SKRIPSI - repository.its.ac.idrepository.its.ac.id/50762/2/1414100072-Undergraduate_Thesis.pdf ·...

SKRIPSI PREPARASI DAN PERFORMA PEMISAHAN GAS MIXED MATRIX MEMBRANE PSf/KTZ PADA VARIASI JUMLAH KTZ

AFIFAH NUR UBAIDILLAH NRP. 01211440000072

Dosen Pembimbing I : Nurul Widiastuti, Ph.D. Dosen Pembimbing II : Dr. Zulhairun Abdul Karim DEPARTEMEN KIMIA FAKULTAS ILMU ALAM INSTITUT TEKNOLOGI SEPULUH NOPEMBER SURABAYA 2018

ii

SCRIPT

PREPARATION AND GAS SEPARATION PERFORMANCE OF PSF/ZTC MIXED MATRIX MEMBRANE AT VARIOUS AMOUNT OF ZTC

AFIFAH NUR UBAIDILLAH NRP. 01211440000072

Supervisor I : Nurul Widiastuti, Ph.D. Supervisor II : Dr. Zulhairun Abdul Karim CHEMISTRY DEPARTMENT FACULTY OF NATURAL SCIENCE INSTITUT TEKNOLOGI SEPULUH NOPEMBER SURABAYA 2018

iii

PREPARASI DAN PERFORMA PEMISAHAN GAS MIXED

MATRIX MEMBRANE PSF/KTZ PADA VARIASI JUMLAH

KTZ

SKRIPSI

Disusun Sebagai Syarat Untuk Menyelesaikan Mata Kuliah Tugas Akhir di Departemen Kimia

Fakultas Ilmu Alam Institut Teknologi Sepuluh Nopember, Surabaya

Disusun Oleh:

AFIFAH NUR UBAIDILLAH

NRP. 01211440000072

DEPARTEMEN KIMIA FAKULTAS ILMU ALAM

INSTITUT TEKNOLOGI SEPULUH NOPEMBER SURABAYA

2018

iv

LEMBAR PENGESAHAN



KTZ

SKRIPSI

Oleh:

AFIFAH NUR UBAIDILLAH

NRP. 01211440000072

Surabaya, 24 Januari 2018

Menyetujui,

Dosen Pembimbing I, Dosen Pembimbing II,

Nurul Widiastuti, Ph.D. Dr. Zulhairun Abdul Karim

NIP.19710425 199412 2 001

Mengetahui,

Kepala Departemen Kimia

Prof. Dr. Didik Prasetyoko, S.Si., M.Sc.

NIP. 19710616 199703 1 002

v

Karya ini kupersembahkan untuk Bapak, ibu, serta keluarga tercinta,

Sahabatku yulinar, nabila, suci, dan teman-teman GALAXY

vi



KTZ

Nama : Afifah Nur Ubaidillah NRP : 01211440000072 Departemen : Kimia

Pembimbing I : Nurul Widiastuti, Ph.D Pembimbing II : Dr. Zulhairun Abdul Karim

ABSTRAK

Pada penelitian ini, mixed matrix membrane PSf/KTZ

serat berongga pada variasi jumlah KTZ telah dipreparasi melalui

metode inversi fasa dry/wet jet spinning untuk pemisahan gas.

Karakteristik MMM PSf/KTZ dipelajari dari hasil karakterisasi X-

Ray Diffraction (XRD), Fourier Transform Infrared (FTIR),

Scanning Electron Microscopy (SEM), Atomic Force Microscopy

(AFM), Thermal Gravimetric Analisys (TGA), dan Differential

Scanning Calorimetry (DSC). Performa pemisahan gas pada

MMM PSf/KTZ dipelajari dari hasil permeasi gas CH4, CO2, O2,

N2, dan H2. MMM PSf/KTZ dengan jumlah penambahan KTZ

sebesar 0,5% berat memiliki nilai permeabilitas dan selektivitas

terbaik. Nilai permeabilitas untuk MMM PSf/KTZ (0,5% berat)

adalah H2 (240,38 GPU), CO2 (77,12 GPU), O2 (26,85 GPU), CH4

(24,14 GPU), dan N2 (17,74 GPU). Sedangkan nilai selektivitas

untuk MMM PSf/KTZ (0,5% berat) adalah CO2/CH4 (3,21), O2/N2

(1,52), H2/CH4 (10,03), dan CO2/N2 (4,37).

Kata Kunci : pemisahan gas, serat berongga, mixed matrix

membrane, polisulfon, karbon tertemplat zeolit-Y.

vii

PREPARATION AND GAS SEPARATION

PERFORMANCE OF PSF/ZTC MIXED MATRIX

MEMBRANE AT VARIOUS AMOUNT OF ZTC

Name : Afifah Nur Ubaidillah NRP : 01211440000072 Department : Chemistry

supervisor I : Nurul Widiastuti, Ph.D. supervisor II : Dr. Zulhairun Abdul Karim

ABSTRACT

In this study, a PSf/ZTC mixed matrix hollow fiber

membrane with various amount of ZTC have been prepared by

dry/wet jet spinning phase inversion method. Characteristics of

MMM PSf/ZTC have been studied from results of X-Ray

Diffraction (XRD), Fourier Transform Infrared (FTIR), Scanning

Electron Microscopy (SEM), Atomic Force Microscopy (AFM),

Thermal Gravimetric Analisys (TGA) and Differential Scanning

Calorimetry (DSC). Gas separation performance of MMM

PSf/ZTC have been studied from gas permeation of CH4, CO2, O2,

N2, and H2. MMM PSf/ZTC with addition 0.5% wt of ZTC have

hight permeability and selectivity. The permeability of MMM

PSf/ZTC (0.5% wt) were H2 (240.38 GPU), CO2 (77.12 GPU), O2

(26.85 GPU), CH4 (24.14 GPU), and N2 (17.74 GPU). The

selectivity of MMM PSf/ZTC (0.5% wt) were CO2/CH4 (3.21),

O2/N2 (1.52), H2/CH4 (10.03), and CO2/N2 (4, 37).

Keywords : gas separation, hollow fiber, mixed matrix

membrane, polysulfone, zeolite-Y templated

carbon.

viii

KATA PENGANTAR

Puji syukur penulis panjatkan kepada Tuhan yang Maha

Esa karena atas berkat, rahmat dan hidayah-Nya sehingga naskah

skripsi yang berjudul “Preparasi dan Karakterisasi Mixed Matrix

Membrane PSf/KTZ dengan Variasi Jumlah KTZ untuk Aplikasi

Pemisahan Gas” dapat diselesaikan dengan baik. Dalam

kesempatan ini penulis mengucapkan terima kasih kepada pihak-

pihak yang mendukung atas terselesaikannya tulisan ini, yaitu :

1. Nurul Widiastuti, M.Si, Ph.D selaku dosen pembimbing I

yang telah memberikan bimbingan dan pengarahan dalam

proses penyelesaian naskah ini.

2. Dr. Zulhairun Abdul Karim selaku dosen pembimbing II

yang telah memberikan bimbingan dan pengarahan dalam

proses penyelesaian naskah ini.

3. Prof. Dr. Didik Prasetyoko, M.Sc selaku ketua jurusan

kimia yang telah memberikan fasilitas sehingga naskah ini

dapat diselesaikan.

4. Prof. Dr. Taslim Ersam selaku dosen wali atas pengarahan

dalam pengambilan mata kuliah.

5. Orang tua yang selalu memberikan doa dan dukungan

hingga naskah ini selesai.

6. Semua pihak yang telah membantu, yang tidak mungkin

saya sebutkan satu persatu.

Penulis menyadari bahwa penulisan naskah ini masih jauh dari

kesempurnaan. Penulis menerima kritik dan saran yang

membangun dari pembaca untuk meningkatkan kualitas dan

perbaikan lebih lanjut.

Surabaya, 24 Januari 2018

Penulis

ix

DAFTAR ISI

LEMBAR PENGESAHAN .......................................................... iv

ABSTRAK .................................................................................. vi

ABSTRACT ................................................................................ vii

KATA PENGANTAR ................................................................viii

DAFTAR ISI ................................................................................ ix

DAFTAR GAMBAR .................................................................. xii

DAFTAR TABEL ....................................................................... xv

DAFTAR LAMPIRAN ............................................................. xvii

BAB I PENDAHULUAN ............................................................. 1

1.1 Latar Belakang .............................................................. 1 1.2 Rumusan Masalah ......................................................... 5 1.3 Tujuan ............................................................................ 5 1.4 Manfaat .......................................................................... 5 1.5 Batasan Masalah ............................................................ 6

BAB II TINJAUAN PUSTAKA ............................................ 7

2.1 Membran Sebagai Pemisah Gas .................................... 7 2.2 Mixed Matrix Membrane Sebagai Pemisahan Gas ........ 9 2.3 Pemilihan Material Mixed Matrix Membrane ............. 12 2.4 Metode Preparasi Mixed Matrix Membrane ................ 17 2.5 Karakterisasi ................................................................ 17

2.6.1 X-Ray Diffraction (XRD) .................................... 17 2.6.2 Analisa Adsorpsi Desorpsi Gas N2 (BET) ........... 19 2.6.3 Scanning Electron Microscopy (SEM) ................ 20 2.6.4 Fourier Transform Infrared (FTIR) .................... 22 2.6.5 Atomic Force Microscopy (AFM) ....................... 23 2.6.6 Thermal Gravimetric Analysis (TGA) ................. 24 2.6.7 Differential Scanning Calorimetry (DSC) ........... 25

x

BAB III METODOLOGI PENELITIAN .............................. 27

3.1 Alat dan Bahan ............................................................ 27 3.1.1 Alat ...................................................................... 27 3.1.2 Bahan ................................................................... 27

3.2 Prosedur ....................................................................... 28 3.2.1 Sintesis Zeolit-Y .................................................. 28 3.2.2 Karakterisasi Zeolit-Y ......................................... 29 3.2.3 Sintesis Karbon Tertemplat Zeolit-Y................... 30 3.2.4 Karakterisasi Karbon Tertemplat Zeolit-Y (KTZ) ..

............................................................................. 31 3.2.5 Preparasi Larutan Cetak Membran ...................... 32 3.2.6 Fabrikasi Membran Serat Berongga .................... 34 3.2.7 Uji Permeasi Gas ................................................. 35 3.2.8 Karakterisasi Membran ........................................ 37

BAB IV HASIL DAN PEMBAHASAN ............................... 41

4.1 Sintesis Zeolit-Y .......................................................... 41 4.2 Sintesis Karbon Tertemplat Zeolit (KTZ) ................... 43 4.3 Karakterisasi Zeolit-Y dan Karbon Tertemplat Zeolit

(KTZ) ........................................................................... 45 4.4 Preparasi dan Fabrikasi Membran Serat Berongga ..... 50 4.5 Pengaruh Penambahan KTZ pada Karakteristik Mixed

Matrix Membrane PSf/KTZ ........................................ 51 4.5.1 Pengaruh Penambahan KTZ Terhadap Struktur

Mixed Matrix Membrane PSf/KTZ ..................... 52 4.5.2 Pengaruh Penambahan KTZ Terhadap Morfologi

Mixed Matrix Membrane PSf/KTZ ..................... 55 4.5.3 Pengaruh Penambahan KTZ Terhadap Kekasaran

Permukaan Mixed Matrix Membrane PSf/KTZ .. 58 4.5.4 Pengaruh Penambahan KTZ Terhadap Ketahanan

Termal Mixed Matrix Membrane PSf/KTZ ......... 60

xi

4.5.5 Pengaruh Penambahan KTZ Terhadap Performa

Pemisahan Gas Mixed Matrix Membrane PSf/KTZ

............................................................................. 63 BAB V KESIMPULAN ....................................................... 71

5.1 Kesimpulan .................................................................. 71 5.2 Saran ............................................................................ 71

DAFTAR PUSTAKA.................................................................. 73

LAMPIRAN ................................................................................ 83

BIODATA PENULIS................................................................ 123

xii

DAFTAR GAMBAR

Gambar 2.1 Skema Pemisahan Komponen pada Membran ...... 7 Gambar 2.2 Mekanisme transport pada membran berpori, (a)

Knudsen diffusion, (b) surface diffusion, (c)

capillary condensation, (d) molecular sieving ...... 8 Gambar 2.3 Skema mekanisme transport gas pada lapisan rapat

MMM .................................................................. 11 Gambar 2.4 Struktur polisulfon ............................................... 13 Gambar 2.4 Prosedur sintesis KTZ ......................................... 15 Gambar 2.5 Molekul sukrosa (a) yang dapat masuk ke dalam

pori window zeolit-Y, (b) yang tidak dapat masuk

ke dalam pori window zeolit-Y ........................... 16 Gambar 2.7 Difraktogram XRD dari (a) zeolit-Y, (b)

komposit karbon/zeolit-Y .................................... 19 Gambar 2.8 Grafik adsorpsi desorpsi isotermal dari KTZ,

SCM30 (karbon aktif), dan A20 (karbon aktif) ... 20 Gambar 2.9 Hasil SEM permukaan membran (a) PSf murni, (b)

PSf/CNF0.01 (c) PSf/CNF0,1, (d) PSf/CNF1 .......... 21 Gambar 2.10 Spektra FTIR dari (a) membran PSf, (b) MMM

PSf/CNF, (c) MMM PSf/F-CNF.......................... 22 Gambar 2.11 Hasil AFM membran (a) PSf/CNF1, (b) PSf/CNF0,1,

(c) PSf/CNF0,01 ..................................................... 24 Gambar 2.12 Kurva TGA membran PSf dan MMM PSf/TNT

dengan variasi jumlah penambahan TNT ............ 25 Gambar 3.1 Skema alat dry/wet jet spinning............................35

Gambar 3.2 Skema alat pemisahan gas ................................... 37

Gambar 4.1 Zeolit-Y ............................................................... 43 Gambar 4.2 Karbon tertemplat zeolit-Y (KTZ)....................... 45 Gambar 4.3 Difraktogram XRD dari (a) standar JCPDS No. 39-

1380, (b) zeolit-Y, (c) komposit karbon/zeolit-Y,

(d) KTZ ................................................................ 46

xiii

Gambar 4.4 Hasil SEM dari (a) Zeolit-Y (b)KTZ ................... 48 Gambar 4.5 Skema pengisian karbon ke dalam pori zeolit-Y

dengan adanya lapisan karbon ekternal dan tanpa

adanya lapisan karbon ekternal (Choi dkk., 2015)

............................................................................. 49 Gambar 4.6 (a) Membran PSf, (b) MMM PSf/KTZ (0,4% berat),

(c) MMM PSf/KTZ (0,5% berat), (d) MMM

PSf/KTZ (0,7% berat) ......................................... 51 Gambar 4.7 Difraktogram XRD dari (a) KTZ, (b) membran PSf,

(c) MMM PSf/KTZ (0,7% berat) ........................ 52 Gambar 4.8 Spektra FTIR dari (a) membran PSf, (b) MMM

PSf/KTZ (0,7% berat), dan (c) karbon tertemplate

zeolit-Y (KTZ) .................................................... 54 Gambar 4.9 Skema ikatan hidrogen antara KTZ dan matriks PSf

(Widjojo dkk., 2008) ........................................... 55 Gambar 4.10 Hasil SEM (1) penampang lintang dan (2)

penampang permukaan dari (a) membran PSf, (b)

MMM PSf/KTZ (0,4% berat), (c) MMM PSf/KTZ

(0,5% berat), (d) MMM PSf/KTZ (0,7% berat) .. 58 Gambar 4.11 Hasil AFM dari (a) membran PSF, (b) MMM

PSf/KTZ (0,4%), (c) MMM PSf/KTZ (0,5%), dan

(d) MMM PSf/KTZ (0,7%) ................................. 60 Gambar 4.12 Kurva TGA membran PSf dan MMM PSf/KTZ

.............................................................................. 63 Gambar 4.13 Perubahan relatif permeabilitas MMM PSf/KTZ

terhadap membran PSf ......................................... 66 Gambar 4.14 Perubahan relatif selektivitas MMM PSf/KTZ

terhadap membran PSf ......................................... 67 Gambar A.1 Diagram alir penelitian.........................................83

Gambar A.2 Skema kerja sintesis zeolit-Y .............................. 84 Gambar A.3 Skema kerja sintesis karbon tertemplat zeolit-Y . 85 Gambar A.4 Skema kerja preparasi larutan cetak MMM

PSf/KTZ .............................................................. 86

xiv

Gambar A.5 Skema kerja preparasi larutan cetak membran PSf .

............................................................................. 87 Gambar A.6 Skema kerja fabrikasi membran serat berongga .. 88 Gambar A.7 Skema kerja uji permeasi gas pada membran ...... 88 Gambar C.1 Difraktogram XRD dari Zeolit-Y.........................96

Gambar C.2 Difraktogram XRD dari standar JCPDS No. 39-

1380 zeolit-Y ........................................................ 98 Gambar C.3 Difraktogram XRD dari komposit karbon/zeolit-Y .

............................................................................. 99 Gambar C.4 Difraktogram XRD dari karbon tertemplat zeolit-Y

........................................................................... 100 Gambar C.5 Difraktogram XRD dari membran PSf .............. 101 Gambar C.6 Difraktogram XRD dari MMM PSf/KTZ (0,7%

berat) .................................................................. 102 Gambar D.1 Spektra FTIR karbon tertemplat zeolit-Y..........103

Gambar D.2 Spektra FTIR dari membran PSf ....................... 104 Gambar D.3 Spektra FTIR dari MMM PSf/KTZ (0,7% berat) ....

........................................................................... 105 Gambar E.1 Grafik TGA membran PSf.................................107

Gambar E.2 Grafik TGA MMM PSf/KTZ (0,4% berat) ....... 108 Gambar E.3 Grafik TGA MMM PSf/KTZ (0,5% berat) ....... 109 Gambar E.4 Grafik TGA MMM PSf/KTZ (0,7% berat) ....... 110 Gambar F.1 Grafik DSC membran PSf..................................111

Gambar F.2 Grafik DSC MMM PSf/KZ (0,4% berat) .......... 112 Gambar F.3 Grafik DSC MMM PSf/KTZ (0,5% berat) ........ 113 Gambar F.4 Grafik DSC MMM PSf/KTZ (0,7% berat) ........ 114

xv

DAFTAR TABEL

Tabel 2.1 Performa pemisahan gas pada membran polimer ...... 9 Tabel 2.2 Performa pemisahan gas pada membran anorganik 10 Tabel 2.3 Performa pemisahan gas pada mixed matrix membrane

................................................................................. 12 Tabel 3.1 Komposisi larutan cetak membran............................33

Tabel 3.2 Parameter kondisi saat fabrikasi Mixed Matrix

Membrane PSf/KTZ serat beronga .......................... 34 Tabel 4.1 Karakteristik pori dari hasil sintesis zeolit-Y dan

KTZ..........................................................................49

Tabel 4.2 Nilai kekasaran permukaan pada membran ............. 59 Tabel 4.3 Suhu transisi gelas dari membran PSf dan MMM

PSf/KTZ .................................................................. 61 Tabel 4.4 Suhu dekomposisi dari membran PSf dan MMM

PSf/KTZ .................................................................. 62 Tabel 4.5 Permeabilitas gas pada membran PSf dan MMM

PSf/KTZ .................................................................. 65 Tabel 4.6 Selektivitas membran PSf dan MMM PSf/KTZ

terhadap gas ............................................................. 66 Tabel 4.7 Koefisien difusi gas ................................................. 67 Tabel 4.8 Permeabilitas gas pada MMM PSf dengan berbagai

jenis pengisi ............................................................. 69 Tabel 4.9 Selektivitas MMM PSf dengan berbagai jenis pengisi

terhadap gas ............................................................. 69 Tabel D.1 Data hasil FTIR karbon tertemplat zeolit-Y...........103

Tabel D.2 Data hasil FTIR membran PSf ............................... 104 Tabel D.3 Data hasil FTIR membran MMM PSf/KTZ (0,7%

berat) ...................................................................... 105 Tabel C.1 Data hasil XRD zeolit-Y...........................................96

Tabel C.2 Data hasil standar JCPDS No. 39-1380 ................... 98 Tabel C.3 Data hasil XRD komposit karbon/zeolit-Y ............. 99 Tabel C.4 Data hasil XRD dari karbon tertemplat zeolit-Y ... 101

xvi

Tabel C.5 Data hasil XRD dari membran PSf ........................ 101 Tabel C.6 Data hasil XRD dari MMM PSf/KTZ (0,4% berat) ....

............................................................................... 102 Tabel D.1 Data hasil FTIR karbon tertemplat zeolit-Y............103

Tabel D.2 Data hasil FTIR membran PSf ............................... 104 Tabel D.3 Data hasil FTIR membran MMM PSf/KTZ (0,7%

berat) ...................................................................... 105 Tabel G.1 Nilai permeabilitas pada membran PSf...................115

Tabel G.2 Nilai permeabilitas pada MMM PSf/KTZ (0,4% berat)

........................................................................... 116 Tabel G.3 Nilai permeabilitas pada MMM PSf/KTZ (0,5% berat)

........................................................................... 117 Tabel G.4 Nilai permeabilitas pada MMM PSf/KTZ (0,7% berat)

........................................................................... 117 Tabel G.5 Nilai selektivitas CO2 terhadap CH4 pada membran ....

