Crystallization and multiple melting behavior of a new semicrystalline polyimide based on...

14
Crystallization and multiple melting behavior of a new semicrystalline polyimide based on 1,3-bis4-aminophenoxy)benzene TPER) and 3,3 0 ,4,4 0 -biphenonetetracarboxylic dianhydride BTDA) V. Ratta, A. Ayambem, J.E. McGrath, G.L. Wilkes * Department of Chemical Engineering, Department of Chemistry, NSF Science and Technology Center for High Performance Polymeric Adhesives and Composites, Virginia Tech, Blacksburg, VA 24061, USA Received 17 May 2000; received in revised form 30 November 2000; accepted 30 November 2000 Abstract This study introduces a novel high-temperature semicrystalline polyimide, which is based on an ether diamine TPER or 1,34)APB) and BTDA dianhydride, both being commercially available. Phthalic anhydride is used as an endcap for improving thermal stability. The polyimide displays a T g at ca. 2308C and two prominent melting endotherms at 360 and 4168C, respectively, with a sharp recrystallization exotherm following the lower melting endotherm. Signi®cant recrystallization ability from the melt at 4508C for 1 min) is observed with cooling rates faster than 2008C/min necessary to quench the polymer into an amorphous state. The effect of small variations in the melt crystallization temperature on the morphology and the melting behavior is discussed. DSC, hot stage polarized optical microscopy and WAXD experiments are utilized to interpret the melting behavior with respect to different causes. Some indirect evidence suggests that the two prominent melting endotherms may be due to different crystal unit cell structures. For crystallization temperatures higher than 3508C, an isothermal lamellar thickening phenomenon occurs with signi®cant increases in the peak melting point 10±148C) observed for longer crystallization times. q 2001 Elsevier Science Ltd. All rights reserved. Keywords: Semicrystalline polyimide; Melting behavior; Thermal stability 1. Introduction Polyimides are a class of thermally stable high- performance polymers that continue to gain importance in a wide variety of applications like high-temperature adhesives and composites, microelectronics, membranes and as photosensitive materials [1±3]. These applications are due to many desirable characteristics generally exhibited by polyimides including excellent mechanical properties, good radiation and chemical resistance, good adhesion properties and low dielectric constant. Presence of crystal- linity in these materials can further substantially improve the thermal stability [4±6], solvent resistance [7], radiation resistance [8] and partial retention of mechanical properties above the T g . In fact, one such polyimide, N-TPI new thermoplastic poly-imide) has now been commercialized. In this regard, while many polyimides have been reported to exhibit crystallinity [9,10], most do not recrystallize once taken to the melt [4±6,11]. The initial crystallinity is, in large part, due to the solvent-aided crystallization, which usually accompanies the imidization process, while the usually displayed slow crystallization kinetics limits the molecularly symmetric polyimide from crystallizing from the melt in reasonable time scales. Among the few poly- imides that do show some evidence of crystallization from the melt, the recrystallization ability decreases rapidly with increasing times and temperatures in the melt. The T g of these high-temperature polymers is usually in excess of 2008C and the melting points in the range of 4008C. The melt processing temperatures can thus often exceed 4008C and the poor melt recrystallization behavior thus, in part, can be explained due to the degradation reactions that can occur at these high temperatures. It is thus no surprise that polyimides are almost exclusively processed by a solvent route, which necessitates use of toxic solvents such as N-methyl pyrrolidinone NMP), N,N-dimethyl formamide DMF) and dimethyl acetamide DMAc) among others. Additionally, these solvent-aided processes are more time consuming and expensive than the traditional melt- processing operations. It is thus obvious that development of melt-processable thermoplastic polyimides can be Polymer 42 2001) 6173±6186 0032-3861/01/$ - see front matter q 2001 Elsevier Science Ltd. All rights reserved. PII: S0032-386101)00010-6 www.elsevier.nl/locate/polymer * Corresponding author. Tel.: 11-540-231-5498; fax: 11-540-231-9511. E-mail address: [email protected] G.L. Wilkes).

Transcript of Crystallization and multiple melting behavior of a new semicrystalline polyimide based on...

������������� ��� ������� ������ ������� � � ��� �� ���������������� ��� ����� � ����������� ��������������� � !"#� ���

��� ����� ������������������������ ����������� �$ %&�

'( #����� &( &�� �� � )("( *�+����� +(,( -��.��/

���������� ���� ��� ��� ���� ��� ���������� ���� ����� ��� �� ���� ��� �������� ������ � � �� ��������� ������ � ����� ���

��� ���� ���� � �� � � ����� ���� �!"��� �� #$%&'� (��

#������� �0 *�� 12223 �������� �� ������� �� �2 4�� ��� 12223 �������� �2 4�� ��� 1222

��������

��� ����� ��������� � ���� ������� �������� �� ������������ ���� ���� ����� �� ����� � �� ����� ��� ��� � !"# � ������&!$� ���

$ %& ������������ ��� ����� � �������� ���������( !������� ��������� �� ���� �� �� ������ �� � ������ ���� �� ���������( ��

���� ��� �������� � �� �� ��( 1�2�� ��� �� �� ����� ������ ������� � �� �52 ��� ��5��� ������������� ���� � ����� ��������������������� ������� ��� ���� ������ ������� ( 6����7���� ��������������� ������� �� ��� ��� ��� �82�� �� � ��� �� ������� ����

����� ����� ������ ���� 122��9 �� ��������� � :����� ��� ��� �� ��� �� � ����� �����( �� ������ � � ��� ��������� �� ��� ���������������� �� �������� � ��� ������ ��� ��� ������ ������� �� ���������( %6�� �� ����� ������� ������ ������� ���

-&;% ������ ���� ��� ������� � ��������� ��� ������ ������� ���� ������� � ��������� ������( 6 � �������� �������� �������� ���� ���

�� �� ����� ������ ������� � �� �� ��� � ��������� ������� ���� ���� ����������( <� ������������� �� ��������� ������ ���� �82��� �������� �� �� ����� ����.����� ���� ��� ����� ���� �����7���� ��������� �� ��� ���. ������ ���� ��2=����� ������� �� ������������������ �� ��( � 122� "������� 6������ ,��( &�� ������ ��������(

)��*���> 6� ������������ ���� ���3 *������ �������3 ��� �� ���������

� ���� ������

!��� ���� ��� � ����� � ���� ���� ������ �����

����� ���� ��� ��� ���� ������� � ���� � ������� ��

� ���� ������� � ����������� ��.� ������� ��������

��������� ��� � ������� �������������� � ������

��� �� ������������ �������� ?�=�@( ���� �����������

��� ��� � ��� ��������� ��������������� ��������� ���������

�� ���� ���� ��������� ��������� ��������� ����������

�� �������� ��� ��� ���� ����������� �� �������

��������� ��� �� ���������� �������( !������� � ��������

������ �� ����� �������� ��� ������� ������������� � ����

��� ���� �� ��������� ?�=5@� ������ ���������� ?0@� ��������

���������� ?A@ ��� ������� �������� � ��������� ���������

���� ��� ��( B� ����� �� ���� ���� ���� 4� !B ����

���� ������� ����� ���� ��� �� ���� � ���������(

B� ���� ������� ����� ��� ���� ���� ���� ���� �������

� ������� ������������� ?C��2@� �� � �� ������������ ���

��.�� � ��� ��� ?�=5���@( �� ������� ������������� ��� ��

����� ����� ��� � ��� ������������ �������������� �����

������� ��� ������ ��� � ������� ������� ����� ���

������� ��������� ��� ������������� .������� �� ��� ���

��������� �� ����� ���� ��� �� ������������ ��

��� ��� �� ��������� �� � ������( & �� ��� ��� ����

� ���� ���� � ��� � � �������� � ������������� ��

��� ���� ��� ��������������� ������� ��������� ������� ����

���������� �� �� ��� �� ��������� �� ��� ���( �� �� �

����� ������� �������� ��� ��� �� ������� �� ������ �

122�� ��� ��� ������ ����� �� ��� ����� � �22��( �� ��� ��������� �� ��������� ��� ���� ���� ������ �22����� ��� �� ��� ��������������� ������� ����� �� �����

