennis pacta
suhu 700degC yang menunjukkan tidak putusnya
lembaranbentonit
TANYAJAWAB
Sugik Sugiantoro 3ffi-BATAN
Pel1anyaan
I Apa fungsipenambahanilar alumina
2 Bagaimana ka lansgung itambahMn asetatanpa
pemberian ilar alumina
Jawabm
1 Fungsipenambahan ilar pacta entonit ni adalah
untuk membuka uang antara embaranbentonit
secarapermanendan menghasilkan uang-ruang
berdimensimolekularyangmempunyai istem ori
yang cocok untuk aplikasi katalitis Akibat dari
pemilaran menghasilkan ahanyang mempunyai
luas permukaan an ketahanan ermal yang ebih
tinggi hila dibandingkan dengan bentonit tanpa
dipilar
~ Jika Mn II asetat angsungditambahkan e dalam
bentpnnit tanpa dipilar (tanpa aluminium) akan
menghasilkan bahan katalis yang mempunyai
aktifitas dan ketahanan ermal yang rendahhila
264
Ke Daftar Isi
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 28
ProsidingPertemuan lmiah lImu Pengetahuandan TeknologiBahan 2002
Serpong 2 -23 Oktober2002
ISSN1411-2213
menggunakanpolikation alwninium sebagai ilar liat ini
adalah meningkat ruang basal antara lembaran sampai
18-20 Ao eroentuknya struktur pori yangmengandung
sisi-sisi asam Lewis dan Brosnted dan meningkatkan
kestabilan termal sampai suhu 500degC [7] Bahranowski
[5] melaporkanbahwa basil pengukuran uas permukaan
spesifik terhadap berbagai polikation yang digunakan
sebagaipilar diperoleh urutan sebagaiberikut AI-PILC
gt Zr-PILC gt Ti-PILC Sedangkan ketahanan termal
Unltannya dalahAl-PilLC gt Fe-PILCgt Zr-PILCgtCr-PILC
[8]
montmorilonite berpilar pengujian ketahanan tennal
dilakukan dengan DTAffG dan adanya penempelan
oksida mangan pada pennukaan pendukung ditentukan
denganxrd Keberhasilan pembuatankatalis dilakukan
denganpengujian aktifitas katalis terhadap oksidasi CO
menjadi CO2 menggunakan reaktor aliI yang
dihubungkan secara online denganMicro GC
METODE KERJA
Bahan
Bentonit awal yang digunakan didalam penelitian
ini adalah bentonitkaya Ca (Ca-Bentonit) (Sigma) daD
semua bahan kimia yang digunakan adalah kualitas
analytical grade diantaranya aluminium chloride
(AICIJ (Merck) natrium hidroksida (NaOH) (Merck)
manganese (II) acetate tetra hydrate
laquoC~COO)2Mn4~O) (Merck) gas helium (He) (UHP)
gas oksigen (OJ (UHP) dan gaskarbon monoksida (CO)
(UHP)
Alat
Alat yang digunakan dalam penelitian ini adalah
Sentrifugasi Model J2-21ME Centrifuge (Backman)
Quntasorb (Quanta Chrome) (pengukuran BET) XRD
Xpert (Philips) (pengukuran pola difraksi sinar-x) STA
Setaram TAG 24 S (France) (pengukuran DTArrG)
Seperangkap alat Reaktor alir RDP 830 daTi ~nci
Tecnologiss (Cedex) (uji aktifitas katalitik) yang
dihubungkan secara online denganMicro GC Hewlett
Packard model QUAD beserta software HP EZChrom
Chromatography Data SystempH Cdberscand 2000
(pengukuran pH larutan) danMagnetic stirrerHotplate
SM26 Stuart Scientific
TataKerja
Pembuatan larutan polikation aluminum
500 mL larutan NaOH 02 M diteteskan dengan
kecepatan 1 mLmenit ke dalam 500 mL larutan AICI3
01 M dalam keadaan diaduk dengan cepat dengan
magnetic stirer pactasuhu kamar Penambahan arutan
NaOH dihentikan setelah perbandingan OH Al+3sarna
dengan 22 yang ditandai dengan pH larutan 41 Setelah
itu larutan polikation dibiarkan semalamdalam keadaan
diaduk pactasuhu kamar
Liat berpilar ini disamping cocok untuk
bermacam-maalm aplikasi analitik juga dapatdigunakan
sebagai pendukung katalis (komponen aktit) yang
bersifat katalitik Hal-hal yang menguntungkan bagi liat
berpilar sebagai pendukung katalis diantaranya luas
permukaan yang tinggi bentuk porositas yang khas
mempunyai kestabilan termal yang cukup daD
mempunyai permukaan aktif secara katalitik
Penggabungan liat berpilar dengan komponen aktif
yang bersifat kataIitik biasanya logam-logam transisi
seperti Cu Ni Pt Mn Fe dan Co akan diperoleh suatu
bahan katalis yang lebih elektif daD selektif sesuai
dengansifat katalitik logam transisiyang digunakan 49]
Sifat -sifat aktifitas katalitik dari oksida mangan
sangat menarik untuk dipelajari Penelitian-penelitian
yang telah dilakukan yang berhubungan dengan
sifat-sifat katalitik mangan oksida di antaranya
dekomposisi potasium perklorat di dalam larutan
dekomposisi hidrogen peroksida dan oksidasi CO
penyerapan merkuri dari gas buangan oksidasi gas
naftalen oksidasi karbon monoksida dan metana dari
hasil peleburankayudan dekomposisiNO [10 1112]
Karbon monoksida adalah gas yang sangat
berbahaya daD sangat beracun terhadap manusia daD
mamalia karena CO ini bereaksi sangatcepatdan erikat
kuat sekali dengan hemoglobin darah sehingga dapat
menghalangi terjadinya pengangkutan oksigen ke
seluruh tubuh oleh darah CO merupakan salah satu
sumber pencemaran udara dan dihasilkan dari
pembakaran yang tidak sempurna akibat kekurangan
oksigen pada bahan yang mengandung karbon Sumber
karbon monoksida yang tidak terkontrol berasal dari
pembakaranbatubara gasbuangan kendraan bermotor
pabrik kalsium karbida operasi pembakaran
penambangandaD rokok Di dalam bidang katalis gas
CO ini sering digunakan sebagaiuji sifat aktifitas bahan
katalis [2]
Di dalam penelitian ill dibahas pembuatan atalis
oksida mangan berpendukung bentonit berpilar alumina
untuk digunakan sebagai oksidasi gas karbon
monoksida (CO) Mangan didispersikan ke permukaan
pendukung dengan cara impregnasi dari larutan
prekursor mangan (II) asetat Karakterisasi katalis
dilakukan dengan penentuan luas permukaan spesifik
(metode BET) daD penentuan ruang basal (xrd) untuk
pengujian terhadap adanya pembentukan
Pemilaran Bentonit
Ca-Bentonit ditimbang 5 g dan dilarutkan dalam
500 mL air demineralisasi Suspensi diaduk kira-kira
1 am pada suhukamar Lamtan polikation ditambahkan
sedikit demi sedikit ke dalam suspensi bentonit yang
sedangdiaduk Setelahpenambahan arutan polikation
pH lamtan diatur menjadi 38 dengan penambahanHCl
01 M Lamtan tetap diaduk sernalampada suhukamar
Selanjutnya campuran ini disentrifugasi dengan
kecepatan 10000 rpm selama 30 menit Endapan yang
258
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 38
PemhuatanDan KarakterisasiKalalis OksidaMangan Dengan PendukungBentonit Berpilar Alumina Untuk Oksidasi
Gas CO (Adel Fisli)
Pengukuran aktifitas katalis
Pengukuran aktifitas katalis dilakukan dengan
menggunakan alat Reaktor alir RDP 830 dari ~nci
Technologies Perancis yang dihubungkan secara
online dengan Micro GC Hewlett-Packard model
QUAD Micro-GC dikontrol dan data diproses dengan
bantuan perangkap lunak dari HP EzChorm
Chromatography Data System Sedangkangas umpan
yang digunakan adalah S COHe dengan kecepatan
OSmLdetik Skema Reakor alir RDP 830 dapat dilihat
pada Gambar 1
HASIL DAN PEMBAHASAN
diperoleh dicuci dengan air hangat suhu60degC sampai air
basil cucian menunjukkan reaksi negatif denganpereaksi
AgNO 01 M Padatandikeringkan dalam ovensemalam
pada sUhu80degC dan dikalsinasi pada suhu400degC dengan
kecepatankenaikan suhu 5 degCmenit selama 6 am
Pembuatan katalis Mangan oksida didukung oleh
bentonit beJl)ilar
Penempelan katalis mangan pada pendukung
bentonit berpilar dilakukan dengan cara impregnasi
basah 2 g bentonit berpilar yang telah dikalsinasi
dilarutkan dalam 40 mL air demineralisasi dan suspensi
diaduk kira-kira 1 am 5 mL larutan garam prekursor
(CH3COO)2Mn 05 M ditambahkan tetes demi tetes
dengan kecepatan 005 mLdetik ke dalam suspensi
bentonit dalam keadaandiaduk pada suhu70degC Setelah
penambahan larutan prekursor larutan tetap diaduk
pada suhu 70degC sarnpai larutannya menjadi kental
Padatan ang diperoleh dikeringkan di dalam ovenpada
suhu 120degC selama 24 am dan selanjutnya dikalsinasi
pada suhu 400degC selama 6 jam dengan kecepatan
kenaikan suhu 5degCmenit
Karakterisasi
Luas permukaan spesifik sampel ditentukan
dengan alat Quantas-orb Quanta Chrome Gas
campuran N2He (x(N2)=01 -035 dibuat dengan
bantuan alat masslow controller Proses isotermal
adsorbsidaD desorbsi oleh sampeldilakukan pada suhu
77 K Luas permukaan spesifik dihitung menggunakan
persamaan Bruneur-Emmet-Teller (BET)
Difraktogram sinar-x diperoleh dengan
menggunakanalat difraksi sinar-x dengansumberCuKa
A = 154 nmAda dua cara pengambilandifraktogram
yaitu pengukuran sudut 28 antara 2 -10deg untuk
menentukan ruang basal daTi liat berpilar dan
pengukuran sudut 28 antara 10 -80deg untuk menentukan
rasa oksida mangan yang terbentuk pada permukaan
bentonit
Untuk menentukan ketahanan termal dilakukan
dengan alat STA Setaram TAG 24 S France sampai
suhu800degCdengankecepatankenaikan suhu 15degCmenit
Pembuatan katalis oksida mangan
Di dalam pembuatan polikation All) jumlah
polikation All) yang terbentuk tergantung pacta asal
reaktan konsentrasi awal kecepatan penambahan
reaktan dan amanya penuaan [I] PenambahanNaOH
secara lambat pacta suhu kamar akan diperoleh
All) 90 [13] sedangkan pacta perbandingan mol
OHI Al)+ = 22 diperoleh mikroporos liat berpilar yang
paling besar setelahpolikation ini terpilar [14]
lumlah polikation yang dimasukkan ke
dalam antar lembaran bentonit ini adalah
Albentonit = 10mmolg Didalam literatur disebutkan
bahwa bervariasisekali umlah perbandinganAlliat yang
digunakan sebagai pemilar namun pacta umumnya
berkisar antara 5 -20 mmolg liat Perbandingan
polikatioan dengan iatyang lebihrendah laquo06 mmoVg)
tidak memperlihatkan ruang basalyangjelas dan tidak
menunjukkan kestabilan termal sedangkan komposisi
AVliat gt 06 mmoVg memperlihatkan ruang basal yang
jelas dan tajam setelahdikarakterisasi dengan XRD [15]
Penempelan prekursor garam mangan pada
permukaan bentonit dan bentonit berpilar dengan tara
impregnasi disebabkan karena volume larutan
prekursor melebihi dari pacta volume pendukung
lumlah mangan yani diimpregnasi diperhitungkan
berdasarkan basil akhir padatan katalis dengan
perbandingan MnO2g liat= 10 [4]
Karakterisasi
02
Hasil pengukuran luas permukaan spesifik
bentonit bentonit berpilar daD katalis mangan oksida
berpedukung bentonit berpilar dapat dilihat pada Tabel
1 Setelah bentonit dipilarisasi dengan polikation
aluminium luas permukaan spesifiknya meningkat
dengan tajam daTi 46 m2g menjadi 1476 m2g
Narayanan [16] melaporkan bahwa pemilaran
Na-montmorionite dengan polikation aluminium
mengakibatkan erjadinya peningkatan uas permukaan
spesifik dari 2743 m2g menjadi 16956 m2g Proses
pemilaran akan mengakibatkan terjadinya
pengembangan ruang antara lembaran Garak ruang
basal) daD erbentuknya sistem pori yang baik sehingga
He
_GC
r]J
( ) -Vllie
MFCPengatUleepetane
Gambar 1 Diagram skematik reaktor alir RDP 830
yang dihubungkansecaraonline denganmicro GC
259
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 48
Profidi~g Pertemuan lmiah llmu PengetaJuan an TeknologiBahan 2002
Serpong 22 -23 Oktoher 2002
ISSN1411-2213
InfoQt13Si ang lebih penting daTipola difraksi ini adalah
teliadinya pergeseran puncak setelah bentonit ini
dipilarisasi dari 905 (975 AO)meltjadi 505 (1748 AO)
lni n1enunjukkan ahwa arak ruang basal yang awaJnya
975 Ao pada bentonit tanpa dipilarisasi meningkat
menjadi 1748 A deg setelah bentonit dipilarisasi Sesuai
dengan yang dilaporkan oleh Canizares [8] bahwa
mineral montlorillonite dipilarisasi dengan palikation
alutninium kanmeningkatkan arak ruang basal menjadi
sekitar 18Ao Penambahan ni lebih kurang samadengan
ukuran dimensi dari polikation itu sendiri (9-11 AO)
memperbesar Jas ennukaan iat setelahdipilarisasi [7]
Tilb~t 1 Hasil pengukuran luas permukaan spesitik
(BET) sampel bentonit bentonit berpilar dan
mangan berpendukung bentonit berpilar
---
i No
JenisSampel
r-- f-~-
~I
6~
cl
Bent-AI 10 mmol
Mn-Bent-AiIO nunal
t
J
I
iJJJ~
V
I -oT-r- 0 0
I
Gmbar J Poll ditraksi sinar-x sampel (a) bentonit
berpilar AI dan (b) manganoksidabelJlendukung entonit
Pola difraksi sinar-x pada katalis mangaQ
didukung oleh bentotut berpilar setelah dikalsinasi pada
suhu 4()OC apat dilihat pada Gambar 3 Menumt data
base yang dikeluarkan oleh JCPDS- International
Centre jor DifractiQn Data bahwa MnO2 jenis
Pyrolusite (i 2-0716) memperlihatkan 3 puncak reflektan
terlgtesarpada 8401(100)37280(50)dan 56402(50)
sedangkan Mn2O) jenis Bixbyite-C (41-1442)
memperlihatkan 3 puncak reflektan terbesar pada
32951(1)) 551~1(28)dan23131(16) adakatalisMo
yang didukung oleh bentonit berpilar adanya puncak
reflektan 2781 terjadinya pergeseranyang sehamsnya
284dari Mndeg2 yang terlihat denganjelas Pergeseran
ini kemungkit1an disebaQkanerjadinya interaksi salah
satu sisi kristal MnO2 dengan permukaan benton t
sehingga mempengamhi jarak sisi kristal MnO2 yang
berinteraksi tersebut Sedangkan puncakreflektan lain
dari MoO] yaitu 3728 daD56402 idak terlihat dengan
jelas karena erjadinya tumpang tindih yang berasaldaTi
puncak r~lektan bentonit itu s~ndiri Puncak reflektan
32951 (lOll) yang berasal daTi Mn2O) uga terlihat
dengan jelas sedangkan puncak lainnya daTi Mn2O)
tidak terlihat dengan elas karena terjadinya tumpang
tindih dengln puncak reflektan daTibentonit Dari basil
karlkteisasi dengan XRD ini dapat disimpulkan bahwa
katalis mangan berpendukung bentonit berpilar daD
setelah dikalsinasi pacta suhu 400C selama 6 jam
Setelah katalis mangan terdispersi pada
permukaan pendukung maka tetiadi penurunan luas
per~ukaan spesifiknya dari 1476 m2g menjadi
626 m2g (Mn-Bent-Al 10 mmol) Pada proses
impregnasi terjadi pendispersian mangan pad a
permukaan pendukungsehingga terjadi penumnaliluas
permukaan Sesuaidenganyang dilaporkan oleh Gandia
(4) bahwa impregnasi prekursor Mn(NO3)2 pada
monotmorionite berpilar alumina mengakibatkan
terjadinya penurunan luas permukaan spesifik sebesar
3000 aktor ain )a11g empengaruhidi~rsi komponen
aktif pada pendukung katalis adalah jenis garam
prekuror yapg digunakan Kapteijn [17] melaporkan
bahwa prekur sor mangan(II) asetat terdispersi lebih
tinggi pada pendukung alumina hila dibandingkan
dengaQprekur Iormangan(Il) nitrat Hal ini disebabkan
karena eIjadi interaksi asamdan basagugus permukaan-
OH yang ada pada pendukung dengan gugus asetat
yang ada pada prekursor
Hasil pengukuran pola difraksi sinar-x terhadap
sampel bentonit dan bentonit berpilar pada 28 antara
2-10 dapat dilihat pada Gambar 2 Pada bentonit tanpa
berpilar (Gambar 2a) terlihat adanya puncak reflektan
pada 9050 975 AO)Puncak ini agak lebardanlemah
di~ebabkan oleh tidak homogennya jarak ruang basal
dari bentonit tanpa berpilar Setelahbentonit dipilarisasi
dengan alumnia (Gambar 2b) maka terjadi perubahan
bentuk puncak intensitasnya menjadi lebih tinggi dan
lebih runcing Ini menunjukkan bahwa adanya
peningkatan homogenitas pada jarak ruang basal