........................................................................... 118 Tabel G.6 Nilai selektivitas O2 terhadap N2 pada membran ... 119 Tabel G.7 Nilai selektivitas H2 terhadap CH4 pada membran . 120 Tabel G.8 Nilai selektivitas CO2 terhadap N2 pada membran . 120

xvii

DAFTAR LAMPIRAN

LAMPIRAN A Skema kerja ....................................................... 83 LAMPIRAN B Perhitungan formula zeolit-Y ............................ 89 LAMPIRAN C Hasil XRD.......................................................... 96 LAMPIRAN D Hasil FTIR ....................................................... 103 LAMPIRAN E Hasil TGA ........................................................ 107 LAMPIRAN F Hasil DSC ......................................................... 111 LAMPIRAN G Data permeasi gas ............................................ 115

1

BAB I

PENDAHULUAN

1.1 Latar Belakang

Teknologi membran merupakan teknologi sederhana yang

telah digunakan dan dikembangkan sejak 30 tahun terakhir untuk

proses pemisahan gas (Scott dan Hughes, 1996). Pemisahan gas

dengan teknologi membran dipilih karena memiliki beberapa sifat

unggul seperti efisiensi tinggi, kecepatan tinggi dan sistem

operasional yang sederhana (Scott dan Hughes, 1996). Pemisahan

gas merupakan salah satu aplikasi terpenting yang sering

digunakan dalam proses industri, seperti pemisahan gas hidrogen,

pemisahan gas oksigen - nitrogen, pemurnian gas alam, pemisahan

gas karbon dioksida, dan pemisahan uap (Aroon dkk., 2010).

Terdapat beberapa jenis membran yang telah dikembangkan

untuk aplikasi pemisahan gas. Jenis membran yang pertama adalah

membran polimer. Membran polimer merupakan membran tak

berpori, sehingga jalur transport gas pada membran tersebut

melalui mekanisme solution-diffusion. Oleh sebab itu, sifat

intrinsik material polimer adalah faktor pengontrol utama untuk

menentukan performa pemisahan gas (Dong dan Chen, 2013).

Membran polimer memiliki keunggulan sifat mekanik dan proses

operasional yang ekonomis (Chung dkk., 2007). Namun, performa

pemisahan gas pada membran polimer berada dibawah garis upper

bound pada plot Robeson (Lloyd M Robeson, 1991). Hal ini

menunjukkan bahwa membran polimer memiliki selektivitas yang

tinggi dengan permeabilitas yang rendah. Disisi lain performa

pemisahan gas ditunjukkan oleh membran dengan material

anorganik yang memiliki stabilitas termal dan kimia yang baik,

serta permeabilitas yang tinggi dibandingkan membran polimer

(Chung dkk., 2007). Namun tingginya biaya material dan proses

fabrikasi yang tidak mudah untuk diproduksi dalam skala besar

merupakan kekurangan dari membran anorganik (Dong dan Chen,

2013). Oleh karena itu untuk mengatasi kelemahan dari kedua jenis

membran tersebut, maka membran polimer digabungkan dengan

2

material anorganik menjadi mixed matrix membrane (MMM),

yang harapannya dapat menghasilkan membran dengan sifat

mekanik dan kimiawi yang baik, ketahanan termal dan performa

pemisahan gas yang tinggi, serta dapat dikomersialisasikan dalam

skala besar.

Mixed matrix membrane (MMM) merupakan jenis membran

yang terbentuk karena adanya penambahan material anorganik ke

dalam matriks polimer. Material anorganik berfungsi sebagai

pengisi yang dapat menyediakan jalur transport gas melalui

mekanisme molecular sieving, knudsen diffusion, surface diffusion

dan capillary condensation (Ismail dkk., 2011). Mekanisme

transport gas tersebut menyebabkan peningkatan permeabilitas dan

selektivitas membran (Chung dkk., 2007). Penelitian sebelumnya

telah banyak melaporkan mengenai MMM dengan peningkatan

performa pemisahan gas yang lebih baik dibandingkan dengan

membran polimer murni. Hasil peningkatan performa pemisahan

gas tersebut telah dilaporkan oleh Magueijo dkk. (2013) dengan

menggunakan membran gabungan PSf/CX (carbon xerogel) dapat

meningkatkan permeabilitas CO2 dari 182 menjadi 262 GPU dan

selektivitas CO2/O2 dari 1,4 menjadi 1,5. Hasil yang sama juga

dilaporkan oleh Zulhairun dkk. (2017) dengan menggunakan

membran gabungan PSf/TNT dapat meningkatkan permeabilitas

H2 dari 111,95 menjadi 269,07 GPU dan selektivitas H2/CH4 dari

5,3 menjadi 57,86. Hasil peningkatan performa pemisahan gas juga

dilaporkan oleh Dehghani Kiadehi dkk. (2015) dengan

menggunakan membran gabungan PSf/CNF (carbon nanofiber)

dapat meningkatkan permeabilitas CO2 dari 0,71 menjadi 4,87

barrer dan selektivitas CO2/CH4 dari 3,73 menjadi 12,17. Dari hasil

penelitian-penelitian tersebut dapat diketahui bahwa performa

pemisahan gas pada MMM dapat meningkat dibandingkan dengan

membran polimer murni. Hasil penelitian tersebut juga

memberikan informasi bahwa jenis material polimer/anorganik

yang digunakan sangat mempengaruhi peningkatan performa

pemisahan gas pada MMM. Oleh karena itu, ketepatan dalam

3

pemilihan material polimer/anorganik untuk preparasi MMM

merupakan permasalahan lanjutan.

Pemilihan material polimer/anorganik untuk pembuatan

MMM sangat penting dalam meningkatkan performa pemisahan

gas. Pemilihan material polimer dengan selektivitas yang tinggi

menyebabkan performa pemisahan gas yang lebih baik. Oleh

karena itu, polimer glassy yang bersifat kaku (rigid) lebih

berpotensi untuk digunakan dalam preparasi MMM, karena

memiliki selektivitas yang tinggi, dibandingkan dengan polimer

rubbery yang memiliki permeabilitas yang tinggi namun

selektivitas yang kurang baik (Aroon dkk., 2010). Salah satu jenis

polimer glassy yang banyak digunakan untuk pembuatan MMM

sebagai aplikasi pemisah gas murni maupun gas campuran adalah

polisulfon. Polisulfon merupakan material yang cukup menarik

ketika digabungkan dengan material anorganik berpori, karena

memiliki kombinasi selektivitas dan permeabilitas yang baik serta

mudah dalam prosesnya (Zimmerman dkk., 1997; Zulhairun,

Ismail, dkk., 2014). Polisulfon juga bersifat polar karena adanya

gugus sulfon, sehingga polisulfon dapat meningkatkan interaksi

kimia dengan gas yang memiliki momen kuadrat polar tinggi

(Bastani dkk., 2013). Akibatnya, gas tersebut dapat dengan mudah

teradsorp ke dalam matriks polisulfon dan meningkatkan

selektivitas.

Faktor lain yang mempengaruhi performa pemisahan gas

pada MMM adalah pemilihan material anorganik yang

ditambahkan sebagai pengisi. Pemilihan material anorganik

tersebut didasarkan pada komposisi kimia, bentuk partikel, dan

kesesuaian dengan matriks polimer yang digunakan (Goh dkk.,

2011). Salah satu material anorganik yang telah banyak digunakan

sebagai pengisi adalah zeolit. Zeolit memiliki struktur pori yang

tetap dan seragam, serta memiliki sifat fisika, kimia, adsorpsi dan

difusi yang baik (Dong dan Chen, 2013; Goh dkk., 2011). Zeolit

yang digabungkan dengan polimer glassy memiliki stabilitas

mekanik dan sifat transport gas yang baik, namun akan cenderung

menghasilkan void. Void merupakan celah yang disebabkan karena

4

rendahnya sifat adhesi antarmuka diantara zeolit dan polimer

glassy (Goh dkk., 2011). Void tersebut akan menyediakan jalur

alternatif bagi molekul gas, sehingga selektivitas membran

terhadap gas akan menurun. Di sisi lain, terdapat MMM dengan

material anorganik berupa karbon aktif yang memiliki sifat adhesi

antarmuka yang lebih tinggi, luas permukaan yang besar

(>500m2g-1), volume pori yang besar, stabil secara termal dan

mekanik, serta bersifat ringan (Dong dan Chen, 2013; Goh dkk.,

2011; Konwar dan De, 2013). Sifat-sifat karbon aktif tersebut dapat

meningkatkan performa pemisahan gas seperti yang ditunjukkan

pada penelitian Anson dkk., (2004). Anson dkk., (2004)

menggunakan dua jenis karbon aktif (AC1 dan AC2) yang

digabungkan dengan polimer ABS (acrylonitrile butadiene

styrene) untuk preparasi MMM. MMM ABS/AC1 memiliki

peningkatan permeabilitas CO2 dari 4,72 barrer menjadi 18,40

barrer dan selektivitas CO2/CH4 dari 13,80 menjadi 19,96.

Sedangkan MMM ABS/AC2 memiliki peningkatan permeabilitas

CO2 dari 4,72 barrer menjadi 10,13 barrer dan selektivitas

CO2/CH4 dari 13,80 menjadi 15,42. Peningkatan permeabilitas dan

selektivitas MMM ABS/AC2 lebih rendah dibandingkan MMM

ABS/AC1. Hal tersebut disebabkan karena AC2 memiliki

distribusi ukuran pori yang lebih lebar dibandingkan AC1 (Anson

dkk., 2004). Lebarnya distribusi ukuran pori dapat mengakibatkan

peningkatan performa pemisahan gas tidak signifikan. Oleh karena

itu, untuk memperbaiki sifat dari zeolit dan karbon aktif, maka

perlu adanya modifikasi dengan cara mensintesis material karbon

jenis baru berupa karbon tertemplat zeolit (KTZ) (Choi dkk.,

2015).

KTZ merupakan material karbon jenis baru yang unik dan

berpotensi, serta belum mendapat perhatian untuk digunakan

sebagai pengisi pada MMM (Choi dkk., 2015; Nishihara dkk.,

2009; Nishihara dan Kyotani, 2012). Oleh karena itu, pada

penelitian ini dilakukan strategi baru menggunakan KTZ sebagai

pengisi pada MMM. KTZ yang telah berhasil disintesis

sebelumnya oleh Anggarini (2013) memiliki karakteristik berupa

5

ukuran partikel yang relatif kecil (0,414 µm), ukuran pori yang

relatif besar (3,339 nm), distribusi ukuran pori berupa mesopori

(44,97%) dan mikropori (55,03%) serta luas permukaan yang

relatif tinggi (1359 m2/g). Ukuran partikel KTZ yang relatif kecil

dapat meningkatkan distribusi partikel secara merata di dalam

matriks polimer, sehingga tidak terdapat aglomerasi partikel yang

dapat menurunkan nilai selektivitas (Aroon dkk., 2010). Ukuran

pori berupa mesopori dapat memungkinkan rantai polimer

berpenetrasi ke dalam pori KTZ, sehingga kompatibilitas antara

KTZ dengan polimer dapat meningkat (Rezakazemi dkk., 2014).

KTZ dengan ukuran pori sebesar 3,339 nm juga dapat

menyediakan mekanisme transport gas berupa knudsen diffusion

atau surface diffusion, dimana mekanisme tersebut dapat

meningkatkan permeabilitas dan selektivitas pada MMM.

1.2 Rumusan Masalah

Pada penelitian ini, KTZ merupakan material karbon jenis

baru yang digunakan sebagai pengisi pada mixed matrix

membrane, karena memiliki ukuran pori berupa mikropori yang

seragam, luas permukaan yang besar, serta memiliki sifat adhesi

antarmuka yang tinggi. Namun, belum diketahui kondisi optimum

saat preparasi dan performa pemisahan gas dari mixed matrix

membrane PSf/KTZ. Oleh karena itu, perlu dipreparasi dan

dipelajari performa pemisahan gas mixed matrix membrane

PSf/KTZ pada variasi jumlah KTZ.

1.3 Tujuan

Tujuan dari penelitian ini adalah untuk mempreparasi dan

mempelajari performa pemisahan gas mixed matrix membrane

PSf/KTZ pada variasi jumlah KTZ.

1.4 Manfaat

Hasil dari penelitian ini dapat memberikan kontribusi pada

pengembangan material mixed matrix membrane untuk pemisahan

gas.

6

1.5 Batasan Masalah

Pada penelitian ini, MMM dipreparasi menggunakan

metode inversi fasa dry/wet jet spinning dengan bentuk serat

berongga. Material yang digunakan pada mixed matrix membrane

(MMM) terdiri dari karbon tertemplat zeolit (KTZ) sebagai pengisi

dan polisulfon (PSf) sebagai matriks polimer. Pengaruh KTZ pada

karakteristik MMM PSf/KTZ dipelajari menggunakan XRD,

FTIR, SEM, AFM, TGA, dan DSC. Sedangkan pengaruh KTZ

pada performa pemisahan gas pada MMM PSf/KTZ dipelajari

menggunakan uji permeasi gas CO2, CH4, O2, N2, dan H2.

7

BAB II TINJAUAN PUSTAKA

2.1 Membran Sebagai Pemisah Gas

Pemisahan gas merupakan salah satu aplikasi terpenting

yang sering digunakan dalam proses industri, seperti pemisahan

gas hidrogen, pemisahan gas oksigen - nitrogen, pemurnian gas

alam, pemisahan gas karbon dioksida, dan pemisahan uap (Aroon

dkk., 2010). Salah satu teknologi yang dapat digunakan dalam

aplikasi pemisahan gas adalah membran. Membran merupakan

lapisan tipis selektif yang dapat melewatkan satu komponen dan

menahan komponen yang lain (Mulder, 1996), skema pemisahan

komponen pada membran ditunjukkan pada Gambar 2.1.

Gambar 2.1 Skema Pemisahan Komponen pada Membran

(Mulder, 1996)

Proses pemisahan gas pada membran dapat terjadi karena

adanya gaya dorong (driving force) dan proses fisika-kimia antara

membran dengan gas (Mulder, 1996). Gaya dorong dapat berupa

gradien konsentrasi (ΔC), gradien tekanan (ΔP), gradien

temperatur (ΔT), dan gradien potensial (ΔE). Sedangkan proses

8

fisika-kimia antara membran dengan gas dapat dipelajari dari

mekanisme transport gas. Mekanisme transport gas pada membran

dibedakan menjadi 5 macam yaitu, knudsen diffusion, surface

diffusion, capillary condensation, molecular sieving dan solution

diffusion seperti yang ditunjukkan pada Gambar 2.2 (Ismail dkk.,

2015).

Gambar 2.2 Mekanisme transport pada membran berpori, (a)

Knudsen diffusion, (b) surface diffusion, (c)

capillary condensation, (d) molecular sieving

(Ismail dkk., 2015)

Mekanisme transport knudsen diffusion terjadi pada gas

yang memiliki berat molekul kecil dan juga melewati membran

yang memiliki pori kecil (Wenten dkk., 2010). Pada prosesnya,

tumbukan gas dengan dinding pori lebih sering terjadi

dibandingkan tumbukan antar molekul gas itu sendiri (Wenten

dkk., 2010). Di sisi lain, terdapat mekanisme transport surface

diffusion yang berbanding terbalik dengan mekanisme knudsen

diffusion. Mekanisme surface diffusion terjadi pada gas yang

memiliki berat molekul dan polaritas yang besar, pada prosesnya

molekul gas tersebut akan diserap pada dinding pori membran dan

9

berpindah disepanjang permukaannya (Ismail dkk., 2015).

Selanjutnya, mekanisme transport capillary condensation terjadi

pada gas yang dapat terkondensasi di dalam pori membran (Ismail

dkk., 2015). Mekanisme molecular sieving terjadi ketika ukuran

molekul gas sesuai dengan ukuran pori dari membran, sehingga

membran secara selektif dapat melewatkan gas tertentu (Ismail

dkk., 2015). Selain itu, terdapat mekanisme solution diffusion yang

pada umumnya terjadi pada membran polimer. pada prosesnya, gas

melewati membran melalui 3 tahap yaitu adsorpsi, difusi dan

desorpsi. Pada tahap adsorpsi, kesesuaian sifat antara gas dengan

membran dibutuhkan agar gas dapat masuk ke dalam membran.

Sedangkan pada tahap difusi, gas dengan diameter kinetik yang

kecil dibutuhkan agar gas dapat berdifusi dengan cepat (Ismail

dkk., 2015).

2.2 Mixed Matrix Membrane Sebagai Pemisahan Gas

Terdapat beberapa jenis membran yang banyak digunakan

untuk aplikasi pemisahan gas, jenis membran yang pertama adalah

membran polimer. Membran polimer memiliki kemudahan dalam

proses preparasi dan fabrikasi, biaya produksi yang rendah, serta

mudah dalam pembuatan variasi bentuk modul (Vinoba dkk.,

2017). Namun, membran polimer memiliki kekurangan yaitu tidak

dapat stabil secara termal dan kimia, ukuran pori tidak dapat

dikontrol serta memiliki permeabilitas yang rendah dengan

selektivitas yang tinggi, seperti yang ditunjukkan pada Tabel 2.1

(Lloyd M Robeson, 1991; Vinoba dkk., 2017).

Tabel 2.1 Performa pemisahan gas pada membran polimer Membran Uji gas Kinerja pemisahan Pustaka

Permeabilitas Selektivitas

PSf CO2/CH4 PCO2 = 5,6 barrer 22,4 (McHattie dkk.,

1991)

HFPC O2/N2 PO2 = 6,9 barrer 4,06 (Hellums dkk.,

1989)

10

PSf CO2/N2 PCO2 = 4,9 barrer 24,5 (L M Robeson,

2000)

PA O2/N2 PO2 = 1,7 barrer 5,15 (Babari dkk.,

1989)

DMPSF CO2/CH4 PCO2 = 2,1 barrer 30 (McHattie dkk.,

1991) (PA = polyarylate; HFPC = hexafluoro bisphenol-A polycarbonate; DMPSF =

dimethyl bisphenol-A polysulfone)

Di sisi lain, terdapat membran anorganik yang bersifat stabil

secara kimia dan termal, ukuran pori dapat dikontrol, serta

memiliki selektivitas dan permeabilitas yang lebih tinggi daripada

membran polimer, seperti yang ditunjukkan pada Tabel 2.2

(Vinoba dkk., 2017). Namun, membran anorganik memiliki

kekurangan yaitu bersifat rapuh, biaya produksi tinggi dan tidak

mudah diproduksi dalam skala besar. Oleh karena itu, untuk

mengatasi kekurangan dari kedua jenis membran tersebut maka

dilakukan kombinasi antara membran polimer dengan material

anorganik. Kombinasi tersebut dapat menghasilkan membran jenis

lain yang dinamakan mixed matrix membrane (MMM).

Tabel 2.2 Performa pemisahan gas pada membran anorganik Membran Uji gas Kinerja pemisahan Pustaka

Permeabilitas Selektivitas

CMS O2/N2 PO2 = 411 barrer 4 (Wey dkk.,

2013)

Karbon CH4/N2 PCH4 = 320 barrer 2,6 (Fuertes, 2000)

Silica CO2/N2 PCO2 = 1,9×10-7

mol m-2 s-1 Pa-1

46 (Nagasawa

dkk., 2017)

GO H2/N2 PH2 = 446×10-10

mol m-2 s-1 Pa-1

64 (Zhu dkk.,

2017) (CMS= carbon molecular sieve; GO = graphene Oxide)

Mixed matrix membrane (MMM) merupakan jenis membran

yang terdiri dari matriks polimer dan material anorganik (Magueijo

dkk., 2013). Adanya material anorganik di dalam matriks polimer

11

menyebabkan MMM memiliki sifat yang lebih unggul

dibandingkan membran polimer dan membran anorganik. Sifat

tersebut berupa kestabilan secara termal dan kimia, dapat

dikomersialisasikan dalam skala besar, serta memiliki selektivitas

dan permeabilitas yang lebih tinggi, seperti yang ditunjukkan pada

Tabel 2.3 (Vinoba dkk., 2017).

MMM memiliki morfologi ideal yang dapat meningkatkan

nilai permeabilitas dan selektivitas. Morfologi ideal pada MMM

terdiri dari (1) lapisan rapat (dense) dan (2) substrat berpori (Dong

dan Chen, 2013). Lapisan rapat merupakan lapisan selektif, dimana

material anorganik diinginkan berada pada lapisan tersebut, untuk

menjamin transport gas dapat melewati fase anorganik lebih

banyak daripada fase polimer. Ketika transport gas dapat melewati

fase anorganik lebih banyak, maka performa pemisahan gas dapat

diperbaiki secara maksimal. Sedangkan, substrat berpori

merupakan lapisan yang hanya berfungsi untuk mendukung

performa pemisahan gas MMM secara fisik (Dong dan Chen,

2013). Skema mekanisme transport gas pada lapisan rapat MMM

ditunjukkan oleh Gambar 2.3

Gambar 2.3 Skema mekanisme transport gas pada lapisan rapat

MMM (Rezakazemi dkk., 2014)

12

Tabel 2.3 Performa pemisahan gas pada mixed matrix

membrane Komposisi

Membran

Gas Performa Membran Pustaka

Polimer Polimer/pengisi

PSf/CNF CO2/CH4 α = 3,73

PCO2= 0,71

barrer

α = 12,17

PCO2 = 4,87

barrer

(Dehghani

Kiadehi

dkk., 2015)

PSf/CMS O2/N2 α = 5,50

PO2= 1,58

barrer

α = 5,97

PO2 = 7,96 barrer

(Ismail dkk.,

2011)

PSf/SAPO3

4-IL6

CO2/N2 α = 6,15

PCO2= 5,60

GPU

α = 18,82

PCO2= 7,24 GPU

(Ahmad

dkk., 2017)

PSf/GO CO2/N2 α = 17,26

PCO2= 65,24

GPU

α = 29,90

PCO2= 74,42

GPU

(Zahri dkk.,

2016)

PSf/C15 CO2/CH4 α = 23,12

PCO2= 4,97

barrer

α = 20,98

PCO2= 18,72

barrer

(Zulhairun,

Ismail, dkk.,

2014)

PSf/SWNT O2/N2 α = 5,07

PO2= 0,84

barrer

α = 5,35

PO2= 1,23 barrer

(Kim dkk.,

2007)

PSf/Zeolit-

T

CO2/CH4 α = 2,63

PCO2= 12,33

GPU

α = 3,37

PCO2= 78,90

GPU

(Mohamad

dkk., 2016)

PSF/TNT H2/CH4 α = 53,31

PH2= 111,95

GPU

α = 57,86

PH2= 269,07

GPU

(Zulhairun

dkk., 2017a)

2.3 Pemilihan Material Mixed Matrix Membrane

Faktor yang dapat mempengaruhi performa pemisahan gas

pada MMM adalah pemilihan material polimer dan anorganik.