��� �� ��������� ��� � ��� ���������� �������� ���� ���

���� �� ����� ���� �� ���������( B� �� ���� � �������� ����

���� ���� ��� �� �� ����������� �������� �� � ������

����� ����� ������������ ��� � ���� ������� ���� ��

�� ����� ����������� �4*!�� ������ ����� �� � ���

�%*<� ��� �� ����� ����� ��� �%*&�� � �� �����(

&����������� ����� ������������ �������� ��� �� �� �

���� ��� ��� ��������� ���� ��� ���������� ����

��������� ��������( B� �� ���� ����� ���� ������ ���

� �������������� ���� ������� ���� ���� ��� ��

!�� �� �1 �122�� 5�0�=5�A5

22�1��A5�92�9D � ��� ���� ����� � 122� "������� 6������ ,��( &�� ������ ��������(

!BB> 622�1��A5��2��222�2�5

���(��������(��9�����9��� ��

/ ����������� �����( ��(>���8�2�1���8�CA3 ���>���8�2�1���C8��(

�+�� � �������, ����.��E��(��� �+(,( -��.���(

����7���� �� ��� �� ������ ����� ��� ���������

���������( -��� ���� �� ���� ������� �� ������������

���� ���� ���� ���� ���������� ��� ������������ �� ��

���������� ?�=5���@� � � � ����� ��� ���� �� ���� �(

&����������� ��� ����� ���� ���� ��� ����� � � ���

��������� ������������ ��� ����� ��� ���� ��� ���� � �����

���� ���� �� ��:����� � ������� ��� � ���( "��� � �����

���� ���� ���� ������������� �� ��� ������� �������� � ����

�� ��� � ���� � ( F������ ��������� ��� � ��� �������

����� �� ����� ���������� ��� ������� �� ��� � � ����� ���

������������� ������� ������( B���������� G������ �����

� ������� ���.���� �� ��� ����������� ��� �������� ���

������ � �� ���� ������ ��� �� ��� ��� ���� ��G������

��� ��� ������������� ������� �����7������( B� ��

������� ��.� �� ���� ���� ���� !"H=I%!&

�������� �� ���� ������������������ �� ��� ��� ?�1@(

-� ���� ���� ��� ���� ��� !"H=$!%& �� ��

������� � %6� ���. ������ ���� � �0��� ��� ���

�� ������������ ��� ��.�� � ��� ��� ?��@( �� �����

���� ��� !"# � ������&!$ ������������ ����������

�������=$!%&� ������� ��� ������� ��������� �������

�� ��� ��� ��������������� ��������( I�� ������� ��.�

���� ���� ��� ��������� ���� �� ��������� ��� ������ �����

����������� ?�=5@� ������������� ��� ��������� �����

��� ?��8@� ���� ������������� .������� ?5@� ���������

������� ?5@ ��� ���� �� ����� �������� ��������� ���

���������� � ���� ���� ��� ?�@( �� ��. ������� �� ����

����� ��������� ������ ��� �� ������������ ���� ���

����� ��� ��� �� ���� �� ����� � ����������� ���

������������� � !"# � ������ &!$� ��� ��� ����� ������������������������ ����������� �$ %&�( �� �����

��� ��������� �������� � �� !"#=$ %& �������� � ��� ��( 1�2�� ��� �� �� ����� ������ ������� � ����

���. ������ ����� � ��( �82 ��� ��2��( &����������� ������� ��� ������ ��� ��������� ���� �������� ���������

���� ������ � ����� ��� ������� ������ ��� ��� �������

� ����� ��� ���� �� ��������� � ��� ���� ���(

6������ ������ �� ����������� ��� ������� ���� ���

�����( ����������� $ %&������ ���� ���� ���� ����

���� � �� �� ����� ���� ������� � �������������

������� ?��@( &� ������� ����� ��� �� � �������� ���� ����

������� ���� �� �������� �� ��� ��� ���������������

�- .���� �� ��- / ������ $# 0#%%'1 &'234&'5&5�0�

���� �

!�������� �������� ������� �������� �� ������������ ���� ���� �������� �� �� ����������( 4���� ��� ���� ������� ������� � ��� ������ ���� �� ����

� ����� ���� ����

#����� ����

*- �%��

�� ���� � ����

882 18C �0�

882 1�A �12

855 1�2 �C8

80A 1�2 ��5

��������� ?��@( �������� ��� ����������� ��������� � $ %&

��� ����� �� ������ ������������� � ��� ��������� �������

������� �� ����� ����� ��� ��������� �� ������������ �����

����� ��� � � ��������� ��� ���� ��������� � ��� $ %&

���� ���( &���������� $ %&������ ���� ���� ��� ��

���������� �� � � ������ �������� ��� � ��� ����

��� � $ %& ��������� �� ���� ������������(

�� %6� ������ ������� � ���� ���� ��� �� �����������

�� ���� �� �� �������� �� �������� ������ ������� � ��

��( �82 ��� �� ��( ��2��( &� ���� �� ����� ���������

������� � ������ ��������� ��� ��� �� ��������� ��

����� ��� ��� �� �� �����������( B� �� ���� � ������

�� ��� � ����� ����� ��� ��������� ��������� � ������

����� ��� ������ � ���� ������� ������ ������� ��� �� ��

�� ������ ��� ��� ������� ���� �� ������( -���� ����

������ ������ �������� ������ ������� � ���� � �� �����

����� ������ ������������� ������ ���� �� � ���

���� �������� ��� ����� � ������� ������ ������� ��

�� ������������ ��� ��� ������ �� �� ���( *������� ������

������� ��� ���� ������� �� ����������� ?��=�0@� ����

�������� ?�A=12@� ������������ �������������� �!" �

?1�=10@� ������������ �������������� �!$ � ?1A=��@�

������������� ���7��� ?����8@� ��������� ����� .�����

�!""J� ?�5=88@ �� ������������ ���� ���� ?8�85=5�@

��� ���� ��� ���( �� ������� ������ ������� ���

���� ��� � � ������� � ������ ��.� ��������� ������� ����

���� ����������� �������� � �� � �� �������� ���������

�� � � ��� � � �������� ������ ��� ���������������

������( I���� ������ ��������� �� ��� ���������� �������

������� ������ ����������� ?�0@� ���������� � ��� �����

��� ���� �� ��� %6� ?51@ ��� ��������� ��� ���� ������� �

� � ��� � � �������� ����� ������ ?�8=�0@(

��� ����� ��������� ��� ������������� ��� �������

������ ������� � ���� ���� ��� �� ����� ��� �����

��:��� � %6�� ������ ������� ��� -&;%( -�

���� 7��� �������� ��� ���� ��� �� ������ � �

�������� ��������� ��� ���� �� ��������� ��� ����������

������ ������� �� ��� ���( ���������� ��� ������� �

�� ��� ��� ���� � ��� ������ ������� ���

���������( #�������� ��� ���� ���� � .������� � �����

���������� ����� ��� �������� :����������� ����� ��.�

�� &��� � �������� ��� �� ������� �� ���� ������ � �

:���������� ���� ���� ��� ��� � ��� ����� � ���

������� �������( #����� �� ��� ������� ������

������� ��� �� ���� ������� �� ������ ��� ��� �������

�� ��� ��������� � ��� ����� � ��� �������� �������( B� ����

������� ������ ����� �������� �� ��������� �� ���� � �������

��� ������� ������ ������� � ��� ����� � ��������� �������

���� ���� ����������� ��� ������ ��� ��������������� ���

��� ��� ��������� ���( #������ � ��� %6� �������

���� ��� ���� �� ��� ������ �� ������������� �� �����

��� �� �� �� �������� ���( �� ������ � ������� ���� � ���

������ ������� ���� ����������� �� ����� �� ��������� ��

���������( ,������ � � ������� ��� ��������� ��������� ���

������ �� �� ����� ����.����� ���� ��� �� ����������

������ ���(

� ������������

#-'- ������� �

����$������ ��������������� � !"# ��� ���� ���

�������� �� J���6��.� ��� ��� ������������� �� ������

����� ���( ��� ����� ��$��������������������� �����������

�$ %&� ��� �������� �� ��� I��������� ��� ���� ������

��� ������ ����� �� �12�� ���� � ���( �� ��������� ��������� ��������� �!&� ��� ������� �� &������ ��� ����� ��

���� � ���(�� ���������������� �4*!���� ������� ��

<����� ��� ����� ��������� ����� ������ ��� !1I8 ����� ���(

�� �������� �:����� ��� ������� � ��������� ��� � ��

��� ��������� ����������� �� ����������� ��� ������� 6�

� �2�222 ��2.� %�( �� ������� ������ ��� � ���������.