800
600
8
on
200
(b)
La1-
~
0
~ 4 v ~ v 2 4 6 8
28 28
Gambar 2 Oitraksi sinar-x sampel (a) bentonit tanpa
260
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 58
PemhuatanDan KarakterisasiKalalis OksidaMangan Dengan PendukungBentonit Berpilar Alumina Untuk Okvidasi
Gas CO (Adel Fisll)
suhu 305-377 degC
00
~~~~t
-~-
~ -- ~~~=~~~
terbentuknya fraksi oksida mangan Mndeg2 dan Mn2O3
Mangan dapat membentuk bermacam-macam
rasaoksida kristalinnya yang secara umum tergantung
pacta suhu kalsinasi yang merupakan aspek
termodinamikanyaKanungo [10J melaporkanperubahan
rasa daTi a-MnO2 menjadi ~-MnO2 pada daerah suhu
200 -400degC Perubahan asaMndeg2menjadi ~O3 teIjadi
pada daerah suhu 500-700degC Gandia [4J melaporkan
bahwa kalsinasi mangan yang didukung oleh
montmorillonite pacta suhu 500degC memperlihatkan
terbentuknya fraksi MnO2 daD Mn2O3
Hasil analisis DTAfTG daTi bentonit bentonit
berpilar daD mangan berpendukung bentonit berpilar
dapat dilihat pada Gambar 4 Kurva DT A pada bentonit
(4a) memperlihatkan teIjadinya dua puncak endotermik
Puncak endotermik pertama terjadi pada suhu sekitar
144 degC dan bersamaandengan itu teIjadinya kehilangan
berat yang dapat dilihat pada kurva TG Puncak ini
berasal daTi pembebasanair yang terikat secara isika
pada permukaan lembaran bentonit Pada suhu 718degC
terlihat adanya puncak endotermik pada kurva DTA daD
bersamaan dengan itu tejadi pengurangan atau
kehilangan berat pacta kurva TG lni disebabkan
teIjadinya dehidrasi daTi gugus hidroksil yang terikat
pacta lembaran silikat daD diikuti runtuhnya lembaran
liat
~~---~-~ --
----
(b)
-~
ifi~-~~i~~~
--0
~
-----
w
j
0
~~
~
( C ) NO
~~ ~ ~ ~~ ~ ~ ~ambar 4 Hasil pengukuran DTAITG terhadap
sampel (a) bentonit (b) bentonit berpilar aluminium
dan (c) mangan berpendukung bentonit berpilar
aluminium
Uji aktifitas katalitik
Uji aktifitas katalitik terhadap oksidasi CO oleh
katalis mangan berpendukung bentonit berpilar pada
suhu 30 -500degC dapat dilihat dalam Gambar 5 Pada
suhu30degC elah memperlihatkanadsorpsiCO oleh katalis
demikian pula laju adsoIbsi maksimum CO dan desorbsi
maksimum CO2 erjadi pada suhu sekitar 400degC dimana
keadaan steady state tercapai pada suhu ni F Kapteijn
[17] melaporkan bahwa hasil analisis FTIR pada suhu
rendah 150 K (-123 DC)dimana CO telah teradsorpsi
pada permukaankatalis manganberpendukung alumina
Menurut Arrhenius pada jarak suhu tertentu
adanya hubungan linier antara aju reaksi dengan suhu
yang dapat digambarkan dalam persamaan sebagai
berikut [18]
dimana
Pacta bentonit berpilar alumina (4b) puncak
endotermis pactasuhu sekitar 140 etap acta ang berasal
daTi pelepasan air yang terikat secara fisika pacta
permukaan bentonit Sedangkan puncak endotermik
pacta suhu 718degC tidak terlihat lagi setelah bentonit
dipilarisasi yang menunjukkan tidak terjadi runtuhnya
lembaran bentonit pactasuhu ni Dari kurva DTAffG ini
dapat disimpulkan bahwa adanya peningkatan
ketahanan termal setelah bentonit dipilarisasi dengan
alumina Sesuai dengan yang dilaporkan oleh Occelli
[7] bahwa proses pemilaran dapat mengakibatkan
pengembangan ruang antar lembaran sehingga
memperbesaruas permukaanmenjagasecarapermanen
ruang antar lembaran supaya jangan sampai runtuh
akibat daTi pengaruh suhu atau meningkatkanketahanan
termal Canizares [8] juga melaporkan bahwa pacta
bentonit berpilar 50 air yang terserappacta ermukaan
akan hilang pactasuhu 150degCsedangkansisa air lainnya
yang terserap di dalam struktur mikropori lembaran
silikat dan bahan pemilar yang akan mulai hilang secara
gradual pacta suhu diatas 150degC
Hasil pengukuran DT A pacta mangan
berpendukung bentonit berpilar (Gambar 4c)
memperlihatkan puncak eksotermik pada suhu 360degC
yang merupakan basil pembentukan oksida mangan
yang diikuti dengan penguapan asetat daTiprekursor
mangan asetat Adanya penguapan asetat ini dapat
dilihat pacta urva TG yaitu terjadinya penurunanSesuai
dengan yang dilaporkan oleh F Kapteijn [17] bahwa
oksida mangan berpendukung alumina yang dibuat
daTi prekur50r mangan asetat terjadi pacta
Ea
Ink=lnA-
(1)
261
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 68
Prosiding Pertemuan lmiah Ilmu Pengetahuandan TeknologiBahan 2002
Serpong 2 -23 Oktober2002
ISSN1411-2213
aktivasiadsorpsiCO antara553 1459 kkalmolldan
dengan faktor konversinya antara 43 -450
Sedangkan asumpanyang digunakanadalah5 CO
di dalamudara
k = laju adsorpsilaju desorpsi mols1g-1 at
A= faktor ekponensial (molsIg-1kat)
Ea = energi aktivasi adsorpsi energi aktivasi
desorpsi
R = konstanta 8314 JmotlK-1
T = suhu (K)
Tabel 2 Energi aktivasi absorbsi CO daD
desorbsi CO2 dari oksidasi CO oleh katalis oksida
mangan berpendukung bentonit berpilar
alumina
r-=- --I
--co
~o
-~ 12
I
i
~ 8
c
--
~
0 100 200 300 400
Temperltur (C)
Gambar 5 Laju adsorpsiCO dan aju desorpsiCO2 oleh
katalis manganberpendukungbentonit berpilar alumina
pada suhu 30 -500 C
50
Hasiloksidasi CO dengan katalis oksida rnangan
berpendukung bentonit berpilar alumina pacta suhu
150 C sampai 375 DCmengakibatkan acta hubungan
linier yang mengikuti plot 4rrheniuL~Hubungan linier
antara laju adsorbsi CO dan desorbsi CO2pada suhu
150-375C dapat dilihat pacta Gambar 6 Dari rnasing-
masing persamaan inier adsorbsi CO dan desorbsi CO2
akan diperoleh energi aktivasi sepertiyang diperlihatkan
pacta Tabel 2 Dan hasil penghitungan energi aktivasi
memperlihatkanbahwa intereaksiantaragas CO dengan
katalisoksida mangan berpendukung bentonit berpilar
alumina termasuk dalam kelompok kemisorpsi rendah
karena nilai energi aktivasinya lt 15 kkal mol-)
(63 kJmoll) [9] Hasil ini masuk dalam batasan hasil
penelitian yang dilaporkan oleh Kanungo [10] bahwa
oksidasi CO oleh katalis MnO2 dan Mndeg2-CuO yang
dibuat daTi bermacam-macam prekurL~or dengan
prosedur yang berbeda-beda memberikan energi
Faktor konversi dan rasio CO2CO daTi oksidasi
CO oleh katalis mangan oksida berpendukung bentonit
berpilar dapat dilihat pada Gambar 7 Konversi CO
(perbandingan CO yang terserap dengan CO umpan)
pada awal reaksi pada suhu 30degC cukup rendah dengan
nilai 285 Penyerapan CO terns meningkat dengan
suhudinaikkan Penyerapanmaksimum CO terjadi pada
suhu sekitar 400degC dengan nilai konversi maksimum
mencapai639 Padasuhudiatas 400degC aju penyerapan
CO tidak bertambah lagi dengan meningkatnya suhu
yang mana keadaan tedy tate telah tercapai
Oksidasi CO dalam proses katalitik ada dua
kemungkinan reaksi karbon monoksida terjadi yaitu [9]
CO(su) Dcat ~ CO2(su) []cat (1)
2CO(gu) ~ C(adl) + CO2(gu)
(2)
reaksi pertama (1) adalah reaksi CO dengan pennukaan
oksida logam yang bersifat katalitik menghasilkan gas
CO2 daD membentuk kekosongan oksigen pacta
pennukaan logam Penentu laju reaksi persamaan (1)
ditentukan oleh tahap pelepasan CO2 daTi pennukaan
katalis yang sangat dipengaruhi oleh suhu Jika suhu
diturunkan maka laju pelepasanCO2 uga turun dengan
om
yen
0
~
-0
sect
~
pound
0 100 200 300 400
Tcnperatur C)
Gambar 7 Konversi CO clan rasio (CO1CO) dari oksidasi
CO oleh katalis mangan oksida berpendukung bentonit
berpilar alumina
1T(K)
Gambar 6 Hubungan linier antara laju adsorbsi CO dan
desorbsi CO2 oleh katalis ok~ida mangan berpendukung
bentonit berpilar pada suhu 150 -375 C
262
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 78
Pembuatan Dan Karakterisasi Kalalis Oksida Mangan Dengan Pendukung Bentonit Berpilar Alumina Untuk Ok~idasi
Gas CO (Adel FisJi)
katalis oksida mangan berpendukung bentonit berpilar
tem1asuk alam kelompok kemisorpsi endahkarena nitai
energi aktivasinya lt 15 kkal motl (63 kJmotl)
DAFTARPUSTAKA
[I] A VACCARI Preparation and Catalitic
Properties of Cationic and Anionic Clays Catal
Today41 (1998)53-71
[2] K OTHMER Encyclopedia of Chemical
Tecnology4thed 5 and 6 John Wiley and Sons
NewYorli (1993)
[3] A CD NEWMAN Chemistry of Clays and Clay
Mineral Mineralogical Society 6) Longman Sci
TechEngland (1987)
[4] LM GANDIA MA VICENTE A GIL
Preparation and Characterization of Manganese
Oxide Catalysts Supported on Alumina and
Zirconia-Pillared ClaysAppl Catal A General
196 2000)281-292
[5] K BAHRANOWSKI M GASIOR AKlELSKI
J PODOBINSKI EM SERWICKA LA
VARTIKIAN K WODNICKA
Physico-Chemical Characterizationand Catalytic
Properties of Cupper-Doped Alumina -Pillared
Montmorillonites Clays Clay MineraL~ 46
(1998)98-102
[6] A GIL MA VICENTE LM GANDIA Main
Factors Controlling The Texture of Zirconia and
Alumina Pillared Clays MicropO1 Mesopdeg1
Mater 34(2000)115 -125
[7] ML OCCELl JA BERTRAND SAC GOUL
JM DOMINGGUEZ Physicochemical
Characterization of A Texas Montmorillonite
Pillared with Polyoxocationsof Aluminum Part I
The Microporous Structure Microp Mefop
Mater 34 (2000)195-206
[8] P CANIZARES JL VALVERDE MR SUNKOU
CB MOLINA Synthesisand Characterizatioftof
PILCs with Singel and Mixed Oxide Pillars
Prepared from Two Different Bentonit A
Comparative Study Microp Mesop Mater 29
(1999)267-281
[9] JT RICHARDSON Principles of Catavst
Development Plenum Press New York (1989)
220-222
[10] SB KANUNGO Physicochemical properties of
Mndeg2 and MnOCuO and Their Relationship with
the catalytic activity for H2O2Decomposition and
CO oxidationJ Catal 58 (1979) 419-435
[11] S CAVALLARO NBERTUCCIO P
ANTONUCCI N GIORDANO Mercury Removal
from Waste Gass by Manganese Oxide
AcceptorsJ Catal 73 (1982) 337-348
[12] J CARNO M FERRANDON E BJORNBOM S
JARAS Mixed Manganese OxidePlatinum
cepat dan sebaliknya jika suhu dinaikkan maka laju
pelepasan CO2 meningkat dengan cepat [19] Reaksi
persamaan 2) diakibatkan oleh dekomposisi ari molekul
CO membentuk residu karbon dan karbon dioksida
Residu karbon yang terbentuk ini teradsorpsi pada
permukaan katalis yang menyebabkan katalis
terdeaktivasiLaju reaksipersamaan 2) relatifkecil tetapi
semakin rendah suhu maka nilainya bertambah berarti
Sumber ain terbentuknya residu karbon adalah adatlya
2 kekosongan oksigen pada permukaan logam
bertetangga sebagai basil reaksi persamaan (1) seperti
yang diperlihatkan dalam reaksi berikut
CO + [ ]cat -7 COIdI
(3)
8I
COBdl+[]cat ~CIdI +OIdl (4)
Sesuai dengan keterangan diatas seperti yang
diperlihatkan pada kurva rasio CO2CO didalam
Gambar 7 bahwa pada suhu 66degC nilai rasio CO2CO
cukup rendah yaitu 45 lni menunjukkan bahwapada
suhu rendah laju reaksi pesamaan I) yang ditentukan
oleh pelepasanCO2 elatiflambat meskipun tetap eIjadi
adsorpsi CO Pada suhu rendah ini laju reaksi
persamaan 2) lebih berarti berlangsung Sehingga basil
darileseluruhan reaksi ini pada suhu rendah CO2 ang
terbentuk sangatkecil sekali Semakin meningkat suhu
maka laju reaksi persamaan eaksi (I) meningkat dengan
cepat Hal ini dapat dilihat daTipeningkatan kurva rasio
CO2CO dengan meningkatnya suhu Pada suhu340degC
tercapainya rasio CO2CO maksimum dengan nilai
6724 Pada suhu ebih besar daTi370degC adsorpsi CO
telah mulai memperlihatkan kejenuhan sedangkan
persamaan reaksi (3) dan (4) terns meningkat dengan
meningkatnya suhu akibatnya teIjadinya penurunan
daTi kurva rasio CO2CO Dari data tersebut dapat
disimpulkan bahwa pada suhu lebih besar daTi 370
adsorpsi CO telah mencapai kejenuhan sedangkan aju
pembentukan residu karbon tetap meningkat dengan
meningkatnya suhu
t(ESIMPULAN
Bentonit dipilarisasi dengan polikation aluminium
Al1~jenis Keggin [AI~O 4(OH)24(H20) 12]7+ enghasilkan
bahan berpilar yang mempunyai ruang basal Garak antara
lembaran) luas permukaan spesifik ketahanan termal
yang lebih tinggi daTi pada bentonit awalnya
Penempelan katalis mangan pada permukaan penyangga
bentonit berpilar dan dikalsinasi pada suhu 400degC selama
6 jam terbentuknya fraksi Mndeg4 dan Mn2O~ pada
permukaan penyangga Hasil uji aktifitas katalitik
terhadap oksidasi CO pada suhu 30degC -500degC
memperlihatkan aktifitas maksimum adsorpsi CO terjadi
pada suhu sekitar 400degC dengan konversi maksimum
639 dan rasio CO2CO maksimum terjadi pada suhu
340degC sebesar 6724 lntereaksi antara gas CO dengan
263
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 88
ProfidingPertemuan lmiah llmu Pengetahuandan TeknoulgBahan 2002
Serptlng 22 -23 Oktober 2002
ISSN1411-2213
dibandingkan dengan bentonit dipilar dengan
aluminium
Tuti Setiawati S IPB-Bogor
Pertanyaan
I Teknik pengukuranuntuk mengubahCo menjadi CO2
2 Bagaimana mengetahui terbentuk fraksi MnO2 dan
Mn2OJ
Jawaban
I Teknik pengukural1 yang digunakan untuk
rnenentukanCO dan CO2adalah eknik kromatografi
gas yang dipasang secara online dengan reaktor uji
aktifitas katalis Gas keluaran reaktor langsung
dialirku ke dalaIli kc1olllkrolrunografi sehinggagas
CO daD CO2 terpisahkan selanjutnya ditentukan
5ecara ualitatif dan kuantitatif dengandetektorTCD
2 Untuk mengetahui terbentuknya fraksi MnO2 dan
Mn2O) ditentukan dengan difraksi sinar-x (XRD)
Pola difraksi masing-rnasing spesies Mndeg2 dan
Mn20 yang dihasilkan pada pengukuran XRD
disesuaikan dengan pvla dif~aksi pada spesiesyang
sarna yang ada d11arnata base yang dikeluarkan
oleb JCPDS-mernasional centre for diffraction
data Metode XRD ini hanya dapat menentukan
MnO~ daD ~O3 secarakualitatif
ElmanPanjaitan 3ffi-BATAN
Penanyaan
1 Apa korelasi peningkatan mang basal dengan
ketahanan anaspadabentonit yang ditambahkan
Keggin
Catalysts for Total Oxidation of Model gas from
wood boilers Appl Catal A General 155
(1997) 265-281
(13] P H HSU Effect of Temperatur on The
Degradationof All3 Complex ClaysClayMiner
45 (1997)286-289
(14) ND HlTrSON MJ HOEKSTRA RT YANG
Control of Micro porosity of Al2O)-Pillared clays
effect of pH calcination temperatur and clay
cation exchange capacity Micropor Mesopor
-fater 8 (1999)447-459
[15] SM maMAS ML OCCELL Effects of
synthesis Conditions on the Thermal Stability of
A Texas montmorillonite expanded with
(AI)O4~O)] 7+ClaysClay Miner 48 (2000)
304-3~
[16) S NARAYANAN K DESHPANDE Alumina
Pillared Montmorillonite Characterization and
Catalysis of Toluene Benzylation and Aniline
Ethylation 4ppl Caral A General 193 (2000)
17-27
(17) F KAPTEIJN AD VANLANGEVELD J A
MOULUN A ANDREINI M A VUURMAN A
M TUREK J M JEHNG I E WACHS
Alumina-Supported Manganese Oxide Catalysts
(I Characterization Effect of Precursor and
Loading)J Catal 150 (1994) 94 -104
(18) RPH GASSER An Introduction to
Chemiorption and Catalysis by Metals
Clarendon PressOxford (1985)206-252
(19) G K BORESKOVCatalytic Activation of
Dioxygen dalam Catalysis Science and
Technology 2 EdJR Anderson M Boudart
Springer-trlagBerlin (1981)
Jawahan
I Korelasi peningkatan ruang basal denganketahanan
panas pada dasarnya tidak ada tetapi peningkatan