Pemilihan material polimer dengan selektivitas yang tinggi

menyebabkan performa pemisahan gas yang lebih baik. Oleh

karena itu, polimer glassy yang bersifat kaku (rigid) lebih

berpotensi untuk digunakan dalam preparasi MMM, karena

memiliki selektivitas yang tinggi, dibandingkan dengan polimer

13

rubbery yang memiliki permeabilitas yang tinggi namun

selektivitas yang kurang baik (Aroon dkk., 2010). Salah satu jenis

polimer glassy yang banyak digunakan untuk pembuatan MMM

sebagai aplikasi pemisah gas adalah polisulfon.

Polisulfon merupakan material yang cukup menarik ketika

digabungkan dengan material anorganik berpori, karena memiliki

kombinasi selektivitas dan permeabilitas yang baik serta mudah

dalam prosesnya (Zimmerman dkk., 1997; Zulhairun, Ismail, dkk.,

2014). Polisulfon juga bersifat polar karena adanya gugus sulfon

seperti yang ditunjukkan pada Gambar 2.4, sehingga polisulfon

dapat meningkatkan interaksi kimia dengan gas yang memiliki

momen kuadrat polar tinggi (Bastani dkk., 2013). Akibatnya, gas

tersebut dapat dengan mudah teradsorp ke dalam matriks

polisulfon dan meningkatkan selektivitasnya.

Gambar 2.4 Struktur polisulfon

Nilai selektivitas dan permeabilitas yang baik dengan

menggunakan polisulfon ditunjukkan pada hasil penelitian yang

dilakukan oleh Magueijo dkk. (2013), dimana nilai permeabilitas

CO2 dan selektivitas CO2/O2 secara berturut-turut dapat mencapai

262 GPU dan 1,5. Hasil yang sama juga ditunjukkan pada

penelitian yang dilakukan oleh Zulhairun dkk., (2017), dimana

nilai permeabilitas H2 dan selektivitas H2/CH4 secara berturut-turut

dapat mencapai 196 GPU dan 69,40.

Faktor lain yang dapat meningkatkan performa pemisahan

gas pada MMM adalah pemilihan material anorganik. Pemilihan

material anorganik tersebut didasarkan pada komposisi kimia,

bentuk partikel, dan kesesuaian dengan matriks polimer yang

digunakan (Goh dkk., 2011). Salah satu material yang banyak

digunakan sebagai pengisi pada MMM adalah zeolit (Vinoba dkk.,

14

2017). Zeolit memiliki struktur pori yang tetap dan seragam, serta

memiliki sifat fisika, kimia, adsorpsi dan difusi yang baik (Dong

dan Chen, 2013; Goh dkk., 2011). Sifat zeolit tersebut dapat


pada penelitian Mohamad dkk., (2016). Pada penelitian tersebut,

MMM PSf/zeolit-T (4% berat) memiliki peningkatan

permeabilitas CO2 dari 12,33 menjadi 78,90 GPU dan selektivitas

CO2/CH4 dari 2,63 menjadi 3,37. Namun, terdapat hasil yang

berbeda pada penelitian yang dilakukan oleh Husain dan Koros,

(2007), dimana MMM ultem/zeolit HSSZ-13 (4,4% berat) tidak

memiliki peningkatan performa pemisahan gas. Hal tersebut

disebabkan karena adanya cacat pada morfologi membran yang

disebut “sieve-in-a-cage”. Cacat dapat terjadi ketika adhesi

antarmuka zeolit-polimer bersifat lemah.

Di sisi lain, terdapat material anorganik berupa karbon

aktif yang memiliki sifat adhesi antarmuka diantara polimer-

anorganik yang lebih tinggi, luas permukaan yang besar (>500m2g-

1), volume pori yang besar, stabil secara termal dan mekanik, serta

bersifat ringan (Dong dan Chen, 2013; Goh dkk., 2011; Konwar

dan De, 2013). Sifat-sifat karbon aktif tersebut juga dapat


pada penelitian Anson dkk., (2004). Pada penelitian tersebut dua

jenis karbon aktif (AC1 dan AC2) digabungkan dengan polimer

ABS (acrylonitrile butadiene styrene) untuk preparasi MMM.

MMM ABS/AC1 (10% berat) memiliki peningkatan permeabilitas

CO2 dari 4,72 menjadi 18,40 barrer dan selektivitas CO2/CH4 dari

13,80 menjadi 19,96. Sedangkan MMM ABS/AC2 (20% berat)

memiliki peningkatan permeabilitas CO2 dari 4,72 menjadi 10,13

barrer dan selektivitas CO2/CH4 dari 13,80 menjadi 15,42.

Peningkatan permeabilitas dan selektivitas MMM ABS/AC2 lebih

rendah dibandingkan MMM ABS/AC1, hal tersebut disebabkan

karena AC2 memiliki distribusi ukuran pori yang lebih lebar

dibandingkan AC1 (Anson dkk., 2004). Lebarnya distribusi ukuran

pori dapat mengakibatkan performa pemisahan gas tidak dapat

meningkat secara signifikan. Oleh karena itu, untuk memperbaiki

15

sifat dari zeolit dan karbon aktif, maka perlu adanya modifikasi

dengan cara mensintesis material karbon jenis baru berupa karbon

tertemplat zeolit (KTZ) (Choi dkk., 2015).

KTZ merupakan material karbon jenis baru yang unik dan

berpotensi serta belum mendapat perhatian untuk digunakan

sebagai pengisi pada MMM (Choi dkk., 2015; Nishihara dkk.,

2009; Nishihara dan Kyotani, 2012). KTZ disintesis menggunakan

zeolit sebagai templat dan prekursor karbon dengan metode

impregnasi. Salah satu jenis zeolit yang sering digunakan sebagai

templat adalah zeolit-Y, karena sangat murah dan telah diproduksi

dalam skala industri. Serta prekursor karbon yang dapat digunakan

adalah sukrosa, karena memiliki ukuran molekul 0,7 × 0,9 nm

(Ramm dkk., 1982). Ukuran molekul dari sukrosa sesuai dengan

ukuran pori dari zeolit-Y, sehingga molekul sukrosa dapat masuk

ke dalam pori dari zeolit-Y (0,74 nm) (Vinoba dkk., 2017).

Prosedur sintesis KTZ secara umum ditunjukkan oleh Gambar 2.5.

Gambar 2.5 Prosedur sintesis KTZ (Nishihara dkk., 2008)

Namun tantangan terbesar dalam mensintesis KTZ adalah

saat proses sintesis komposit karbon/zeolit-Y, karena terdapat

kemungkinan karbon tidak dapat masuk ke dalam pori dari zeolit-

Y seperti yang ditunjukkan oleh Gambar 2.6. Karbon tersebut akan

16

menghalangi karbon lain untuk masuk ke dalam pori zeolit-Y,

sehingga karbon dapat membentuk lapisan rapat pada permukaan

luar kristal zeolit-Y sebelum pori terisi penuh oleh karbon.

Akibatnya, KTZ yang dihasilkan setelah proses pencucian

komposit karbn/zeolit-Y memiliki karakteristik pori yang tidak

sesuai untuk digunakan sebagai material anorganik pada mixed

matrix membrane.

Gambar 2.6 Molekul sukrosa (a) yang dapat masuk ke dalam pori

window zeolit-Y, (b) yang tidak dapat masuk ke

dalam pori window zeolit-Y (Gunawan, 2015)

KTZ yang berhasil disintesis menggunakan metode

impregnasi ditunjukkan pada penelitian yang dilakukan oleh

Anggarini (2013). KTZ tersebut memiliki karakteristik berupa

ukuran partikel yang relatif kecil (0,414 µm), distribusi ukuran pori

berupa mesopori (44,97%) dan mikropori (55,03%), luas

17

permukaan yang relatif tinggi (1359 m2/g), serta ukuran pori yang

relatif besar (3,339 nm). Ukuran partikel KTZ yang relatif kecil

dapat meningkatkan distribusi partikel secara merata di dalam

matriks polimer, sehingga tidak adanya aglomerasi partikel yang

dapat menurunkan nilai selektivitas (Aroon dkk., 2010). Ukuran

pori berupa mesopori dapat memungkinkan rantai polimer

berpenetrasi ke dalam pori KTZ, sehingga kompatibilitas antara

KTZ dengan polimer dapat meningkat (Rezakazemi dkk., 2014).

Luas permukaan KTZ yang relatif tinggi dapat memaksimalkan

adsorpsi gas (Aroon dkk., 2010; Dong dan Chen, 2013). Ukuran

pori yang relatif besar (3,339 nm) juga dapat menyediakan

mekanisme transport gas berupa knudsen diffusion atau surface

diffusion, dimana mekanisme tersebut dapat meningkatkan

permeabilitas dan selektivitas pada MMM.

2.4 Metode Preparasi Mixed Matrix Membrane

Preparasi MMM menggunakan metode inversi fasa dry/wet

jet spinning. Metode tersebut digunakan untuk mempreparasi

membran dengan bentuk serat berongga. Secara umum preparasi

membran dengan metode inversi fasa dry/wet jet spinning

melibatkan 3 komponen utama yaitu polimer, pelarut, dan non

pelarut. Pada penelitian ini inversi fasa dilakukan dengan cara

merendam membran di dalam wadah koagulasi yang berisis air

(non pelarut). Pada saat perendaman, pelarut akan berdifusi menuju

wadah koagulasi, dan non pelarut akan berdifusi menuju polimer.

selama proses tersebut larutan akan mengalami demixing (Wenten

dkk., 2000).

2.5 Karakterisasi

2.6.1 X-Ray Diffraction (XRD)

Sinar-X adalah radiasi elektromagnetik dengan energi

foton antara 100 eV sampai 100 KeV. Sinar ini digunakan dalam

berbagai bidang seperti kedokteran, sipil, keamanan, dan sains.

Pada bidang sains sinar-X digunakan untuk menganalisis

18

komposisi unsur-unsur kimia suatu bahan/zat dan juga

mineralogi/struktur kristal dari suatu bahan. Untuk mengetahui

mineralogi atau struktur kristal dari suatu bahan, teknik sinar-X

yang digunakan adalah difraksi atau lebih lengkapnya disebut

sebagai teknik difraksi sinar-X (XRD) (Prasetyoko dkk., 2016).

Prinsip kerja dari XRD adalah sinar-X ditembakkan pada

bidang kristal suatu zat dan berinteraksi dengan atom dalam sampel

tersebut untuk menghasilkan hamburan cahaya. Ketika sinar-X

dihamburkan oleh suatu zat dengan keteraturan seperti kristal,

maka akan dihasilkan difraktogram karena memiliki kesamaan

panjang gelombang dengan sinar X (Skoog dkk., 2007 dan willard,

1988). Hamburan yang terjadi pada XRD menuruti hukum Bragg

yang ditunjukkan oleh persamaan 2.1.

𝑛𝜆=2𝑑 𝑠𝑖𝑛𝜃 (2.1)

Dimana n adalah tingkat difraksi, 𝑑 adalah jarak antar

bidang kristal, λ adalah panjang gelombang sinar X dan θ adalah

sudut jatuh difraksi (Bragg, 1975). Saat proses karakterisasi, sinar-

X yang dipakai pada umumnya adalah radiasi Cu-Kα dengan

panjang gelombang 1,54 Å (Millward dan Yaghi, 2005). Gambar

2.7 merupakan hasil difraktogran XRD dari komposit

karbon/zeolit-Y dan zeolit-Y.

Pada hasil difraktogram XRD dari zeolit-Y memiliki

puncak dengan intensitas tertinggi pada 2θ = 6° (111), puncak

tersebut merupakan puncak khas dari zeolit-Y. Difraktogram dari

komposit karbon/zeolit-Y juga memiliki puncak khas dari zeolit-

Y, hal tersebut menunjukkan bahwa karbon dapat masuk ke dalam

pori zeolit-Y tanpa merusak struktur dari zeolit-Y (Youn dkk.,

2011).

Zeolit-Y merupakan material kristalin dengan atom-atom

penyusunnya tersusun sedemikian rupa sehingga bentuknya

menyerupai bidang-bidang dengan jarak antar bidang yang tertentu

dan tiap atom tersebut dapat memantulkan berkas sinar-X. Susunan

19

atom-atom yang teratur seperti itu tidak terdapat pada material

bersifat amorf, karena pada material amorf atom-atom

penyusunnya tersusun secara acak. Apabila ada keteraturan

susunan pada material amorf, maka keteraturan tersebut hanya

terjadi/ada dalam jarak yang sangat pendek dan daerah yang sangat

kecil saja. Oleh karena itu, hanya material yang bersifat kristalin

saja yang dapat menghasilkan pola difraksi yang menunjukkan

struktur kristalinnya, sedangkan fasa amorf tidak dapat

(Prasetyoko dkk., 2016).

Gambar 2.7 Difraktogram XRD dari (a) zeolit-Y, (b) komposit

karbon/zeolit-Y (Youn dkk., 2011)

2.6.2 Analisa Adsorpsi Desorpsi Gas N2 (BET)

Adsorpsi desorpsi gas N2 digunakan untuk analisa material

mikropori dan mesopori. Dalam adsorpsi fisis, gas inert dengan

jumlah tertentu, pada temperatur yang sangat rendah (77 K), dan

tekanan vakum diadsorb pada permukaan material berpori.

Adsorpsi fisis tidak tergantung pada sifat dari sampel, tetapi hanya

tergantung pada luas permukaan dan struktur pori. Luas permukaan

material yang dianalisa diukur dari jumlah molekul yang terdeposit

20

di monolayer. Sedangkan ukuran pori ditentukan oleh tekanan

kondensasi. Dari analisa ini diperoleh luas area spesifik total,

distribusi ukuran pori, dan volume total pori (Prasetyoko dkk.,

2016). Gambar 2.8 menunjukkan grafik adsorpsi desorpsi

isotermal dari KTZ, SCM30 dan A20.

Gambar 2.8 Grafik adsorpsi desorpsi isotermal dari KTZ,

SCM30 (karbon aktif), dan A20 (karbon aktif)

(Nishihara dan Kyotani, 2012)

Pada Gambar 2.8 menunjukkan grafik adsorpsi desorpsi

isotermal dari KTZ yang mengikuti tipe I. Tipe I pada grafik

adsorpsi desorpsi isotermal dapat mengndikasikan bahwa material

karbon yang berhasil disintesis memiliki pori berukuran mikropori

(Nishihara dan Kyotani, 2012).

2.6.3 Scanning Electron Microscopy (SEM)

SEM merupakan suatu analisis yang digunakan untuk

mempelajari sifat-sifat permukaan suatu obyek, morfologi, bentuk,

ukuran dan susunan partikel penyusun obyek yang berada pada

permukaan sampel, komposisi unsur-unsur dan senyawa penyusun

21

sampel, mendapatkan informasi kristalografi dan susunan atom

dalam sampel (Prasetyoko dkk., 2016)

SEM menggunakan elektron sebagai sumber energi,

berkas elektron dengan energi kinetik 1-25 kV ditembakkan ke

dalam sampel, elektron tersebut memiliki energi tinggi dan disebut

sebagai elektron primer. Ketika elektron primer mengenai sampel

maka akan menghasilkan elektron sekunder yang memiliki energi

lebih rendah. Elektron sekunder kemudian ditangkap oleh detektor

sehingga dihasilkan sebuah gambar (Kroschwitz, 1990). Gambar

2.9 menunjukkan hasil SEM pada permukaan MMM dengan

adanya variasi jumlah penambahan CNF.

Gambar 2.9 Hasil SEM permukaan membran (a) PSf murni, (b)

PSf/CNF0.01 (c) PSf/CNF0,1, (d) PSf/CNF1

(Dehghani Kiadehi dkk., 2015)

Pada Gambar 2.9 menunjukkan adanya pengaruh material

anorganik terhadap morfologi permukaan pada MMM PSf.

22

Semakin banyak CNF yang ditambahkan, maka aglomerasi

partikel dan defect pada permukaan semakin tinggi (Dehghani

Kiadehi dkk., 2015).

2.6.4 Fourier Transform Infrared (FTIR)

FTIR merupakan instrumen yang digunakan untuk

mengidentifikasi gugus fungsi dan jenis ikatan dari suatu molekul.

Ketika cahaya inframerah menumbuk sampel, frekuensi yang

sesuai dengan frekuensi getaran alami suatu molekul akan diserap,

sehingga meningkatkan besarnya getaran alami molekul (king

dkk., 2004).

FTIR menggunakan interferometer yang memungkinkan

berbagai panjang gelombang diproduksi secara bersamaan,

sehingga mengurangi waktu yang dibutuhkan untuk analisis.

Proses ini dikenal sebagai keuntungan Fellgett. Interferometer

pada spektrometer inframerah memiliki radiasi cahaya yang tinggi

karena semua radiasi inframerah dilewatkan, atau dipancarkan dari

sampel dan menyerang detektor sekaligus (King dkk., 2004).

Gambar 2.10 menunjukkan spektra FTIR dari membran PSf,

MMM PSf/CNF, dan MMM PSf/F-CNF.

Gambar 2.10 Spektra FTIR dari (a) membran PSf, (b) MMM

PSf/CNF, (c) MMM PSf/F-CNF (Kiadehi dkk.,

2015)

23

Pada Gambar 2.10 (a) menunjukkan spektra FTIR dari

membran PSf yang memiliki puncak-puncak pada daerah : 1150

cm-1 (SO2), 1370 cm-1 (C-H), dan 1580 cm-1 (C=C). Di sisi lain

terdapat MMM PSf/CNT yang memiliki spektra FTIR sama

dengan membran PSf, namun dengan satu perbedaan yaitu adanya

vibrasi stretching C-H pada daerah 2970 dan 3070 cm-1, yang

menunjukkan adanya CNF (Kiadehi dkk., 2015).

2.6.5 Atomic Force Microscopy (AFM)

AFM dapat memberikan informasi topologi tiga dimensi

suatu permukaan hingga skala nanometer, sehingga dapat

digunakan untuk mengetahui kekasaran permukaan pada suatu

material. Karakterisasi ini dapat digunakan untuk material yang

bersifat konduktor maupun isolator seperti makromolekul, sel,

DNA dan protein.

AFM terdiri dari berbagai komponen seperti sebuah

penompang (cantilever) yang berinteraksi langsung dengan

sampel. Cantilever memiliki ujung yang tajam sebagai alat

pemeriksa (probe) yang digunakan untuk memindai permukaan

spesimen. Penompang ini biasanya terbuat dari silikon ataupun

silikon nitrida dengan radius kelengkungan ujung mencapai

bilangan nanometer. Ketika ujungnya dibawa mendekati

permukaan sampel, gaya antara ujung tajam pemindai dengan

permukaan sampel menyebabkan pelengkungan penompang sesuai

dengan hukum Hooke (Kronenberger, 2006). Gambar 2.11

menunjukkan hasil AFM membran PSf dan MMM PSf/CNF

(carbon nanofiber) dengan variasi penambahan CNF.

Gambar 2.11 menunjukkan bahwa kekasaran permukaan

yang dipengaruhi oleh jumlah material anorganik yang

ditambahakan pada MMM PSf. Semakin banyak material

anorganik yang ditambahkan maka kekasaran permukaan pada

membran semakin meningkat (Dehghani Kiadehi dkk., 2015).

24

Gambar 2.11 Hasil AFM membran (a) PSf/CNF1, (b)

PSf/CNF0,1, (c) PSf/CNF0,01 (Dehghani Kiadehi

dkk., 2015)

2.6.6 Thermal Gravimetric Analysis (TGA)

TGA merupakan suatu analisis yang digunakan untuk

menentukan kemurnian sampel, perilaku dekomposisi, stabilitas

termal suatu material, reaksi kimia yang melibatkan perubahan

berat material akibat absorpsi desorpsi dan kinetika kimia dengan

25

menghitung perubahan berat yang dihubungkan dengan perubahan

temperatur. Perubahan berat dapat berupa hilangnya berat atau

bertambahnya berat material (Prasetyoko dkk., 2016).

Pada Gambar 2.12, menunjukkan bahwa membran PSf

terdekomposisi terlebih dahulu daripada MMM PSf/TNT untuk

semua variasi jumlah penambahan TNT (Zulhairun dkk., 2017).

Sehingga dapat disimpulkan bahwa adanya penambahan TNT

dapat meningkatkan kestabilan termal pada MMM.