���� ��� G��. �:������ ���� � ��������� �������� �����

��� ����� ��� � ������ ����( 6��7����� 4*! ��� ����� �

������� � �2K ����� ����������� ��� ��� ������ ���

������ � ���� �� 1� �� � ����� � � ����� ����� ��

����� ������ �� ���� �� <��( �( & �������� ���� �� � �����

��� �������� ��� �������� ����� �� ���� ���� ������������

�� ��� ����( �� 7��� ������� ��� ������� � ��� ����� �� �����

�������� � ������������� ������( ���� ���������������� ��

��� ����� ��� �������� ����� � �� ������.� 7� �����

�������( ��� �� � ������� ��� �������� �� ������� ���

�� �������� � �22� 122 ��� �22�� ��� ������ �� ���� �

����� �� ��������� �� � �( �� �� � � � �� �� �� �����

���� � ��� ���� ��� ��( � � ���� �� ��� ������� ������� ����

��������� ���� ��� ���( &���� ��� � ������ � ��� ������

��� ������ ���� ������ � �� � � �� �������� �����

����� �� ��� �� ��� ���( �� 7� � ���� �������� �� ���

����� ������ �� �� ����� ��� ����� �� � ��������� ����� ���(

#-#- ��������� 7�� �

+& ������� ������� � 6��. +9% & ��� ��� �������

���� ���� ������� �� ������ � ������� � ��� �� ������(

�� �� �������� ��� ���������� ����� ����� ��� ��� �����

����� ��� ��� ���� �� ������ ���� ������� � ������� ���� �

�- .���� �� ��- / ������ $# 0#%%'1 &'234&'5& 5�08

<��( �( 6��� � �� ��������� � !"#=$ %&=!& ���� ���(

8��9 ��( �� ������ �� ������ ���� ���� ����� �� �� �������� � �A2 ��(

%6� ������ ���� �� ��� ������ �� ��� ��������� ��

������������� ���� ����� �� � � !��.�� "� ��%6��0( ��

� ��� � ��� �� ������� �� � ����� ���� �� ���� ��� .���

������� 5 ��� A �( ��%6���� �������������� ����� ���

��� ��������� �� ��� ������� ���� �������( &�� ������ ����

���� �������� ����� � ������� ����� ��� � %6� ��������

��� ����� ���� �� ������� � ��� ����( <� ������ �� �����

��������� ������ ����� ��� �� ���� ���� .��� �� �

�� �������� ��� ������ ���� ������� �� 8 �� � �� ��

��� �� ��� %6� ����( �� �� ���� ���� ���� ������� ������

� �82�� �� � �� ��� ����� � ���� ��� �� ��� ��� �� ���������� ����� ���� � � ��� �����7� ��� �� �22��9 ��( B� ����������� ���� �������� �� ���� ����������� ��� �� ����� ��

��� ������� ����������� � ��� %6� ������( ��� ������� �����������

����� � ����� � ��� �� �� ���� ����� ����� ��� �� �������

�� ��( � �� � �� !��.�� "� �� %6� 0( ����� � :����

�������� �������� ��.� �� &��� � �������� � � ��������� ���

����� � ��91 ��� � � ������ 82K � ��� ��� � ���������������

� ������������� ��� ������� ������ ��� ������ �� ����

������� �������.�� ��� ��� ������ ������������� �����

�� ��� � � ������ � ���� �� ��� 7��� ������( B� ����

������ ������� ��� ���. �� � �� ��� ������������� ������ �

��� �� ������ ��� ��� �� �������( ���� ������ ������ �� ��

����� �� ��� :������������� �� ������� ��91 ��� ���� � ��

��������� � ��� ������������� .������� �� ������ ������

������( <� ������� ����� ������ ���� �2��9 ��� ��� �� ���

��� ��� ������� � 1=� � � ��� �� ��� ���� �� ���

���� �� ������ �� ������ ������� �����( &�� ������ ���� ����

����� �� ����� �� ���� � ������� �������� �� ��� �������(

&�� ������� %6� ����� ��� �� ����� ���� ������� � ���

�� ��� ��� �� � ��(

!������ ������ ������� ��� ������� �� � � L����

������ ������� �:������ ���� � ,��.� 522 �� �����

��� �8 �� ���( �� �� ����� ��� ���������� �����

����� � ��� ��� ���( �� 7� ��1 ���� ��� ����������������� �� ����� ������ ��� � ������� ����� ��� ����

������ ������ ��� �� �����( �� �� ��� ��� ��.�� � �82����� .��� ����� �� � �� ����� ����� :������� � ��2���.��� ����� �� 12 �� ��� ���� ������� ������ � ��� ���� ��

�02��( �� :�������� � ��2 �� �82�� ��� �������� ��

����� � �������� ������� �����(

<� -&;% ������ ����� � 6�� ��� �������� ����

�:������ ���� � 6 I" $����=$������ ���� ��� ����

��� � ���������� � �(8� &M ��� ���� ����� ���� ����

���� ������ � �������� ���� ���( %��� ���

�������� ������ � �������� ���� �� � ����� � 2(8�9 ��������� ��� ������ � �2 ��� 52�(

� ������� �� ���������

3-'- ��������� ���� � ������ �

+& ��� ������� � ����� ��� ��� �������N� ���� ��

�- .���� �� ��- / ������ $# 0#%%'1 &'234&'5&5�05

<��( 1( ��� %��� �� ������� ��7��� �� ������ ��� �� ��� ��� ������� ���� ������ �� 8��9 ��( ��� -����� ��� ��7�� ���� �� � �� ��� ��� ������� ���� .���

�� � ������� ��� �� �������� � �82��(

��������� �� ��������� �� ������ ��� �� ������ �� ���������(

%��� �� ������ ���� �� � ��� ������� ���� � 8��9 ������ �������� �� � �� �������� � 522�� �� ���

��� ��� ������� ������ ���� �<��( 1����( �� 8K ������

��� �� ��������� �� ��� ��� ������� ��� 820 ��� 81C���������������( &� ��������� ��� ��� �� �������� �����7������

������ ��������� �� ������� ���� �� ���� �� ��� ���� �

������ ��� ������� � ����� �� ��� �� ���� �� ���������(

���� ���� ������ ��� �� ��������� ��� �� ����������

��� ��� ������� ������� �� ���� ���� ����( F������

����� � ������ ��� ������ � ����� ����������

�� ��������� ���� ���� �������� �� ����� � ��

�� � ����� ���� ������ ����� ���� ���� � ���� ������

���������� �� ��������� ������� ��� ��� �� ������

���� �� � �� ��� ������ �� ��������(

-���� ��� ���������� �� ��������� ������� �� �� ����

��� 8��9 ��� ��� ������ ���� ��� ������� ��� ����������� ��������� � �� �82��� �� �� � ������ � ���������� ��������� � ������� ������� �� ��� ��������� �� �����

�����( B� ���� ������� ��� ������ �� ����� �� ������ ���

�� ��������� �� � �� ��� ���� �� � ������� ��� �� ��������

� �82�� ��� ���� �� ��� �� ��� ��� ������� �<��( 1����(

-���� ��� ������ ��� ������ � ���� �� ��� �� ���

��������� �� ��� ��� ���� ��� ���� ���� ������ ������

��� ���� ����� �A2 �� �� ��� ��� �� �82��( �� 8K ������

��� �� �� �� ��� �� 85 ��� ����� �(0K ������ ��� ����� ��

�A2 �� �� �������(

-���� ��� ���� ������������ ������� +& �������

���� ������ ��� �����7���� ���. ���� �� ��������� ����

������� � ������ ��� �� ���� ���� ���� � �O�

��������� ��� �� ��� ��������� ��� ������������������

� ��� ������� �� ����� �� ���������( -���� +&

���� ������ ��� ������ ��� ��� � ���������� �����

���� ���� ��� ��� ������ �� � ����� � ���������

���� ���� ������ �������� ��.� �������.��� � �����

��������� �� ��.� ����� ���� ������ � � � ����� �

��������� ��� ���� ������ ��������� ������ ���( ����

��������� ������� �� �����7������ ������� ��� �������

� ��� ������� � ���������� �� ��� ���( ��

��������� �������� ���� �� ������ ��� � �����

�������� ���� ��� �.� ��� ��� ��������� � ���

��� �� ���7����( F����� +& ������ ����� ����� �������

�� � ���� ������ � ���� �� ���������� ��� � �� ���� �������

�� ������������� ��� ��������� �� � ���������������

��������( B� ���� ������� %6� �������� � ���������� ���

������������� �� ���� ����� ��� �� ��������� �� ��

����������(

3-#- 6��� �� !���� �

���������� ��� ������� ������ ������� ��� ����������

������ ������� ��� ������ ���� ��� � � %6� �������

���� ���� �������� �� ������� ��� ��� �� � � ���

�� �������� � �82�� �� � �� ��� ����� �� �22��9 ��� ���� ��� ��( <�� ���������� ����� ��� ���� ��

<��( �( �� ������� �������� ����� �� ������������ ����

��� � ���. ��� ���� �� �� ��� �������� � 1�2=152��(F������ ���� �������������� �� �� ����� ��� ������

������ ������ ������� �� ���� ���. �� ��������� �

�80 ��� ��5��� ������������� ��� �������( �� 7���

������ ������� �� ������� ������ �� � ������������

���� ������ � ����� ���� ������� ��� �� ������

������� �( 6��� �������� ������ ������� �� �������

�� ���� �� ������������ ��� ���( B� �� ������ ���� ��

��� ������� �������� ��� ������ ������ ������� ��

�����7������ ������ ���� ��� ���� ������ �������

��� ��� ������ ( B� ���� ������� ������� �������� ���

�������� �����>

�( �� �� ��� �� ������� ��� ��� � � � ����� �����

��7��� ���� �������� O� �� �������� �� 1�2�� ���

�� ��������� �� ��� ��� ���������� �����(

1( & �� ����� ������������� ������ ��( 12�� �������

���� ��( �� ���. �� �������� � ���� ������

������ � �������� ������ �� ��������� ���� ����������

�����( �� �������� ��������� ������� ��� �� ������

�������(

�( �� ���. � ��� ���� ������ ������� ������

������� � ��0�� ��� ��� ���� ���. �� ��������

��� ��� �������� �������� � ���� ���� �������

��� ��������� �� ��� ���������� �����(

�( �� ��������������� ������ �������� � ������

����� ��� 7��� ������� ��� ������ �������� � ������

�� ��������� ��� ������ ���� ������ �������� ��

���( �� ������ ������ ������� �������� �

�������� �� ��� ��� ������ � ���� �� ���������

���� �������� �������(

<� ��� ���������� ������� ������ ��� ���� ��������

������ ��� ����� �� P���� ����� ��� ������� �� ����

����� ��� ������ �N� �� ���� � ��� ���� ����������

�- .���� �� ��- / ������ $# 0#%%'1 &'234&'5& 5�00

<��( �( ���������� %6� ������� ����� ����� ������� � �82�� �� �2��9 ���

������ �� � ��� :�������� � �22�� ��� ��������� �� �2��9 ��(

���� �� ��� ������� � :����� ��� ��� �� � ������ ��

� ����� ����� �� ��� ���( �� �������7��� �� ����

������� �� ��� �� ��� � ��� ���������� ���� ����

������� �� ��� ������������ �� ��� ������� �������( ���

��� � �� ��"��� � � �� ��� �� �! � �� � ��� ���

�������� 7� �� �� ������ !� ��� �������� 7�� � �8�����

9"�� �!�� ��� ��( F������ ��� ����� � ���� ������ �

������ �� ��������� ���� ���������� ����� ��������� ����

�� ���� �� ������ �� ��:����� � ������ �����������

���( ��� �� ��.���� �� ����� ��� ������ � � � ��� � ���

� �������.���9����� ��������� �������� ���� �� ����

���� �� � ��� ���� ��� �� ������ � �82�� �� � ��(

6��� ���� �� � ��������� ������ � �� ������ �� ���

��������� ������ ���� �� ������� ��������� ���������(

B� ��� ����������� �������.��� �������� ��� �������

���� ��� ���� ���N� ������� � ���������� ���� ��

�������� �� ������ ��������� �� ������ � � �����������

��� ������ ��� ������� ����( &�� ������ ���� ���������

��������� �� ���� ���������� ��� ������� ��� �����

���� � �82�� �� � ��(

�� ���������� � � �������� ��������� �� O��� ����

��� �� � ��� ��� � ��� ������ ������� ��� ���������� � ���

�������� � ��� � ������� ������ ��������� ���� ���

���������� ������������� ������ � ��� ��� ������

������� �( F������ ����� ������ ��� �� ������� ����

�� ������� ������ � ������ ��������� �� ��� ����� ��� �

��� �������� ���� � ��� ������ � ��� %6� �������( 4���

�������� � � ��������������� � ��� ������ ������� ���

�������( $�� ��� ������ ��� ���� ������ �� � ���

������� �� ��� ������� ������� �� ��� ���� � ����� ���������

���� ��� ������ �� �������� ���. �� ������� ���� ��� ���� �

������������� � ��� ����� ������ ������ ( F������ ��

��� ����� ������ ����� � ���� ��� ������ �:��� ����������

���� ��� ������ ������ �� �� ��� ����� ��� ������ � �������

��������� �������� ����� ��� ���� ������ ������� ( ��

���� ������ �� ����� �� ��� ������ � ������ � ���

�������� �� �� ���� ��( -���� ���� ������ ������� ��

������� ����� :�������� �� ��� ���� �� �� ��� � ������

� ���������� ��� ������ � ������� ����� ����� � ����

��:���� ������ �������( 6������� ��� ������ � �����

���� ������ ���� ���� � ��� ������������� .�������(

<��( � ���� ��� ������� ����� ����� ��� ���� ��� ���

���� �� ��� ��� �� ��������� �����( %�������� �����

����� ���� ��� ���� ��� �� �� � � ���������� ������ ���

����� ����( ��� �� ����� �� ��� �� ������� ��� ���

������������� ������� ����� ��� ��( �� ���� ��������

O� � �� �� ��� �� ���������� � ����� ��� ��� ��������

� ��� ������������� ������ ����� ��� �� ���������

��� ������� �� ��� ����� ���� �� ��������� ��� ��� ����

� ��� ����� ����� �� � � ����������( B������������ ������

��� ������ � ��� ���� ������ ������� ��� �� ������

� ������ ���( :� � ������� �� � !����� ���� ��� � ����

���� �� �������� ��*��� �� �"� �� ��� ��� ���� ������+

���� 7�� � ������ �"� �� ��� ���� �� ������ ��� ��

�"� �� ��� �� �� ������ ����� *��� ��� �� �� ���� �

��*�( �� ��O������ � ��� ����� ������ �������������

������ ���� ��� ���� ������ ������� �������� ����

��� ������������� �� ���������� ��������� ���� ������ �

��� ������� ��������( I�� � ��� ������ �� ���� ���� ��

���� ��� ���� ��������������� ����� �� ����� � O��� �����

��������( ��� ������ �� ������� ��������� �� �����:����

�������( 6������ ������ � ��������� ��� ������ �������

��� �� ������� � ����� ��� ����� � ������ ��� ���> ��� �

�������� ������=��������������� ��� � ������� ���

���� ������ ������� ��� ��� ������ ������ ������� 3

��� � ��������� ��� ���� ��� �� ������� �

������������ ������ � �� ����� ���� ��������� ����.�����

��� ����.�� �� ����� ����� �� �� ��� � ��� �������������

��� �� ��� ������ ��3 ��� ��������� ������� ���� ���� ����������

����� ���������� �� ��� �� ������ ������� � ���� ���

������� ������� ���� ��.��� ����� ������ ��� �������������

��� ����(

3-3- ���� �������� 7�� � ��������"��

<��( 8��� ��� ��� ���� ��� ������� ����� ����� ��� ����

� ��� ��� ����������� �� �� ��������� ������� �� 102 �

�A2�� ����� ��� :�������� �� �82�� �� � ��( ���

����� � ��� ����� ��� �� ��������� ��� ���� ��� ����

��� � ���� ������� � �� ��� ������ � ���� �������

��� ��������������� ������ ��� ��� �� ��������� ������

������ ������� ��� ��������������� ������ ��� ���

������ ������ ������� ( <��( 8��� ���� ��� ����� ��

� �� �������� ����� ������������ �� �� ��������� �������

�� 102 � ��2��� ��� � ����� ��� ���� ��� ������ �

��� ���� ������ ������� ( �� �������������� ������

������� � ���� ���� ��� ���� �� ������ ������ ������

������� � ��� �� ����������� ��������������� ������ �

��� ������� �� ��� ���( & ���.� ����� ������ �������

������� ��( �8�� ���� ��� ������� ��( B� ����� � �� ��������� ���� ��� ������ � ��� ������� ���. �� ��������

�- .���� �� ��- / ������ $# 0#%%'1 &'234&'5&5�0A

<��( �( 6���� ���� %6� ����� �� �2��9 �� ����� ����� �� �82���

� �� �� ��������� ����� �����(

�� ��� ���� ������ ������� �� ������ ��� ���

�����:���� ��������������� ������ � � � ������( ���

�� ���� ��� � ��� ���������� � ��� ���������������

�������� ���� ��� ���� � ��� ������ ������( �� %6�

������ ������� �� ���� � ���� ���� ������� �� ����� ��

�� �������� ��������( �� ����� � ��� ������ ���

��������������� ������� ������� ������ ��� %6� ����

���� ������� ��� ��� �������� ������ � ����� ��

��������( B� ���� ������� ��� ��������������� ������ �

����� ������� ��� ��� ������ � ��� �������� �� ��(

�82��� ������ � ������ �� ��������� ���� ���������� ��(

�� 7��� ������� � �� ��( ��2��� �� ����������� � ���������� ������������� �� �������� �� ���� ����� � ���(

<��( 8��� ���� ��� ������� ����� ����� ��� �� ���� ����

����������� �� ��� ����� ��2=�A2��( �� ���� ������������� ���� ������� �� ��( �8�� ���� ��� ������� �������������� �� �������� ����� ���� ���� � ��� ��� ����

������ ������� �� �� � ��2��� ����� ��� ������

������� ������� ����������� �� ��� �� �� ������ O��� 8�� �

��8��( B� �� ������ ���� �� �� ��� ����������� �� �� ���8��� ��� � � ��� ������� �� ��( �82�� �� �������

������ �� � ������ ��������������� ��� � 7���� ������

������ ������� �� ��( ��2��( ��� ��������� ���� �� �� ���2��� �� � ��� �������� ���� �� ��� ���� ���� ��� ��

������ �� ���������( �� � ��� �������� � ���� ������

�������� ���� ������ �� ��� � ��� ������� �� �82�� ��

�� ������ ��� ���� ����� � � �� �������� � ������

��� ������� ���� �� ��� � �� ��������( 6� ���� �����

��� �� ������� �� ��� ������� ���� �82��( B� ����� �� ��������� ���� �52��� � ������������� ������ ������ �

������ ������ ��� ������� ���� ��������� �� �� ���� �

���� ������ ��������( &��� ��� ���. ������ � ��� ������

������ ������� ������ � ����� � ������ �� ��������� ��

��� �� �� ��������� � �A2��( <� ��� ��� ���� �82��� ����������� � ��� �� � �8�� ������� �� ���7���� � ������(

���� ������� ���������� ��� �����7���� ������ ���� � ���

������� �� �� ��� ���� � ��� ������ �������( �� �����

���� ������ �������� ���� �� �� ����� ������� ��

������� ��� �������� �� ��� �� �� ������ ���� ��2��( ������ � ������ �� �7������ �� �� ���������� ����������

����� ��� ���� ��� �� �� ����� �� ��� ���� �� �����

�� �������� �������� ��� � ����� �����������( ��

����� � ��� ������� �� �������� � ��� ��� ����

������� �� ��( �82�� �� ��� �� ����� ����� ��� ��������������� ��8��� ����� ��� ����� �� �������� � ��� ����

��� ������ �� ��������� �� �� ���� ����������� ����

��2��(

3-$- �������� 7�� � ��� ��

&����� ����� � �����7���� � ������� �� ��� �����������

��� .������� �� ������ ������ �� �� ���������( B� ����

������� ��� ���. �� �� �� ��� ������ �� �������������

������ � ��� ������ �� <��( 5 ��� ���� � �� ���������

�- .���� �� ��- / ������ $# 0#%%'1 &'234&'5& 5�0C

<��( 8( ��� �� 6���� �� � �� �������� �� �2��9 �� ����� ������������

�� ��������� �� ��������� �� ��� ��� �� �82��� � ��(

<��( 5( !��. �� �� �� ������ �� ������������� ������ �� ����� :��������

�� �82��� � �� � ��������� ������������� �� ���������( �� ���� ����

�������� ��� �������� �������� � �� ����� ��� �� ����(

� ��� .������� � ������������� �� ������ �� ���������(

�� ���� ��� ������� �� �������� � ��� � � ���

������ ���� �� ���� �� ��� ��� ������� ������ � ���.

�� �� �� ���� �� ��� ���� ���� ���������� ��� ��������

�������� ��� ������( B� �� � ���������������� ���� ����

���� ��� ������������� ��.�� ����� �� ��� ����������

�������� ������ ��� ���. ������������� ���� ��������� ��

��� ������ � ���������� ���������( B� ���� ������� �� �� ��

7��� ���������� � ��� ��� �������� �� ���. �������������

�� �� �� ����� ������ ��� ���� ���������� ��( �� � ��� ��

���� ��� ���� �������� 7�� � ������ � �������� * ��

������ �� �"����� �� � � ����* ����� ��� !��*���

3;% ��� 3$3��Q ���� ������ � ��� ��� ���� � ��� ������� ��� ���� ������ ������� ( &��� �� �� ���������

���������� ��� ������ ������� � ��� ���� ��� �������

��� �������� ���� ����������� �� ��� ���� ��2��(& ��O������ �� ���� �������� ������� � �������������

���� �� �� �� ��� �������� � �� ������� ���� ���� ����������

���� ��������� �:�������� ������ �����( -���� ��� �� ��

��� � ���� ������ �������� �� ������ �� �� ���������

���� ��8��� ������ ��� �� �� ��� ������ ������ �� ( �� ���� �� P���. ������������� �� ��N ���� ���������� ����� ���� �� ��������� ��� � ����� ������������� ���� �

���� ������ �������� ����� �� �� �� ����� �� ���������(

��� ����� ���� �� ��� � ��� ��� ���� P��������� ������

�����N ���� �� �������� �������� � ��� �:��������

������ ���� � ����� �������� ��� �1� ��� ������

������ �������� � �� �� ���� �82�� �������

�������������� ������������� ����� �� �� ��� �������

��������( &� ��� �� �� ������ �������� ��� ����������

��������� ����� ��� ������������� ���� ���������( ��

���. ������������� �� �� ���� ����� � ��������( %�����

��� ������� ����� ��� ���� ������ ��������� �� ��������

� ������� ��� �� �� ��������� �� ��� �������� � ��8=

�82�� ��� �����:������ ���� ���� � ��� ������ ������

�� ( B� ���� ����� ��� ��� � ��� ���������������

������ ������� ��� ��� ��� � ��� ������� ������

������� ( ��� �������� ��� ��� � ������ � ���

��������������� ���� ������� ���� ��� ���������������

������ �� ������ ��������� ���� ��� ������� ������

� ��� ���� ������ �� ( B� �� ������� � ���� �����

���� ��� � � ��� ���� ������ ��������� ��� ��

������ � ��� ������ ����������� ��� ���� ������

�������� � ���� ���� � ������ ������ ��������( &�������

����� �� ����� �� ���������� ������ ��� �������� ���

��������� ������� P�� ������N �� ���� ���� �� ��� ������

:���� �������� � ���( ��� ���� ���� ������� ���

������ ��� ��� ���� ���� � ���� � ���������������

������(

B� �� � ������ � ���������� ��� ��������� �������

���� ���� ��� ���� ���� �� ����� ���. ������ ���

��������������� ��������( ���� ���� � �� ����� �������

������ ������� ������ ��� ��� �������� ����� ���

���� ��� ��� ������� :������� �� ��� ��� ��82���

�- .���� �� ��- / ������ $# 0#%%'1 &'234&'5&5�A2

<��( 0( !������ ������ ��������� � �� ��� ��� ����������� �� ��2�� �� 12 �� ��� �1�� ���� ��� ���� �� �02�� �� ��� �2 �� �1� C2 � ��� ��� �12 �( �� ����

���� �������� 18 � (

� ��� � ��2�� ������ ��� �� ������ �������� �� ��

����������� �� ���� �� �������� �� 12 �� ��� ���� ��� ���

������ � �02��( &��� � �� ������ ��� ������� �

�52�� �� � �� ��� ������� � ������ ��� �������� ������

�� ��� ��� ��� ������� ������ ��� ��������� ������� ��

��2��� ���� ������������ ���������( & ����������� ����

��� ���� �������� ��������� �� ��2��� ��� ���� ������� ����� ������� ���� ��� �� �������� ��� ��.�� � �02��( B���� ���� ���� � ���� ������ ��� :���. ������ ������� ��

��� ���������� � ������������ ���� ���� ���� ���� ��

�02��( ��� ������ �� ����������� �� <��( 0� ����� �������������� ������ �� ����������� ������ ����� ��� �� ��� ���

������ �� ��2 � �02��( & ����� ����������� ������

���� ��� � ���.�� ��7��� ������ ���� �� ������� ��

��2��( F������ ���� ������ � �02��� ����� �������������������� � �� ������ ����������� �� � ��� ��� ����

���� � ��� ����������� �� ������� ��� �� � ������( ��

������ ��� ��������������� � ��� ������� ����������� �� �����

������� �� <��( 0�1� ��� 0����� ����� ��� ������������� 7���

������� � ������ �� ���� <��( 0��� ��� 0�1��( F������

������� ������� � ������ ��������������� ����� � ���

���� ������� � ����������� ���� 7����� ��� �� ��( ��2��( B���� �� �������� �� ���� �� �02��� ���� ��� �����������

������� � ��� �� ���� �� ��������( B� ����� �� � �����

��� ������ ������� ��������� ����� �� �� ��� �������

���� ������� ��� ����������� �� <��( 0��� ��� 0�1�� ��

��������� ��� ���� �� �� ����������� ������ ���� ��

����� �� �� ���������( ��� �������� �������� � � �����

������ ��� ����� �� � ����� ��� ��O����� ���������������

������ � �������� ����� ��� ���� ������ ������� ( B�

��� ������� ��� ������� ������ � ��������������� �����

���� �� ���� ��� �� � ����� ���� � ������� ���� ������

��������� ��� � ��� ������ � ���� ���� � � ��������� �������

���� ���� ���������(

6����:������� -&;% ������ ���� ���� ����� �� �

�� ���� ����������� ���� ��� ���� ��� �� �������� �

��� ���� ������� � ������ �� ��� ��������� ����������

�� ��� ;���� �������� ��� �������( �� ������� ������� ��

��� ������� ������� ��� �� ���� ����������� �� �52 ���

��2�� ��� ���� �� <��( A( -���� ��� �� ���� �����������

�� �52 ��� ��2�� ��� �������� �� ������������� ������ ������ ������ ��� ���� ������ ����������� �� �� ��� %6�

������� �������� ���� ��� ����������� ������� ���� ���

������� ��� ��� ������ ��� ���� ������ �� ( F������

�� ��� ����� ��������� �� ����� � �����7���� ����������� ���

�- .���� �� ��- / ������ $# 0#%%'1 &'234&'5& 5�A�

<��( A( -&;% �������� � !"#=$ %&=!& R ������� 7� ��� ���

����������� �� ��������� �� ���������( 6� ���� ���� ��������� ��������

�� ��� %6�(

<��( C( %����� %6� ������� ����� �� �2��9 �� ����� ������������ �� ������ �� �� �� ��� �12 ��� ��� �52��(

������� �� ��� � � ������ � ��� ���.� � �������� � ���

���( I�� -&;% ������ ���� ��� �������� �� ���� �

����������� ������� ��� �� ��������� ������� ���� ���� ������

����� ��� ���� ������� ����� �� �� ��� � ��� ���� �� �������

������� ��� ( B� ��� ���� ���� ���� ������� !" ����

������ ���� �� ��������� ������� ���� ������ ��� ����

������� ������� -&;% ������ ���� ��� ���� � ������

���� ����������( & �� �������� ���� ����� �������

�� � 7��� ������� �� ��:����� � ������ ���� ����������(

��� �� ����� � �������� �� �������� �������� �� ������

���� ��� �������� � �� �� ����� ��� ������ ������

������� � �� ��� ������ � ���������� �� ������� ���� ����

����������� ����� �� ��� �� ���� � ��������� -&;% �������(

-���� �� ���� �������� �� ��������� ������� ���� ����

���������� � �� ���������� �� ��� �� �� �����

������� �� �� �� ���� ��������� ������� ��� ��������

������ � �������� ������ ��� ��������������� ������

����� ��� ������ ������� � ������ � ��� ������

������� � ��������� ��� ������ � �������� �� �� �� ���

������� ��( <������ ������ ���� ���� ����� �������� �

������ ���� ����� ��� �������� ��� ��� ��� ����� � ��� ��

������ ������� �( B� ���� ������� �� ��������� ����� �

������ ���� ���� �������� R �� ��������� � �������

�� ������������� �� ������� �� �� �� ��� �������� �� ���

������� �� ���� �� �������� ��� ��� ���� ��������� �

����� � ��������� ����������� ����� ��� �� ������� �����

��� �����( &��� �� ���� �12�� ����� ��� ���� ������

������� � ��� �52�� �������� ��� �� ������� �� ����

�������� �� ���� ������( �� ������� �� ��� ������ ��

������ ���� ��� ��������� 7��� � ��� �� ��������� ��������

��������� ������ � ��� �� ���� �� �������(

<��( C��� ���� ��� ������ ������� ����� �� �12�� �����

��� ����� ��� ���� ����������� �� ���� �� �������� ��

�� �� ���������( ������������� ������� �� ��� ����� ��� ��

������ ��������� �� �� � 8=�A2 ��( 4 �O� ��������

������� ��� ������� ������� ��������� ����� ��� ����

������� � ��� ������ ��� ��� � ��� �� �� �����

������� � ��� ��� ����� ������ ��������������� ������ (

&����������� � � ��� ��� ��������� ������� ����������

�� �� ����� ������� ��( �2=�8�� ���� �12�� �� �� ��

������� ���� 8 ��� ���� ��� �������� ������ � � ���

�������� ��� ��� ������ �������� �������� � ������ �� �����

����� �� ���������� ������������� �� ��( ��� �� ������

�� ��� ��� ��� ���� ������ ������� � ���� ���. ����

��� � ��� ��� �� ������ ���� ���������� �� �( �� ������

���� ��� ��� ������ ������� �� ��( �8��� ������� 7���

��� ��� ��� ���.�� ������ ������� �� ��( ��2�� ������

�������� ���� ��� ��� ��� ��� 7��� �� ��� �������� �� �� ��12�� ��� ���������� �� ������ ������� �� ��( �8���( �� ������ �� ��� ������� �������� ��� � �������� ��������

������ ��� ���� ���������� �� ��� ���.�� ���� ������

�������(

<� ������������� �� �52��� <��( C��� ���� ��� ������������� ����� �� �52�� ����� ������������ �� ���������

�� ��( B� ���� ����� � ��������� ���� ������ ������� ��

�������� ��� ������ ��� � ���� ������ ������� �� ��(

��2�� �� �������( &��� �� ������ �� �� � �������������

��� � ��� � ������������� �������� � �������� ��� �����

����� �� ��� ��� � ��� ������� � ����� � ����� �� ���

������ � ���. ������ ���� �� ��� �������( 4 �����

��7��� � ����� ������� ��( �2=�8�� ���� ��� �� ��

�������( �� �������� ��� ��� � ���� ����� � �� �����

����� �������� �� �02��(

3-;- ���� ���� �� ����

������� ������������ ��� ����� �� ��� ������

������� �� ������ ���� ���� �������� �� ������� �������

����� �� ����� ��� ��������� ����������� �� �12 ��� �52���������������( 6� ���� ������ ���� ���� �������� � ���

������� ����������� ���� ��� 7� � ������ ��� ������

�� ��� ������ �������( <��( �2��� ���� ��� %6� �����

�� ��� ������� 7� ������ �� ����� ������� �� 8 � �82��( �� ����� � ��� %6� ���� �� ��� ��������� ����� ��� ��

������ ��� ��� ������� � ��� �������������� �� �����

���� ������� � ��� �� ����� ������ ���������������

������ ( B� �� � ������ � ���� ������� ���� ��� ������

� ��� ���� ������ ���. ��� �� ������ ���� ������� ����(

B� ���� ���. ��� ��� ������ � � �������� �������

��������������� � ������� �������� ���� ��� ������ �

���� ���. �� �������� � ����� � ���� �� ��������� �� ������

������� ������ �� ������ �� � �� �� ��������� �� ��� ��������

� ��������( 6� ���� ���� ���� ��� �� �������� �� ���

������� � ��� �������� ��������� ���� ��� ������ ������

���.� ����� ��� �� ��� ��� ������ �� ��� ������(

&��� ��� ��� ��������������� ������ ��� ������ ������

������� ������ � ����� �� ��� ������� ���� ��

���������( B� ��� ������� ����������� � ��� ���� ������������

���� ������ �� �� ������� ������� ���� �� �����7������

������ ������� ����� � A2 ��� �82��9 ��� ������� ������������� ����� ��� ���� .������� ��������� ���� ���� ������( B� ��

� ������ � �� � ��� ���� ��� ������� 7� �������� �

������ � �� �������� ����� ��������9��������������

��� ������������ ������������� ������ ��� � �������

������ ������� � �� ���� � ������ ��� ���� ������

������� �� �(

<��( �2��� ���� ��� %6� ����� �� ��������� ������� �����

�� 7� ��� ����������� �� �12�� �� � � R ��� �� �����

��� ��� ���� ������ �� �� �������� � �� ( "���������

��� ������ ������� �� :���� ��������� �� ��� ������� 7� (

-������ ��� ���� ������ ���. ���� � ������ ����� �

������ �� ��������� �� ������ ������� ������ ��� ��� ���

������ � ��� ������ ������ �� ������� �����7������

� ��� ������� ���� �������( B� ���� �� ��� ������� �������

���� � �82��9 ��� ��� ������ ������ �� �� ��� ������(

��� �������� �� ��� ������ ������ �� ����� ���

��������� ���� ��� �������� �� ��� ��������������� ������(

<��( �2��� ���� ��� %6� ����� �� ���� ���������������

�� �52�� �� � � R � �� �������� ����� ��� ��� ������

������ �� �� �������� � �� ( �� �� ���� ����

:������� � � �� �������� ����� �������� �� ���������

�����( B� �� ������� ���� ����� ��� �� �� �����

�- .���� �� ��- / ������ $# 0#%%'1 &'234&'5&5�A1

������� �� ��( ��2�� �� �������� � � ����� ������� ��

��( ��2�� ������� �� ����� ������� �����( �� ����������

� ��� ���� ������� �� ��� � ��� ������������� ����

����� ����� ��� ��( <����� ������� ����� ������ ���� ��������

������ ������� ��������� �� �������� � ��� ������

������� �� ��( ��2��( ���� ��� ������� � �� �������������������� ������ ������� � ���� ���� � ������

������ ��������( B� �� ������ � �� � ��� ���� ���� ����

������� ��� � ������������� ����� �� ��� ������� ��

��� ������� ���� �52��( ��� �������� ���� ����� �� �� ��������� � ������ ���� �� ������ ���������� ��� ���

���� ������ �� � ��� ��:���� ��� ����� �� �� � �����

������ ��� ��� ������ ������ �� ���� �� ��� ������� ����

��( �52��( �� ������ ������ ������� ������� ������

������ �� ��� ������� ���� �� ���������� ������� ����� �� �

������ � ��� ���. ������( B� �� ��� ���� ���� ����� �� �

����� �������� ���� ��������� ���� ��� ������� ��������

��� ��� ���� � ������ � ������� �������� �� �� �� �52��( ��� ������ ������ ����� ��� �� �������� ������� �52��( ������ � ������ ��� � � ����� � �������� ������ �� �����

����� �� ������ ������� ����� ��� � ������� ������( ��

������ � ��������� � ��� ������ ������� � ���

������ � ������� �� <��( �2���=��� �� ���� �� ���

��� ����� ��� �� <��( �2��� ����� ����������� �� ������

������� �����( �� ���� � ��� ������ ���� ������ �� �

������ � ��� ���������� ��� �� ������� � ������ 2(����� ������ ������� �����( F������ ��� ���. ������� ��

������ ������� ����� ��� � ��� ���� �� ���( 6��� �� ������

���� �� ���� �� �������� �� ��� ��� �� �� ����(

F������ ������������� ��� ������ � ��� ������ ���.�

� �� ��� ��� �O� ����� � ������ �� ��������� �� ������

�����(

3-&- �� � �� �� ��������

��� ���� ��� �� �������� ��� � ��� �������

���������� � ������ ���� � ��� ������� �� ����

<��( 8����( <� �� ��������� ���� �82��� �� �� ����������� ������ ��� ������ �� ������ ������ �����( B� �� � ������

� ��� ���� ���� ����� ������ � � ���������� �� ��� ������

�- .���� �� ��- / ������ $# 0#%%'1 &'234&'5& 5�A�

<��( �2( %6� ������� ����� �� ��������� ������� ����� ��> ��� ������� 7� 3 ��� ����������� �� �12��3 ��� ����������� �� �52�� ��� ��� ��� ����� ����������� ���

%6� �� ��������� ������� �����(

������ ���� � ��� ������� 7� ��� ��� 7� � �����������

�� ��� ��� ��� � ��� �������������� �������������

����� �������� ���� � ������� �� ��.��� �����( B� ���

���� ������� �<��( C���� ���� ��� ������ ���� � ��� ����

� ��� ����������� �� �52�� ������ � ������ �� ��������� ������� �� �� � �������������( �� ��������� �� � ���

���� ��� � ������ �� � ��������� �� ����.����� �

��� ������� �������� �� �� �� �52��( ������� ��������������� ���� ���� �������� ������ ���� ���� �������� ��

�52�� ��� ������ �� ��������� �� ����� �������������

�� �� �<���( �� ��� �1�( �� ������� � ������������� ���

����������� ������ ���� ���� ��� �������� �� � �� �

������� � �� �( B������������ �� ��� ���� ���� ��� � ���

�� ������ ��� �� ��������� �� �� � ��( �22 �� � �����

����� �� ����� ������������� �� ��� � ����� ����� ��

������� �� ���� � ��������� ���� ��� ������� � ��������

������ �� �( B� ����� �����7���� ��������� � �2=���� �� ���� ���� ������� �� ������ ��� ��� ����� �������������

�� ��( B� �� ��� ���� ���� ����� ��������� �� � ��� ��

��� ������ �� ��� ����������9�������� � ���

������� � ��� ���� ����� �� ����� ���������� � �������

��������� � �������� � ��� ������� ����.���� �����������(

#����� ��� ������� � �� ������ �� ��������� ��� ������

���������� � ����� ����������� � ������� ����.���� ����

�� �( ��� ���� ���� �� �� ������ ��G���� ��� P�������

����.�����N ������� �������� �� ����� ������������� �� ��

�- .���� �� ��- / ������ $# 0#%%'1 &'234&'5&5�A�

<��( ��( B����� �� ������������� �� �52�� ���� ������� � ������� �

�� �( 6:����� ����� � ��� ���� � ������ ������� ����� ������� � ���(

<��( �1( B����� �� ������������� �� ������ �� ��������� ���� ������� � ������� � �� � ��� ��� ���. ������ ����� ������� � ������� �� �������������

�� ��������� �> ��� �A2� ��� �00(8� ��� �08� ��� ��� �02��(

�� ��� ���� ���( ���� �� �� ��������� ���� ��� ���� �

����.����� �� ������ �� ������ ������������� �� ��� ��

��������� � ��� ��������� ���� ���� �������(

F������ �� �� �������� � ��� ���� ����� ��� � � �� ��

S���� � ��T ��������� ���� ���� ������ �� �52��( <��( ������ ��� �� �������� ������� � ������������� �� �����

����� �� ���� � �����( <� ������ �� ��� ��� ������ ��������

�� ��������� ���� ��� ��� ��� ������������� ������� �����

�� ����� �� ��� ��� ���� � ����� ������ � ����� �� �����

������ ��� ��� � ��� ��� �������������( B� �� � ������ �

��� ���� ���� ��� ���� � ��� ����.����� ������ �� ������

��������� ���� ��� P�������� ��N � ��� ���� � ����� �����(

�� ������� �������� ������� ���� ��� ����.����� ���� ���

������ � ��� ��� � ��� ��� ��� �������������( B� ����

������� �� �� �������� � 7��� ������� ��� ������ � ����

� ��� ��������( I�� ���� ������� ����� &<* ��� 6&;6

����� �� ����� ���� ��������� ��� �������� � �� �����

����.� ������ ��� �������( F������ ��� ��� �������� �

����� �� ����� ��� �� �������� � �� � ��( �� ���

��� �� ������� ������ � ��� ����� ���� ����������� ���.

��� ��O����� � ���� ������� ������� �� ��.��� �����(

B� ��� �������� �� ��O������� ���� ��� ������ � ��� ���

������� �� �� �.�� � ��� ���������� ��� �� �������

�� <��� ?5�@ ��� ���� ��.��� ?5�@( -���� ���� ��� ���

�� ����� ����������� �� �����7�� ��� ���� G������

��� ���� �� �� �� ���������� �� ���� ����� ����� ����

��� �� ��� �� ���� �� ���� ������ ����� ���������� �����

�� ������� � � �� ��� ��������� ����� ������� ��� �

����� ��� ��� ���������� �� ����� ������( ���.�����

� ��� �������� ���� ��� ��� ����������� ��.� ����� ��

��� ���������� � ��� ��� ���� ��O����� ��� ���

������� �����������( &� �� �� ������ ���� ������ ��

��� ��� ��� ������������� � �� ���� ��� � ��� �

���� ����.����� ������ �� ���� ������� � ��� ��� �����

����� �� �������� � �� � ���( ��� ��� ���� ������� ���

������� � ��� ��������� ������� ����.����� ������ ��

������ �� ��(

� �����������

��� ��. ��������� � ��� ���� ���� ������ ���� ����

����� �� �������� � �� � ��( 1�2�� ��� �� �������� ���

������ ������ �� ����� ������� � �� ��( �8� ��� ��5��( �� ���� ��� ��������� �����7���� ��������������� �������

��� �������� ���� ������������� .������� �� ��� ���(

�� ���� ��� �������� ��� ����� �������� �� �������������

���� ���� ���������� ���������� ��(�( �� ��� ����������

�������� ���� �� �� ��������� �� ���������� P���.N �����

��������� �� �� �� ��� �������� � �12��( F������ ��������� �� �������� �� � ����� �� �������� ����� �����

��2=��8��� ����� ��� ���. ������������� �� �� �����

�� ������ ��������( �� �� ��� ������������� ������� �

��� ��O������� � �� ��� � ���������� �� ������� ���� ����

����������( �� ���� ������ �������� �� ���� ��( �82������� ��� ������ ������ �������� �� �� ������ �� �����

�����( �� ������ �������� �� ���. ������������� �� �� ���

��( ��2=��8��� �� ��������� ��� � �� ����������

����������� �� ��� ��� �� �� ���� �� ��������� ����

������� � ��� �:�������� ������ ���� � ��� ���� ������

��������(

F� ����� ������� ������ ������� ������� ��� ��������

� ����������� ������( B� �� ������� ���� ���� ���

�� ���� ���������� ����������� �� ��2��� ���� ������ �

�02��� ��� ��� ������� ���� ���� � ��� ������ ������ ������������ �� ������� ��� �� ������( ��� ��� �������� ������������

� ���� ��������������� ������ � �������� ��������� ���

���� ������ ������� ( B� �� ������ ���� ��� � � ���

���� ������ ��������� ��� �� ������ � ��� ������ ���������

��� ��� ���� ������ �������� ���� ������ ���� ����� ������

������ � ���� ���� � ��� ������ ������ ����������� �� (

F������ ����� ��� �� ��� � �� � �O� ���������� �� ���

����������� ��������� �� ��������� �� �� -&;% �������(

�� ������ ������� ������� �����7������ � ��� ���

���� �� ��������� �� ������ ������� ��������� �2=

�8�� ���� ��� �� ���� ����������� �� �� ���������

���� ��� ������ � ��� ���� ������ ������� ( -���

����������� �� ����� �� ���������� ��� �� �� �����

������� � ��� �� ����� ������ ��������������� ������

��� �������( �� ������ ������� ������� ��� ��������

���� ����������� �� �� ��������� ���� ��8��( I��� ��������� ������ �������� �� �� ����� �� ��������� �������

� ��� �� �� ����� ������ ������� �� ��( ��2��(&� ������ �� ����.����� ���� ��� ����� �� ��� ��

������ � �82�� ������� ���� � ��� ������ ������ ����������

�� �������� �� �����7���� ��������� �� � � ��2=������� �� ���� ����������� �� ����� �� ��( ����� ������� ��

�� �������� �� � �� ����� � ���� ����.����� ���� ����

����� ��������� ������ � ��� �� � ������ �� � ����

��� � ��� ��� ��� �������������(

����������

?�@ F���������� !*� 6����������� F%� -���� %( !��� ����(

,���> $���.��� �CC2(

?1@ *����� J,� +��� *J( !��� ����� ����� ������ ��� �����������(

4�� U�.> *����� %�..��� �CC5(

?�@ !��� ����> ������ �� �������� ��� �����������( B�> <���� ��

J�O����� **� *��� 6"� ������( !��������� � ��� <���� B�������

����� ��������� � !��� ����( "���������� 4�� U�.� 4�( �CC�(

?�@ #���� '� 6�����. ")� &�� �� &� !������������ F� *�+���� )"�

-��.�� +,( !�� �� �CCC3�2>�AAC(

?8@ 6������� 6� ����� <"� +���� *� +������ 6� %���� #*� *�+����

)"� -��.�� +,( *��� ������� �CC03�2>�2�1(

?5@ #���� '� &�� �� &� U��� #� *�+���� )"� -��.�� +,( 6�� �����

�� ����������(

?0@ ����� &�� F� F� 6�( ����� ,( !��� ����> ������ �� �������� ���

�����������( B�> <���� �� J�O����� **� *��� 6"� ������( !������

���� � ��� <���� B����������� ��������� � !��� ����( "����������

4�� U�.� 4�( �CC�( �( �(

?A@ 6����� ( !�� �� �CC�3�1>�2�1(

?C@ � �� 6� U� ������ &� I��� *( !�� �� �CC53�0>�5A�(

?�2@ � �� 6� I�.��� F� I��� *� U� ������ &( !�� �� �CCA3�C>�C�8(

?��@ +���� *)� 6������� 6� &�� �� &� #���� '� -��.�� +,� *�+����

)"( !�� !���� �CC03�A���>�25(

�- .���� �� ��- / ������ $# 0#%%'1 &'234&'5& 5�A8

?�1@ 6������� 6� +���� *� $���. *F� +������� 6� %���� #*� *�+����

)"� -��.�� +,( !�� "���� 6�� �CC53�5>�C1A(

?��@ *��� *� &�� J( !�� *���� "����� �CC53A>5112(

?��@ F���� F-( ) !�� 6�� �C5�35>8�(

?�8@ *�����.��� ,� <��� )+� %����� #� )����� )( ) !�� 6�� �$�

�C583�>A2�(

?�5@ $��� F"� 6����� #� F����� -( !�� �� �C503A>C(

?�0@ F������ -+� J���� **� !����� #F( !�� �� �C013��>��(

?�A@ !�������� �� F����� !)� ����� *"&� L���� L� -����� *( "��

!�� ) �CC2315�5�>5��(

?�C@ 6� ���� #)( ) !�� 6�� �$� �C083��>���0(

?12@ "������ $�( ) !�� 6�� �$� �C083��>��A0(

?1�@ +������.� +� #������� F( ) !�� 6�� �$� �CA23�A>��18(

?11@ F������� !)� ������)��� &( !�� �� �C0�3�1>�C8(

?1�@ H�� +� ��� L� F���� 4� +��.��� ,( ) &��� !�� 6�� �CCA35C>01C(

?1�@ �� 6� 6� &� ,� -� L�� "( *��� � #���� � �� �CCA3�C>��(

?18@ - "*� J U( ����� !�� 6�� �CC5310�>�2C(

?15@ &���� +�� !��� ��� "� !����� ,( !�� �� �C0C312>�28(

?10@ L�� �� ����� 6$( !�� "���� 6�� �CAA31A�1�>58(

?1A@ 6���� #6� *���� #6( ) !�� 6�� �$� �CA23�A>�10(

?1C@ 4����� *"� #������ #"( ) !�� 6�� �$� �CC13�2>088(

?�2@ ����� 6L%� !�� #� -��������� $( *�.� � ��� �CAA3�AC>1���(

?��@ U�� ) � #��� )( ) !�� 6�� �$� �CAC310>�8��(

?�1@ J� F+� #������ #"( ) !�� 6�� �$� �CCA3�5>���0(

?��@ H���� &*&� #����� &&( !�� B�� �CC83�A���>�08(

?��@ ����� )6� ���� !( !�� �� �CC13������>1��1(

?�8@ ����� )6� ���� !( !�� �� �CC13������>1�18(

?�5@ ,���� �� *!� F��� )J� F��� *)� $���� !)( !�� �� �CC13��>�C0�(

?�0@ ,�� U� !���� #6� ,�� )6( *��� ������� �CAC311>�085(

?�A@ ,�� U� !���� #6( *��� ������� �CA0312>���5(

?�C@ )��� &*� #������ !� U� %U( *��� ������� �CC831A>A�C�(

?�2@ $������� %)( !�� �� �CA031A>11�A(

?��@ $������� %)� I���� $4( !�� �� �CA�31�>C8�(

?�1@ ����� 6L%� �� *U�-��������� $( *��� ������� �CA53�C>�A5A(

?��@ '�� � #J� '���.� '� J����� #+� *����� F( !�� ��

�CC53�0>8�80(

?��@ *����� F� !����� &( *��� ������� �CC1318>�0��(

?�8@ *����� F� '���.� '� 4������. *( !�� !���� �CC�3���1�>1�C(

?�5@ *����� F� '���.� '( !�� !���� �CC�3���1�>A�8(

?�0@ *����� F� '���.� '( ) ��� &��� �CC03�C>�08(

?�A@ '�� � #� *����� F� F��� $( *��� ������� �CC531C>0050(

?�C@ F��� $6� 6���� $$� '�� � #� L��� ��� F+� 6������ 6� ��� $�

F����� !( *��� ������� �CC831A>5C��(

?82@ F��� $6� +������ JF� -� %H� ��� $( !�� �� �CC�3��>�CA5(

?8�@ F��� $6� +������ JF� -� %H� ��� $( !�� �� �CC�3��>�CC5(

?81@ J� �� 6� &������ %!� &�� � --( !�� �� �CA5310>�1C(

?8�@ $������ %�� I���� #F� #����� &*&( !�� �� �CAA31C>�0�8(

?8�@ J���� J4� L��� ��� F+( *��� ������� �CC�315>8121(

?88@ %�������� U� %�� *� 6���� 4<� 6��������. ( !�� � �

�CAC3�2>�52(

?85@ $���� %J� -��.�� +,( !�� �� �CC83�5>�2A�(

?80@ $���� %J� -��.�� +,( !�� �� �CC�3�8>8501(

?8A@ J��� )&� F��� $6� #����� �&� +�� %,( *��� �������

�CC831A>5C15(

?8C@ F��� $6� J��� )&� ����� 6L%( *��� ������� �CC531C>��8(

?52@ 6���� $$� F��� $6( !�� �� �CC83�5>188�(

?5�@ F��� $6� 6���� $$� $����� &( ) !�� !��� �CC�3�1>0�0(

?51@ F������ B#( !�� �� �CA8315>�(

?5�@ U� %U� <��� !)( <������ %��������� � ��� ��� ���� 6������

�5A( I��������� � *��� ������� �� ��� �������� !����� �C0C(

�( 1AA(

?5�@ *�����.��� ,( �������������� � �������� �� ��� ��������> ���� ���

��� ��� ���( 6�������� 4�� U�.> 6������� V��������� !����� �C08

��( �5C�(

�- .���� �� ��- / ������ $# 0#%%'1 &'234&'5&5�A5