ruang basal dan peningkatan ketahanan termal
dihubungkan dengan akibat daTi pemilaran bentonit
dengan polikation jenis Keggin Hasil penelitian ini
sesuai dengan literamr yang ada akibat pemilaran
terjadi peningkatan ruang basal (jarak antara
lembaran yang sam dengan yang lainnya) daTi
975 A menjadi 1748 A penambahan uang basal ni
diakibatkan eljadi pernasukanpolikation ini diantara
lembaran bentonit Dan juga akibat pemilaran ini
teljadi peningkatan ketahanan tennal seperti yang
diperlihatkan dalam Gambar 4a basil karakterisasi
DTAfIG pactaSllhu700degC pada bentonit tanpapilar
Actanya puncak endotermis yang menunjukkan
putusnya lembaranbentonit SedangkanGambar 4b
bentonit berpilar tidak acta uncak endotennis pacta
suhu 700degC yang menunjukkan tidak putusnya
lembaranbentonit
TANYAJAWAB
Sugik Sugiantoro 3ffi-BATAN
Pel1anyaan
I Apa fungsipenambahanilar alumina
2 Bagaimana ka lansgung itambahMn asetatanpa
pemberian ilar alumina
Jawabm
1 Fungsipenambahan ilar pacta entonit ni adalah
untuk membuka uang antara embaranbentonit
secarapermanendan menghasilkan uang-ruang
berdimensimolekularyangmempunyai istem ori
yang cocok untuk aplikasi katalitis Akibat dari
pemilaran menghasilkan ahanyang mempunyai
luas permukaan an ketahanan ermal yang ebih
tinggi hila dibandingkan dengan bentonit tanpa
dipilar
~ Jika Mn II asetat angsungditambahkan e dalam
bentpnnit tanpa dipilar (tanpa aluminium) akan
menghasilkan bahan katalis yang mempunyai
aktifitas dan ketahanan ermal yang rendahhila
264
Ke Daftar Isi
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 38
PemhuatanDan KarakterisasiKalalis OksidaMangan Dengan PendukungBentonit Berpilar Alumina Untuk Oksidasi
Gas CO (Adel Fisli)
Pengukuran aktifitas katalis
Pengukuran aktifitas katalis dilakukan dengan
menggunakan alat Reaktor alir RDP 830 dari ~nci
Technologies Perancis yang dihubungkan secara
online dengan Micro GC Hewlett-Packard model
QUAD Micro-GC dikontrol dan data diproses dengan
bantuan perangkap lunak dari HP EzChorm
Chromatography Data System Sedangkangas umpan
yang digunakan adalah S COHe dengan kecepatan
OSmLdetik Skema Reakor alir RDP 830 dapat dilihat
pada Gambar 1
HASIL DAN PEMBAHASAN
diperoleh dicuci dengan air hangat suhu60degC sampai air
basil cucian menunjukkan reaksi negatif denganpereaksi
AgNO 01 M Padatandikeringkan dalam ovensemalam
pada sUhu80degC dan dikalsinasi pada suhu400degC dengan
kecepatankenaikan suhu 5 degCmenit selama 6 am
Pembuatan katalis Mangan oksida didukung oleh
bentonit beJl)ilar
Penempelan katalis mangan pada pendukung
bentonit berpilar dilakukan dengan cara impregnasi
basah 2 g bentonit berpilar yang telah dikalsinasi
dilarutkan dalam 40 mL air demineralisasi dan suspensi
diaduk kira-kira 1 am 5 mL larutan garam prekursor
(CH3COO)2Mn 05 M ditambahkan tetes demi tetes
dengan kecepatan 005 mLdetik ke dalam suspensi
bentonit dalam keadaandiaduk pada suhu70degC Setelah
penambahan larutan prekursor larutan tetap diaduk
pada suhu 70degC sarnpai larutannya menjadi kental
Padatan ang diperoleh dikeringkan di dalam ovenpada
suhu 120degC selama 24 am dan selanjutnya dikalsinasi
pada suhu 400degC selama 6 jam dengan kecepatan
kenaikan suhu 5degCmenit
Karakterisasi
Luas permukaan spesifik sampel ditentukan
dengan alat Quantas-orb Quanta Chrome Gas
campuran N2He (x(N2)=01 -035 dibuat dengan
bantuan alat masslow controller Proses isotermal
adsorbsidaD desorbsi oleh sampeldilakukan pada suhu
77 K Luas permukaan spesifik dihitung menggunakan
persamaan Bruneur-Emmet-Teller (BET)
Difraktogram sinar-x diperoleh dengan
menggunakanalat difraksi sinar-x dengansumberCuKa
A = 154 nmAda dua cara pengambilandifraktogram
yaitu pengukuran sudut 28 antara 2 -10deg untuk
menentukan ruang basal daTi liat berpilar dan
pengukuran sudut 28 antara 10 -80deg untuk menentukan
rasa oksida mangan yang terbentuk pada permukaan
bentonit
Untuk menentukan ketahanan termal dilakukan
dengan alat STA Setaram TAG 24 S France sampai
suhu800degCdengankecepatankenaikan suhu 15degCmenit
Pembuatan katalis oksida mangan
Di dalam pembuatan polikation All) jumlah
polikation All) yang terbentuk tergantung pacta asal
reaktan konsentrasi awal kecepatan penambahan
reaktan dan amanya penuaan [I] PenambahanNaOH
secara lambat pacta suhu kamar akan diperoleh
All) 90 [13] sedangkan pacta perbandingan mol
OHI Al)+ = 22 diperoleh mikroporos liat berpilar yang
paling besar setelahpolikation ini terpilar [14]
lumlah polikation yang dimasukkan ke
dalam antar lembaran bentonit ini adalah
Albentonit = 10mmolg Didalam literatur disebutkan
bahwa bervariasisekali umlah perbandinganAlliat yang
digunakan sebagai pemilar namun pacta umumnya
berkisar antara 5 -20 mmolg liat Perbandingan
polikatioan dengan iatyang lebihrendah laquo06 mmoVg)
tidak memperlihatkan ruang basalyangjelas dan tidak
menunjukkan kestabilan termal sedangkan komposisi
AVliat gt 06 mmoVg memperlihatkan ruang basal yang
jelas dan tajam setelahdikarakterisasi dengan XRD [15]
Penempelan prekursor garam mangan pada
permukaan bentonit dan bentonit berpilar dengan tara
impregnasi disebabkan karena volume larutan
prekursor melebihi dari pacta volume pendukung
lumlah mangan yani diimpregnasi diperhitungkan
berdasarkan basil akhir padatan katalis dengan
perbandingan MnO2g liat= 10 [4]
Karakterisasi
02
Hasil pengukuran luas permukaan spesifik
bentonit bentonit berpilar daD katalis mangan oksida
berpedukung bentonit berpilar dapat dilihat pada Tabel
1 Setelah bentonit dipilarisasi dengan polikation
aluminium luas permukaan spesifiknya meningkat
dengan tajam daTi 46 m2g menjadi 1476 m2g
Narayanan [16] melaporkan bahwa pemilaran
Na-montmorionite dengan polikation aluminium
mengakibatkan erjadinya peningkatan uas permukaan
spesifik dari 2743 m2g menjadi 16956 m2g Proses
pemilaran akan mengakibatkan terjadinya
pengembangan ruang antara lembaran Garak ruang
basal) daD erbentuknya sistem pori yang baik sehingga
He
_GC
r]J
( ) -Vllie
MFCPengatUleepetane
Gambar 1 Diagram skematik reaktor alir RDP 830
yang dihubungkansecaraonline denganmicro GC
259
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 48
Profidi~g Pertemuan lmiah llmu PengetaJuan an TeknologiBahan 2002
Serpong 22 -23 Oktoher 2002
ISSN1411-2213
InfoQt13Si ang lebih penting daTipola difraksi ini adalah
teliadinya pergeseran puncak setelah bentonit ini
dipilarisasi dari 905 (975 AO)meltjadi 505 (1748 AO)
lni n1enunjukkan ahwa arak ruang basal yang awaJnya
975 Ao pada bentonit tanpa dipilarisasi meningkat
menjadi 1748 A deg setelah bentonit dipilarisasi Sesuai
dengan yang dilaporkan oleh Canizares [8] bahwa
mineral montlorillonite dipilarisasi dengan palikation
alutninium kanmeningkatkan arak ruang basal menjadi
sekitar 18Ao Penambahan ni lebih kurang samadengan
ukuran dimensi dari polikation itu sendiri (9-11 AO)
memperbesar Jas ennukaan iat setelahdipilarisasi [7]
Tilb~t 1 Hasil pengukuran luas permukaan spesitik
(BET) sampel bentonit bentonit berpilar dan
mangan berpendukung bentonit berpilar
---
i No
JenisSampel
r-- f-~-
~I
6~
cl
Bent-AI 10 mmol
Mn-Bent-AiIO nunal
t
J
I
iJJJ~
V
I -oT-r- 0 0
I
Gmbar J Poll ditraksi sinar-x sampel (a) bentonit
berpilar AI dan (b) manganoksidabelJlendukung entonit
Pola difraksi sinar-x pada katalis mangaQ
didukung oleh bentotut berpilar setelah dikalsinasi pada
suhu 4()OC apat dilihat pada Gambar 3 Menumt data
base yang dikeluarkan oleh JCPDS- International
Centre jor DifractiQn Data bahwa MnO2 jenis
Pyrolusite (i 2-0716) memperlihatkan 3 puncak reflektan
terlgtesarpada 8401(100)37280(50)dan 56402(50)
sedangkan Mn2O) jenis Bixbyite-C (41-1442)
memperlihatkan 3 puncak reflektan terbesar pada
32951(1)) 551~1(28)dan23131(16) adakatalisMo
yang didukung oleh bentonit berpilar adanya puncak
reflektan 2781 terjadinya pergeseranyang sehamsnya
284dari Mndeg2 yang terlihat denganjelas Pergeseran
ini kemungkit1an disebaQkanerjadinya interaksi salah
satu sisi kristal MnO2 dengan permukaan benton t
sehingga mempengamhi jarak sisi kristal MnO2 yang
berinteraksi tersebut Sedangkan puncakreflektan lain
dari MoO] yaitu 3728 daD56402 idak terlihat dengan
jelas karena erjadinya tumpang tindih yang berasaldaTi
puncak r~lektan bentonit itu s~ndiri Puncak reflektan
32951 (lOll) yang berasal daTi Mn2O) uga terlihat
dengan jelas sedangkan puncak lainnya daTi Mn2O)
tidak terlihat dengan elas karena terjadinya tumpang
tindih dengln puncak reflektan daTibentonit Dari basil
karlkteisasi dengan XRD ini dapat disimpulkan bahwa
katalis mangan berpendukung bentonit berpilar daD
setelah dikalsinasi pacta suhu 400C selama 6 jam
Setelah katalis mangan terdispersi pada
permukaan pendukung maka tetiadi penurunan luas
per~ukaan spesifiknya dari 1476 m2g menjadi
626 m2g (Mn-Bent-Al 10 mmol) Pada proses
impregnasi terjadi pendispersian mangan pad a
permukaan pendukungsehingga terjadi penumnaliluas
permukaan Sesuaidenganyang dilaporkan oleh Gandia
(4) bahwa impregnasi prekursor Mn(NO3)2 pada
monotmorionite berpilar alumina mengakibatkan
terjadinya penurunan luas permukaan spesifik sebesar
3000 aktor ain )a11g empengaruhidi~rsi komponen
aktif pada pendukung katalis adalah jenis garam
prekuror yapg digunakan Kapteijn [17] melaporkan
bahwa prekur sor mangan(II) asetat terdispersi lebih
tinggi pada pendukung alumina hila dibandingkan
dengaQprekur Iormangan(Il) nitrat Hal ini disebabkan
karena eIjadi interaksi asamdan basagugus permukaan-
OH yang ada pada pendukung dengan gugus asetat
yang ada pada prekursor
Hasil pengukuran pola difraksi sinar-x terhadap
sampel bentonit dan bentonit berpilar pada 28 antara
2-10 dapat dilihat pada Gambar 2 Pada bentonit tanpa
berpilar (Gambar 2a) terlihat adanya puncak reflektan
pada 9050 975 AO)Puncak ini agak lebardanlemah
di~ebabkan oleh tidak homogennya jarak ruang basal
dari bentonit tanpa berpilar Setelahbentonit dipilarisasi
dengan alumnia (Gambar 2b) maka terjadi perubahan
bentuk puncak intensitasnya menjadi lebih tinggi dan
lebih runcing Ini menunjukkan bahwa adanya
peningkatan homogenitas pada jarak ruang basal
800
600
8
on
200
(b)
La1-
~
0
~ 4 v ~ v 2 4 6 8
28 28
Gambar 2 Oitraksi sinar-x sampel (a) bentonit tanpa
260
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 58
PemhuatanDan KarakterisasiKalalis OksidaMangan Dengan PendukungBentonit Berpilar Alumina Untuk Okvidasi
Gas CO (Adel Fisll)
suhu 305-377 degC
00
~~~~t
-~-
~ -- ~~~=~~~
terbentuknya fraksi oksida mangan Mndeg2 dan Mn2O3
Mangan dapat membentuk bermacam-macam
rasaoksida kristalinnya yang secara umum tergantung
pacta suhu kalsinasi yang merupakan aspek
termodinamikanyaKanungo [10J melaporkanperubahan
rasa daTi a-MnO2 menjadi ~-MnO2 pada daerah suhu
200 -400degC Perubahan asaMndeg2menjadi ~O3 teIjadi
pada daerah suhu 500-700degC Gandia [4J melaporkan
bahwa kalsinasi mangan yang didukung oleh
montmorillonite pacta suhu 500degC memperlihatkan
terbentuknya fraksi MnO2 daD Mn2O3
Hasil analisis DTAfTG daTi bentonit bentonit
berpilar daD mangan berpendukung bentonit berpilar
dapat dilihat pada Gambar 4 Kurva DT A pada bentonit
(4a) memperlihatkan teIjadinya dua puncak endotermik
Puncak endotermik pertama terjadi pada suhu sekitar
144 degC dan bersamaandengan itu teIjadinya kehilangan
berat yang dapat dilihat pada kurva TG Puncak ini
berasal daTi pembebasanair yang terikat secara isika
pada permukaan lembaran bentonit Pada suhu 718degC
terlihat adanya puncak endotermik pada kurva DTA daD
bersamaan dengan itu tejadi pengurangan atau
kehilangan berat pacta kurva TG lni disebabkan
teIjadinya dehidrasi daTi gugus hidroksil yang terikat
pacta lembaran silikat daD diikuti runtuhnya lembaran
liat
~~---~-~ --
----
(b)
-~
ifi~-~~i~~~
--0
~
-----
w
j
0
~~
~
( C ) NO
~~ ~ ~ ~~ ~ ~ ~ambar 4 Hasil pengukuran DTAITG terhadap
sampel (a) bentonit (b) bentonit berpilar aluminium
dan (c) mangan berpendukung bentonit berpilar
aluminium
Uji aktifitas katalitik
Uji aktifitas katalitik terhadap oksidasi CO oleh
katalis mangan berpendukung bentonit berpilar pada
suhu 30 -500degC dapat dilihat dalam Gambar 5 Pada
suhu30degC elah memperlihatkanadsorpsiCO oleh katalis
demikian pula laju adsoIbsi maksimum CO dan desorbsi
maksimum CO2 erjadi pada suhu sekitar 400degC dimana
keadaan steady state tercapai pada suhu ni F Kapteijn
[17] melaporkan bahwa hasil analisis FTIR pada suhu
rendah 150 K (-123 DC)dimana CO telah teradsorpsi
pada permukaankatalis manganberpendukung alumina
Menurut Arrhenius pada jarak suhu tertentu
adanya hubungan linier antara aju reaksi dengan suhu
yang dapat digambarkan dalam persamaan sebagai
berikut [18]
dimana
Pacta bentonit berpilar alumina (4b) puncak
endotermis pactasuhu sekitar 140 etap acta ang berasal
daTi pelepasan air yang terikat secara fisika pacta
permukaan bentonit Sedangkan puncak endotermik
pacta suhu 718degC tidak terlihat lagi setelah bentonit
dipilarisasi yang menunjukkan tidak terjadi runtuhnya
lembaran bentonit pactasuhu ni Dari kurva DTAffG ini
dapat disimpulkan bahwa adanya peningkatan
ketahanan termal setelah bentonit dipilarisasi dengan
alumina Sesuai dengan yang dilaporkan oleh Occelli
[7] bahwa proses pemilaran dapat mengakibatkan
pengembangan ruang antar lembaran sehingga
memperbesaruas permukaanmenjagasecarapermanen
ruang antar lembaran supaya jangan sampai runtuh
akibat daTi pengaruh suhu atau meningkatkanketahanan
termal Canizares [8] juga melaporkan bahwa pacta
bentonit berpilar 50 air yang terserappacta ermukaan
akan hilang pactasuhu 150degCsedangkansisa air lainnya
yang terserap di dalam struktur mikropori lembaran
silikat dan bahan pemilar yang akan mulai hilang secara
gradual pacta suhu diatas 150degC
Hasil pengukuran DT A pacta mangan
berpendukung bentonit berpilar (Gambar 4c)
memperlihatkan puncak eksotermik pada suhu 360degC
yang merupakan basil pembentukan oksida mangan
yang diikuti dengan penguapan asetat daTiprekursor
mangan asetat Adanya penguapan asetat ini dapat
dilihat pacta urva TG yaitu terjadinya penurunanSesuai
dengan yang dilaporkan oleh F Kapteijn [17] bahwa
oksida mangan berpendukung alumina yang dibuat
daTi prekur50r mangan asetat terjadi pacta
Ea
Ink=lnA-
(1)
261
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 68
Prosiding Pertemuan lmiah Ilmu Pengetahuandan TeknologiBahan 2002
Serpong 2 -23 Oktober2002
ISSN1411-2213
aktivasiadsorpsiCO antara553 1459 kkalmolldan
dengan faktor konversinya antara 43 -450
Sedangkan asumpanyang digunakanadalah5 CO
di dalamudara
k = laju adsorpsilaju desorpsi mols1g-1 at