Gambar 2.12 Kurva TGA membran PSf dan MMM PSf/TNT

dengan variasi jumlah penambahan TNT

(Zulhairun dkk., 2017)

2.6.7 Differential Scanning Calorimetry (DSC)

DSC merupakan suatu analisis yang digunakan untuk

menentukan temperatur transisi, panas fusi fasa kristal, derajat

kristalisasi, kapasitas panas, panas pembentukan, dan kemurnian

sampel. data yang didapatkan melalui teknik ini adalah profil kurva

aliran panas ke sampel minus aliran panas ke reference terhadap

waktu atau temperatur. Perbedaan temperatur antara sampel dan

reference dijaga tetap nol (Prasetyoko dkk., 2016).

26

“Halaman ini sengaja dikosongkan”

27

BAB III

METODOLOGI PENELITIAN

3.1 Alat dan Bahan

3.1.1 Alat

Peralatan yang digunakan pada penelitian ini dibagi

menjadi 3 bagian yaitu : (1) alat yang digunakan untuk sintesis

zeolit-Y dan KTZ adalah crusible stainless steel, reaktor

hidrotermal (autoclave stainless steel), botol polipropilena, oven,

hot plate, furnace tubular, dan seperangkat alat refluks, (2) alat

yang digunakan untuk preparasi membran serat berongga adalah

pisau pengaduk, sonikator, botol duran, alat spinning, dan wadah

koagulasi, (3) alat yang digunakan untuk analisis zeolit-Y, KTZ

dan membran adalah x-ray diffraction (XRD, Expert PAN

Alytical), scanning electron microscopy (SEM, Zeiss EVO MA30

dan TM3000 Tabletop Microscope), adsorpsi desorpsi N2 (BET,

ASAP 2040), fourier transform infrared (FTIR, Thermo Scientific

Nicolet iS10), thermal gravimetric analysis (TGA, Mettler Toledo

TGA/SDTA851e), differential scanning calorimetry (DSC,

Mettler Toledo DSC/822e), atomic force microscopy (AFM, AIST-

NT Inc. 329 Bel Marin Keys Blvd Suitte 20 USA Novato CA

94949), dan alat uji permeasi gas.

3.1.2 Bahan

Bahan yang digunakan pada penelitian ini dibagi menjadi

3 tahap yaitu : (1) bahan yang digunakan untuk sintesis zeolit-Y

dan KTZ adalah natrium aluminat (NaAlO2, Sigma Aldrich),

larutan natrium silikat (Na2SiO3, Sigma Aldrich), natrium

hidroksida (NaOH 99% p.a, Sigma Aldrich), sukrosa (C12H22O11

98%, Fluka), asam sulfat (H2SO4 98% p.a, Merck), air

demineralisasi, gas nitrogen (N2 99,9999%), asam klorida (HCl

37%, SAP), dan asam fluorida (HF 48% p.a, Sigma Aldrich), (2)

bahan yang digunakan untuk preparasi MMM PSf/KTZ adalah

karbon tertemplat zeolit-Y (KTZ) hasil sintesis, polisulfon (PSf

Udel-P3500, Solvay Chemicals), N,N-dimetilasetamida (DMAc

28

99%, Merck), tetrahidrofuran (THF 99.8%, Merck), etanol (EtOH,

Merck), dan metanol (MeOH 99.9%, Merck), (3) bahan yang

digunakan untuk uji permeasi adalah gas CO2, CH4, H2, N2, dan O2

(kemurnian > 99,995%, Mega Mount Industrial Gases Sdn Bhd,

Malaysia).

3.2 Prosedur

Prosedur pada penelitian ini meliputi sintesis zeolit-Y,

karakterisasi zeolit-Y, sintesis KTZ, karakterisasi KTZ, preparasi

dan fabrikasi membran, uji permeasi gas, serta karakterisasi

membran. Sintesis zeolit-Y pada penelitian ini menggunakan

metode hidrotermal, sintesis KTZ menggunakan metode

impregnasi prekursor dan karbonisasi, preparasi dan fabrikasi

membran serat berongga menggunakan metode inversi fasa

dry/wet jet spinning.

3.2.1 Sintesis Zeolit-Y

Sintesis zeolit-Y terdiri dari 3 tahap proses yaitu

pembuatan seed gel, feedstock gel, dan overall gel (Kayadoe,

2013).

• Seed gel

Seed gel pertama kali dibuat dengan cara mencampurkan

23,991 gram air demineralisasi dengan 3,469 gram natrium

hidroksida dan 1,924 gram natrium aluminat ke dalam botol

polipropilen 50 mL dengan diikuti proses pengadukan hingga

terbentuk larutan homogen. Larutan homogen yang terbentuk

selanjutnya ditambahkan 17,518 gram natrium silikat dengan

diikuti proses pengadukan menggunakan magnetic stirer pada suhu

ruang dan kecepatan 600 rpm selama 10 menit, selanjutnya

didiamkan pada suhu ruang selama 24 jam dalam keadaan botol

tertutup.

29

• Feedstock gel

Feedstock gel dibuat dengan cara mencampurkan 154,785

gram air demineralisasi dengan 0,1 gram natrium hidroksida dan

12,397 gram natrium aluminat ke dalam botol polipropilen 500 mL

dengan diikuti proses pengadukan hingga terbentuk larutan

homogen. Larutan homogen yang terbentuk selanjutnya

ditambahkan 113,014 gram natrium silikat dengan diikuti proses

pengadukan menggunakan magnetic stirer pada suhu ruang dan

kecepatan 600 rpm selama 10 menit, selanjutnya didiamkan dalam

suhu ruang selama 24 jam dalam keadaan botol tertutup.

• Overall gel

Overall gel dibuat dengan cara mencampurkan 16,5 gram seed

gel ke dalam feedstock gel secara perlahan yang diikuti proses

pengadukan menggunakan magnetic stirrer pada suhu ruang dan

kecepatan 600 rpm selama 20 menit. Gel yang terbentuk kemudian

dimasukkan ke dalam autoclave untuk proses kristalisasi dan

dilakukan pemeraman selama 24 jam. Hasil yang terbentuk

selanjutnya dimasukkan ke dalam oven pada suhu 100°C selama 7

jam untuk proses hidrotermal. Proses hidrotermal menghasilkan

padatan zeolit-Y dan filtrat yang kemudian disaring menggunakan

pompa vakum, selanjutnya padatan zeolit-Y dicuci dengan air

deionisasi hingga pH kurang dari 9 dan dikeringkan pada suhu

110°C selama 12 jam.

3.2.2 Karakterisasi Zeolit-Y

3.2.2.1 X-Ray Diffraction (XRD)

X-ray diffraction (XRD, Expert PAN Alytical) digunakan

untuk mengetahui struktur zeolit-Y. Sampel zeolit-Y yang

berbentuk serbuk diletakkan pada sampel holder, kemudian sampel

ditekan dan diratakan. Sampel holder diletakkan pada sampel

injector dan dianalisa pada sudut 2θ = 0,02°/s dari 5° hingga 50°.

CuKα (λ = 0,1541 nm, 40 kV, 30 nm) yang digunakan sebagai

sumber radiasi.

30

3.2.2.2 Scanning Electron Microscopy (SEM)

Scanning electron microscopy (SEM, Zeiss Evo MA 30)

digunakan untuk mengetahui struktur morfologi zeolit-Y. Sampel

zeolit-Y diletakkan pada sampel holder, kemudian sampel dilapisi

dengan palladium. Selanjutnya, sampel holder dimasukkan ke

dalam specimen chamber untuk dianalisa struktur morfologinya.

3.2.2.3 Adsorpsi desorpsi N2 (BET)

Adsorpsi desorpsi N2 (BET, ASAP 2040) digunakan untuk

mengetahui karakteristik pori dari zeolit-Y. Sampel zeolit-Y

disiapkan sebanyak 0,1 gram, dan didegassing pada suhu 195°C

selama 3 jam di bawah aliran gas N2 dengan kondisi vakum.

Selanjutnya, sampel dilakukan proses adsorpsi isoterm N2 pada

suhu 77 K.

3.2.3 Sintesis Karbon Tertemplat Zeolit-Y

Proses sintesis KTZ menggunakan material zeolit-Y

(SiO2/Al2O3 = 10,0) yang berfungsi sebagai templat dan sukrosa

yang berfungsi sebagai prekursor. Sintesis KTZ dalam penelitian

ini terdiri dari 3 tahap yang didasarkan pada penelitian Kayadoe

(2013) dan Agustina (2013).

• Impregnasi sukrosa pada zeolit-Y

10 gram zeolit-Y hasil sintesis sebelumnya dimasukkan ke

dalam holder stainless steel yang telah diamplas hingga bersih,

kemudian holder stainless steel tersebut dimasukkan ke dalam

furnace tubular untuk proses degassing pada suhu 200°C selama 4

jam dengan laju peningkatan panas 1°C/menit. Selanjutnya zeolit-

Y hasil degassing dimasukkan ke dalam larutan sukrosa yang

dibuat dengan cara melarutkan 12,5 gram sukrosa dalam 50 mL

asam sulfat 0,35 M dengan diikuti proses pengadukan

menggunakan magnetic stirer pada suhu ruang dan kecepatan 250

rpm selama 72 jam.

31

• Karbonisasi templat

Campuran hasil impregnasi sukrosa dimasukkan ke dalam

holder stainless steel yang telah diamplas hingga bersih. Kemudian

holder stainless steel tersebut dimasukkan ke dalam furnace

tubular untuk proses karbonisasi pada suhu 800°C selama 4 jam

dengan laju pemanasan 2°C/menit di bawah aliran gas N2 dengan

laju alir 30 cm3/menit. Hasil dari proses ini adalah komposit

karbon/zeolit-Y.

• Penghilangan templat zeolit

Komposit karbon/zeolit-Y direndam dalam larutan HF 5%

selama 1 jam, kemudian dicuci menggunakan air demineralisasi

panas hingga diperoleh filtrat pH netral. Padatan yang dihasilkan

dikeringkan dalam oven pada suhu 110°C selama 12 jam.

Selanjutnya, 5 gram padatan tersebut direfluks menggunakan HCl

37% pada suhu 60°C selama 1 jam. Hasil dari proses refluks

disaring dan dicuci dengan air demineralisasi hingga diperoleh

filtrat pH netral. Padatan yang dihasilkan dikeringkan dalam oven

pada suhu 120°C selama 12 jam. Selanjutnya, padatan hasil dari

proses refluks direndam kembali menggunakan HF 48% selama 1

jam dan dihasilkan karbon tertemplat zeolit-Y. Karbon tersebut

dicuci dengan air demineralisasi panas hingga diperoleh filtrat pH

netral dan dikeringkan dalam oven pada suhu 120°C selama 12

jam. Karbon tertemplat zeolit-Y tersebut digunakan sebagai

pengisi pada MMM serat berongga.

3.2.4 Karakterisasi Karbon Tertemplat Zeolit-Y (KTZ)



untuk mengetahui struktur komposit karbon/zeolit-Y dan KTZ.

Sampel yang berbentuk serbuk diletakkan pada sampel holder,

kemudian sampel ditekan dan diratakan. Sampel holder diletakkan

pada sampel injector dan dianalisa pada sudut 2θ = 0,02°/s dari 5°

32

hingga 50°. CuKα (λ = 0,1541 nm, 40 kV, 30 nm) yang digunakan

sebagai sumber radiasi.


Scanning electron microscopy (SEM, Zeiss Evo MA 30)

digunakan untuk mengetahui struktur morfologi KTZ. Sampel

KTZ diletakkan pada sampel holder, kemudian sampel dilapisi

dengan palladium. Selanjutnya, sampel holder dimasukkan ke

dalam specimen chamber untuk dianalisa struktur morfologinya.

3.2.4.3 Adsorpsi desorpsi N2 (BET)

Adsorpsi desorpsi N2 (BET, ASAP 2040) digunakan untuk

mengetahui karakteristik pori dari KTZ. Sampel zeolit-Y disiapkan

sebanyak 0,1 gram, dan didegassing pada suhu 195°C selama 3 jam

di bawah aliran gas N2 dengan kondisi vakum. Selanjutnya, sampel

dilakukan proses adsorpsi isoterm N2 pada suhu 77 K.

3.2.4.4 Fourier Transform Infrared (FTIR)

Fourier transform infrared (FTIR, Thermo Scientific

Nicolet iS10) digunakan untuk mengetahui gugus fungsi pada

KTZ. KTZ yang berbentuk serbuk ditekan hingga membentuk

pelet, dan dianalisa menggunakan tip sinar IR.

3.2.5 Preparasi Larutan Cetak Membran

Proses preparasi larutan cetak MMM PSf/KTZ

menggunakan beberapa material berupa PSf, DMAc, THF dan

etanol dengan perbandingan 30% : 30% : 30% : 10% berat

(Zulhairun dkk., 2017), serta serbuk KTZ yang ditambahkan sesuai

variasi yaitu 0,4%, 0,5%, dan 0,7% berat per total padatan (polimer

+ KTZ) (Zulhairun dkk., 2017). Variasi komposisi larutan cetak

membran secara lengkap ditunjukkan oleh Tabel 3.1.

Larutan cetak MMM PSf/KTZ dipreparasi dengan cara

mencampurkan serbuk KTZ yang telah didegas pada suhu 120°C

33

selama 3 jam ke dalam larutan DMAc, diikuti dengan proses

sonikasi selama 10 menit + 3 menit pada suhu ruang. Selanjutnya

dilakukan penambahan THF ke dalam campuran tersebut dan

disonikasi kembali selama 10 menit pada suhu ruang. Kemudian

PSf yang telah dikeringkan pada suhu 80°C selama 72 jam

ditambahkan secara bertahap dengan diikuti pengadukan pada

kecepatan 620 rpm hingga semalaman. Selanjutnya dilakukan

penambahan etanol secara perlahan dengan diikuti pengadukan

pada 960 rpm hingga terbentuk larutan homogen, dan disonikasi

kembali selama 30 menit.

Sebagai pembanding, larutan cetak membran PSf

dipreparasi menggunakan material dan perbandingan material

yang sama dengan MMM PSf/KTZ, namun tanpa adanya KTZ.

Preparasi larutan cetak membran PSf dimulai dengan melarutkan

larutan THF ke dalam larutan DMAc dengan diikuti proses

pengadukan pada kecepatan 620 rpm. Selanjutnya, dilakukan

penambahan PSf yang telah dikeringkan pada suhu 80°C selama

72 jam ke dalam larutan tersebut secara bertahap, dengan diikuti

proses pengadukan pada kecepatan 620 rpm hingga semalaman.

Selanjutnya dilakukan penambahan etanol secara perlahan dengan

diikuti pengadukan pada 960 rpm hingga terbentuk larutan

homogen, dan disonikasi selama 30 menit.

Tabel 3.1 Komposisi larutan cetak membran

KTZ

(0%

berat)

KTZ

(0,4%

berat)

KTZ

(0,5%

berat)

KTZ

(0,7%

berat)

KTZ (g) 0 0,12 0,15 0,21

DMAc (g) 30 30 30 30

THF (g) 30 30 30 30

PSF (g) 30 30 30 30

Etanol (g) 10 10 10 10

34

3.2.6 Fabrikasi Membran Serat Berongga

Larutan cetak membran (MMM PSf/KTZ dan membran

PSf) dibentuk menjadi membran serat berongga menggunakan

metode dry/wet jet spinning seperti yang ditunjukkan oleh Gambar

3.1. Larutan tersebut pertama kali diletakkan pada wadah larutan

cetak yang dihubungkan dengan spinneret menggunakan gear

pump (Induction motor, Oriental Motor Co. Ltd., Japan). Wadah

larutan cetak dan spinneret harus dalam keadaan suhu ruang saat

proses spinning. Pada saat yang bersamaan, koagulan internal

ditambahkan ke dalam sistem yang juga dihubungkan dengan

spinneret menggunakan syringe pump (D-Series pump controller,

Teledyne Isco Inc., USA). Koagulan internal tersebut digunakan

untuk membentuk rongga pada serat membran. Selanjutnya,

membran serat berongga yang keluar dari spinneret secara

langsung ditampung pada wadah koagulan ekternal yang berisi air

kran.

Membran serat berongga yang berada pada wadah

koagulan eksternal dibiarkan selama 48 jam pada suhu ruang,

proses tersebut bertujuan untuk pertukaran pelarut. Setelah proses

pertukaran pelarut, membran serat berongga direndam di dalam

metanol selama 4 jam, hal tersebut bertujuan untuk menghilangkan

pelarut yang tersisa pada membran. Pada tahap akhir, membran

serat berongga dikeringkan pada suhu ruang selama 24 jam

sebelum proses uji dan karakterisasi (Zulhairun dkk., 2014).

Parameter dan kondisi saat fabrikasi membran serat berongga

secara lengkap ditunjukkan pada Tabel 3.2 (Zulhairun dkk., 2017).

Tabel 3.2 Parameter kondisi saat fabrikasi Mixed Matrix

Membrane PSf/KTZ serat beronga

Kondisi spinning Nilai/tipe

Diameter luar/dalam spinneret 0,80 mm/ 0,40 mm

Komposisi koagulan internal NMP/air destilat (90/10)

Laju alir (cm3/menit)

Dope

1

35

Koagulan internal 0,7

Bak koagulasi eksternal Air

Jarak celah udara (cm) 3

Wind-up rate (m/menit) 10

Rasio kecepatan drum wind-up :

extrusion

1:1

Suhu °C

Koagulan eksternal

Spinning dope

Suhu ruang (25°C)

Suhu ruang (25°C)

Gambar 3.1 Skema alat dry/wet jet spinning (Deshmukh dan Li,

1998)

3.2.7 Uji Permeasi Gas

Uji permeasi gas menggunakan seperangkat alat yang

dirangkai sedemikian rupa seperti yang ditunjukkan oleh Gambar

3.2. Proses uji permeasi gas menggunakan lima serat membran

36

dengan panjang ±20 cm yang diletakkan pada membrane module.

Selanjutnya, gas tunggal O2, CO2, N2, CH4, H2 dilewatkan pada

membrane module tersebut, dengan menggunakan driving force

berupa tekanan sebesar 5 bar pada keadaan suhu ruang (25°C).

Permeasi gas dihitung dengan melihat waktu yang dibutuhkan gas

untuk mencapai volume tertentu menggunakan bantuan bubble

flowmeter. Waktu yang tercatat digunakan untuk menghitung nilai

permeabilitas dan selektivitas pada membran dengan mengikuti

persamaan berikut :

𝑝𝑖

𝑙=

𝑄

𝐴 𝑃 273,15 .106

𝑇 (3.1)

Dimana : 𝑝𝑖

𝑙 = Permeabilitas gas 𝑖

𝑄 = Debit gas

A = luas membran

P = Tekanan

T = Temperatur (25°C)

𝛼𝑖/𝑗 =(

𝑝𝑖𝑙

)

(𝑝𝑗

𝑙) (3.2)

Dimana :

𝛼𝑖/𝑗 = Selektifitas membran untuk gas 𝑖 terhadap gas 𝑗 𝑝𝑖

𝑙 = Permeabilitas gas 𝑖

𝑝𝑗

𝑙 = Permeabilitas gas 𝑗

37

Gambar 3.2 Skema alat pemisahan gas (Online dkk., 2015)

3.2.8 Karakterisasi Membran



untuk mengetahui struktur membran PSf dan MMM PSf/KTZ

(0,4% berat). Sampel dipotong dengan ukuran 1 cm dan diletakkan

pada sampel holder, kemudian sampel holder diletakkan pada

sampel injector dan dianalisa pada sudut 2θ = 0,02°/s dari 3°

hingga 50°. CuKα (λ = 0,1541 nm, 40 kV, 30 nm) yang digunakan

sebagai sumber radiasi.

3.2.8.2 Fourier Transform Infrared (FTIR)

Fourier transform infrared (FTIR, Thermo Scientific

Nicolet iS10) digunakan untuk mengetahui gugus fungsi pada

membran PSf dan MMM PSf/KTZ (0,7% berat). Membran

tersebut dipotong dengan ukuran 4 cm, dan ditekan hingga

membentuk pelet. Selanjutnya, dianalisa menggunakan tip sinar

IR.

38


Scanning electron microscopy (SEM, TM3000 Tabletop

Microscope) digunakan untuk mengetahui struktur morfologi pada

penampang permukaan dan penampang lintang dari membran PSf

dan MMM PSf/KTZ. Untuk mengetahui morfologi penampang

permukaan maka membran dipotong dengan ukuran 0,5 cm dan

diletakkan pada sampel holder. Sedangkan untuk mengetahui

morfologi penampang lintang maka membran dipotong di dalam

nitrogen cair untuk mendapatkan penampang permukaan yang

halus. Kemudian membran dilapisi dengan lapisan tipis platina dan

dimasukkan ke dalam specimen chamber untuk dianalisa struktur

morfologinya.

3.2.8.4 Atomic Force Microscopy (AFM)

Atomic force microscopy (AFM, AIST-NT Inc. 329 Bel

Marin Keys Blvd Suitte 20 USA Novato CA 94949) digunakan

untuk mengetahui kekasaran pada membran PSf dan MMM

PSf/KTZ. Membran dipotong dengan ukuran 1 cm, dan diletakkan

pada sampel holder. Selanjutnya probe melakukan scanning pada

permukaan membran.

3.2.8.5 Thermal Gravimetric Analysis (TGA)

Thermal gravimetric analysis (TGA, Mettler Toledo

TGA/SDTA851e) digunakan untuk mengetahui stabilitas termal

pada membran PSf dan MMM PSf/KTZ. Membran sebanyak 4,5

mg diletakkan pada aluminium slate dan dipanaskan pada suhu

100°C untuk menghilangkan kelembaban yang diserap dari

lingkungan. Selanjutnya, membran dipanaskan di bawah aliran gas

N2 dari suhu 30°C hingga 800°C dengan laju pemanasan

10°C/menit.