A= faktor ekponensial (molsIg-1kat)
Ea = energi aktivasi adsorpsi energi aktivasi
desorpsi
R = konstanta 8314 JmotlK-1
T = suhu (K)
Tabel 2 Energi aktivasi absorbsi CO daD
desorbsi CO2 dari oksidasi CO oleh katalis oksida
mangan berpendukung bentonit berpilar
alumina
r-=- --I
--co
~o
-~ 12
I
i
~ 8
c
--
~
0 100 200 300 400
Temperltur (C)
Gambar 5 Laju adsorpsiCO dan aju desorpsiCO2 oleh
katalis manganberpendukungbentonit berpilar alumina
pada suhu 30 -500 C
50
Hasiloksidasi CO dengan katalis oksida rnangan
berpendukung bentonit berpilar alumina pacta suhu
150 C sampai 375 DCmengakibatkan acta hubungan
linier yang mengikuti plot 4rrheniuL~Hubungan linier
antara laju adsorbsi CO dan desorbsi CO2pada suhu
150-375C dapat dilihat pacta Gambar 6 Dari rnasing-
masing persamaan inier adsorbsi CO dan desorbsi CO2
akan diperoleh energi aktivasi sepertiyang diperlihatkan
pacta Tabel 2 Dan hasil penghitungan energi aktivasi
memperlihatkanbahwa intereaksiantaragas CO dengan
katalisoksida mangan berpendukung bentonit berpilar
alumina termasuk dalam kelompok kemisorpsi rendah
karena nilai energi aktivasinya lt 15 kkal mol-)
(63 kJmoll) [9] Hasil ini masuk dalam batasan hasil
penelitian yang dilaporkan oleh Kanungo [10] bahwa
oksidasi CO oleh katalis MnO2 dan Mndeg2-CuO yang
dibuat daTi bermacam-macam prekurL~or dengan
prosedur yang berbeda-beda memberikan energi
Faktor konversi dan rasio CO2CO daTi oksidasi
CO oleh katalis mangan oksida berpendukung bentonit
berpilar dapat dilihat pada Gambar 7 Konversi CO
(perbandingan CO yang terserap dengan CO umpan)
pada awal reaksi pada suhu 30degC cukup rendah dengan
nilai 285 Penyerapan CO terns meningkat dengan
suhudinaikkan Penyerapanmaksimum CO terjadi pada
suhu sekitar 400degC dengan nilai konversi maksimum
mencapai639 Padasuhudiatas 400degC aju penyerapan
CO tidak bertambah lagi dengan meningkatnya suhu
yang mana keadaan tedy tate telah tercapai
Oksidasi CO dalam proses katalitik ada dua
kemungkinan reaksi karbon monoksida terjadi yaitu [9]
CO(su) Dcat ~ CO2(su) []cat (1)
2CO(gu) ~ C(adl) + CO2(gu)
(2)
reaksi pertama (1) adalah reaksi CO dengan pennukaan
oksida logam yang bersifat katalitik menghasilkan gas
CO2 daD membentuk kekosongan oksigen pacta
pennukaan logam Penentu laju reaksi persamaan (1)
ditentukan oleh tahap pelepasan CO2 daTi pennukaan
katalis yang sangat dipengaruhi oleh suhu Jika suhu
diturunkan maka laju pelepasanCO2 uga turun dengan
om
yen
0
~
-0
sect
~
pound
0 100 200 300 400
Tcnperatur C)
Gambar 7 Konversi CO clan rasio (CO1CO) dari oksidasi
CO oleh katalis mangan oksida berpendukung bentonit
berpilar alumina
1T(K)
Gambar 6 Hubungan linier antara laju adsorbsi CO dan
desorbsi CO2 oleh katalis ok~ida mangan berpendukung
bentonit berpilar pada suhu 150 -375 C
262
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 78
Pembuatan Dan Karakterisasi Kalalis Oksida Mangan Dengan Pendukung Bentonit Berpilar Alumina Untuk Ok~idasi
Gas CO (Adel FisJi)
katalis oksida mangan berpendukung bentonit berpilar
tem1asuk alam kelompok kemisorpsi endahkarena nitai
energi aktivasinya lt 15 kkal motl (63 kJmotl)
DAFTARPUSTAKA
[I] A VACCARI Preparation and Catalitic
Properties of Cationic and Anionic Clays Catal
Today41 (1998)53-71
[2] K OTHMER Encyclopedia of Chemical
Tecnology4thed 5 and 6 John Wiley and Sons
NewYorli (1993)
[3] A CD NEWMAN Chemistry of Clays and Clay
Mineral Mineralogical Society 6) Longman Sci
TechEngland (1987)
[4] LM GANDIA MA VICENTE A GIL
Preparation and Characterization of Manganese
Oxide Catalysts Supported on Alumina and
Zirconia-Pillared ClaysAppl Catal A General
196 2000)281-292
[5] K BAHRANOWSKI M GASIOR AKlELSKI
J PODOBINSKI EM SERWICKA LA
VARTIKIAN K WODNICKA
Physico-Chemical Characterizationand Catalytic
Properties of Cupper-Doped Alumina -Pillared
Montmorillonites Clays Clay MineraL~ 46
(1998)98-102
[6] A GIL MA VICENTE LM GANDIA Main
Factors Controlling The Texture of Zirconia and
Alumina Pillared Clays MicropO1 Mesopdeg1
Mater 34(2000)115 -125
[7] ML OCCELl JA BERTRAND SAC GOUL
JM DOMINGGUEZ Physicochemical
Characterization of A Texas Montmorillonite
Pillared with Polyoxocationsof Aluminum Part I
The Microporous Structure Microp Mefop
Mater 34 (2000)195-206
[8] P CANIZARES JL VALVERDE MR SUNKOU
CB MOLINA Synthesisand Characterizatioftof
PILCs with Singel and Mixed Oxide Pillars
Prepared from Two Different Bentonit A
Comparative Study Microp Mesop Mater 29
(1999)267-281
[9] JT RICHARDSON Principles of Catavst
Development Plenum Press New York (1989)
220-222
[10] SB KANUNGO Physicochemical properties of
Mndeg2 and MnOCuO and Their Relationship with
the catalytic activity for H2O2Decomposition and
CO oxidationJ Catal 58 (1979) 419-435
[11] S CAVALLARO NBERTUCCIO P
ANTONUCCI N GIORDANO Mercury Removal
from Waste Gass by Manganese Oxide
AcceptorsJ Catal 73 (1982) 337-348
[12] J CARNO M FERRANDON E BJORNBOM S
JARAS Mixed Manganese OxidePlatinum
cepat dan sebaliknya jika suhu dinaikkan maka laju
pelepasan CO2 meningkat dengan cepat [19] Reaksi
persamaan 2) diakibatkan oleh dekomposisi ari molekul
CO membentuk residu karbon dan karbon dioksida
Residu karbon yang terbentuk ini teradsorpsi pada
permukaan katalis yang menyebabkan katalis
terdeaktivasiLaju reaksipersamaan 2) relatifkecil tetapi
semakin rendah suhu maka nilainya bertambah berarti
Sumber ain terbentuknya residu karbon adalah adatlya
2 kekosongan oksigen pada permukaan logam
bertetangga sebagai basil reaksi persamaan (1) seperti
yang diperlihatkan dalam reaksi berikut
CO + [ ]cat -7 COIdI
(3)
8I
COBdl+[]cat ~CIdI +OIdl (4)
Sesuai dengan keterangan diatas seperti yang
diperlihatkan pada kurva rasio CO2CO didalam
Gambar 7 bahwa pada suhu 66degC nilai rasio CO2CO
cukup rendah yaitu 45 lni menunjukkan bahwapada
suhu rendah laju reaksi pesamaan I) yang ditentukan
oleh pelepasanCO2 elatiflambat meskipun tetap eIjadi
adsorpsi CO Pada suhu rendah ini laju reaksi
persamaan 2) lebih berarti berlangsung Sehingga basil
darileseluruhan reaksi ini pada suhu rendah CO2 ang
terbentuk sangatkecil sekali Semakin meningkat suhu
maka laju reaksi persamaan eaksi (I) meningkat dengan
cepat Hal ini dapat dilihat daTipeningkatan kurva rasio
CO2CO dengan meningkatnya suhu Pada suhu340degC
tercapainya rasio CO2CO maksimum dengan nilai
6724 Pada suhu ebih besar daTi370degC adsorpsi CO
telah mulai memperlihatkan kejenuhan sedangkan
persamaan reaksi (3) dan (4) terns meningkat dengan
meningkatnya suhu akibatnya teIjadinya penurunan
daTi kurva rasio CO2CO Dari data tersebut dapat
disimpulkan bahwa pada suhu lebih besar daTi 370
adsorpsi CO telah mencapai kejenuhan sedangkan aju
pembentukan residu karbon tetap meningkat dengan
meningkatnya suhu
t(ESIMPULAN
Bentonit dipilarisasi dengan polikation aluminium
Al1~jenis Keggin [AI~O 4(OH)24(H20) 12]7+ enghasilkan
bahan berpilar yang mempunyai ruang basal Garak antara
lembaran) luas permukaan spesifik ketahanan termal
yang lebih tinggi daTi pada bentonit awalnya
Penempelan katalis mangan pada permukaan penyangga
bentonit berpilar dan dikalsinasi pada suhu 400degC selama
6 jam terbentuknya fraksi Mndeg4 dan Mn2O~ pada
permukaan penyangga Hasil uji aktifitas katalitik
terhadap oksidasi CO pada suhu 30degC -500degC
memperlihatkan aktifitas maksimum adsorpsi CO terjadi
pada suhu sekitar 400degC dengan konversi maksimum
639 dan rasio CO2CO maksimum terjadi pada suhu
340degC sebesar 6724 lntereaksi antara gas CO dengan
263
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 88
ProfidingPertemuan lmiah llmu Pengetahuandan TeknoulgBahan 2002
Serptlng 22 -23 Oktober 2002
ISSN1411-2213
dibandingkan dengan bentonit dipilar dengan
aluminium
Tuti Setiawati S IPB-Bogor
Pertanyaan
I Teknik pengukuranuntuk mengubahCo menjadi CO2
2 Bagaimana mengetahui terbentuk fraksi MnO2 dan
Mn2OJ
Jawaban
I Teknik pengukural1 yang digunakan untuk
rnenentukanCO dan CO2adalah eknik kromatografi
gas yang dipasang secara online dengan reaktor uji
aktifitas katalis Gas keluaran reaktor langsung
dialirku ke dalaIli kc1olllkrolrunografi sehinggagas
CO daD CO2 terpisahkan selanjutnya ditentukan
5ecara ualitatif dan kuantitatif dengandetektorTCD
2 Untuk mengetahui terbentuknya fraksi MnO2 dan
Mn2O) ditentukan dengan difraksi sinar-x (XRD)
Pola difraksi masing-rnasing spesies Mndeg2 dan
Mn20 yang dihasilkan pada pengukuran XRD
disesuaikan dengan pvla dif~aksi pada spesiesyang
sarna yang ada d11arnata base yang dikeluarkan
oleb JCPDS-mernasional centre for diffraction
data Metode XRD ini hanya dapat menentukan
MnO~ daD ~O3 secarakualitatif
ElmanPanjaitan 3ffi-BATAN
Penanyaan
1 Apa korelasi peningkatan mang basal dengan
ketahanan anaspadabentonit yang ditambahkan
Keggin
Catalysts for Total Oxidation of Model gas from
wood boilers Appl Catal A General 155
(1997) 265-281
(13] P H HSU Effect of Temperatur on The
Degradationof All3 Complex ClaysClayMiner
45 (1997)286-289
(14) ND HlTrSON MJ HOEKSTRA RT YANG
Control of Micro porosity of Al2O)-Pillared clays
effect of pH calcination temperatur and clay
cation exchange capacity Micropor Mesopor
-fater 8 (1999)447-459
[15] SM maMAS ML OCCELL Effects of
synthesis Conditions on the Thermal Stability of
A Texas montmorillonite expanded with
(AI)O4~O)] 7+ClaysClay Miner 48 (2000)
304-3~
[16) S NARAYANAN K DESHPANDE Alumina
Pillared Montmorillonite Characterization and
Catalysis of Toluene Benzylation and Aniline
Ethylation 4ppl Caral A General 193 (2000)
17-27
(17) F KAPTEIJN AD VANLANGEVELD J A
MOULUN A ANDREINI M A VUURMAN A
M TUREK J M JEHNG I E WACHS
Alumina-Supported Manganese Oxide Catalysts
(I Characterization Effect of Precursor and
Loading)J Catal 150 (1994) 94 -104
(18) RPH GASSER An Introduction to
Chemiorption and Catalysis by Metals
Clarendon PressOxford (1985)206-252
(19) G K BORESKOVCatalytic Activation of
Dioxygen dalam Catalysis Science and
Technology 2 EdJR Anderson M Boudart
Springer-trlagBerlin (1981)
Jawahan
I Korelasi peningkatan ruang basal denganketahanan
panas pada dasarnya tidak ada tetapi peningkatan
ruang basal dan peningkatan ketahanan termal
dihubungkan dengan akibat daTi pemilaran bentonit
dengan polikation jenis Keggin Hasil penelitian ini
sesuai dengan literamr yang ada akibat pemilaran
terjadi peningkatan ruang basal (jarak antara
lembaran yang sam dengan yang lainnya) daTi
975 A menjadi 1748 A penambahan uang basal ni
diakibatkan eljadi pernasukanpolikation ini diantara
lembaran bentonit Dan juga akibat pemilaran ini
teljadi peningkatan ketahanan tennal seperti yang
diperlihatkan dalam Gambar 4a basil karakterisasi
DTAfIG pactaSllhu700degC pada bentonit tanpapilar
Actanya puncak endotermis yang menunjukkan
putusnya lembaranbentonit SedangkanGambar 4b
bentonit berpilar tidak acta uncak endotennis pacta
suhu 700degC yang menunjukkan tidak putusnya
lembaranbentonit
TANYAJAWAB
Sugik Sugiantoro 3ffi-BATAN
Pel1anyaan
I Apa fungsipenambahanilar alumina
2 Bagaimana ka lansgung itambahMn asetatanpa
pemberian ilar alumina
Jawabm
1 Fungsipenambahan ilar pacta entonit ni adalah
untuk membuka uang antara embaranbentonit
secarapermanendan menghasilkan uang-ruang
berdimensimolekularyangmempunyai istem ori
yang cocok untuk aplikasi katalitis Akibat dari
pemilaran menghasilkan ahanyang mempunyai
luas permukaan an ketahanan ermal yang ebih
tinggi hila dibandingkan dengan bentonit tanpa
dipilar
~ Jika Mn II asetat angsungditambahkan e dalam
bentpnnit tanpa dipilar (tanpa aluminium) akan
menghasilkan bahan katalis yang mempunyai
aktifitas dan ketahanan ermal yang rendahhila
264
Ke Daftar Isi
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 48
Profidi~g Pertemuan lmiah llmu PengetaJuan an TeknologiBahan 2002
Serpong 22 -23 Oktoher 2002
ISSN1411-2213
InfoQt13Si ang lebih penting daTipola difraksi ini adalah
teliadinya pergeseran puncak setelah bentonit ini
dipilarisasi dari 905 (975 AO)meltjadi 505 (1748 AO)
lni n1enunjukkan ahwa arak ruang basal yang awaJnya
975 Ao pada bentonit tanpa dipilarisasi meningkat
menjadi 1748 A deg setelah bentonit dipilarisasi Sesuai
dengan yang dilaporkan oleh Canizares [8] bahwa
mineral montlorillonite dipilarisasi dengan palikation
alutninium kanmeningkatkan arak ruang basal menjadi
sekitar 18Ao Penambahan ni lebih kurang samadengan
ukuran dimensi dari polikation itu sendiri (9-11 AO)
memperbesar Jas ennukaan iat setelahdipilarisasi [7]
Tilb~t 1 Hasil pengukuran luas permukaan spesitik
(BET) sampel bentonit bentonit berpilar dan
mangan berpendukung bentonit berpilar
---
i No
JenisSampel
r-- f-~-
~I
6~
cl
Bent-AI 10 mmol
Mn-Bent-AiIO nunal
t
J
I
iJJJ~
V
I -oT-r- 0 0
I
Gmbar J Poll ditraksi sinar-x sampel (a) bentonit
berpilar AI dan (b) manganoksidabelJlendukung entonit
Pola difraksi sinar-x pada katalis mangaQ
didukung oleh bentotut berpilar setelah dikalsinasi pada
suhu 4()OC apat dilihat pada Gambar 3 Menumt data
base yang dikeluarkan oleh JCPDS- International
Centre jor DifractiQn Data bahwa MnO2 jenis
Pyrolusite (i 2-0716) memperlihatkan 3 puncak reflektan
terlgtesarpada 8401(100)37280(50)dan 56402(50)
sedangkan Mn2O) jenis Bixbyite-C (41-1442)
memperlihatkan 3 puncak reflektan terbesar pada
32951(1)) 551~1(28)dan23131(16) adakatalisMo
yang didukung oleh bentonit berpilar adanya puncak
reflektan 2781 terjadinya pergeseranyang sehamsnya
284dari Mndeg2 yang terlihat denganjelas Pergeseran
ini kemungkit1an disebaQkanerjadinya interaksi salah
satu sisi kristal MnO2 dengan permukaan benton t
sehingga mempengamhi jarak sisi kristal MnO2 yang
berinteraksi tersebut Sedangkan puncakreflektan lain
dari MoO] yaitu 3728 daD56402 idak terlihat dengan
jelas karena erjadinya tumpang tindih yang berasaldaTi
puncak r~lektan bentonit itu s~ndiri Puncak reflektan
32951 (lOll) yang berasal daTi Mn2O) uga terlihat
dengan jelas sedangkan puncak lainnya daTi Mn2O)
tidak terlihat dengan elas karena terjadinya tumpang
tindih dengln puncak reflektan daTibentonit Dari basil
karlkteisasi dengan XRD ini dapat disimpulkan bahwa
katalis mangan berpendukung bentonit berpilar daD
setelah dikalsinasi pacta suhu 400C selama 6 jam
Setelah katalis mangan terdispersi pada
permukaan pendukung maka tetiadi penurunan luas
per~ukaan spesifiknya dari 1476 m2g menjadi
626 m2g (Mn-Bent-Al 10 mmol) Pada proses
impregnasi terjadi pendispersian mangan pad a
permukaan pendukungsehingga terjadi penumnaliluas
permukaan Sesuaidenganyang dilaporkan oleh Gandia
(4) bahwa impregnasi prekursor Mn(NO3)2 pada
monotmorionite berpilar alumina mengakibatkan
terjadinya penurunan luas permukaan spesifik sebesar
3000 aktor ain )a11g empengaruhidi~rsi komponen
aktif pada pendukung katalis adalah jenis garam
prekuror yapg digunakan Kapteijn [17] melaporkan
bahwa prekur sor mangan(II) asetat terdispersi lebih
tinggi pada pendukung alumina hila dibandingkan
dengaQprekur Iormangan(Il) nitrat Hal ini disebabkan
karena eIjadi interaksi asamdan basagugus permukaan-
OH yang ada pada pendukung dengan gugus asetat
yang ada pada prekursor
Hasil pengukuran pola difraksi sinar-x terhadap
sampel bentonit dan bentonit berpilar pada 28 antara
2-10 dapat dilihat pada Gambar 2 Pada bentonit tanpa
berpilar (Gambar 2a) terlihat adanya puncak reflektan
pada 9050 975 AO)Puncak ini agak lebardanlemah
di~ebabkan oleh tidak homogennya jarak ruang basal
dari bentonit tanpa berpilar Setelahbentonit dipilarisasi
dengan alumnia (Gambar 2b) maka terjadi perubahan
bentuk puncak intensitasnya menjadi lebih tinggi dan
lebih runcing Ini menunjukkan bahwa adanya
peningkatan homogenitas pada jarak ruang basal
800
600
8
on
200
(b)
La1-
~
0
~ 4 v ~ v 2 4 6 8
28 28
Gambar 2 Oitraksi sinar-x sampel (a) bentonit tanpa
260
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 58
PemhuatanDan KarakterisasiKalalis OksidaMangan Dengan PendukungBentonit Berpilar Alumina Untuk Okvidasi
Gas CO (Adel Fisll)
suhu 305-377 degC
00
~~~~t
-~-
~ -- ~~~=~~~
terbentuknya fraksi oksida mangan Mndeg2 dan Mn2O3
Mangan dapat membentuk bermacam-macam
rasaoksida kristalinnya yang secara umum tergantung
pacta suhu kalsinasi yang merupakan aspek
termodinamikanyaKanungo [10J melaporkanperubahan
rasa daTi a-MnO2 menjadi ~-MnO2 pada daerah suhu
200 -400degC Perubahan asaMndeg2menjadi ~O3 teIjadi
pada daerah suhu 500-700degC Gandia [4J melaporkan
bahwa kalsinasi mangan yang didukung oleh
montmorillonite pacta suhu 500degC memperlihatkan
terbentuknya fraksi MnO2 daD Mn2O3
Hasil analisis DTAfTG daTi bentonit bentonit
berpilar daD mangan berpendukung bentonit berpilar
dapat dilihat pada Gambar 4 Kurva DT A pada bentonit
(4a) memperlihatkan teIjadinya dua puncak endotermik
Puncak endotermik pertama terjadi pada suhu sekitar
144 degC dan bersamaandengan itu teIjadinya kehilangan
berat yang dapat dilihat pada kurva TG Puncak ini
berasal daTi pembebasanair yang terikat secara isika
pada permukaan lembaran bentonit Pada suhu 718degC
terlihat adanya puncak endotermik pada kurva DTA daD
bersamaan dengan itu tejadi pengurangan atau
kehilangan berat pacta kurva TG lni disebabkan
teIjadinya dehidrasi daTi gugus hidroksil yang terikat
pacta lembaran silikat daD diikuti runtuhnya lembaran
liat
~~---~-~ --
----
(b)
-~
ifi~-~~i~~~
--0
~
-----
w
j
0
~~
~
( C ) NO
~~ ~ ~ ~~ ~ ~ ~ambar 4 Hasil pengukuran DTAITG terhadap
sampel (a) bentonit (b) bentonit berpilar aluminium
dan (c) mangan berpendukung bentonit berpilar
aluminium
Uji aktifitas katalitik
Uji aktifitas katalitik terhadap oksidasi CO oleh
katalis mangan berpendukung bentonit berpilar pada
suhu 30 -500degC dapat dilihat dalam Gambar 5 Pada
suhu30degC elah memperlihatkanadsorpsiCO oleh katalis
demikian pula laju adsoIbsi maksimum CO dan desorbsi
maksimum CO2 erjadi pada suhu sekitar 400degC dimana
keadaan steady state tercapai pada suhu ni F Kapteijn
[17] melaporkan bahwa hasil analisis FTIR pada suhu
rendah 150 K (-123 DC)dimana CO telah teradsorpsi
pada permukaankatalis manganberpendukung alumina
Menurut Arrhenius pada jarak suhu tertentu
adanya hubungan linier antara aju reaksi dengan suhu
yang dapat digambarkan dalam persamaan sebagai
berikut [18]
dimana
Pacta bentonit berpilar alumina (4b) puncak
endotermis pactasuhu sekitar 140 etap acta ang berasal
daTi pelepasan air yang terikat secara fisika pacta
permukaan bentonit Sedangkan puncak endotermik
pacta suhu 718degC tidak terlihat lagi setelah bentonit
dipilarisasi yang menunjukkan tidak terjadi runtuhnya
lembaran bentonit pactasuhu ni Dari kurva DTAffG ini
dapat disimpulkan bahwa adanya peningkatan
ketahanan termal setelah bentonit dipilarisasi dengan
alumina Sesuai dengan yang dilaporkan oleh Occelli
[7] bahwa proses pemilaran dapat mengakibatkan
pengembangan ruang antar lembaran sehingga
memperbesaruas permukaanmenjagasecarapermanen
ruang antar lembaran supaya jangan sampai runtuh
akibat daTi pengaruh suhu atau meningkatkanketahanan
termal Canizares [8] juga melaporkan bahwa pacta
bentonit berpilar 50 air yang terserappacta ermukaan
akan hilang pactasuhu 150degCsedangkansisa air lainnya
yang terserap di dalam struktur mikropori lembaran
silikat dan bahan pemilar yang akan mulai hilang secara
gradual pacta suhu diatas 150degC
Hasil pengukuran DT A pacta mangan
berpendukung bentonit berpilar (Gambar 4c)
memperlihatkan puncak eksotermik pada suhu 360degC
yang merupakan basil pembentukan oksida mangan
yang diikuti dengan penguapan asetat daTiprekursor
mangan asetat Adanya penguapan asetat ini dapat
dilihat pacta urva TG yaitu terjadinya penurunanSesuai
dengan yang dilaporkan oleh F Kapteijn [17] bahwa
oksida mangan berpendukung alumina yang dibuat
daTi prekur50r mangan asetat terjadi pacta
Ea
Ink=lnA-
(1)
261
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 68
Prosiding Pertemuan lmiah Ilmu Pengetahuandan TeknologiBahan 2002
Serpong 2 -23 Oktober2002
ISSN1411-2213
aktivasiadsorpsiCO antara553 1459 kkalmolldan
dengan faktor konversinya antara 43 -450
Sedangkan asumpanyang digunakanadalah5 CO
di dalamudara
k = laju adsorpsilaju desorpsi mols1g-1 at
A= faktor ekponensial (molsIg-1kat)
Ea = energi aktivasi adsorpsi energi aktivasi
desorpsi
R = konstanta 8314 JmotlK-1
T = suhu (K)
Tabel 2 Energi aktivasi absorbsi CO daD
desorbsi CO2 dari oksidasi CO oleh katalis oksida
mangan berpendukung bentonit berpilar
alumina
r-=- --I
--co
~o
-~ 12
I
i
~ 8
c
--
~
0 100 200 300 400
Temperltur (C)
Gambar 5 Laju adsorpsiCO dan aju desorpsiCO2 oleh
katalis manganberpendukungbentonit berpilar alumina
pada suhu 30 -500 C
50
Hasiloksidasi CO dengan katalis oksida rnangan
berpendukung bentonit berpilar alumina pacta suhu
150 C sampai 375 DCmengakibatkan acta hubungan
linier yang mengikuti plot 4rrheniuL~Hubungan linier
antara laju adsorbsi CO dan desorbsi CO2pada suhu
150-375C dapat dilihat pacta Gambar 6 Dari rnasing-
masing persamaan inier adsorbsi CO dan desorbsi CO2
akan diperoleh energi aktivasi sepertiyang diperlihatkan
pacta Tabel 2 Dan hasil penghitungan energi aktivasi
memperlihatkanbahwa intereaksiantaragas CO dengan
katalisoksida mangan berpendukung bentonit berpilar
alumina termasuk dalam kelompok kemisorpsi rendah
karena nilai energi aktivasinya lt 15 kkal mol-)
(63 kJmoll) [9] Hasil ini masuk dalam batasan hasil
penelitian yang dilaporkan oleh Kanungo [10] bahwa
oksidasi CO oleh katalis MnO2 dan Mndeg2-CuO yang
dibuat daTi bermacam-macam prekurL~or dengan
prosedur yang berbeda-beda memberikan energi
Faktor konversi dan rasio CO2CO daTi oksidasi
CO oleh katalis mangan oksida berpendukung bentonit
berpilar dapat dilihat pada Gambar 7 Konversi CO
(perbandingan CO yang terserap dengan CO umpan)
pada awal reaksi pada suhu 30degC cukup rendah dengan
nilai 285 Penyerapan CO terns meningkat dengan
suhudinaikkan Penyerapanmaksimum CO terjadi pada
suhu sekitar 400degC dengan nilai konversi maksimum
mencapai639 Padasuhudiatas 400degC aju penyerapan
CO tidak bertambah lagi dengan meningkatnya suhu
yang mana keadaan tedy tate telah tercapai
Oksidasi CO dalam proses katalitik ada dua
kemungkinan reaksi karbon monoksida terjadi yaitu [9]
CO(su) Dcat ~ CO2(su) []cat (1)
2CO(gu) ~ C(adl) + CO2(gu)
(2)
reaksi pertama (1) adalah reaksi CO dengan pennukaan
oksida logam yang bersifat katalitik menghasilkan gas
CO2 daD membentuk kekosongan oksigen pacta
pennukaan logam Penentu laju reaksi persamaan (1)
ditentukan oleh tahap pelepasan CO2 daTi pennukaan
katalis yang sangat dipengaruhi oleh suhu Jika suhu
diturunkan maka laju pelepasanCO2 uga turun dengan
om
yen
0
~
-0
sect
~
pound
0 100 200 300 400
Tcnperatur C)
Gambar 7 Konversi CO clan rasio (CO1CO) dari oksidasi
CO oleh katalis mangan oksida berpendukung bentonit
berpilar alumina
1T(K)
Gambar 6 Hubungan linier antara laju adsorbsi CO dan
desorbsi CO2 oleh katalis ok~ida mangan berpendukung
bentonit berpilar pada suhu 150 -375 C
262
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 78
Pembuatan Dan Karakterisasi Kalalis Oksida Mangan Dengan Pendukung Bentonit Berpilar Alumina Untuk Ok~idasi
Gas CO (Adel FisJi)
katalis oksida mangan berpendukung bentonit berpilar
tem1asuk alam kelompok kemisorpsi endahkarena nitai
energi aktivasinya lt 15 kkal motl (63 kJmotl)
DAFTARPUSTAKA
[I] A VACCARI Preparation and Catalitic
Properties of Cationic and Anionic Clays Catal
Today41 (1998)53-71
[2] K OTHMER Encyclopedia of Chemical
Tecnology4thed 5 and 6 John Wiley and Sons
NewYorli (1993)
[3] A CD NEWMAN Chemistry of Clays and Clay
Mineral Mineralogical Society 6) Longman Sci
TechEngland (1987)
[4] LM GANDIA MA VICENTE A GIL
Preparation and Characterization of Manganese
Oxide Catalysts Supported on Alumina and
Zirconia-Pillared ClaysAppl Catal A General
196 2000)281-292
[5] K BAHRANOWSKI M GASIOR AKlELSKI
J PODOBINSKI EM SERWICKA LA
VARTIKIAN K WODNICKA
Physico-Chemical Characterizationand Catalytic
Properties of Cupper-Doped Alumina -Pillared
Montmorillonites Clays Clay MineraL~ 46
(1998)98-102
[6] A GIL MA VICENTE LM GANDIA Main
Factors Controlling The Texture of Zirconia and
Alumina Pillared Clays MicropO1 Mesopdeg1
Mater 34(2000)115 -125
[7] ML OCCELl JA BERTRAND SAC GOUL
JM DOMINGGUEZ Physicochemical
Characterization of A Texas Montmorillonite
Pillared with Polyoxocationsof Aluminum Part I
The Microporous Structure Microp Mefop
Mater 34 (2000)195-206
[8] P CANIZARES JL VALVERDE MR SUNKOU
CB MOLINA Synthesisand Characterizatioftof
PILCs with Singel and Mixed Oxide Pillars
Prepared from Two Different Bentonit A
Comparative Study Microp Mesop Mater 29
(1999)267-281
[9] JT RICHARDSON Principles of Catavst
Development Plenum Press New York (1989)
220-222
[10] SB KANUNGO Physicochemical properties of
Mndeg2 and MnOCuO and Their Relationship with
the catalytic activity for H2O2Decomposition and
CO oxidationJ Catal 58 (1979) 419-435
[11] S CAVALLARO NBERTUCCIO P
ANTONUCCI N GIORDANO Mercury Removal
from Waste Gass by Manganese Oxide
AcceptorsJ Catal 73 (1982) 337-348
[12] J CARNO M FERRANDON E BJORNBOM S
JARAS Mixed Manganese OxidePlatinum
cepat dan sebaliknya jika suhu dinaikkan maka laju
pelepasan CO2 meningkat dengan cepat [19] Reaksi
persamaan 2) diakibatkan oleh dekomposisi ari molekul
CO membentuk residu karbon dan karbon dioksida
Residu karbon yang terbentuk ini teradsorpsi pada
permukaan katalis yang menyebabkan katalis
terdeaktivasiLaju reaksipersamaan 2) relatifkecil tetapi
semakin rendah suhu maka nilainya bertambah berarti
Sumber ain terbentuknya residu karbon adalah adatlya
2 kekosongan oksigen pada permukaan logam
bertetangga sebagai basil reaksi persamaan (1) seperti
yang diperlihatkan dalam reaksi berikut
CO + [ ]cat -7 COIdI
(3)
8I
COBdl+[]cat ~CIdI +OIdl (4)
Sesuai dengan keterangan diatas seperti yang
diperlihatkan pada kurva rasio CO2CO didalam
Gambar 7 bahwa pada suhu 66degC nilai rasio CO2CO
cukup rendah yaitu 45 lni menunjukkan bahwapada
suhu rendah laju reaksi pesamaan I) yang ditentukan
oleh pelepasanCO2 elatiflambat meskipun tetap eIjadi
adsorpsi CO Pada suhu rendah ini laju reaksi
persamaan 2) lebih berarti berlangsung Sehingga basil
darileseluruhan reaksi ini pada suhu rendah CO2 ang
terbentuk sangatkecil sekali Semakin meningkat suhu
maka laju reaksi persamaan eaksi (I) meningkat dengan
cepat Hal ini dapat dilihat daTipeningkatan kurva rasio
CO2CO dengan meningkatnya suhu Pada suhu340degC
tercapainya rasio CO2CO maksimum dengan nilai
6724 Pada suhu ebih besar daTi370degC adsorpsi CO
telah mulai memperlihatkan kejenuhan sedangkan
persamaan reaksi (3) dan (4) terns meningkat dengan
meningkatnya suhu akibatnya teIjadinya penurunan
daTi kurva rasio CO2CO Dari data tersebut dapat
disimpulkan bahwa pada suhu lebih besar daTi 370
adsorpsi CO telah mencapai kejenuhan sedangkan aju
pembentukan residu karbon tetap meningkat dengan
meningkatnya suhu
t(ESIMPULAN
Bentonit dipilarisasi dengan polikation aluminium
Al1~jenis Keggin [AI~O 4(OH)24(H20) 12]7+ enghasilkan
bahan berpilar yang mempunyai ruang basal Garak antara
lembaran) luas permukaan spesifik ketahanan termal
yang lebih tinggi daTi pada bentonit awalnya
Penempelan katalis mangan pada permukaan penyangga
bentonit berpilar dan dikalsinasi pada suhu 400degC selama
6 jam terbentuknya fraksi Mndeg4 dan Mn2O~ pada
permukaan penyangga Hasil uji aktifitas katalitik
terhadap oksidasi CO pada suhu 30degC -500degC
memperlihatkan aktifitas maksimum adsorpsi CO terjadi
pada suhu sekitar 400degC dengan konversi maksimum
639 dan rasio CO2CO maksimum terjadi pada suhu
340degC sebesar 6724 lntereaksi antara gas CO dengan
263
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 88
ProfidingPertemuan lmiah llmu Pengetahuandan TeknoulgBahan 2002
Serptlng 22 -23 Oktober 2002
ISSN1411-2213
dibandingkan dengan bentonit dipilar dengan
aluminium
Tuti Setiawati S IPB-Bogor
Pertanyaan
I Teknik pengukuranuntuk mengubahCo menjadi CO2
2 Bagaimana mengetahui terbentuk fraksi MnO2 dan
Mn2OJ
Jawaban
I Teknik pengukural1 yang digunakan untuk
rnenentukanCO dan CO2adalah eknik kromatografi
gas yang dipasang secara online dengan reaktor uji
aktifitas katalis Gas keluaran reaktor langsung
dialirku ke dalaIli kc1olllkrolrunografi sehinggagas
CO daD CO2 terpisahkan selanjutnya ditentukan
5ecara ualitatif dan kuantitatif dengandetektorTCD
2 Untuk mengetahui terbentuknya fraksi MnO2 dan
Mn2O) ditentukan dengan difraksi sinar-x (XRD)
Pola difraksi masing-rnasing spesies Mndeg2 dan
Mn20 yang dihasilkan pada pengukuran XRD
disesuaikan dengan pvla dif~aksi pada spesiesyang
sarna yang ada d11arnata base yang dikeluarkan
oleb JCPDS-mernasional centre for diffraction
data Metode XRD ini hanya dapat menentukan
MnO~ daD ~O3 secarakualitatif
ElmanPanjaitan 3ffi-BATAN
Penanyaan
1 Apa korelasi peningkatan mang basal dengan
ketahanan anaspadabentonit yang ditambahkan
Keggin
Catalysts for Total Oxidation of Model gas from
wood boilers Appl Catal A General 155
(1997) 265-281
(13] P H HSU Effect of Temperatur on The
Degradationof All3 Complex ClaysClayMiner
45 (1997)286-289
(14) ND HlTrSON MJ HOEKSTRA RT YANG