39

3.2.8.6 Differential Scanning Calorymetry (DSC)

Differential scanning calorimetry (DSC, Mettler Toledo

DSC/822e) digunakan untuk mengetahui Tg dari membran PSf dan

MMM PSf/KTZ. Membran sebanyak 4,5 mg dipanaskan dari suhu

30°C hingga 250°C dengan laju pemanasan 10°C/menit.

40

“ Halaman ini sengaja dikosongkan”

41

BAB IV

HASIL DAN PEMBAHASAN

Pada penelitian ini dilakukan sintesis zeolit-Y, KTZ, dan

fabrikasi MMM PSf/KTZ. Zeolit-Y disintesis menggunakan

metode hidrotermal, KTZ disintesis menggunakan metode

impregnasi dan karbonisasi, preparasi membran PSf dan MMM

PSf/KTZ menggunakan metode inversi fasa. Hasil sintesis zeolit-

Y dan KTZ dikarakterisasi menggunakan SEM, XRD, FTIR dan

BET. Hasil preparasi MMM PSf/KTZ dikarakteriasi menggunakan

XRD, FTIR, SEM, AFM, TGA, dan DSC. Selanjutnya performa

pemisahan gas pada membran diuji menggunakan gas tunggal CO2,

H2, CH4, O2, dan N2.

4.1 Sintesis Zeolit-Y

Seperti yang telah dijelaskan sebelumnya bahwa zeolit-Y

dengan perbandingan molar Si/Al = 10:1 terbentuk melalui

beberapa tahap sintesis. Tahap pertama adalah sintesis seed gel,

seed gel disintesis menggunakan natrium aluminat (NaAlO2)

sebagai sumber aluminat, natrium silikat (Na2SiO3) sebagai sumber

silikat, serta natrium hidroksida (NaOH) sebagai pemberi suasana

basa, dimana pada suasana tersebut proses polimerisasi akan

berlangsung. Sintesis seed gel memerlukan suatu proses

pemeraman yang bertujuan untuk membentuk inti kristal zeolit-Y.

Tahap kedua adalah sintesis feedstock gel, feedstock gel

disintesis menggunakan material yang sama dengan seed gel,

namun dengan jumlah yang lebih banyak dan tanpa adanya proses

pemeraman.

Tahap ketiga adalah sintesis overall gel, overall gel

disintesis dengan cara menambahkan seed gel ke dalam feedstock

gel. Perbandingan optimum seed gel dan fedstock gel yang

digunakan untuk mensintesis overall gel adalah 1:18,

perbandingan tersebut merupakan salah satu faktor yang

42

menentukan keberhasilan dalam mensintesis zeolit-Y (kayadoe,

2013). Ketika feedstock gel ditambahkan dengan jumlah yang

sangat banyak terhadap seed gel, maka kristalinitas dari zeolit-Y

akan menurun, hal itu disebabkan karena reaksi antara seed gel dan

feedstock gel berlangsung lebih cepat, sehingga kristal zeolit-Y

yang terbentuk menjadi tidak teratur. Sintesis overall gel juga

memerlukan proses pemeraman, pada proses tersebut terjadi

pembentukan dan pertumbuhan inti sekunder kristal zeolit-Y

berukuran mikro melalui proses polimerisasi dan depolimerisasi.

Selanjutnya overall gel dihidrotermal pada suhu optimum yaitu

100°C yang bertujuan untuk kristalisasi. Proses hidrotermal yang

dilakukan pada suhu rendah (40°C) akan menghasilkan padatan

amorf, sedangkan pada suhu tinggi (120°C) akan menghasilkan

zeolit-P (Sang dkk., 2006). Reaksi secara keseluruhan yang terjadi

pada sintesis zeolit-Y adalah sebagai berikut:

Na2SiO3(s) + 3H2O(l) Na2SiO3(aq)

NaAlO2(s) + 2H2O(l) NaAl(OH)4(aq)

NaOH(aq) + NaAl(OH)4(aq) + Na2SiO3(aq)

[Nax(AlO2)y(SiO2)z.NaOH.H2O] (gel)

Naj[(AlO2)j(SiO2)192-j] . kH2O(s) (kristal)

Na56[(AlO2)56(SiO2)136].250H2O(s) (kristal zeolit NaY) (4.1)

(Manurung dkk., 2011)

Proses hidrotermal pada overall gel menghasilkan suatu

padatan putih dengan filtrat tidak berwarna yang dipisahkan

melalui proses penyaringan. Padatan putih yang dihasilkan dicuci

menggunakan air demineralisasi hingga pH<9 yang bertujuan

untuk menghilangkan sisa NaOH. Selanjutnya padatan putih

tersebut dikeringkan untuk menghilangkan kandungan air fisik sisa

proses pencucian. Setelah proses pengeringan, padatan putih

Suhu ruang

hidrotermal

(323-623 K)

43

(Gambar 4.1) dikarakterisasi untuk mengetahui tingkat

keberhasilan dalam mensintesis zeolit-Y.

Gambar 4.1 Zeolit-Y

4.2 Sintesis Karbon Tertemplat Zeolit (KTZ)

Proses sintesis KTZ menggunakan zeolit-Y hasil sintesis

dan sukrosa sebagai templat. Sukrosa dipilih karena memiliki

diameter molekul sebesar 0,7 – 0,9 nm (Ramm, 1982), dengan

ukuran diameter tersebut memungkinkan molekul sukrosa dapat

masuk ke dalam pori dari zeolit-Y yang berukuran 0,74 nm

(Bastani dkk., 2013).

Sintesis KTZ melalui beberapa tahap yaitu impregnasi

sukrosa, karbonisasi templat, dan penghilangan templat zeolit-Y.

Tahap impregnasi sukrosa menggunakan perbandingan sukrosa

dan zeolit-Y sebesar 1,25 : 1, pada tahap ini diawali dengan proses

degassing zeolit-Y di bawah aliran gas N2 pada suhu 200°C yang

bertujuan untuk menghilangkan gas atau pengotor yang mengisi

pori zeolit-Y. Padatan zeolit-Y hasil degassing kemudian

dimasukkan ke dalam larutan sukrosa. Larutan sukrosa dibuat

dengan cara mencampurkan sukrosa ke dalam asam sulfat encer

0,35 M, asam sulfat encer tersebut berperan sebagai agen

penghidrasi. Hasil dari proses impregnasi sukrosa selanjutnya

dilakukan proses karbonisasi.

44

Karbonisasi sukrosa menggunakan suhu 800°C di bawah

aliran gas N2. Gas N2 digunakan untuk menghindari terjadinya

pembakaran sempurna yang dapat mengakibatkan rusaknya

struktur pori yang telah terbentuk. Hasil dari proses karbonisasi

sukrosa merupakan komposit karbon/zeolit-Y berwarna hitam.

Proses karbonisasi sukrosa sesuai dengan reaksi pirolisis berikut.

C12H22O11(l) → 12C(s) + 11 H2O(l) (4.2)

Komposit karbon/zeolit-Y yang terbentuk selanjutnya

dilakukan penghilangan templat zeolit-Y dengan proses pencucian

menggunakan HF dan HCl. Pencucian menggunakan HF bertujuan

untuk menghilangkan Si dan pencucian menggunakan HCl

bertujuan untuk menghilangkan Al pada kerangka zeolit-Y (Su

dkk., 2004; Yang dkk., 2006). Proses pencucian diawali dengan

menggunakan HF 5% yang bertujuan untuk memutuskan ikatan Si-

O-Al. Selanjutnya, pencucian menggunakan HCl 37% melalui

metode refluks bertujuan untuk menghilangkan Al (Alam dan

Mokaya, 2011), reaksi asam klorida dengan aluminium akan

menghasilkan garam AlCl3 sesuai persamaan 4.3.

Al2O3(s) + 6 HCl(aq) → 2 AlCl3(aq) + 3 H2O(l) (4.3)

Pencucian terakhir menggunakan HF 48%, hal ini

bertujuan untuk melarutkan silika, silika yang terlarut membentuk

fluorosilikat seperti yang ditunjukkan oleh persamaan 4.4. Hasil

akhir yang terbentuk dari proses pencucian dengan HF dan HCl

adalah material karbon tertemplat zeolit (KTZ) berwarna hitam

seperti yang ditunjukkan pada Gambar 4.2.

SiO2(s) + 6 HF(aq) → 2 H+(aq) +SiF6

2- (aq) + 2 H2O(l) (4.4)

45

Gambar 4.2 Karbon tertemplat zeolit-Y (KTZ)

4.3 Karakterisasi Zeolit-Y dan Karbon Tertemplat Zeolit

(KTZ)

Zeolit-Y dan KTZ dikarakterisasi menggunakan XRD,

karakterisasi tersebut digunakan untuk mengetahui tingkat

keberhasilan dalam mensintesis zeolit-Y dan KTZ dengan melihat

struktur kristal yang terbentuk. Hasil karakterisasi menggunakan

XRD pertama kali ditunjukkan oleh difraktogram XRD dari zeolit-

Y dengan puncak-puncak pada 2θ = 6,3°; 10,2°; 11,9°; 20,3°;

23,5°; 26,9°; 30,6°; 31,2° (Gambar 4.3 (b)), pada hasil

difraktogram tersebut terdapat puncak dengan intensitas tertinggi

pada 2θ = 6,3°, yang menunjukkan adanya bidang kristal zeolit-Y

(111) (Guan, Zhang, dkk., 2009).

Hasil difraktogram XRD dari zeolit-Y sesuai dengan

penelitian yang dilakukan Guan, Zhang, dkk., (2009), dimana

zeolit-Y memiliki puncak khas pada 2θ ~6°. Hasil difraktogram

XRD dari zeolit-Y juga sesuai dengan Powder Diffraction File

(PDF) yang diperoleh dari Data Base Joint Committee on Powder

Diffraction Standards (JCPDS) nomor 39-1380 (Gambar 4.3(a)).

Sehingga, dapat disimpulkan bahwa zeolit-Y berhasil disintesis

dan tidak terdapat fasa lain yang terbentuk.

Sementara itu, terdapat difraktogram XRD dari komposit

karbon/zeolit-Y seperti yang ditunjukkan pada Gambar 4.3(c).

Komposit karbon/zeolit-Y masih memiliki puncak-puncak khas

dari zeolit-Y. Adanya puncak-puncak khas tersebut menunjukkan

46

bahwa karbon dapat memasuki pori zeolit-Y tanpa merusak

struktur kristal dari zeolit-Y.

Gambar 4.3 Difraktogram XRD dari (a) standar JCPDS No. 39-

1380, (b) zeolit-Y, (c) komposit karbon/zeolit-Y, (d)

KTZ

Sedangkan difraktogram XRD dari KTZ seperti yang

ditunjukkan pada Gambar 4.3(d) bersifat amorf dan tidak memiliki

puncak-puncak khas dari zeolit-Y secara keseluruhan. Hal ini

menunjukkan bahwa kerangka zeolit-Y benar-benar hilang dan

hanya tersisa karbon. Di sisi lain, hasil difraktogram XRD dari

KTZ masih memiliki puncak pada 2θ ~6° yang menunjukkan

bidang kristal zeolit-Y (111). Oleh karena itu, dapat disimpulkan

bahwa KTZ yang disintesis berhasil mereplikasi struktur zeolit-Y

(Nishihara dan Kyotani, 2012). Namun, hasil difraktogram XRD

dari KTZ menunjukkan puncak (002) pada 2θ ~24° yang

mengindikasikan adanya karbon grafitik (Guan, Wang, dkk.,

47

2009). Karbon grafitik merupakan karbon yang tidak dapat masuk

ke dalam pori zeolit-Y, sehingga membentuk lapisan karbon rapat

yang berada di luar permukaan kristal zeolit-Y. Hal tersebut dapat

menyebabkan penurunan mikroporositas dari KTZ, sehingga KTZ

tidak berhasil disintesis secara maksimal (Choi dkk., 2015).

Hasil difraktogram XRD dari KTZ sesuai dengan

penelitian yang dilakukan oleh Guan, Wang, dkk., (2009), dimana

difraktogram XRD dari KTZ memiliki puncak pada 2θ ~6° yang

mengindikasikan bahwa KTZ berhasil mereplikasi struktur zeolit-

Y dan memiliki puncak pada 2θ ~25° yang mengindikasikan

adanya karbon grafitik.

Hasil karakterisasi menggunakan XRD sebelumnya telah

menunjukkan bahwa KTZ berhasil disintesis dan dapat mereplikasi

struktur zeolit-Y. Oleh karena itu, untuk mendukung data tersebut,

maka dibutuhkan karakterisasi menggunakan SEM yang dapat

menunjukkan dengan jelas morfologi KTZ hasil sintesis. Gambar

4.4(b) menunjukkan bahwa KTZ dengan ukuran partikel 400-500

nm (mikro) memiliki morfologi yang menyerupai zeolit-Y dengan

bentuk oktahedral (Gambar 4.4(a)). Namun, terdapat bagian yang

menggumpal dan tidak berbentuk oktahedral pada KTZ, hal ini

dikarenakan adanya karbon grafitik yang berada diluar mikropori

zeolit-Y seperti yang telah dijelaskan sebelumnya.

Hasil karakterisasi menggunakan SEM pada zeolit-Y dan

KTZ sesuai dengan penelitian yang dilakukan oleh Nishihara dan

Kyotani (2012), dimana karbon grafitik terdapat pada KTZ.

Selain struktur dan morfologi dari KTZ, karakteristik pori

juga merupakan salah satu faktor yang dapat menentukan

keberhasilan dalam mensintesis KTZ, oleh karena itu perlu

dilakukan karakterisasi menggunakan adsorpsi desorpsi N2 (BET).

Tabel 4.1 menunjukkan luas permukaan BET, volume mikropori,

volume mesopori, mikroporositas, dan diameter pori rata-rata dari

KTZ.

48

Gambar 4.4 Hasil SEM dari (a) Zeolit-Y (b)KTZ

Hasil yang diperoleh menunjukkan bahwa KTZ memiliki

ukuran pori rata-rata yang lebih besar, dan mikroporositas yang

lebih rendah dibandingkan dengan zeolit-Y. Kedua hal tersebut

mungkin disebabkan karena adanya karbon grafitik seperti yang

telah dijelaskan sebelumnya. Karbon grafitik diakibatkan oleh

proses pengisian karbon ke dalam pori zeolit-Y yang berjalan tidak

sempurna seperti yang ditunjukkan pada Gambar 4.5.

Disisi lain, KTZ yang disintesis pada penelitian ini

memiliki luas permukaan yang lebih besar dibandingkan dengan

zeolit-Y, serta terdapat pori berukuran mesopori yang dapat

meningkatkan kompatibilitas dengan polimer, dimana hal tersebut

merupakan karakteristik yang diinginkan pada KTZ.

49

Gambar 4.5 Skema pengisian karbon ke dalam pori zeolit-Y

dengan adanya lapisan karbon ekternal dan tanpa

adanya lapisan karbon ekternal (Choi dkk., 2015)

Tabel 4.1 Karakteristik pori dari hasil sintesis zeolit-Y dan KTZ

Zeolit-Y KTZ

Luas permukaan BET (m2/g) 686,82 932,50

Volume pori total (cm3/g) 0,40 0,97

Volume mikropori (cm3/g) 0,34 0,30

Volume mesopori (cm3/g) 0,06 0,67

Mikroporositas (%) 84,41 30,93

Diameter pori rata-rata (nm) 1,18 2,07

50

4.4 Preparasi dan Fabrikasi Membran Serat Berongga

Preparasi larutan cetak membran (membran PSf dan

MMM PSf/KTZ) pada penelitian kali ini menggunakan beberapa

material berupa PSf, DMAc, THF, Etanol, serta KTZ. PSf

digunakan sebagai polimer, DMAc dan THF digunakan sebagai

pelarut, etanol digunakan sebagai non pelarut dan KTZ digunakan

sebagai pengisi, variasi penambahan KTZ digunakan untuk

mengetahui efek KTZ terhadap performa pemisahan gas pada

membran.

Metode yang digunakan dalam preparasi dan fabrikasi

membran serat berongga pada penelitian kali ini adalah inversi fasa

dry wet/jet spinning. Inversi fasa terjadi ketika membran serat

berongga dimasukkan ke dalam wadah koagulasi eksternal yang

berisi air (non pelarut), dalam proses tersebut terjadi pertukaran

pelarut yang disebabkan oleh perbedaan kelarutan. Selama proses

pertukaran pelarut, larutan menjadi tidak stabil dan mengalami

demixing, sehingga terjadi perubahan fasa dari liquid menjadi

padat. Proses demixing dibagi menjadi 2 yaitu instaneous demixing

dan delayed demixing. Instaneous demixing terjadi pada saat

wadah koagulasi ekternal berisi air, sehingga pertukaran pelarut

dan non pelarut secara cepat dapat terjadi dan membentuk struktur

membran berpori, sedangkan delayed demixing terjadi pada saat

wadah koagulasi ekternal tidak berisi air, sehingga pertukaran

pelarut dan non pelarut terjadi secara lambat dan menyebabkan

struktur membran rapat (Mulder, 1996).

Hasil preparsi membran serat berongga seperti yang

ditunjukkan pada Gambar 4.6, selanjutnya dilakukan post

treatment dengan cara merendam membran di dalam larutan

metanol, hal ini berfungsi untuk menghilangkan sisa pelarut yang

masih terdapat di dalam membran. Metanol digunakan karena

memiliki tekanan uap yang tinggi sehingga dengan mudah dapat

menguap dari membran dan membentuk luas permuakaan serta

volume pori yang lebih besar.

51

Gambar 4.6 (a) Membran PSf, (b) MMM PSf/KTZ (0,4% berat),

(c) MMM PSf/KTZ (0,5% berat), (d) MMM

PSf/KTZ (0,7% berat)

4.5 Pengaruh Penambahan KTZ pada Karakteristik

Mixed Matrix Membrane PSf/KTZ

KTZ yang ditambahkan sebagai pengisi memiliki

pengaruh terhadap karakteristik MMM PSf/KTZ, seperti struktur

kristal, morfologi, kekasaran, serta ketahanan termal. Karakteristik

tersebut dapat mempengaruhi performa pemisahan gas.

52

4.5.1 Pengaruh Penambahan KTZ Terhadap Struktur


MMM PSf/KTZ dikarakterisasi menggunakan XRD yang

bertujuan untuk mengetahui efek penambahan KTZ pada

perubahan struktur membran PSf. Gambar 4.7 (b) menunjukkan

struktur membran PSf berbetuk amorf dengan puncak lebar pada

2θ = 17,78° (𝑑-spacing = 4,98 Å). Namun, pada MMM PSf/KTZ

(0,4% berat) terjadi pergeseran puncak lebar membran PSf yang

tidak signifikan menjadi 2θ = 17,96° (𝑑-spacing = 4,94 Å)

(Gambar 4.7 (c)). Pergeseran tersebut mengindikasikan adanya

interaksi yang lemah diantara matriks PSf dan KTZ, sehingga

menimbulkan pengurangan jarak yang sangat kecil antar rantai

polimer (Zulhairun, Ismail, dkk., 2014). Adanya penambahan KTZ

juga mengakibatkan penurunan intensitas puncak membran PSf

pada MMM PSf/KTZ. Penurunan intensitas puncak tersebut

mungkin menunjukkan adanya susunan rantai PSf yang telah

terganggu oleh KTZ (Zulhairun, Ismail, dkk., 2014).

Gambar 4.7 Difraktogram XRD dari (a) KTZ, (b) membran PSf,

(c) MMM PSf/KTZ (0,7% berat)

53

Hasil karakterisasi menggunakan XRD sesuai dengan

penelitian yang dilakukan oleh Zulhairun, Ismail, dkk., (2014),

dimana terdapat puncak lebar membran PSf pada 2θ = 18,1° dan

adanya penurunan intensitas puncak membran PSf akibat adanya

penambahan material anorganik.

Dari hasil karakterisasi menggunakan XRD dapat

disimpulkan bahwa KTZ dapat berinteraksi secara lemah dengan

matriks PSf. Oleh karena itu, untuk mendukung data hasil XRD

maka perlu dilakukan karakterisasi menggunakan FTIR.

Gambar 4.8 menunjukkan spektra FTIR dari KTZ,

membran PSf, dan MMM PSf/KTZ. Membran PSf menunjukkan

puncak-puncak pada daerah: 852 dan 872 cm-1 (vibrasi rocking C-

H); 1013, 1079, 1104 cm-1 (vibrasi stretching C-C); 1148 dan 1322

cm-1 (vibrasi simetrik stretching Ar-SO2-Ar); 1168 cm-1 (vibrasi

stretching C-C); 1236 cm-1 (vibrasi stretching Ar-O-Ar); 1293 cm-

1 (vibrasi simetrik stretching S=O); dan 1583 cm-1 (vibrasi

stretching C=C aromatik) (Zornoza dkk., 2009). Sementara itu,

terdapat KTZ yang menunjukkan puncak-puncak pada daerah:

3341 cm-1 (vibrasi stretching O-H) yang tidak ditemukan pada

spektra FTIR dari membran PSf; 1575 cm-1 (vibrasi stretching C=C

aromatik); dan 1173 cm-1 (vibrasi stretching C-C) (Nishihara dkk.,

2008).

Di sisi lain, MMM PSf/KTZ memiliki pola spektra FTIR

yang sama dengan membran PSf. Namun, terdapat puncak serapan

baru pada daerah 3287 cm-1 (vibrasi stretching O-H) dan terdapat

pergeseran puncak Ar-SO2-Ar yang mengindikasikan adanya

ikatan hidrogen antara gugus fenol dari KTZ dengan gugus sulfon

dari matriks PSf (Widjojo dkk., 2008). Namun, ikatan hidrogen

tersebut hanya dapat terjadi pada gugus OH yang berada pada

permukaan KTZ (Zulhairun dkk., 2017). Skema ikatan hidrogen

antara KTZ dengan PSf ditunjukkan pada Gambar 4.9.

54

Hasil karakterisasi menggunakan FTIR sesuai dengan

penelitian yang dilakukan oleh Zulhairun dkk., (2017), dimana

gugus (OH) pada TNT (titania nanotubes) dapat berikatan

hidrogen dengan gugus (O=S=O) pada PSf. Hasil tersebut juga

sesuai dengan penelitian yang dilakukan oleh Junaidi dkk., 2014,

dimana MMM PSf/SAPO-34 memiliki puncak serapan baru pada

daerah 3640 cm-1 yang menunjukkan adanya ikatan OH.

Dari hasil karakterisasi menggunakan XRD dan FTIR,

dapat disimpulkan bahwa KTZ dapat berikatan secara lemah

dengan matriks PSf, dan terdapat ikatan hidrogen antara gugus

fenol pada KTZ dengan gugus sulfon pada PSf.

Gambar 4.8 Spektra FTIR dari (a) membran PSf, (b) MMM

PSf/KTZ (0,7% berat), dan (c) karbon tertemplate

zeolit-Y (KTZ)

55

Gambar 4.9 Skema ikatan hidrogen antara KTZ dan matriks PSf

(Widjojo dkk., 2008)

4.5.2 Pengaruh Penambahan KTZ Terhadap Morfologi


Karakterisasi menggunakan SEM bertujuan untuk

mengetahui pengaruh penambahan KTZ pada perubahan struktur

morfologi dari MMM PSf/KTZ. Seperti yang ditunjukkan pada

Gambar 4.10 (2a), membran PSf tanpa adanya KTZ memiliki

permukaan yang lebih halus, sedikit cacat dan tidak ada void.

Sedangkan MMM PSf/KTZ (0,4%, 0,5% dan 0,7% berat) seperti

yang ditunjukkan pada Gambar 4.10 (2b-2d dan 1b-1d)

mengindikasikan adanya aglomerasi partikel pada permukaan dan

substrat berpori yang semakin banyak. Aglomerasi tersebut

mungkin disebabkan karena interaksi antar partikel KTZ lebih kuat

dibandingkan interaksi antara partikel KTZ-PSf. Interaksi partikel

KTZ dengan matriks PSf terbatas hanya pada ikatan hidrogen.

Seperti yang telah dijelaskan sebelumnya ikatan hidrogen tersebut

hanya terjadi pada gugus OH yang berada di permukaan partikel

56

KTZ (Zulhairun dkk., 2017), sehingga interaksi antara parikel KTZ

dan matriks PSf tidak maksimal. Aglomerasi partikel KTZ dapat

meningkatkan jumlah void. Void dapat berukuran kecil dan besar

sesuai dengan ukuran aglomerasi KTZ, void dengan ukuran besar

terdapat pada MMM PSf/KTZ (0,4% berat) yang ditunjukkan pada

Gambar 4.10 (2b) dan terdapat pada MMM PSf/KTZ (0,7% berat)

yang ditunjukkan pada Gambar 4.10 (2d). Sedangkan void dengan

ukuran yang lebih kecil terdapat pada MMM PSf/KTZ (0,5% berat)

yang ditunjukkan pada Gambar 4.10 (2c).

Terbentuknya void dan cacat pada permukaan MMM

disebabkan oleh dua faktor, (1) rendahnya kompatibilitas antara

polimer dan permukaan partikel (2) terjadinya stress dan force saat

fabrikasi membran (A. F. Ismail dkk., 2011). Rendahnya

kompatibilitas antara PSf-KTZ disebabkan karena interaksi kimia

yang lemah antara PSf-KTZ. Hal ini sesuai dengan penjelasan pada

hasil FTIR. Rendahnya kompatibilitas antara PSf-KTZ juga dapat

disebabkan oleh rantai PSf yang tidak dapat berpenetrasi ke dalam

pori-pori KTZ. Faktor kedua adalah stress yang dihasilkan selama

proses pertukaran pelarut, stress akan cenderung lebih besar pada

polimer yang bersifat glassy seperti polisulfon dan polietersulfon.

Stress tersebut akan menghasilkan shrinkage pada permukaan

membran (Ismail dkk., 2011).

Hasil karakterisasi menggunakan SEM sesuai dengan

penelitian yang dilakukan oleh (Ismail dkk., 2011), dimana

penambahan MWCNT (multi walled carbon nanotubes) yang

semakin banyak dapat meningkatkan aglomerasi pada MMM.

Dari hasil karakterisasi menggunakan SEM dapat

disimpulkan bahwa penambahan KTZ dapat mempengaruhi

morfologi dari MMM PSf/KTZ yang nantinya akan berpengaruh

pada performa pemisahan gas pada MMM PSf/KTZ.

58

Gambar 4.10 Hasil SEM (1) penampang lintang dan (2)

penampang permukaan dari (a) membran PSf, (b)

MMM PSf/KTZ (0,4% berat), (c) MMM PSf/KTZ

(0,5% berat), (d) MMM PSf/KTZ (0,7% berat)

4.5.3 Pengaruh Penambahan KTZ Terhadap Kekasaran

Permukaan Mixed Matrix Membrane PSf/KTZ

Karakterisasi menggunakan AFM digunakan untuk

mengetahui kekasaran permukaan MMM PSf/KTZ dengan adanya

variasi penambahan KTZ. Kekasaran tersebut dianalisis dengan

cara membandingkan nilai Ra (kekasaran permukaan) dan nilai

Rms (rata-rata kekasaran dasar) seperti yang ditunjukkan pada

Tabel 4.2, serta dengan melihat hasil AFM secara 2D dan 3D

seperti yang ditunjukkan pada Gambar 4.11.

Hasil AFM tersebut menunjukkan bahwa kekasaran

permukaan pada MMM PSf/KTZ dapat meningkat seiring dengan

bertambahnya jumlah KTZ yang ditambahkan. Bertambahnya

jumlah KTZ dapat mengakibatkan bertambahnya aglomerasi

partikel. Bertambahnya aglomerasi partikel menyebabkan

terbentuknya nodul yang semakin banyak pada permukaan MMM

PSf/KTZ, nodul tersebut akan meningkatkan kekasaran permukaan

(Dehghani Kiadehi dkk., 2015).

Hasil yang sama juga ditunjukkan oleh penelitian yang

dilakukan Dehghani Kiadehi dkk., (2015), semakin banyak

59

penambahan CNF (carbon nanofiber) maka kekasaran permukaan

pada MMM PSf/CNF semakin meningkat.

Dari hasil karakterisasi menggunakan AFM dapat

disimpulkan bahwa penambahan KTZ pada matriks PSf dapat

meningkatkan kekasaran permukaan MMM PSf/KTZ.

Tabel 4.2 Nilai kekasaran permukaan pada membran

Membran Ra (nm) Rms (nm)

PSf 4,57 6,30

PSf/KTZ (0,4% berat) 7,31 9,47

PSf/KTZ (0,5% berat) 10,24 13,14

PSf/KTZ (0,7% berat) 14,26 17,72

60

Gambar 4.11 Hasil AFM dari (a) membran PSF, (b) MMM

PSf/KTZ (0,4%), (c) MMM PSf/KTZ (0,5%), dan

(d) MMM PSf/KTZ (0,7%)

4.5.4 Pengaruh Penambahan KTZ Terhadap Ketahanan

Termal Mixed Matrix Membrane PSf/KTZ

Penelitian-penelitian sebelumnya menunjukkan bahwa

penggabungan material anorganik mungkin memiliki efek yang

cukup besar terhadap sifat termal matriks polimer. Oleh karena itu,

DSC dan TGA digunakan untuk menentukan suhu transisi gelas

(Tg) dan suhu dekomposisi (Td) dari membran PSf dan MMM

PSf/KTZ. Tabel 4.3 menunjukkan bahwa Tg MMM PSf/KTZ lebih

tinggi dari Tg membran PSf. MMM PSf/KTZ (0,4% berat)

memiliki Tg yang paling tinggi, hal tersebut mungkin disebabkan

oleh interaksi antara rantai PSf dan KTZ. Rantai PSf dapat

61

teradsorpsi pada permukaan KTZ sehingga mengurangi mobilitas

dari rantai PSf itu sendiri, akibatnya matriks PSf yang berada

disekitar permukaan material anorganik memiliki Tg yang lebih

tinggi. Namun, akan berkurang dengan meningkatnya jarak antara

matriks PSf dan permukaan KTZ (Wang, 1998). Peningkatan Tg

merupakan fenomena rigidification yang mungkin terjadi pada

antarmuka PSf-KTZ karena adanya stress selama proses fabrikasi

membran (Ismail dkk., 2011).

Tabel 4.3 Suhu transisi gelas dari membran PSf dan MMM

PSf/KTZ

Membran Tg (°C)

PSf 178,16

PSf/KTZ (0,4% berat) 181,71



Seperti yang telah dijelaskan sebelumnya, bahwa

penambahan KTZ dapat meningkatkan Tg MMM, namun tidak

memiliki tren secara signifikan sebagai fungsi penambahan KTZ.

Hal tersebut mungkin disebabkan karena adanya penurunan

mobilitas rantai PSf, distribusi heterogen partikel KTZ pada

matriks PSf, dan rendahnya sifat adhesi antarmuka diantara KTZ

dan matriks PSf (Ismail dkk., 2011).

Hasil karakterisasi menggunakan DSC sesuai dengan

penelitian yang dilakukan oleh Ismail dkk., (2011), dimana

penambahan MWCNT (multi walled carbon nanotubes) dapat

meningkatkan nilai Tg MMM, namun tidak memiliki tren secara

signifikan sebagai fungsi penambahan MWCNT.

Untuk mempelajari lebih lanjut efek penambahan KTZ

terhadap sifat termal dari MMM, maka karakterisasi menggunakan

TGA dibutuhkan untuk mengetahui stabilitas termal. Tabel 4.4 dan

62

Gambar 4.12 menunjukkan bahwa membran PSf memiliki

kestabilan termal yang lebih rendah dibandingkan MMM

PSf/KTZ. Membran PSf mengalami penurunan berat awal sebesar

2% pada suhu 163°C-186°C yang menunjukkan penguapan sisa

pelarut DMAc. Diikuti penurunan berat major sebesar 52,64%

pada suhu sekitar 499,94°C hingga 554,06°C yang menunjukkan

dekomposisi polisulfon. Di sisi lain, terdapat MMM PSf/KTZ

(0,4% berat) yang mengalami penurunan berat major pada suhu

yang lebih tinggi yaitu sekitar 509,15°C - 547,81°C. MMM

PSf/KTZ (0,5% dan 0,7% berat) juga menunjukkan peningkatan

suhu dekomposisi polisulfon, namun tidak memiliki tren secara

signifikan sebagai fungsi penambahan KTZ. Hal tersebut mungkin

dikarenakan distribusi KTZ yang tidak merata di dalam matriks

PSf (Zulhairun, Ismail, dkk., 2014).

Hasil yang sama juga ditunjukkan pada penelitian yang

dilakukan oleh Zulhairun dkk., (2017), dimana membran PSf

murni mengalami penurunan berat awal sebesar 4% pada suhu

100°C dan mengalami penurunan berat major sebesar 70,73% pada

suhu sekitar 400°C hinggan 600°C.

Tabel 4.4 Suhu dekomposisi dari membran PSf dan MMM

PSf/KTZ

Membran Td (°C) Massa yang

hilang (%)

PSf 499,94 – 554,06 52,64

PSf/KTZ (0,4% berat) 509,15 – 547,81 46,21

PSf/KTZ (0,5% berat) 507,68 – 546,30 46,34

PSf/KTZ (0,7% berat) 508,24 – 546,98 46,20

Dari hasil karakterisasi menggunakan DSC dan TGA dapat

disimpulkan bahwa, penambahan KTZ dapat meningkatkan

kestabilan termal MMM, hal tersebut ditunjukkan oleh adanya

63

pergeseran suhu dekomposisi dan suhu transisi gelas ke arah yang

lebih tinggi pada MMM PSf/KTZ (0,4 %, 0,5%, 0,7% berat).

Gambar 4.12 Kurva TGA membran PSf dan MMM PSf/KTZ

4.5.5 Pengaruh Penambahan KTZ Terhadap Performa

Pemisahan Gas Mixed Matrix Membrane PSf/KTZ

MMM PSf/KTZ serat berongga diuji performanya

terhadap gas tunggal CH4, CO2, N2, O2, dan H2 pada suhu ruang,

dengan menggunakan tekanan 5 bar untuk gas CH4, CO2, N2, O2,

serta 3 bar untuk gas H2. Performa pemisahan gas pada membran

dapat dilihat dari nilai permeabilitas dan selektivitas. Hasil

permeabilitas dan selektivitas ditunjukkan oleh Tabel 4.5 dan

Tabel 4.6, dari hasil tersebut menunjukkan adanya peningkatan

permeabilitas untuk MMM PSf/KTZ (0,4%, 0,5% dan 0,7% berat).

Peningkatan permeabilitas berbanding terbalik dengan penurunan

selektivitasnya, semakin besar nilai permeabilitas maka semakin

64

kecil nilai selektivitasnya, hal tersebut mengindikasikan adanya

kerusakan pada lapisan rapat (dense) (Magueijo dkk., 2013).

Hasil ini, sesuai dengan penelitian yang dilakukan oleh

Ismail, Rahman, dkk. (2011), dengan adanya penambahan CMS

(Carbon Molecular Sieve) yang semakin banyak, maka

permeabilitas dari MMM PSf/CMS semakin besar.

Selanjutnya, performa pemisahan gas pada MMM

PSf/KTZ (0,4%, 0,5%, 0,7% berat) dibandingkan dengan membran

PSf untuk mengetahui performa pemisahan gas yang dapat

diperbaiki dengan adanya penambahan KTZ. Gambar 4.13

menunjukkan adanya perubahan relatif permeabilitas MMM

PSf/KTZ (0,4% berat) terhadap membran PSf ke arah yang lebih

rendah (-), hal tersebut mungkin disebabkan karena transport gas

pada membran didominasi oleh fase polimer dan pergerakan gas di

dalam membran terhalang karena adanya aglomerasi KTZ pada

struktur substrat berpori seperti yang ditunjukkan oleh hasil SEM

MMM PSf/KTZ (0,4% berat) (Dong dan Chen, 2013). Hal yang

sama juga ditunjukkan oleh Gambar 4.14, perubahan relatif

selektivitas MMM PSf/KTZ (0,7% berat) terhadap membran PSf

ke arah yang lebih rendah (-), hal tersebut mungkin disebabkan

karena adanya cacat, aglomerasi KTZ serta void dalam jumlah

yang relatif banyak pada permukaan rapat (dense), sehingga

membran tidak selektif dalam memisahkan gas (Magueijo dkk.,

2013).

Di sisi lain terdapat MMM PSf/KTZ (0,5% berat) yang

memiliki perubahan relatif permeabilitas dan selektivitas terhadap

membran PSf ke arah yang lebih tinggi (+). Sehingga KTZ (0,5%

berat) merupakan jumlah penambahan yang optimum untuk

preparasi MMM PSf/KTZ. Performa pemisahan gas pada MMM

PSf/KTZ (0,5%) yang lebih baik dari variasi penambahan jumlah

KTZ lainnya dapat dikaitkan didukung dari hasil SEM. MMM

PSf/KTZ (0,5% berat) memiliki aglomerasi dengan ukuran yang

relatif kecil sehingga void disekitar aglomerasi juga berukuran

65

kecil, hal tersebut mungkin meminimalisir gas untuk melewati

jalur alternatif (void) sehingga nilai selektivitas tidak menurun

secara signifikan.

Urutan permeabilitas gas pada membran PSf adalah H2

(182,57 GPU) > CO2 (60,13GPU) > CH4 (23,49 GPU) > O2 (21,17

GPU) > N2 (16,53 GPU), hal tersebut menunjukkan penurunan

permeabilitas gas yang sebanding dengan peningkatan diameter

kinetik gas, H2 (2.89 Å) > CO2 (3.33 Å) > O2 (3.46 Å) > N2 (3.64

Å), kecuali untuk CH4 (3.8 Å) yang memiliki permeabilitas lebih

tinggi daripada gas O2 dan N2. Hal tersebut dikarenakan kelarutan

gas CH4 yang lebih tinggi terhadap PSf dibandingkan gas O2 dan

N2 (Zulhairun dkk., 2017).

Hasil permeabilitas membran PSf sesuai dengan penelitian

yang dilakukan oleh Zulhairun dkk., (2017), dimana permeabilitas

gas CH4 lebih besar dari N2 yang disebabkan karena tingginya

kelarutan CH4 pada matriks PSf.

Tabel 4.5 Permeabilitas gas pada membran PSf dan MMM

PSf/KTZ

Membran Permeabilitas (GPU)

CH4 CO2 N2 O2 H2

PSf 23,49 60,13 16,53 21,17 182,57

PSf/KTZ

(0,4% berat)

5,78

53,79

4,93

13,02

157,93

PSf/KTZ

(0,5% berat)

24,14

77,12

17,74

26,85

240,38

PSf/KTZ

(0,7% berat)

209,38

145,79

138,07

133,91

473,91

66

Tabel 4.6 Selektivitas membran PSf dan MMM PSf/KTZ

terhadap gas

Membran Selektivitas

CO2/CH4 O2/ N2 H2/ CH4 CO2/ N2

PSf 2,56 1,28 7,78 3,65

PSf/KTZ

(0,4% berat)

9,72

2,67

28,71

11,04

PSf/KTZ

(0,5% berat)

3,21

1,52

10,03

4,37

PSf/KTZ

(0,7% berat)

0,70

0,97

2,26

1,05

Gambar 4.13 Perubahan relatif permeabilitas MMM PSf/KTZ

terhadap membran PSf

-75

%

+3

%

+7

91

%

-11

%

+2

8% +

14

2%

-70

%

+7

%

+7

35

%

-38

%

+2

7%

+5

33

%

-13

%

+3

2%

+1

60

%

0

50

100

150

200

250

300

350

400

450

500

P S f P S f / K TZ

( 0 , 4 % b e r a t )

P S f / K TZ

( 0 , 5 % b e r a t )

P S f / K TZ

( 0 , 7 % b e r a t )

Per

mea

bil

itas

rel

atif

CH4 CO2 N2 O2 H2

67

Gambar 4.14 Perubahan relatif selektivitas MMM PSf/KTZ

terhadap membran PSf

Berbeda dengan membran PSf, MMM PSf/KTZ (0,5 %

berat) memiliki permeabilitas yang lebih baik dibandingkan

membran PSf. Peningkatan permeabilitas tidak dapat disebabkan

oleh mekanisme transport berupa molecular sieving, karena ukuran

pori rata-rata dari KTZ (20-26 Å= mesopori ; 17,8 Å = mikropori)

lebih besar dari diameter kinetik gas. Peningkatan permeabilitas

juga tidak dapat dikaitkan dengan mekanisme Knudsen diffusion,

karena koefisien difusi gas (CO2/CH4 , O2/N2 , H2/CH4 , CO2/N2)

seperti yang ditunjukkan pada Tabel 4.7, memiliki nilai kurang dari

1 (Anson dkk., 2004).

Tabel 4.7 Koefisien difusi gas

Gas Koefisien difusi

CO2/CH4 0,56

O2/N2 0,41

H2/CH4 0,58

CO2/N2 0,8

+2

80

%

+2

5%

-73

%

+1

09

%

+1

9%

-24

%

+2

69

%

+2

9%

-71

%

+2

02

%

+2

0%

-71

%

0

5

10

15

20

25

30

35

P S f P S f / K TZ

( 0 , 4 % b e r a t )

P S f / K TZ

( 0 , 5 % b e r a t )

P S f / K TZ

( 0 , 7 % b e r a t )

Sel

ekti

vit

as r

elat

ifCO2/CH4 O2/N2 H2/CH4 CO2/N2

68

Oleh karena itu, MMM PSf/KTZ (0,5% berat) yang

memiliki urutan permeabilitas gas yaitu H2 (240,38 GPU) > CO2

(77,12 GPU) > O2 (26,85 GPU) > CH4 (24,14 GPU) > N2 (17,74

GPU) dapat memisahkan gas melalui mekanisme surface diffusion.

Pada mekanisme tersebut, gas dengan berat molekul dan polaritas

yang relatif besar akan teradsorb secara selektif pada permukaan

membran, kecuali gas H2 dan gas CH4. Gas H2 memiliki diameter

kinetik yang lebih kecil dengan berat molekul juga sangat kecil

dibandingkan gas lainnya, sehingga dapat berdifusi lebih cepat di

dalam matriks polimer PSf (Ahmad Fauzi Ismail dkk., 2015). Gas

CH4 memiliki kelarutan yang lebih tinggi di dalam matriks PSf,

sehingga permeabilitas lebih cepat daripada N2 (Zulhairun dkk.,

2017).