Control of Micro porosity of Al2O)-Pillared clays
effect of pH calcination temperatur and clay
cation exchange capacity Micropor Mesopor
-fater 8 (1999)447-459
[15] SM maMAS ML OCCELL Effects of
synthesis Conditions on the Thermal Stability of
A Texas montmorillonite expanded with
(AI)O4~O)] 7+ClaysClay Miner 48 (2000)
304-3~
[16) S NARAYANAN K DESHPANDE Alumina
Pillared Montmorillonite Characterization and
Catalysis of Toluene Benzylation and Aniline
Ethylation 4ppl Caral A General 193 (2000)
17-27
(17) F KAPTEIJN AD VANLANGEVELD J A
MOULUN A ANDREINI M A VUURMAN A
M TUREK J M JEHNG I E WACHS
Alumina-Supported Manganese Oxide Catalysts
(I Characterization Effect of Precursor and
Loading)J Catal 150 (1994) 94 -104
(18) RPH GASSER An Introduction to
Chemiorption and Catalysis by Metals
Clarendon PressOxford (1985)206-252
(19) G K BORESKOVCatalytic Activation of
Dioxygen dalam Catalysis Science and
Technology 2 EdJR Anderson M Boudart
Springer-trlagBerlin (1981)
Jawahan
I Korelasi peningkatan ruang basal denganketahanan
panas pada dasarnya tidak ada tetapi peningkatan
ruang basal dan peningkatan ketahanan termal
dihubungkan dengan akibat daTi pemilaran bentonit
dengan polikation jenis Keggin Hasil penelitian ini
sesuai dengan literamr yang ada akibat pemilaran
terjadi peningkatan ruang basal (jarak antara
lembaran yang sam dengan yang lainnya) daTi
975 A menjadi 1748 A penambahan uang basal ni
diakibatkan eljadi pernasukanpolikation ini diantara
lembaran bentonit Dan juga akibat pemilaran ini
teljadi peningkatan ketahanan tennal seperti yang
diperlihatkan dalam Gambar 4a basil karakterisasi
DTAfIG pactaSllhu700degC pada bentonit tanpapilar
Actanya puncak endotermis yang menunjukkan
putusnya lembaranbentonit SedangkanGambar 4b
bentonit berpilar tidak acta uncak endotennis pacta
suhu 700degC yang menunjukkan tidak putusnya
lembaranbentonit
TANYAJAWAB
Sugik Sugiantoro 3ffi-BATAN
Pel1anyaan
I Apa fungsipenambahanilar alumina
2 Bagaimana ka lansgung itambahMn asetatanpa
pemberian ilar alumina
Jawabm
1 Fungsipenambahan ilar pacta entonit ni adalah
untuk membuka uang antara embaranbentonit
secarapermanendan menghasilkan uang-ruang
berdimensimolekularyangmempunyai istem ori
yang cocok untuk aplikasi katalitis Akibat dari
pemilaran menghasilkan ahanyang mempunyai
luas permukaan an ketahanan ermal yang ebih
tinggi hila dibandingkan dengan bentonit tanpa
dipilar
~ Jika Mn II asetat angsungditambahkan e dalam
bentpnnit tanpa dipilar (tanpa aluminium) akan
menghasilkan bahan katalis yang mempunyai
aktifitas dan ketahanan ermal yang rendahhila
264
Ke Daftar Isi
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 58
PemhuatanDan KarakterisasiKalalis OksidaMangan Dengan PendukungBentonit Berpilar Alumina Untuk Okvidasi
Gas CO (Adel Fisll)
suhu 305-377 degC
00
~~~~t
-~-
~ -- ~~~=~~~
terbentuknya fraksi oksida mangan Mndeg2 dan Mn2O3
Mangan dapat membentuk bermacam-macam
rasaoksida kristalinnya yang secara umum tergantung
pacta suhu kalsinasi yang merupakan aspek
termodinamikanyaKanungo [10J melaporkanperubahan
rasa daTi a-MnO2 menjadi ~-MnO2 pada daerah suhu
200 -400degC Perubahan asaMndeg2menjadi ~O3 teIjadi
pada daerah suhu 500-700degC Gandia [4J melaporkan
bahwa kalsinasi mangan yang didukung oleh
montmorillonite pacta suhu 500degC memperlihatkan
terbentuknya fraksi MnO2 daD Mn2O3
Hasil analisis DTAfTG daTi bentonit bentonit
berpilar daD mangan berpendukung bentonit berpilar
dapat dilihat pada Gambar 4 Kurva DT A pada bentonit
(4a) memperlihatkan teIjadinya dua puncak endotermik
Puncak endotermik pertama terjadi pada suhu sekitar
144 degC dan bersamaandengan itu teIjadinya kehilangan
berat yang dapat dilihat pada kurva TG Puncak ini
berasal daTi pembebasanair yang terikat secara isika
pada permukaan lembaran bentonit Pada suhu 718degC
terlihat adanya puncak endotermik pada kurva DTA daD
bersamaan dengan itu tejadi pengurangan atau
kehilangan berat pacta kurva TG lni disebabkan
teIjadinya dehidrasi daTi gugus hidroksil yang terikat
pacta lembaran silikat daD diikuti runtuhnya lembaran
liat
~~---~-~ --
----
(b)
-~
ifi~-~~i~~~
--0
~
-----
w
j
0
~~
~
( C ) NO
~~ ~ ~ ~~ ~ ~ ~ambar 4 Hasil pengukuran DTAITG terhadap
sampel (a) bentonit (b) bentonit berpilar aluminium
dan (c) mangan berpendukung bentonit berpilar
aluminium
Uji aktifitas katalitik
Uji aktifitas katalitik terhadap oksidasi CO oleh
katalis mangan berpendukung bentonit berpilar pada
suhu 30 -500degC dapat dilihat dalam Gambar 5 Pada
suhu30degC elah memperlihatkanadsorpsiCO oleh katalis
demikian pula laju adsoIbsi maksimum CO dan desorbsi
maksimum CO2 erjadi pada suhu sekitar 400degC dimana
keadaan steady state tercapai pada suhu ni F Kapteijn
[17] melaporkan bahwa hasil analisis FTIR pada suhu
rendah 150 K (-123 DC)dimana CO telah teradsorpsi
pada permukaankatalis manganberpendukung alumina
Menurut Arrhenius pada jarak suhu tertentu
adanya hubungan linier antara aju reaksi dengan suhu
yang dapat digambarkan dalam persamaan sebagai
berikut [18]
dimana
Pacta bentonit berpilar alumina (4b) puncak
endotermis pactasuhu sekitar 140 etap acta ang berasal
daTi pelepasan air yang terikat secara fisika pacta
permukaan bentonit Sedangkan puncak endotermik
pacta suhu 718degC tidak terlihat lagi setelah bentonit
dipilarisasi yang menunjukkan tidak terjadi runtuhnya
lembaran bentonit pactasuhu ni Dari kurva DTAffG ini
dapat disimpulkan bahwa adanya peningkatan
ketahanan termal setelah bentonit dipilarisasi dengan
alumina Sesuai dengan yang dilaporkan oleh Occelli
[7] bahwa proses pemilaran dapat mengakibatkan
pengembangan ruang antar lembaran sehingga
memperbesaruas permukaanmenjagasecarapermanen
ruang antar lembaran supaya jangan sampai runtuh
akibat daTi pengaruh suhu atau meningkatkanketahanan
termal Canizares [8] juga melaporkan bahwa pacta
bentonit berpilar 50 air yang terserappacta ermukaan
akan hilang pactasuhu 150degCsedangkansisa air lainnya
yang terserap di dalam struktur mikropori lembaran
silikat dan bahan pemilar yang akan mulai hilang secara
gradual pacta suhu diatas 150degC
Hasil pengukuran DT A pacta mangan
berpendukung bentonit berpilar (Gambar 4c)
memperlihatkan puncak eksotermik pada suhu 360degC
yang merupakan basil pembentukan oksida mangan
yang diikuti dengan penguapan asetat daTiprekursor
mangan asetat Adanya penguapan asetat ini dapat
dilihat pacta urva TG yaitu terjadinya penurunanSesuai
dengan yang dilaporkan oleh F Kapteijn [17] bahwa
oksida mangan berpendukung alumina yang dibuat
daTi prekur50r mangan asetat terjadi pacta
Ea
Ink=lnA-
(1)
261
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 68
Prosiding Pertemuan lmiah Ilmu Pengetahuandan TeknologiBahan 2002
Serpong 2 -23 Oktober2002
ISSN1411-2213
aktivasiadsorpsiCO antara553 1459 kkalmolldan
dengan faktor konversinya antara 43 -450
Sedangkan asumpanyang digunakanadalah5 CO
di dalamudara
k = laju adsorpsilaju desorpsi mols1g-1 at
A= faktor ekponensial (molsIg-1kat)
Ea = energi aktivasi adsorpsi energi aktivasi
desorpsi
R = konstanta 8314 JmotlK-1
T = suhu (K)
Tabel 2 Energi aktivasi absorbsi CO daD
desorbsi CO2 dari oksidasi CO oleh katalis oksida
mangan berpendukung bentonit berpilar
alumina
r-=- --I
--co
~o
-~ 12
I
i
~ 8
c
--
~
0 100 200 300 400
Temperltur (C)
Gambar 5 Laju adsorpsiCO dan aju desorpsiCO2 oleh
katalis manganberpendukungbentonit berpilar alumina
pada suhu 30 -500 C
50
Hasiloksidasi CO dengan katalis oksida rnangan
berpendukung bentonit berpilar alumina pacta suhu
150 C sampai 375 DCmengakibatkan acta hubungan
linier yang mengikuti plot 4rrheniuL~Hubungan linier
antara laju adsorbsi CO dan desorbsi CO2pada suhu
150-375C dapat dilihat pacta Gambar 6 Dari rnasing-
masing persamaan inier adsorbsi CO dan desorbsi CO2
akan diperoleh energi aktivasi sepertiyang diperlihatkan
pacta Tabel 2 Dan hasil penghitungan energi aktivasi
memperlihatkanbahwa intereaksiantaragas CO dengan
katalisoksida mangan berpendukung bentonit berpilar
alumina termasuk dalam kelompok kemisorpsi rendah
karena nilai energi aktivasinya lt 15 kkal mol-)
(63 kJmoll) [9] Hasil ini masuk dalam batasan hasil
penelitian yang dilaporkan oleh Kanungo [10] bahwa
oksidasi CO oleh katalis MnO2 dan Mndeg2-CuO yang
dibuat daTi bermacam-macam prekurL~or dengan
prosedur yang berbeda-beda memberikan energi
Faktor konversi dan rasio CO2CO daTi oksidasi
CO oleh katalis mangan oksida berpendukung bentonit
berpilar dapat dilihat pada Gambar 7 Konversi CO
(perbandingan CO yang terserap dengan CO umpan)
pada awal reaksi pada suhu 30degC cukup rendah dengan
nilai 285 Penyerapan CO terns meningkat dengan
suhudinaikkan Penyerapanmaksimum CO terjadi pada
suhu sekitar 400degC dengan nilai konversi maksimum
mencapai639 Padasuhudiatas 400degC aju penyerapan
CO tidak bertambah lagi dengan meningkatnya suhu
yang mana keadaan tedy tate telah tercapai
Oksidasi CO dalam proses katalitik ada dua
kemungkinan reaksi karbon monoksida terjadi yaitu [9]
CO(su) Dcat ~ CO2(su) []cat (1)
2CO(gu) ~ C(adl) + CO2(gu)
(2)
reaksi pertama (1) adalah reaksi CO dengan pennukaan
oksida logam yang bersifat katalitik menghasilkan gas
CO2 daD membentuk kekosongan oksigen pacta
pennukaan logam Penentu laju reaksi persamaan (1)
ditentukan oleh tahap pelepasan CO2 daTi pennukaan
katalis yang sangat dipengaruhi oleh suhu Jika suhu
diturunkan maka laju pelepasanCO2 uga turun dengan
om
yen
0
~
-0
sect
~
pound
0 100 200 300 400
Tcnperatur C)
Gambar 7 Konversi CO clan rasio (CO1CO) dari oksidasi
CO oleh katalis mangan oksida berpendukung bentonit
berpilar alumina
1T(K)
Gambar 6 Hubungan linier antara laju adsorbsi CO dan
desorbsi CO2 oleh katalis ok~ida mangan berpendukung
bentonit berpilar pada suhu 150 -375 C
262
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 78
Pembuatan Dan Karakterisasi Kalalis Oksida Mangan Dengan Pendukung Bentonit Berpilar Alumina Untuk Ok~idasi
Gas CO (Adel FisJi)
katalis oksida mangan berpendukung bentonit berpilar
tem1asuk alam kelompok kemisorpsi endahkarena nitai
energi aktivasinya lt 15 kkal motl (63 kJmotl)
DAFTARPUSTAKA
[I] A VACCARI Preparation and Catalitic
Properties of Cationic and Anionic Clays Catal
Today41 (1998)53-71
[2] K OTHMER Encyclopedia of Chemical
Tecnology4thed 5 and 6 John Wiley and Sons
NewYorli (1993)
[3] A CD NEWMAN Chemistry of Clays and Clay
Mineral Mineralogical Society 6) Longman Sci
TechEngland (1987)
[4] LM GANDIA MA VICENTE A GIL
Preparation and Characterization of Manganese
Oxide Catalysts Supported on Alumina and
Zirconia-Pillared ClaysAppl Catal A General
196 2000)281-292
[5] K BAHRANOWSKI M GASIOR AKlELSKI
J PODOBINSKI EM SERWICKA LA
VARTIKIAN K WODNICKA
Physico-Chemical Characterizationand Catalytic
Properties of Cupper-Doped Alumina -Pillared
Montmorillonites Clays Clay MineraL~ 46
(1998)98-102
[6] A GIL MA VICENTE LM GANDIA Main
Factors Controlling The Texture of Zirconia and
Alumina Pillared Clays MicropO1 Mesopdeg1
Mater 34(2000)115 -125
[7] ML OCCELl JA BERTRAND SAC GOUL
JM DOMINGGUEZ Physicochemical
Characterization of A Texas Montmorillonite
Pillared with Polyoxocationsof Aluminum Part I
The Microporous Structure Microp Mefop
Mater 34 (2000)195-206
[8] P CANIZARES JL VALVERDE MR SUNKOU
CB MOLINA Synthesisand Characterizatioftof
PILCs with Singel and Mixed Oxide Pillars
Prepared from Two Different Bentonit A
Comparative Study Microp Mesop Mater 29
(1999)267-281
[9] JT RICHARDSON Principles of Catavst
Development Plenum Press New York (1989)
220-222
[10] SB KANUNGO Physicochemical properties of
Mndeg2 and MnOCuO and Their Relationship with
the catalytic activity for H2O2Decomposition and
CO oxidationJ Catal 58 (1979) 419-435
[11] S CAVALLARO NBERTUCCIO P
ANTONUCCI N GIORDANO Mercury Removal
from Waste Gass by Manganese Oxide
AcceptorsJ Catal 73 (1982) 337-348
[12] J CARNO M FERRANDON E BJORNBOM S
JARAS Mixed Manganese OxidePlatinum
cepat dan sebaliknya jika suhu dinaikkan maka laju
pelepasan CO2 meningkat dengan cepat [19] Reaksi
persamaan 2) diakibatkan oleh dekomposisi ari molekul
CO membentuk residu karbon dan karbon dioksida
Residu karbon yang terbentuk ini teradsorpsi pada
permukaan katalis yang menyebabkan katalis
terdeaktivasiLaju reaksipersamaan 2) relatifkecil tetapi
semakin rendah suhu maka nilainya bertambah berarti
Sumber ain terbentuknya residu karbon adalah adatlya
2 kekosongan oksigen pada permukaan logam
bertetangga sebagai basil reaksi persamaan (1) seperti
yang diperlihatkan dalam reaksi berikut
CO + [ ]cat -7 COIdI
(3)
8I
COBdl+[]cat ~CIdI +OIdl (4)
Sesuai dengan keterangan diatas seperti yang
diperlihatkan pada kurva rasio CO2CO didalam
Gambar 7 bahwa pada suhu 66degC nilai rasio CO2CO
cukup rendah yaitu 45 lni menunjukkan bahwapada
suhu rendah laju reaksi pesamaan I) yang ditentukan
oleh pelepasanCO2 elatiflambat meskipun tetap eIjadi
adsorpsi CO Pada suhu rendah ini laju reaksi
persamaan 2) lebih berarti berlangsung Sehingga basil
darileseluruhan reaksi ini pada suhu rendah CO2 ang
terbentuk sangatkecil sekali Semakin meningkat suhu
maka laju reaksi persamaan eaksi (I) meningkat dengan
cepat Hal ini dapat dilihat daTipeningkatan kurva rasio
CO2CO dengan meningkatnya suhu Pada suhu340degC
tercapainya rasio CO2CO maksimum dengan nilai
6724 Pada suhu ebih besar daTi370degC adsorpsi CO
telah mulai memperlihatkan kejenuhan sedangkan
persamaan reaksi (3) dan (4) terns meningkat dengan
meningkatnya suhu akibatnya teIjadinya penurunan
daTi kurva rasio CO2CO Dari data tersebut dapat
disimpulkan bahwa pada suhu lebih besar daTi 370
adsorpsi CO telah mencapai kejenuhan sedangkan aju
pembentukan residu karbon tetap meningkat dengan
meningkatnya suhu
t(ESIMPULAN
Bentonit dipilarisasi dengan polikation aluminium
Al1~jenis Keggin [AI~O 4(OH)24(H20) 12]7+ enghasilkan
bahan berpilar yang mempunyai ruang basal Garak antara
lembaran) luas permukaan spesifik ketahanan termal
yang lebih tinggi daTi pada bentonit awalnya
Penempelan katalis mangan pada permukaan penyangga
bentonit berpilar dan dikalsinasi pada suhu 400degC selama
6 jam terbentuknya fraksi Mndeg4 dan Mn2O~ pada
permukaan penyangga Hasil uji aktifitas katalitik
terhadap oksidasi CO pada suhu 30degC -500degC
memperlihatkan aktifitas maksimum adsorpsi CO terjadi
pada suhu sekitar 400degC dengan konversi maksimum
639 dan rasio CO2CO maksimum terjadi pada suhu
340degC sebesar 6724 lntereaksi antara gas CO dengan
263
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 88
ProfidingPertemuan lmiah llmu Pengetahuandan TeknoulgBahan 2002
Serptlng 22 -23 Oktober 2002
ISSN1411-2213
dibandingkan dengan bentonit dipilar dengan
aluminium
Tuti Setiawati S IPB-Bogor
Pertanyaan
I Teknik pengukuranuntuk mengubahCo menjadi CO2
2 Bagaimana mengetahui terbentuk fraksi MnO2 dan
Mn2OJ
Jawaban
I Teknik pengukural1 yang digunakan untuk
rnenentukanCO dan CO2adalah eknik kromatografi
gas yang dipasang secara online dengan reaktor uji
aktifitas katalis Gas keluaran reaktor langsung
dialirku ke dalaIli kc1olllkrolrunografi sehinggagas
CO daD CO2 terpisahkan selanjutnya ditentukan
5ecara ualitatif dan kuantitatif dengandetektorTCD
2 Untuk mengetahui terbentuknya fraksi MnO2 dan
Mn2O) ditentukan dengan difraksi sinar-x (XRD)
Pola difraksi masing-rnasing spesies Mndeg2 dan
Mn20 yang dihasilkan pada pengukuran XRD
disesuaikan dengan pvla dif~aksi pada spesiesyang
sarna yang ada d11arnata base yang dikeluarkan
oleb JCPDS-mernasional centre for diffraction
data Metode XRD ini hanya dapat menentukan
MnO~ daD ~O3 secarakualitatif
ElmanPanjaitan 3ffi-BATAN
Penanyaan
1 Apa korelasi peningkatan mang basal dengan
ketahanan anaspadabentonit yang ditambahkan
Keggin
Catalysts for Total Oxidation of Model gas from
wood boilers Appl Catal A General 155
(1997) 265-281
(13] P H HSU Effect of Temperatur on The
Degradationof All3 Complex ClaysClayMiner
45 (1997)286-289
(14) ND HlTrSON MJ HOEKSTRA RT YANG
Control of Micro porosity of Al2O)-Pillared clays
effect of pH calcination temperatur and clay
cation exchange capacity Micropor Mesopor
-fater 8 (1999)447-459
[15] SM maMAS ML OCCELL Effects of
synthesis Conditions on the Thermal Stability of
A Texas montmorillonite expanded with
(AI)O4~O)] 7+ClaysClay Miner 48 (2000)
304-3~
[16) S NARAYANAN K DESHPANDE Alumina
Pillared Montmorillonite Characterization and
Catalysis of Toluene Benzylation and Aniline
Ethylation 4ppl Caral A General 193 (2000)
17-27
(17) F KAPTEIJN AD VANLANGEVELD J A
MOULUN A ANDREINI M A VUURMAN A
M TUREK J M JEHNG I E WACHS
Alumina-Supported Manganese Oxide Catalysts
(I Characterization Effect of Precursor and
Loading)J Catal 150 (1994) 94 -104
(18) RPH GASSER An Introduction to
Chemiorption and Catalysis by Metals
Clarendon PressOxford (1985)206-252
(19) G K BORESKOVCatalytic Activation of
Dioxygen dalam Catalysis Science and
Technology 2 EdJR Anderson M Boudart
Springer-trlagBerlin (1981)
Jawahan
I Korelasi peningkatan ruang basal denganketahanan
panas pada dasarnya tidak ada tetapi peningkatan
ruang basal dan peningkatan ketahanan termal
dihubungkan dengan akibat daTi pemilaran bentonit
dengan polikation jenis Keggin Hasil penelitian ini
sesuai dengan literamr yang ada akibat pemilaran
terjadi peningkatan ruang basal (jarak antara
lembaran yang sam dengan yang lainnya) daTi
975 A menjadi 1748 A penambahan uang basal ni
diakibatkan eljadi pernasukanpolikation ini diantara
lembaran bentonit Dan juga akibat pemilaran ini
teljadi peningkatan ketahanan tennal seperti yang
diperlihatkan dalam Gambar 4a basil karakterisasi
DTAfIG pactaSllhu700degC pada bentonit tanpapilar
Actanya puncak endotermis yang menunjukkan
putusnya lembaranbentonit SedangkanGambar 4b
bentonit berpilar tidak acta uncak endotennis pacta
suhu 700degC yang menunjukkan tidak putusnya
lembaranbentonit
TANYAJAWAB
Sugik Sugiantoro 3ffi-BATAN
Pel1anyaan
I Apa fungsipenambahanilar alumina
2 Bagaimana ka lansgung itambahMn asetatanpa
pemberian ilar alumina
Jawabm
1 Fungsipenambahan ilar pacta entonit ni adalah
untuk membuka uang antara embaranbentonit
secarapermanendan menghasilkan uang-ruang
berdimensimolekularyangmempunyai istem ori
yang cocok untuk aplikasi katalitis Akibat dari
pemilaran menghasilkan ahanyang mempunyai
luas permukaan an ketahanan ermal yang ebih
tinggi hila dibandingkan dengan bentonit tanpa
dipilar
~ Jika Mn II asetat angsungditambahkan e dalam
bentpnnit tanpa dipilar (tanpa aluminium) akan
menghasilkan bahan katalis yang mempunyai
aktifitas dan ketahanan ermal yang rendahhila
264
Ke Daftar Isi
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 68
Prosiding Pertemuan lmiah Ilmu Pengetahuandan TeknologiBahan 2002
Serpong 2 -23 Oktober2002
ISSN1411-2213
aktivasiadsorpsiCO antara553 1459 kkalmolldan
dengan faktor konversinya antara 43 -450
Sedangkan asumpanyang digunakanadalah5 CO
di dalamudara
k = laju adsorpsilaju desorpsi mols1g-1 at
A= faktor ekponensial (molsIg-1kat)
Ea = energi aktivasi adsorpsi energi aktivasi
desorpsi
R = konstanta 8314 JmotlK-1
T = suhu (K)
Tabel 2 Energi aktivasi absorbsi CO daD
desorbsi CO2 dari oksidasi CO oleh katalis oksida
mangan berpendukung bentonit berpilar
alumina
r-=- --I
--co
~o
-~ 12
I
i
~ 8
c
--
~
0 100 200 300 400
Temperltur (C)
Gambar 5 Laju adsorpsiCO dan aju desorpsiCO2 oleh
katalis manganberpendukungbentonit berpilar alumina
pada suhu 30 -500 C
50
Hasiloksidasi CO dengan katalis oksida rnangan
berpendukung bentonit berpilar alumina pacta suhu
150 C sampai 375 DCmengakibatkan acta hubungan
linier yang mengikuti plot 4rrheniuL~Hubungan linier
antara laju adsorbsi CO dan desorbsi CO2pada suhu
150-375C dapat dilihat pacta Gambar 6 Dari rnasing-
masing persamaan inier adsorbsi CO dan desorbsi CO2
akan diperoleh energi aktivasi sepertiyang diperlihatkan
pacta Tabel 2 Dan hasil penghitungan energi aktivasi
memperlihatkanbahwa intereaksiantaragas CO dengan
katalisoksida mangan berpendukung bentonit berpilar
alumina termasuk dalam kelompok kemisorpsi rendah
karena nilai energi aktivasinya lt 15 kkal mol-)
(63 kJmoll) [9] Hasil ini masuk dalam batasan hasil
penelitian yang dilaporkan oleh Kanungo [10] bahwa
oksidasi CO oleh katalis MnO2 dan Mndeg2-CuO yang
dibuat daTi bermacam-macam prekurL~or dengan
prosedur yang berbeda-beda memberikan energi
Faktor konversi dan rasio CO2CO daTi oksidasi
CO oleh katalis mangan oksida berpendukung bentonit
berpilar dapat dilihat pada Gambar 7 Konversi CO
(perbandingan CO yang terserap dengan CO umpan)
pada awal reaksi pada suhu 30degC cukup rendah dengan
nilai 285 Penyerapan CO terns meningkat dengan
suhudinaikkan Penyerapanmaksimum CO terjadi pada
suhu sekitar 400degC dengan nilai konversi maksimum
mencapai639 Padasuhudiatas 400degC aju penyerapan
CO tidak bertambah lagi dengan meningkatnya suhu
yang mana keadaan tedy tate telah tercapai
Oksidasi CO dalam proses katalitik ada dua
kemungkinan reaksi karbon monoksida terjadi yaitu [9]
CO(su) Dcat ~ CO2(su) []cat (1)
2CO(gu) ~ C(adl) + CO2(gu)
(2)
reaksi pertama (1) adalah reaksi CO dengan pennukaan
oksida logam yang bersifat katalitik menghasilkan gas
CO2 daD membentuk kekosongan oksigen pacta
pennukaan logam Penentu laju reaksi persamaan (1)
ditentukan oleh tahap pelepasan CO2 daTi pennukaan
katalis yang sangat dipengaruhi oleh suhu Jika suhu
diturunkan maka laju pelepasanCO2 uga turun dengan
om
yen
0
~
-0
sect
~
pound
0 100 200 300 400
Tcnperatur C)
Gambar 7 Konversi CO clan rasio (CO1CO) dari oksidasi
CO oleh katalis mangan oksida berpendukung bentonit
berpilar alumina
1T(K)
Gambar 6 Hubungan linier antara laju adsorbsi CO dan
desorbsi CO2 oleh katalis ok~ida mangan berpendukung
bentonit berpilar pada suhu 150 -375 C
262
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 78
Pembuatan Dan Karakterisasi Kalalis Oksida Mangan Dengan Pendukung Bentonit Berpilar Alumina Untuk Ok~idasi
Gas CO (Adel FisJi)
katalis oksida mangan berpendukung bentonit berpilar
tem1asuk alam kelompok kemisorpsi endahkarena nitai
energi aktivasinya lt 15 kkal motl (63 kJmotl)
DAFTARPUSTAKA
[I] A VACCARI Preparation and Catalitic
Properties of Cationic and Anionic Clays Catal
Today41 (1998)53-71
[2] K OTHMER Encyclopedia of Chemical
Tecnology4thed 5 and 6 John Wiley and Sons
NewYorli (1993)
[3] A CD NEWMAN Chemistry of Clays and Clay
Mineral Mineralogical Society 6) Longman Sci
TechEngland (1987)
[4] LM GANDIA MA VICENTE A GIL
Preparation and Characterization of Manganese
Oxide Catalysts Supported on Alumina and
Zirconia-Pillared ClaysAppl Catal A General
196 2000)281-292
[5] K BAHRANOWSKI M GASIOR AKlELSKI
J PODOBINSKI EM SERWICKA LA
VARTIKIAN K WODNICKA
Physico-Chemical Characterizationand Catalytic
Properties of Cupper-Doped Alumina -Pillared
Montmorillonites Clays Clay MineraL~ 46
(1998)98-102
[6] A GIL MA VICENTE LM GANDIA Main
Factors Controlling The Texture of Zirconia and
Alumina Pillared Clays MicropO1 Mesopdeg1
Mater 34(2000)115 -125
[7] ML OCCELl JA BERTRAND SAC GOUL
JM DOMINGGUEZ Physicochemical
Characterization of A Texas Montmorillonite
Pillared with Polyoxocationsof Aluminum Part I
The Microporous Structure Microp Mefop
Mater 34 (2000)195-206
[8] P CANIZARES JL VALVERDE MR SUNKOU
CB MOLINA Synthesisand Characterizatioftof
PILCs with Singel and Mixed Oxide Pillars
Prepared from Two Different Bentonit A
Comparative Study Microp Mesop Mater 29
(1999)267-281
[9] JT RICHARDSON Principles of Catavst
Development Plenum Press New York (1989)
220-222
[10] SB KANUNGO Physicochemical properties of
Mndeg2 and MnOCuO and Their Relationship with
the catalytic activity for H2O2Decomposition and
CO oxidationJ Catal 58 (1979) 419-435
[11] S CAVALLARO NBERTUCCIO P
ANTONUCCI N GIORDANO Mercury Removal
from Waste Gass by Manganese Oxide
AcceptorsJ Catal 73 (1982) 337-348
[12] J CARNO M FERRANDON E BJORNBOM S
JARAS Mixed Manganese OxidePlatinum
cepat dan sebaliknya jika suhu dinaikkan maka laju
pelepasan CO2 meningkat dengan cepat [19] Reaksi
persamaan 2) diakibatkan oleh dekomposisi ari molekul
CO membentuk residu karbon dan karbon dioksida
Residu karbon yang terbentuk ini teradsorpsi pada
permukaan katalis yang menyebabkan katalis
terdeaktivasiLaju reaksipersamaan 2) relatifkecil tetapi
semakin rendah suhu maka nilainya bertambah berarti
Sumber ain terbentuknya residu karbon adalah adatlya
2 kekosongan oksigen pada permukaan logam
bertetangga sebagai basil reaksi persamaan (1) seperti
yang diperlihatkan dalam reaksi berikut
CO + [ ]cat -7 COIdI
(3)
8I
COBdl+[]cat ~CIdI +OIdl (4)
Sesuai dengan keterangan diatas seperti yang
diperlihatkan pada kurva rasio CO2CO didalam
Gambar 7 bahwa pada suhu 66degC nilai rasio CO2CO
cukup rendah yaitu 45 lni menunjukkan bahwapada
suhu rendah laju reaksi pesamaan I) yang ditentukan
oleh pelepasanCO2 elatiflambat meskipun tetap eIjadi
adsorpsi CO Pada suhu rendah ini laju reaksi
persamaan 2) lebih berarti berlangsung Sehingga basil
darileseluruhan reaksi ini pada suhu rendah CO2 ang
terbentuk sangatkecil sekali Semakin meningkat suhu
maka laju reaksi persamaan eaksi (I) meningkat dengan
cepat Hal ini dapat dilihat daTipeningkatan kurva rasio
CO2CO dengan meningkatnya suhu Pada suhu340degC
tercapainya rasio CO2CO maksimum dengan nilai
6724 Pada suhu ebih besar daTi370degC adsorpsi CO
telah mulai memperlihatkan kejenuhan sedangkan
persamaan reaksi (3) dan (4) terns meningkat dengan
meningkatnya suhu akibatnya teIjadinya penurunan
daTi kurva rasio CO2CO Dari data tersebut dapat
disimpulkan bahwa pada suhu lebih besar daTi 370
adsorpsi CO telah mencapai kejenuhan sedangkan aju
pembentukan residu karbon tetap meningkat dengan
meningkatnya suhu
t(ESIMPULAN
Bentonit dipilarisasi dengan polikation aluminium
Al1~jenis Keggin [AI~O 4(OH)24(H20) 12]7+ enghasilkan
bahan berpilar yang mempunyai ruang basal Garak antara
lembaran) luas permukaan spesifik ketahanan termal
yang lebih tinggi daTi pada bentonit awalnya
Penempelan katalis mangan pada permukaan penyangga
bentonit berpilar dan dikalsinasi pada suhu 400degC selama
6 jam terbentuknya fraksi Mndeg4 dan Mn2O~ pada
permukaan penyangga Hasil uji aktifitas katalitik
terhadap oksidasi CO pada suhu 30degC -500degC
memperlihatkan aktifitas maksimum adsorpsi CO terjadi
pada suhu sekitar 400degC dengan konversi maksimum
639 dan rasio CO2CO maksimum terjadi pada suhu
340degC sebesar 6724 lntereaksi antara gas CO dengan
263
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 88
ProfidingPertemuan lmiah llmu Pengetahuandan TeknoulgBahan 2002
Serptlng 22 -23 Oktober 2002
ISSN1411-2213
dibandingkan dengan bentonit dipilar dengan
aluminium
Tuti Setiawati S IPB-Bogor
Pertanyaan
I Teknik pengukuranuntuk mengubahCo menjadi CO2
2 Bagaimana mengetahui terbentuk fraksi MnO2 dan
Mn2OJ
Jawaban
I Teknik pengukural1 yang digunakan untuk
rnenentukanCO dan CO2adalah eknik kromatografi
gas yang dipasang secara online dengan reaktor uji
aktifitas katalis Gas keluaran reaktor langsung
dialirku ke dalaIli kc1olllkrolrunografi sehinggagas
CO daD CO2 terpisahkan selanjutnya ditentukan
5ecara ualitatif dan kuantitatif dengandetektorTCD
2 Untuk mengetahui terbentuknya fraksi MnO2 dan
Mn2O) ditentukan dengan difraksi sinar-x (XRD)
Pola difraksi masing-rnasing spesies Mndeg2 dan
Mn20 yang dihasilkan pada pengukuran XRD
disesuaikan dengan pvla dif~aksi pada spesiesyang
sarna yang ada d11arnata base yang dikeluarkan
oleb JCPDS-mernasional centre for diffraction
data Metode XRD ini hanya dapat menentukan
MnO~ daD ~O3 secarakualitatif
ElmanPanjaitan 3ffi-BATAN
Penanyaan
1 Apa korelasi peningkatan mang basal dengan
ketahanan anaspadabentonit yang ditambahkan
Keggin
Catalysts for Total Oxidation of Model gas from
wood boilers Appl Catal A General 155
(1997) 265-281
(13] P H HSU Effect of Temperatur on The
Degradationof All3 Complex ClaysClayMiner
45 (1997)286-289
(14) ND HlTrSON MJ HOEKSTRA RT YANG
Control of Micro porosity of Al2O)-Pillared clays
effect of pH calcination temperatur and clay
cation exchange capacity Micropor Mesopor
-fater 8 (1999)447-459
[15] SM maMAS ML OCCELL Effects of
synthesis Conditions on the Thermal Stability of
A Texas montmorillonite expanded with
(AI)O4~O)] 7+ClaysClay Miner 48 (2000)
304-3~
[16) S NARAYANAN K DESHPANDE Alumina
Pillared Montmorillonite Characterization and
Catalysis of Toluene Benzylation and Aniline
Ethylation 4ppl Caral A General 193 (2000)
17-27
(17) F KAPTEIJN AD VANLANGEVELD J A
MOULUN A ANDREINI M A VUURMAN A
M TUREK J M JEHNG I E WACHS
Alumina-Supported Manganese Oxide Catalysts
(I Characterization Effect of Precursor and
Loading)J Catal 150 (1994) 94 -104
(18) RPH GASSER An Introduction to
Chemiorption and Catalysis by Metals
Clarendon PressOxford (1985)206-252
(19) G K BORESKOVCatalytic Activation of
Dioxygen dalam Catalysis Science and
Technology 2 EdJR Anderson M Boudart
Springer-trlagBerlin (1981)
Jawahan
I Korelasi peningkatan ruang basal denganketahanan
panas pada dasarnya tidak ada tetapi peningkatan
ruang basal dan peningkatan ketahanan termal