KTZ merupakan material karbon jenis baru yang belum

diketahui performanya terhadap pemisahan gas pada MMM. Oleh

karena itu perlu adanya perbandingan dengan performa pemisahan

gas pada MMM yang menggunakan jenis lain. Tabel 4.8 dan Tabel

4.9 menunjukkan performa pemisahan gas pada MMM PSf/KTZ

yang dapat bersaing dengan MMM PSf/pengisi jenis lain seperti

carbon xerogel (CX), fumed silica (SF) dan SAPO-34. Pada MMM

PSf/CX memiliki permeabilitas yang sangat besar dengan

selektivitas yang sangat kecil. Sehingga, dapat disimpulkan bahwa

performa pemisahan gas pada MMM tersebut tidak dapat

ditingkatkan secara maksimal. Berkebalikan dengan MMM

PSf/CX, MMM PSf/FS memiliki permeabilitas yang sangat kecil

dengan selektivitas yang sangat besar. Sehingga, performa

pemisahan gas pada MMM tersebut juga tidak dapat ditingkatkan

secara maksimal. Sedangkan MMM PSf/SAPO-34 memiliki

performa pemisahan gas yang bersaing dengan MMM PSf/KTZ

pada penelitian ini.

69

Tabel 4.8 Permeabilitas gas pada MMM PSf dengan berbagai

jenis pengisi Pengisi Variasi

optimum

(% berat)

Permeabilitas (GPU) Pustaka

CH4 CO2 N2 O2 H2

KTZ 0,5 24,14 77,12 17,74 26,85 240,38 Penelitian

ini

CX 5 219 262 156 75 - (Magueijo

dkk., 2013)

FS 0,1 2,75 90,04 2,5 15,83 - (Wahab

dkk., 2012)

SAPO-

34

10 11,16 314 12,03 - - (Junaidi

dkk., 2014b)

Tabel 4.9 Selektivitas MMM PSf dengan berbagai jenis pengisi

terhadap gas Pengisi Variasi

optimum

(% berat)

Selektivitas Pustaka

CO2/CH4 O2/ N2 H2/ CH4 CO2/ N2

KTZ 0,5 3,21 1,52 10,03 4,37 Penelitian ini

CX 5 1,20 1,13 - 1,6 (Magueijo

dkk., 2013)

FS 0,1 32,74 6,35 - 36,02 (Wahab

dkk., 2012)

SAPO-

34

10 28,20 - - 26,10 (Junaidi

dkk., 2014b)

70


71

BAB V KESIMPULAN

5.1 Kesimpulan

Mixed matrix membrane (MMM) yang terdiri dari matriks

PSf dan KTZ pada penelitian ini berhasil dipreparasi. Penambahan

KTZ dapat mempengaruhi struktur, meningkatkan aglomerasi dan

kekasaran permukaan, meningkatkan stabilitas termal,

meningkatkan performa pemisahan gas pada MMM PSf/KTZ.

Pada penelitian ini, peningkatan performa pemisahan gas secara

optimum terjadi pada penambahan KTZ sebesar 0,5% berat. MMM

PSf/KTZ (0,5% berat) memiliki performa pemisahan gas yang

lebih baik daripada membran PSf. Permeabilitas MMM PSf/KTZ

(0,5% berat) adalah H2 (240,38 GPU) > CO2 (77,12 GPU) > O2

(26,85 GPU) > CH4 (24,14 GPU) > N2 (17,74 GPU), dan

selektivitasnya adalah H2/CH4 (10,03) > CO2/N2 (4,37) > CO2/CH4

(3,21) > O2/N2 (1,52).

5.2 Saran

KTZ berinteraksi secara lemah dengan matriks PSf,

sehingga perlu dilakukan penelitian lebih lanjut untuk memperkuat

ikatan antara KTZ dan matriks PSf dengan cara menambah gugus

hidroksil pada KTZ. Pada MMM PSf/KTZ juga terdapat void dan

cacat, sehingga perlu dilakukan penelitian lebih lanjut untuk

mengurangi deffect dan void tersebut dengan cara melapisi MMM

PSf/KTZ menggunakan polidimetilsiloksan (PDMS).

72


73

DAFTAR PUSTAKA

Agustina, E. 2013. Karbon Tertemplat Zeolit-Y dengan Aktivasi

ZnCl2 Sebagai Material Penyimpan Hidrogen. Thesis,

Institut Teknologi Sepuluh Nopember Surabaya.

Ahmad, N. N. R., Leo, C. P., Mohammad, A. W., dan Ahmad, A.

L. 2017. Modification of gas selective SAPO zeolites using

imidazolium ionic liquid to develop polysulfone mixed

matrix membrane for CO2gas separation. Microporous and

Mesoporous Materials. Vol. 244, pp. 21–30.

Alam, N., dan Mokaya, R. 2011. Microporous and mesoporous

materials characterisation and hydrogen storage of Pt-doped

carbons templated by Pt-exchanged zeolite Y. Microporous

and Mesoporous Materials. Vol. 142(2–3), pp. 716–724.

Anggarini U. 2013. Sintesis dan Karakterisasi Karbon Tertemplat

Zeolit-Y dengan Aktivasi K2CO3 sebagai Material

Penyimpan Hidrogen. Thesis, Institut Teknologi Sepuluh

Nopember Surabaya.

Anson, M., Marchese, J., Garis, E., Ochoa, N., dan Pagliero, C.

2004. ABS copolymer-activated carbon mixed matrix

membranes for CO2/CH4 separation. Vol. 243, pp. 19–28.

Aroon, M. A., Ismail, A. F., Matsuura, T., dan Montazer-Rahmati,

M. M. 2010. Performance studies of mixed matrix

membranes for gas separation: A review. Separation and

Purification Technology. Vol. 75(3), pp. 229–242.

Atkins, Peter., Overton, Tina, Rourke, Jonathan, Weller, Mark,

Amstrong, Fraser, Hagerman, Michael. 2010, Inorganic

Chemistry 5th ed. WH Freeman and Company, New York.

74

Babari, T. A., Koros, W. J., dan Paul, D. R. 1989. Polymeric

Membranes based on Bisphenol-A for gas seperations.

Journal of Membrane Science. Vol. 42, pp. 303–314.

Bastani, D., Esmaeili, N., dan Asadollahi, M. 2013. Polymeric

mixed matrix membranes containing zeolites as a filler for

gas separation applications: A review. Journal of Industrial

and Engineering Chemistry. Vol. 19(2), pp. 375–393.

Burmann, P., Zornoza, B., Téllez, C., dan Coronas, J. 2014. Mixed

matrix membranes comprising MOFs and porous silicate

fillers prepared via spin coating for gas separation. Chemical

Engineering Science. Vol. 107, pp. 66–75.

Choi, S., Kim, H., Lee, S., Wang, Y., Ercan, C., Othman, R., dan

Choi, M. 2015. Large-scale synthesis of high-quality zeolite-

templated carbons without depositing external carbon layers.

Chemical Engineering Journal. Vol. 280, pp. 597–605.

Chung, T., Ying, L., Li, Y., dan Kulprathipanja, S. 2007. Mixed

matrix membranes ( MMMs ) comprising organic polymers

with dispersed inorganic fillers for gas separation. Vol 32, pp.

483–507.

Dehghani Kiadehi, A., Rahimpour, A., Jahanshahi, M., dan

Ghoreyshi, A. A. 2015. Novel carbon nano-fibers

(CNF)/polysulfone (PSf) mixed matrix membranes for gas

separation. Journal of Industrial and Engineering Chemistry.

Vol. 22, pp. 199–207.

Deshmukh, S. P., dan Li, K. 1998. Effect of ethanol composition

in water coagulation bath on morphology of PVDF hollow

fiber membranes. Vol. 150, pp. 75–85.

Dong, G., dan Chen, V. 2013. Challenges and opportunities for

mixed-matrix membranes for gas separation. Vol. 1, pp.

4610–4630.

75

Goh, P. S., Ismail, A. F., Sanip, S. M., Ng, B. C., dan Aziz, M.

2011. Recent advances of inorganic fillers in mixed matrix

membrane for gas separation. Separation and Purification

Technology. Vol. 81(3), pp. 243–264.

Guan, C., Wang, K., Yang, C., dan Zhao, X. S. 2009. Microporous

and mesoporous materials characterization of a zeolite-

templated carbon for H2 storage application. Microporous

and Mesoporous Materials. Vol. 118(1–3), pp. 503–507.

Guan, C., Zhang, X., Wang, K., dan Yang, C. 2009. Investigation

of H2 storage in a templated carbon derived from zeolite Y

and PFA, Vol. 66, pp. 565–569.

Hellums, M. W., Koros, W. J., Husk, G. R., dan Paul, D. R. 1989.

Fluorinated polycarbonates for gas separation applications.

Journal of Membrane Science. Vol. 46(1), pp. 93–112.

Hirscher, M. 2010. Handbook of Hydrogen Storage: New Material

for Future Energy Storage. WILEY-VCH : Jerman.

Husain, S., dan Koros, W. J. 2007. Mixed matrix hollow fiber

membranes made with modified HSSZ-13 zeolite in

polyetherimide polymer matrix for gas separation. Journal of

Membrane Science. Vol. 288(1–2), pp. 195–207.

Ismail, A. F., Khulbe, K. C., dan Matsuura, T. 2015. Gas separation

membranes: Polymeric and inorganic. Springer Cham

Heidelberg New York Dordrecht : London.

Ismail, A. F., Rahim, N. H., Mustafa, A., Matsuura, T., Ng, B. C.,

Abdullah, S., dan Hashemifard, S. A. 2011. Gas separation

performance of polyethersulfone/multi-walled carbon

nanotubes mixed matrix membranes. Separation and

Purification Technology. Vol 80(1), pp. 20–31.

Ismail, A. F., Rahman, W. R., Aziz, F., Ismail, A. F., Rahman, W.

R., dan Aziz, F. 2011. Development of polysulfone (PSF)

76

carbon molecular sieve (CMS) mixed matrix membrane

(MMM) For O2/N2 gas separation. Vol. 201.

Ismail, A.F., Rana, D., Matsuura, T., Foley, H.C. 2011. Carbon

Based Membranes for Separation Processes. Springer Cham

Heidelberg New York Dordrecht : London.

Junaidi, M. U. M., Leo, C. P., Ahmad, A. L., Kamal, S. N. M., dan

Chew, T. L. 2014. Carbon dioxide separation using

asymmetric polysulfone mixed matrix membranes

incorporated with SAPO-34 zeolite. Fuel Processing

Technology. Vol. 118, pp. 125–132.

Kayadoe, V. 2013. Sintesis dan Karakterisasi Karbon Tertemplate

Zeolit NaY dengan Prekursor Sukrosa sebagai Material

Penyimpan Hidrogen. Thesis, Institut Teknologi Sepuluh

Nopember Surabaya.

Kiadehi, A. D., Jahanshahi, M., Rahimpour, A., dan Ghoreyshi, S.

A. A. 2015. The effect of functionalized carbon nano-fiber

(CNF) on gas separation performance of polysulfone (PSf)

membranes. Chemical Engineering and Processing: Process

Intensification. Vol. 90, pp. 41–48.

Kim, S., Chen, L., Johnson, J. K., dan Marand, E. 2007.

Polysulfone and functionalized carbon nanotube mixed

matrix membranes for gas separation: Theory and

experiment. Journal of Membrane Science. Vol. 294(1–2),

pp. 147–158.

King, P.L., Ramsey, M.S., McMillan, P.F., Swayze, G. 2004.

Laboratory Fourier Transform Infrared Spectroscopy

Methods for Geologic Samples. Infrared spectroscopy in

geochemistry, Exploration geochemistry and remote

sensing; eds: 57-91.

Konwar, R. J., dan De, M. 2013. Microporous and mesoporous

materials effects of synthesis parameters on zeolite templated

77

carbon for hydrogen storage application. Microporous and

Mesoporous Materials. Vol. 175, pp. 16–24.

Kronenberger, Astrid. 2006. Atomic Force Microscopy; Basics and

Applications. Cooperative projects of the natural,

Engineering and biosciences, Jacob University.

Kroschwitz, J. 1990. Polymers Characterization and Analysis, John

Wiley and Sons Inc. : Canada.

Magueijo, V. M., Anderson, L. G., Fletcher, A. J., dan Shilton, S.

J. 2013. Polysulfone mixed matrix gas separation hollow

fibre membranes filled with polymer and carbon xerogels.

Chemical Engineering Science. Vol. 92, pp. 13–20.

Manurung, T. W., Sunardi, dan Irawa, U. 2011. Kajian Pengaruh

Konsentrasi NaOH terhadap Karakter Zeolit Sintetik dari

Kaolin Lokal Kalimantan Selatan. Sains dan Terapan Kimia.

Vol. 5, pp. 76-83.

McHattie, J. S., Koros, W. J., dan Paul, D. R. 1991. Gas transport

properties of polysulfones. 1. Role of symmetry of methyl

group placement on bisphenol. Polymer. Vol. 32(5), pp 840–

850.

Millward, A. R., dan Yaghi, O. M. 2005. Metal organic

frameworks with exceptionally high capacity for storage of

carbon dioxide at room temperature. Vol. 127 (51), pp.

17998-17999.

Mohamad, M. B., Fong, Y. Y., dan Shariff, A. 2016. Gas separation

of carbon dioxide from methane using polysulfone membrane

incorporated with Zeolite-T. Procedia Engineering. Vol. 148,

pp. 621–629.

Mulder, M. 1996. Basic Principles of membrane Technology 2nd

ed., Kluwer Academic Publisher: Doerdrecht.

78

Nagasawa, H., Yamamoto, Y., Tsuda, N., Kanezashi, M.,

Yoshioka, T., dan Tsuru, T. 2017. Atmospheric-pressure

plasma-enhanced chemical vapor deposition of microporous

silica membranes for gas separation, Journal of Membrane

Science. Vol. 524, pp. 644–651.

Nishihara, H., Hou, P., Li, L., Ito, M., Uchiyama, M., Kaburagi, T.,

Ikura, A., Katamura, J., Kawarada, T., Mizuuchi, K., dan

Kyotani, T. 2009. High pressure hydrogen storage in Zeolite-

Templated Carbon. Vol 113, pp. 3189–3196.

Nishihara, H., dan Kyotani, T. 2012. Zeolite-Templated Carbon -

Its Unique Characteristics and Application. Novel Carbon

Adsorbents. Elsevier Ltd.

Nishihara, H., Yang, Q., Hou, P., Unno, M., Yamauchi, S., Saito,

R., Paredes, J. I., Martı, A., dan Tasco, J. M. D. 2008. A

possible buckybowl-like structure of zeolite templated

carbon. Vol. 7, pp. 1220-1230.

Online, V. A., Huang, Q., Wu, Y., Xiao, C., Chen, K., Song, L.,

dan Liu, Z. 2015. RSC Advances E ff ects of post treatment

on the structure and properties of PVDF/FEP blend hollow

fiber. pp. 77407–77416.

Prasetyoko, Didik., dkk. 2016. Karakterisasi Struktur Padatan.

Yogyakarta: Deepublish.

Ramm, L. E., Whitlow, M. B., dan Mayer, M. M. 1982.

Transmembrane channel formation by complement :

Functional analysis of the number of C5b6 , C7 , C8 , and C9

molecules required for a single channel Immunology. Vol

79(8), pp. 4751–4755.

Rezakazemi, M., Ebadi Amooghin, A., Montazer-Rahmati, M. M.,

Ismail, A. F., dan Matsuura, T. 2014. State-of-the-art

membrane based CO2 separation using mixed matrix

membranes (MMMs): An overview on current status and

79

future directions. Progress in Polymer Science. Vol. 39(5),

pp. 817–861.

Robeson, L. M. 1991. Correlation of separation factor versus

permeability for polymeric membranes. Vol 62, pp. 165–185.

Robeson, L. M. (2000). Polymer membranes for gas separation,

Vol. 4(1999), pp. 549–552.

Sang, S., Liu, Z., Tian, P., Liu, Z., Qu, L., dan Zhang, Y. 2006.

Synthesis of small crystals zeolite NaY. Vol. 60, pp. 1131–

1133.

Scott, K., dan Hughes, R. 1996. Industrial membrane separation

technology, Chapman and Hall. London.

Skoog, D.A., Holler, J.F., and Crouch, S.R. 2007. Principles of

Instrumental Analysis 6th Edition. Canada:Thomson

Corporation.

Su, F., Zhao, X. S., Lv, L., dan Zhou, Z. 2004. Synthesis and

characterization of microporous carbons templated by

ammonium-form zeolite Y. Vol. 42, pp. 2821–2831.

Vinoba, M., Bhagiyalakshmi, M., Alqaheem, Y., Abdulaziz, A.,

Pérez, A., dan Rana, M. S. 2017. Recent Progress of Fillers

in Mixed Matrix Membranes for CO2 Separation: A Review.

Separation and Purification Technology.

Wahab, M. F. A., Ismail, A. F., dan Shilton, S. J. 2012. Studies on

gas permeation performance of asymmetric polysulfone

hollow fiber mixed matrix membranes using nanosized

fumed silica as fillers. Separation and Purification

Technology. Vol. 86, pp. 41–48.

Walujodjati, A. 2008. Sintesis Hidrotermal dari Oksida Keramik.

Jurnal Momentum. Vol 4, No 2, 33-37.

Wang, M.-J. 1998. Effect of polymer-filler and filler-filler

80

interactions on dynamic properties of filled vulcanizates.

Rubber Chemistry and Technology. Vol. 71(3), pp. 520–589.

Wenten, I .G. 2000. Teknologi membran industrial. Bandung : ITB.

Wey, M. Y., Tseng, H. H., dan Chiang, C. kai 2013. Effect of MFI

zeolite intermediate layers on gas separation performance of

carbon molecular sieve (CMS) membranes. Journal of

Membrane Science. Vol. 446, pp. 220–229.

Widjojo, N., Chung, T., dan Kulprathipanja, S. (2008): The

fabrication of hollow fiber membranes with double-layer

mixed-matrix materials for gas separation. Vol. 325, pp. 326–

335.

Willard, H., 1988. Instrumental Method of AnalysisI, 7th ed.

Wadsworth Publishing.

Yang, Z., Xia, Y., Sun, X., dan Mokaya, R. 2006. Preparation and

hydrogen storage properties of zeolite templated carbon

materials nanocast via chemical vapor deposition : effect of

the zeolite template and nitrogen doping. Vol. 110, pp.

18424–18431.

Youn, H., Kim, J., Chandrasekar, G., Jin, H., dan Ahn, W. 2011.

High pressure carbon dioxide adsorption on nanoporous

carbons prepared by Zeolite-Y templating. Materials Letters.

Vol. 65(12), pp. 1772–1774.

Zahri, K., Wong, K. C., Goh, P. S., dan Ismail, A. F. 2016.

Graphene oxide/polysulfone hollow fiber mixed matrix

membranes for gas separation, RSC Adv. Vol. 6(92), pp.

89130–89139.

Zimmerman, C. M., Singh, A., dan Koros, W. J. 1997. Tailoring

mixed matrix composite membranes for gas separations. Vol.

137, pp. 145–154.

81

Zhu, J., Meng, X., Zhao, J., Jin, Y., Yang, N., Zhang, S., Sunarso,

J., dan Liu, S. 2017. Facile hydrogen/nitrogen separation

through graphene oxide membranes supported on YSZ

ceramic hollow fibers, Journal of Membrane Science. Vol.

535(January), pp. 143–150.

Zornoza, B., Irusta, S., Téllez, C., dan Coronas, J. 2009

Mesoporous silica sphere-polysulfone mixed matrix

membranes for gas separation. Langmuir. Vol. 25(10), pp.

5903–5909.

Zulhairun, A. K., Ismail, A. F., Matsuura, T., Abdullah, M. S., dan

Mustafa, A. 2014. Asymmetric mixed matrix membrane

incorporating organically modified clay particle for gas

separation. Chemical Engineering Journal. Vol. 241, pp.

495–503.

Zulhairun, A. K., Ng, B. C., Ismail, A. F., Surya Murali, R., dan

Abdullah, M. S. 2014. Production of mixed matrix hollow

fiber membrane for CO2/CH4 separation. Separation and

Purification Technology. Vol. 137, pp. 1–12.

Zulhairun, A. K., Subramaniam, M. N., Samavati, A., Ramli, M.

K. N., Krishparao, M., Goh, P. S., dan Ismail, A. F. 2017.

High-flux polysulfone mixed matrix hollow fiber membrane

incorporating mesoporous titania nanotubes for gas

separation. Separation and Purification Technology. Vol.

180, pp. 13–22.

Zulhairun, A. K., Subramaniam, M. N., Samavati, A., Ramli, M.

K. N., Krishparao, M., Goh, P. S., dan Ismail, A. F. 2017.

High-flux polysulfone mixed matrix hollow fiber membrane

incorporating mesoporous titania nanotubes for gas

separation. Separation and Purification Technology. Vol.

180, pp. 13–22.