dihubungkan dengan akibat daTi pemilaran bentonit
dengan polikation jenis Keggin Hasil penelitian ini
sesuai dengan literamr yang ada akibat pemilaran
terjadi peningkatan ruang basal (jarak antara
lembaran yang sam dengan yang lainnya) daTi
975 A menjadi 1748 A penambahan uang basal ni
diakibatkan eljadi pernasukanpolikation ini diantara
lembaran bentonit Dan juga akibat pemilaran ini
teljadi peningkatan ketahanan tennal seperti yang
diperlihatkan dalam Gambar 4a basil karakterisasi
DTAfIG pactaSllhu700degC pada bentonit tanpapilar
Actanya puncak endotermis yang menunjukkan
putusnya lembaranbentonit SedangkanGambar 4b
bentonit berpilar tidak acta uncak endotennis pacta
suhu 700degC yang menunjukkan tidak putusnya
lembaranbentonit
TANYAJAWAB
Sugik Sugiantoro 3ffi-BATAN
Pel1anyaan
I Apa fungsipenambahanilar alumina
2 Bagaimana ka lansgung itambahMn asetatanpa
pemberian ilar alumina
Jawabm
1 Fungsipenambahan ilar pacta entonit ni adalah
untuk membuka uang antara embaranbentonit
secarapermanendan menghasilkan uang-ruang
berdimensimolekularyangmempunyai istem ori
yang cocok untuk aplikasi katalitis Akibat dari
pemilaran menghasilkan ahanyang mempunyai
luas permukaan an ketahanan ermal yang ebih
tinggi hila dibandingkan dengan bentonit tanpa
dipilar
~ Jika Mn II asetat angsungditambahkan e dalam
bentpnnit tanpa dipilar (tanpa aluminium) akan
menghasilkan bahan katalis yang mempunyai
aktifitas dan ketahanan ermal yang rendahhila
264
Ke Daftar Isi
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 78
Pembuatan Dan Karakterisasi Kalalis Oksida Mangan Dengan Pendukung Bentonit Berpilar Alumina Untuk Ok~idasi
Gas CO (Adel FisJi)
katalis oksida mangan berpendukung bentonit berpilar
tem1asuk alam kelompok kemisorpsi endahkarena nitai
energi aktivasinya lt 15 kkal motl (63 kJmotl)
DAFTARPUSTAKA
[I] A VACCARI Preparation and Catalitic
Properties of Cationic and Anionic Clays Catal
Today41 (1998)53-71
[2] K OTHMER Encyclopedia of Chemical
Tecnology4thed 5 and 6 John Wiley and Sons
NewYorli (1993)
[3] A CD NEWMAN Chemistry of Clays and Clay
Mineral Mineralogical Society 6) Longman Sci
TechEngland (1987)
[4] LM GANDIA MA VICENTE A GIL
Preparation and Characterization of Manganese
Oxide Catalysts Supported on Alumina and
Zirconia-Pillared ClaysAppl Catal A General
196 2000)281-292
[5] K BAHRANOWSKI M GASIOR AKlELSKI
J PODOBINSKI EM SERWICKA LA
VARTIKIAN K WODNICKA
Physico-Chemical Characterizationand Catalytic
Properties of Cupper-Doped Alumina -Pillared
Montmorillonites Clays Clay MineraL~ 46
(1998)98-102
[6] A GIL MA VICENTE LM GANDIA Main
Factors Controlling The Texture of Zirconia and
Alumina Pillared Clays MicropO1 Mesopdeg1
Mater 34(2000)115 -125
[7] ML OCCELl JA BERTRAND SAC GOUL
JM DOMINGGUEZ Physicochemical
Characterization of A Texas Montmorillonite
Pillared with Polyoxocationsof Aluminum Part I
The Microporous Structure Microp Mefop
Mater 34 (2000)195-206
[8] P CANIZARES JL VALVERDE MR SUNKOU
CB MOLINA Synthesisand Characterizatioftof
PILCs with Singel and Mixed Oxide Pillars
Prepared from Two Different Bentonit A
Comparative Study Microp Mesop Mater 29
(1999)267-281
[9] JT RICHARDSON Principles of Catavst
Development Plenum Press New York (1989)
220-222
[10] SB KANUNGO Physicochemical properties of
Mndeg2 and MnOCuO and Their Relationship with
the catalytic activity for H2O2Decomposition and
CO oxidationJ Catal 58 (1979) 419-435
[11] S CAVALLARO NBERTUCCIO P
ANTONUCCI N GIORDANO Mercury Removal
from Waste Gass by Manganese Oxide
AcceptorsJ Catal 73 (1982) 337-348
[12] J CARNO M FERRANDON E BJORNBOM S
JARAS Mixed Manganese OxidePlatinum
cepat dan sebaliknya jika suhu dinaikkan maka laju
pelepasan CO2 meningkat dengan cepat [19] Reaksi
persamaan 2) diakibatkan oleh dekomposisi ari molekul
CO membentuk residu karbon dan karbon dioksida
Residu karbon yang terbentuk ini teradsorpsi pada
permukaan katalis yang menyebabkan katalis
terdeaktivasiLaju reaksipersamaan 2) relatifkecil tetapi
semakin rendah suhu maka nilainya bertambah berarti
Sumber ain terbentuknya residu karbon adalah adatlya
2 kekosongan oksigen pada permukaan logam
bertetangga sebagai basil reaksi persamaan (1) seperti
yang diperlihatkan dalam reaksi berikut
CO + [ ]cat -7 COIdI
(3)
8I
COBdl+[]cat ~CIdI +OIdl (4)
Sesuai dengan keterangan diatas seperti yang
diperlihatkan pada kurva rasio CO2CO didalam
Gambar 7 bahwa pada suhu 66degC nilai rasio CO2CO
cukup rendah yaitu 45 lni menunjukkan bahwapada
suhu rendah laju reaksi pesamaan I) yang ditentukan
oleh pelepasanCO2 elatiflambat meskipun tetap eIjadi
adsorpsi CO Pada suhu rendah ini laju reaksi
persamaan 2) lebih berarti berlangsung Sehingga basil
darileseluruhan reaksi ini pada suhu rendah CO2 ang
terbentuk sangatkecil sekali Semakin meningkat suhu
maka laju reaksi persamaan eaksi (I) meningkat dengan
cepat Hal ini dapat dilihat daTipeningkatan kurva rasio
CO2CO dengan meningkatnya suhu Pada suhu340degC
tercapainya rasio CO2CO maksimum dengan nilai
6724 Pada suhu ebih besar daTi370degC adsorpsi CO
telah mulai memperlihatkan kejenuhan sedangkan
persamaan reaksi (3) dan (4) terns meningkat dengan
meningkatnya suhu akibatnya teIjadinya penurunan
daTi kurva rasio CO2CO Dari data tersebut dapat
disimpulkan bahwa pada suhu lebih besar daTi 370
adsorpsi CO telah mencapai kejenuhan sedangkan aju
pembentukan residu karbon tetap meningkat dengan
meningkatnya suhu
t(ESIMPULAN
Bentonit dipilarisasi dengan polikation aluminium
Al1~jenis Keggin [AI~O 4(OH)24(H20) 12]7+ enghasilkan
bahan berpilar yang mempunyai ruang basal Garak antara
lembaran) luas permukaan spesifik ketahanan termal
yang lebih tinggi daTi pada bentonit awalnya
Penempelan katalis mangan pada permukaan penyangga
bentonit berpilar dan dikalsinasi pada suhu 400degC selama
6 jam terbentuknya fraksi Mndeg4 dan Mn2O~ pada
permukaan penyangga Hasil uji aktifitas katalitik
terhadap oksidasi CO pada suhu 30degC -500degC
memperlihatkan aktifitas maksimum adsorpsi CO terjadi
pada suhu sekitar 400degC dengan konversi maksimum
639 dan rasio CO2CO maksimum terjadi pada suhu
340degC sebesar 6724 lntereaksi antara gas CO dengan
263
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 88
ProfidingPertemuan lmiah llmu Pengetahuandan TeknoulgBahan 2002
Serptlng 22 -23 Oktober 2002
ISSN1411-2213
dibandingkan dengan bentonit dipilar dengan
aluminium
Tuti Setiawati S IPB-Bogor
Pertanyaan
I Teknik pengukuranuntuk mengubahCo menjadi CO2
2 Bagaimana mengetahui terbentuk fraksi MnO2 dan
Mn2OJ
Jawaban
I Teknik pengukural1 yang digunakan untuk
rnenentukanCO dan CO2adalah eknik kromatografi
gas yang dipasang secara online dengan reaktor uji
aktifitas katalis Gas keluaran reaktor langsung
dialirku ke dalaIli kc1olllkrolrunografi sehinggagas
CO daD CO2 terpisahkan selanjutnya ditentukan
5ecara ualitatif dan kuantitatif dengandetektorTCD
2 Untuk mengetahui terbentuknya fraksi MnO2 dan
Mn2O) ditentukan dengan difraksi sinar-x (XRD)
Pola difraksi masing-rnasing spesies Mndeg2 dan
Mn20 yang dihasilkan pada pengukuran XRD
disesuaikan dengan pvla dif~aksi pada spesiesyang
sarna yang ada d11arnata base yang dikeluarkan
oleb JCPDS-mernasional centre for diffraction
data Metode XRD ini hanya dapat menentukan
MnO~ daD ~O3 secarakualitatif
ElmanPanjaitan 3ffi-BATAN
Penanyaan
1 Apa korelasi peningkatan mang basal dengan
ketahanan anaspadabentonit yang ditambahkan
Keggin
Catalysts for Total Oxidation of Model gas from
wood boilers Appl Catal A General 155
(1997) 265-281
(13] P H HSU Effect of Temperatur on The
Degradationof All3 Complex ClaysClayMiner
45 (1997)286-289
(14) ND HlTrSON MJ HOEKSTRA RT YANG
Control of Micro porosity of Al2O)-Pillared clays
effect of pH calcination temperatur and clay
cation exchange capacity Micropor Mesopor
-fater 8 (1999)447-459
[15] SM maMAS ML OCCELL Effects of
synthesis Conditions on the Thermal Stability of
A Texas montmorillonite expanded with
(AI)O4~O)] 7+ClaysClay Miner 48 (2000)
304-3~
[16) S NARAYANAN K DESHPANDE Alumina
Pillared Montmorillonite Characterization and
Catalysis of Toluene Benzylation and Aniline
Ethylation 4ppl Caral A General 193 (2000)
17-27
(17) F KAPTEIJN AD VANLANGEVELD J A
MOULUN A ANDREINI M A VUURMAN A
M TUREK J M JEHNG I E WACHS
Alumina-Supported Manganese Oxide Catalysts
(I Characterization Effect of Precursor and
Loading)J Catal 150 (1994) 94 -104
(18) RPH GASSER An Introduction to
Chemiorption and Catalysis by Metals
Clarendon PressOxford (1985)206-252
(19) G K BORESKOVCatalytic Activation of
Dioxygen dalam Catalysis Science and
Technology 2 EdJR Anderson M Boudart
Springer-trlagBerlin (1981)
Jawahan
I Korelasi peningkatan ruang basal denganketahanan
panas pada dasarnya tidak ada tetapi peningkatan
ruang basal dan peningkatan ketahanan termal
dihubungkan dengan akibat daTi pemilaran bentonit
dengan polikation jenis Keggin Hasil penelitian ini
sesuai dengan literamr yang ada akibat pemilaran
terjadi peningkatan ruang basal (jarak antara
lembaran yang sam dengan yang lainnya) daTi
975 A menjadi 1748 A penambahan uang basal ni
diakibatkan eljadi pernasukanpolikation ini diantara
lembaran bentonit Dan juga akibat pemilaran ini
teljadi peningkatan ketahanan tennal seperti yang
diperlihatkan dalam Gambar 4a basil karakterisasi
DTAfIG pactaSllhu700degC pada bentonit tanpapilar
Actanya puncak endotermis yang menunjukkan
putusnya lembaranbentonit SedangkanGambar 4b
bentonit berpilar tidak acta uncak endotennis pacta
suhu 700degC yang menunjukkan tidak putusnya
lembaranbentonit
TANYAJAWAB
Sugik Sugiantoro 3ffi-BATAN
Pel1anyaan
I Apa fungsipenambahanilar alumina
2 Bagaimana ka lansgung itambahMn asetatanpa
pemberian ilar alumina
Jawabm
1 Fungsipenambahan ilar pacta entonit ni adalah
untuk membuka uang antara embaranbentonit
secarapermanendan menghasilkan uang-ruang
berdimensimolekularyangmempunyai istem ori
yang cocok untuk aplikasi katalitis Akibat dari
pemilaran menghasilkan ahanyang mempunyai
luas permukaan an ketahanan ermal yang ebih
tinggi hila dibandingkan dengan bentonit tanpa
dipilar
~ Jika Mn II asetat angsungditambahkan e dalam
bentpnnit tanpa dipilar (tanpa aluminium) akan
menghasilkan bahan katalis yang mempunyai
aktifitas dan ketahanan ermal yang rendahhila
264
Ke Daftar Isi
8152019 PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI KATALIS OKSIDApdf
httpslidepdfcomreaderfullpembuatan-dan-karakterisasi-katalis-oksidapdf 88
ProfidingPertemuan lmiah llmu Pengetahuandan TeknoulgBahan 2002
Serptlng 22 -23 Oktober 2002
ISSN1411-2213
dibandingkan dengan bentonit dipilar dengan
aluminium
Tuti Setiawati S IPB-Bogor
Pertanyaan
I Teknik pengukuranuntuk mengubahCo menjadi CO2
2 Bagaimana mengetahui terbentuk fraksi MnO2 dan
Mn2OJ
Jawaban
I Teknik pengukural1 yang digunakan untuk
rnenentukanCO dan CO2adalah eknik kromatografi
gas yang dipasang secara online dengan reaktor uji
aktifitas katalis Gas keluaran reaktor langsung
dialirku ke dalaIli kc1olllkrolrunografi sehinggagas
CO daD CO2 terpisahkan selanjutnya ditentukan
5ecara ualitatif dan kuantitatif dengandetektorTCD
2 Untuk mengetahui terbentuknya fraksi MnO2 dan
Mn2O) ditentukan dengan difraksi sinar-x (XRD)
Pola difraksi masing-rnasing spesies Mndeg2 dan
Mn20 yang dihasilkan pada pengukuran XRD
disesuaikan dengan pvla dif~aksi pada spesiesyang
sarna yang ada d11arnata base yang dikeluarkan
oleb JCPDS-mernasional centre for diffraction
data Metode XRD ini hanya dapat menentukan
MnO~ daD ~O3 secarakualitatif
ElmanPanjaitan 3ffi-BATAN
Penanyaan
1 Apa korelasi peningkatan mang basal dengan
ketahanan anaspadabentonit yang ditambahkan
Keggin
Catalysts for Total Oxidation of Model gas from
wood boilers Appl Catal A General 155
(1997) 265-281
(13] P H HSU Effect of Temperatur on The
Degradationof All3 Complex ClaysClayMiner
45 (1997)286-289
(14) ND HlTrSON MJ HOEKSTRA RT YANG
Control of Micro porosity of Al2O)-Pillared clays
effect of pH calcination temperatur and clay
cation exchange capacity Micropor Mesopor
-fater 8 (1999)447-459
[15] SM maMAS ML OCCELL Effects of
synthesis Conditions on the Thermal Stability of
A Texas montmorillonite expanded with
(AI)O4~O)] 7+ClaysClay Miner 48 (2000)
304-3~
[16) S NARAYANAN K DESHPANDE Alumina
Pillared Montmorillonite Characterization and
Catalysis of Toluene Benzylation and Aniline
Ethylation 4ppl Caral A General 193 (2000)
17-27
(17) F KAPTEIJN AD VANLANGEVELD J A
MOULUN A ANDREINI M A VUURMAN A
M TUREK J M JEHNG I E WACHS
Alumina-Supported Manganese Oxide Catalysts
(I Characterization Effect of Precursor and
Loading)J Catal 150 (1994) 94 -104
(18) RPH GASSER An Introduction to
Chemiorption and Catalysis by Metals
Clarendon PressOxford (1985)206-252
(19) G K BORESKOVCatalytic Activation of
Dioxygen dalam Catalysis Science and
Technology 2 EdJR Anderson M Boudart
Springer-trlagBerlin (1981)
Jawahan
I Korelasi peningkatan ruang basal denganketahanan
panas pada dasarnya tidak ada tetapi peningkatan
ruang basal dan peningkatan ketahanan termal
dihubungkan dengan akibat daTi pemilaran bentonit
dengan polikation jenis Keggin Hasil penelitian ini
sesuai dengan literamr yang ada akibat pemilaran
terjadi peningkatan ruang basal (jarak antara
lembaran yang sam dengan yang lainnya) daTi
975 A menjadi 1748 A penambahan uang basal ni
diakibatkan eljadi pernasukanpolikation ini diantara
lembaran bentonit Dan juga akibat pemilaran ini
teljadi peningkatan ketahanan tennal seperti yang
diperlihatkan dalam Gambar 4a basil karakterisasi
DTAfIG pactaSllhu700degC pada bentonit tanpapilar
Actanya puncak endotermis yang menunjukkan
putusnya lembaranbentonit SedangkanGambar 4b
bentonit berpilar tidak acta uncak endotennis pacta
suhu 700degC yang menunjukkan tidak putusnya
lembaranbentonit
TANYAJAWAB
Sugik Sugiantoro 3ffi-BATAN
Pel1anyaan
I Apa fungsipenambahanilar alumina
2 Bagaimana ka lansgung itambahMn asetatanpa
pemberian ilar alumina
Jawabm
1 Fungsipenambahan ilar pacta entonit ni adalah
untuk membuka uang antara embaranbentonit
secarapermanendan menghasilkan uang-ruang
berdimensimolekularyangmempunyai istem ori
yang cocok untuk aplikasi katalitis Akibat dari
pemilaran menghasilkan ahanyang mempunyai
luas permukaan an ketahanan ermal yang ebih
tinggi hila dibandingkan dengan bentonit tanpa
dipilar
~ Jika Mn II asetat angsungditambahkan e dalam
bentpnnit tanpa dipilar (tanpa aluminium) akan
menghasilkan bahan katalis yang mempunyai
aktifitas dan ketahanan ermal yang rendahhila
264
Ke Daftar Isi