82


83

LAMPIRAN

LAMPIRAN A : SKEMA KERJA

1. Diagram Alir Penelitian

Gambar A.1 Diagram alir penelitian

84

2. Sintesis Zeolit-Y

Gambar A.2 Skema kerja sintesis zeolit-Y

85

3. Sintesis Karbon Tertemplat Zeolit-Y

Gambar A.3 Skema kerja sintesis karbon tertemplat zeolit-Y

86

4. Preparasi Larutan Cetak Membran

a. Preparasi Larutan Cetak MMM PSf/KTZ

Gambar A.4 Skema kerja preparasi larutan cetak MMM PSf/KTZ

87

b. Preparasi Larutan Cetak Membran PSf

Gambar A.5 Skema kerja preparasi larutan cetak membran PSf

88

5. Fabrikasi Membran Serat Berongga

Gambar A.6 Skema kerja fabrikasi membran serat berongga

6. Uji Permeasi Gas

Gambar A.7 Skema kerja uji permeasi gas pada membran

89

LAMPIRAN B : PERHITUNGAN FORMULA ZEOLIT-Y

1. Prosentase Komposisi Bahan

a. Na2SiO3 35,5%

- Perbandingan Na2O : SiO2 = 1 : 1, Prosentase = 21–50%,

rata-rata= 35,5%

sehingga Na2O : SiO2 = 17,75% : 17,75%

- SiO2 = 16 – 17%, rata-rata = 16,5% (Mr = 60,09 gr/mol)

- H2O = 33 – 63%, rata-rata = 48% (Mr = 18 gr/mol)

b. NaAlO2

- Al2O3 = 50 – 56%, rata-rata = 53% (Mr = 101,96 gr/mol)

- Na2O = 40 – 45%, rata-rata = 42,5% (Mr = 62 gr/mol)

- Fe2O3 = 0,05%

c. NaOH pelet = 99% (Mr = 40 gr/mol)

2. Pembuatan Seed Gel

Komposisi molar bahan untuk pembuatan seed gel

Na2O : Al2O3 : SiO2 : H2O = 10,67 : 1 : 10 : 180

a. Massa NaAlO2 yang dibutuhkan

Gram Al2O3 = n x Mr

= 1 mol x 101,96 gr/mol

= 101,96 gr

Prosentase Al2O3 dalam NaAlO2 adalah 53%, maka gram

NaAlO2 yang harus diambil adalah:

Gram NaAlO2 = gram Al2O3

53%

= 101,96 gr

53%

= 192,38 gr

90

b. Massa Na2SiO3 yang diperlukan

Gram SiO2 = n x Mr

= 10 mol x 60,09 gr/mol

= 600,90 gr

Prosentase SiO2 dalam Na2SiO3 = 17,75% + 16,5% = 34,25%,

maka gram Na2SiO3 yang harus diambil adalah

Gram Na2SiO3 = gram SiO2

34,25%

= 600,90 gr

34,25%

= 1752,07 gr

c. Massa H2O yang diperlukan

Gram H2O = n x Mr

= 180 mol x 18 gr/ mol

= 3240 gr

Prosentase H2O dalam Na2SiO3 adalah 48%

Gram H2O = 48% x gram Na2SiO3

= 48% x 1752,07 gr

= 840,99 gr

Sehingga gram H2O yang harus diambil adalah

Gram H2O = 3240 – 840,99 gr

= 2399,01 gr

d. Massa NaOH yang diperlukan

Prosentase Na2O dalam NaAlO2 adalah 42,5%

Gram Na2O = 42,5% x gram NaAlO2

= 42,5% x 192,38 gr

= 81,76 gr

91

Mol Na2O = 81,76 gr

62 gr/mol

= 1,32 mol

Prosentase Na2O dalam Na2SiO3 adalah 17,75%

Gram Na2O = 17,75% x gram Na2SiO3

= 17,75% x 1752,07 gr

= 310,99 gr

Mol Na2O = 310,99 gr

62 gr/mol

= 5,02 mol

Total mol Na2O dari NaAlO2 dan Na2SiO3 adalah

= 1,32 + 5,02 mol = 6,34 mol

Maka penambahan mol Na2O yang dibutuhkan adalah :

= 10,67 – 6,34 mol = 4,33 mol (ditambahkan dari NaOH)

Penambahan NaOH = 2 x 4,33 mol

= 8,67 mol

Gram NaOH yang harus ditambahkan = 8,67 mol x 40 gr/mol

= 346,82 gr

Semua massa bahan dalam seed gel dibagi dengan 100, sehingga

massa bahan untuk pembuatan seed gel adalah :

NaAlO2 = 192,38 gr : 100 = 1,92 gr

Na2SiO3 = 1752,07 gr : 100 = 17,52 gr

H2O = 2399,01 gr : 100 = 23,99 gr

NaOH = 346,82 gr : 100 = 3,47 gr_ +

Massa total teoritis = 46,03 gr

92

Untuk membuat overall gel, massa seed gel yang ditambahkan ke

dalam feedstock gel adalah 16,5 gr, sehingga komposisi molar

masing-masing bahan dalam 16,5 gr seed gel ditunjukkan pada

tabel berikut.

Tabel B.1 Komposisi molar masing-masing bahan dalam 16,5

gram seed gel

Bahan Mol Gram

Na2O 0,1067 0,1067 mol x 62 gr/mol = 6,62 gr

Al2O3 0,01 0,01 mol x 101,96 gr/mol = 1,02 gr

SiO2 0,1 0,1 mol x 60 gr/mol = 6 gr

H2O 1,8 1,8 mol x 18 gr/mol = 32,4 gr

Tabel B.2 Mol komponen dalam 16,5 gram seed gel

Mol Na2O = (16,5 gr/ 46,03 gr) x 0,1067 mol

= 0,0382 mol

Mol Al2O3 = (16,5 gr/ 46,03 gr) x 0,01 mol

= 0,0036 mol

Mol SiO2 = (16,5 gr/ 46,03 gr) x 0,1 mol

= 0,0358 mol

Mol H2O = (16,5 gr/ 46,03 gr) x 0,1067 mol

= 0,6452 mol

3. Feedstock Gel

Perbandingan feedstock gel : seed gel yang harus ditambahkan

untuk membentuk overall gel adalah 18 : 1

Rasio perbandingan SiO2 dan Al2O3 pada feedstock gel : seed

gel

= (0,0645 + 0,6452) : (0,0036 + 0,0358)

= 0,7097 : 0,0394

= 18 : 1

93

Tabel B.3 Rasio SiO2 dan Al2O3 pada feedstock gel : seed gel

Spesi Mol Al2O3 Mol SiO2 Mol H2O

Seed gel 0,0036 0, 0358 0,6452

Feedstock gel 0,0645 0,6451 11,6129

Rasio terhadap

Al2O3

1 10 18

a. Massa NaAlO2 yang diperlukan

Gram Al2O3 = n x Mr

= 0,0645 mol x 101,96 gr/mol

= 6,5777 gr

Prosentase Al2O3 dalam NaAlO2 adalah 53%, maka gram

NaAlO2 yang harus diambil adalah

Gram NaAlO2 = gram Al2O3

53%

= 6,5777 gr

53%

= 12,4106 gr

b. Massa Na2SiO3 yang diperlukan

Gram SiO2 = n x Mr

= 0,6451 mol x 60,09 gr/mol

= 38,7072 gr

Prosentase SiO2 dalam Na2SiO3 = 17,75% + 16,5% = 34,25%,

maka gram Na2SiO3 yang harus diambil adalah

Gram Na2SiO3 = gram SiO2

34,25%

= 38,7072 gr

34,25%

= 113,0137 gr

94

c. Gram H2O

Gram H2O = n x Mr

= 11,6129 mol x 18 gr/ mol

= 209,0318 gr

Prosentase H2O dalam NaSiO3 adalah 48%

Gram H2O = 48% x gram NaSiO3

= 48% x 113,0137 gr

= 54,2466 gr

Sehingga massa H2O yang harus diambil adalah

Gram H2O = 209,0318 – 54,2466 gr

= 154,7852 gr

d. Gram NaOH

Prosentase Na2O dalam NaAlO2 adalah 42,5%

Gram Na2O = 42,5% x gram NaAlO2

= 42,5% x 12,4106 gr

= 5,2745 gr

Mol Na2O = 5,2745 gr

62 gr/mol

= 0,0851 mol

Prosentase Na2O dalam Na2SiO3 adalah 17,75%

Gram Na2O = 17,75% x gram NaSiO3

= 17,75% x 113,0137 gr

= 20,0599 gr

Mol Na2O = 20,0599 gr

62 gr/mol

= 0,3235 mol

95

Total mol Na2O dari NaAlO2 dan Na2SiO3 adalah

= 0,0851 + 0,3235 mol = 0,4086 mol

Rasio Na2O : Al2O3 = 0,4086 : 0,0645

= 6,334

Karena rasio Na2O 6,334 lebih besar dari perbandingan 4,30 maka

jumlah NaOH yang harus ditambahkan adalah 0,1 gram.

Tabel B.4 Massa zat yang digunakan dalam pembuatan feedstock

gel dan seed gel

Spesi NaAlO2

(gr)

Na2SiO3

(gr)

H2O

(gr)

NaOH

(gr)

Seed gel 1,9238 17,5207 23,9901 3,4682

Feedstock

gel

12,4106 113,0137 154,7852 0,1

96

LAMPIRAN C : HASIL XRD

1. XRD Zeolit-Y

Gambar C.1 Difraktogram XRD dari Zeolit-Y

Tabel C.1 Data hasil XRD zeolit-Y

Pos.

[°2Th.]

Height

[cts]

FWHM Left

[°2Th.]

d-spacing

[Å]

Rel. Int.

[%]

6.2831 1507.97 0.1673 14.06749 100.00

6.3853 1053.27 0.0669 13.84247 69.85

10.2033 321.73 0.2676 8.66972 21.34

11.8902 272.88 0.2007 7.44321 18.10

12.5109 160.05 0.2007 7.07531 10.61

15.6248 652.56 0.0669 5.67159 43.27

17.7414 113.51 0.1338 4.99941 7.53

18.5957 256.54 0.1004 4.77162 17.01

20.2768 444.92 0.1673 4.37966 29.50

21.7291 105.45 0.2676 4.09012 6.99

22.7168 158.10 0.2007 3.91447 10.48

23.5296 854.38 0.1506 3.78106 56.66

24.9433 49.59 0.1338 3.56988 3.29

25.6540 79.94 0.1673 3.47256 5.30

97

26.9426 672.98 0.1840 3.30933 44.63

27.6399 132.04 0.1673 3.22742 8.76

28.1273 286.42 0.2007 3.17259 18.99

29.4952 210.75 0.2007 3.02849 13.98

30.6181 395.43 0.1171 2.91993 26.22

31.2975 746.74 0.1840 2.85808 49.52

32.2804 309.47 0.0836 2.77327 20.52

32.9567 109.32 0.2007 2.71788 7.25

33.9059 277.94 0.0836 2.64394 18.43

34.5496 146.48 0.1171 2.59614 9.71

35.4938 44.97 0.2007 2.52921 2.98

37.6981 182.40 0.1004 2.38624 12.10

40.3768 39.59 0.2676 2.23390 2.63

41.2069 117.85 0.1673 2.19080 7.81

41.6648 63.02 0.2676 2.16777 4.18

42.9931 73.23 0.1673 2.10383 4.86

43.8234 46.43 0.1338 2.06587 3.08

46.9208 33.36 0.2676 1.93647 2.21

47.5155 41.96 0.1004 1.91361 2.78

49.1823 35.73 0.1004 1.85259 2.37

98

2. XRD Standart JCPDS No. 39-1380

Gambar C.2 Difraktogram XRD dari standar JCPDS No. 39-1380

zeolit-Y

Tabel C.2 Data hasil standar JCPDS No. 39-1380

2θ Intensitas 2θ Intensitas

6,184 100 29,603 25

10,112 19 30,697 36

11,869 12 31,36 78

12,386 5 32,41 28

14,343 2 33,025 11

15,615 78 34,033 32

17,582 4 34,644 14

18,664 44 35,625 4

20,304 52 37,151 4

21,237 3 37,865 23

21,497 3 40,565 5

22,764 18 41,342 13

23,642 95 41,844 7

24,977 8 43,143 8

25,748 22 43,959 11

99

26,988 67 45,256 2

27,768 19 45,714 4

28,936 3

3. XRD Komposit Karbon/Zeolit-Y

Gambar C.3 Difraktogram XRD dari komposit karbon/zeolit-Y

Tabel C.3 Data hasil XRD komposit karbon/zeolit-Y

Pos.

[°2Th.]

Height

[cts]

FWHM Left

[°2Th.]

d-spacing

[Å]

Rel. Int.

[%]

6.1617 761.18 0.1004 14.34429 100.00

10.0905 109.05 0.1338 8.76642 14.33

11.8055 160.82 0.0669 7.49646 21.13

15.5548 462.04 0.1004 5.69696 60.70

18.6004 240.44 0.1506 4.77043 31.59

20.2691 248.11 0.1004 4.38130 32.59

21.2499 76.50 0.1673 4.18125 10.05

22.7199 123.09 0.1673 3.91395 16.17

23.1537 111.97 0.1338 3.84158 14.71

23.5098 591.49 0.1673 3.78420 77.71

25.6822 73.16 0.2007 3.46881 9.61

100

26.9007 387.72 0.1004 3.31440 50.94

29.6001 89.14 0.4015 3.01800 11.71

30.6078 145.27 0.2007 2.92089 19.08

31.2265 264.64 0.1224 2.86205 34.77

31.3510 245.83 0.1004 2.85333 32.30

32.3368 111.67 0.1673 2.76856 14.67

33.0292 47.25 0.2676 2.71209 6.21

33.9987 97.26 0.1004 2.63694 12.78

34.5213 50.16 0.2007 2.59820 6.59

37.7517 45.27 0.2676 2.38298 5.95

39.1851 24.47 0.2007 2.29905 3.21

40.4241 16.80 0.4015 2.23140 2.21

41.2541 30.38 0.2007 2.18840 3.99

41.8080 29.45 0.2007 2.16068 3.87

43.1146 38.50 0.2007 2.09818 5.06

47.2641 10.59 0.8029 1.92320 1.39

4. XRD Karbon Tertemplat Zeolit-Y

Gambar C.4 Difraktogram XRD dari karbon tertemplat zeolit-Y

101

Tabel C.4 Data hasil XRD dari karbon tertemplat zeolit-Y

Pos.

[°2Th.]

Height

[cts]

FWHM Left

[°2Th.]

d-spacing

[Å]

Rel. Int.

[%]

6.0485 26.04 0.0900 14.60034 100.00

5. XRD Membran PSf

Gambar C.5 Difraktogram XRD dari membran PSf

Tabel C.5 Data hasil XRD dari membran PSf

Pos.

[°2Th.]

Height

[cts]

FWHM Left

[°2Th.]

d-spacing

[Å]

Rel. Int.

[%]

17.7774 43.02 0.0900 4.98525 100.00

102

6. XRD MMM PSf/KTZ (0,7% berat)

Gambar C.6 Difraktogram XRD dari MMM PSf/KTZ (0,7%

berat)

Tabel C.6 Data hasil XRD dari MMM PSf/KTZ (0,4% berat)

Pos.

[°2Th.]

Height

[cts]

FWHM Left

[°2Th.]

d-spacing

[Å]

Rel. Int.

[%]

8.9208 29.65 0.2007 9.91300 100.00

17.9644 25.19 0.2007 4.93787 84.95

Position [°2Theta] (Copper (Cu))

10 20 30 40

Counts

0

100

200

300 0,7% KTZ Uncoated

103

LAMPIRAN D : HASIL FTIR

1. FTIR Karbon Tertemplat Zeolit-Y

Gambar D.1 Spektra FTIR karbon tertemplat zeolit-Y

Tabel D.1 Data hasil FTIR karbon tertemplat zeolit-Y

Peak Intensitas

406,33 46,338

420,47 47,676

1172,86 53,507

1574,71 54,595

3340,99 57,744

104

2. FTIR Membran PSf

Gambar D.2 Spektra FTIR dari membran PSf

Tabel D.2 Data hasil FTIR membran PSf

Peak Intensitas Peak Intensitas

403,70 82,000 1147,74 64,306

411,54 76,393 1168,22 72,833

423,31 80,443 1235,87 64,266

457,73 80,997 1293,29 79,783

472,87 81,049 1321,89 81,976

555,57 62,808 1363,57 92,537

635,32 83,410 1409,31 89,219

690,06 74,300 1486,25 66,222

714,76 80,000 1503,41 75,311

733,82 84,634 1583,38 73,706

760,80 88,945 1909,68 96,456

831,30 69,895 2021,20 95,745

852,23 76,454 2029,89 96,250

105

872,48 76,434 2039,24 96,124

1012,73 76,939 2921,30 91,963

1079,38 76,670 2965,56 91,687

1103,57 66,617 3065,41 94,712

3. FTIR MMM PSF/KTZ (0,7% berat)

Gambar D.3 Spektra FTIR dari MMM PSf/KTZ (0,7% berat)

Tabel D.3 Data hasil FTIR membran MMM PSf/KTZ (0,7%

berat)

Peak Intensitas Peak Intensitas

404,91 70,466 872,93 78,520

410,71 71,224 1013,23 72,193

416,58 71,167 1073,75 74,334

424,93 72,642 1103,98 70,663

430,86 73,073 1148,34 73,154

436,64 73,263 1168,34 78,304

442,60 74,175 1235,64 78,141

106

448,64 73,828 1293,72 87,107

456,29 74,400 1323,14 86,281

556,35 70,825 1386,53 85,113

627,72 80,684 1486,77 81,908

690,37 77,677 1503,30 85,239

714,95 80,099 1583,17 75,022

832,46 76,364 2965,79 94,155

852,71 79,468 3287,35 91,844

107

LAMPIRAN E : Hasil TGA

1. TGA Membran PSf

Gambar E.1 Grafik TGA membran PSf

108

2. TGA MMM PSf/KTZ (0,4% berat)

Gambar E.2 Grafik TGA MMM PSf/KTZ (0,4% berat)

109

3. TGA MMM PSf/KTZ (0,5% berat)


110

4. TGA MMM PSf/KTZ (0,7 % berat)


111

LAMPIRAN F : HASIL DSC

1. DSC Membran PSf

Gambar F.1 Grafik DSC membran PSf

112

2. DSC MMM PSf/KTZ (0,4% berat)

Gambar F.2 Grafik DSC MMM PSf/KZ (0,4% berat)

113


Gambar F.3 Grafik DSC MMM PSf/KTZ (0,5% berat)

114


Gambar F.4 Grafik DSC MMM PSf/KTZ (0,7% berat)

115

LAMPIRAN G

DATA UJI PERMEASI GAS

1. Permeabilitas

Parameter tetap : T = 298 K

P = 375,03 cmHg (CO2, CH4, O2, N2)

P = 225,02 cmHg (H2)

Contoh perhitungan untuk CH4 :

𝑝𝑖

𝑙=

𝑄

𝐴 𝑃 273,15 . 106

𝑇

=𝑄

𝐴 𝑃 273,15 . 106

𝑇

=0,123 𝑐𝑚3/s

13,171 𝑐𝑚2 375,03 𝑐𝑚𝐻𝑔 273,15 . 106

298 𝐾

= 22,78 𝑐𝑚𝐻𝑔. 𝑐𝑚. 𝑠−1. 𝐾−1

= 22,78 𝐺𝑃𝑈

Perhitungan permeabilitas untuk semua gas dengan 4 kali

pengulangan pada membran PSf ditunjukkan pada tabel.

Tabel G.1 Nilai permeabilitas pada membran PSf

Gas Q

(cm3/s)

A

(cm2)

P

(cmHg)

T

(K)

p

(GPU)

Rata-rata

CH4 0,12 13,17 375,03 298 22,78 23,49

0,12 13,17 375,03 298 21,91

0,13 13,17 375,03 298 24,27

0,13 12,90 375,03 298 25,03

CO2 0,29 13,17 375,03 298 53,49 60,13

0,32 13,17 375,03 298 60,55

0,32 13,17 375,03 298 60,36

0,35 12,90 375,03 298 66,12

N2 0,09 13,17 375,03 298 16,97 16,53

0,09 13,17 375,03 298 16,57

116

0,08 13,17 375,03 298 14,99

0,09 12,90 375,03 298 17,59

O2 0,12 13,17 375,03 298 22,44 21,17

0,12 13,17 375,03 298 22,58

0,09 13,17 375,03 298 16,53

0,12 12,90 375,03 298 23,13

H2 0,55 13,17 225,02 298 170,50 182,57

0,60 13,17 225,02 298 186,68

0,58 13,17 225,02 298 178,14

0,61 12,90 225,02 298 194,98


Gas Q

(cm3/s)

A

(cm2)

P

(cmHg)

T

(K)

p

(GPU)

Rata-rata

CH4 0,04 12,77 375,03 298 8,02 5,78

0,02 12,02 375,03 298 4,21

0,03 12,43 375,03 298 5,35

0,03 11,89 375,03 298 5,56

CO2 0,33 12,77 375,03 298 63,28 53,79

0,28 12,02 375,03 298 56,84

0,28 12,43 375,03 298 55,46

0,19 11,89 375,03 298 39,59

N2 0,03 12,77 375,03 298 6,23 4,93

0,02 12,02 375,03 298 4,16

0,02 12,43 375,03 298 4,72

0,02 11,89 375,03 298 4,61

O2 0,08 12,77 375,03 298 15,30 13,02

0,07 12,02 375,03 298 13,55

0,07 12,43 375,03 298 13,13

0,05 11,89 375,03 298 10,10

H2 0,55 12,77 225,02 298 175,27 157,93

0,50 12,02 225,02 298 168,23

0,50 12,43 225,02 298 164,10

0,36 11,89 225,02 298 124,11

117


Gas Q

(cm3/s)

A

(cm2)

P

(cmHg)

T

(K)

p

(GPU)

Rata-rata

CH4 0,13 12,01 375,03 298 26,12 24,14

0,12 11,81 375,03 298 24,60

0,12 12,27 375,03 298 24,39

0,10 11,87 375,03 298 21,43

CO2 0,37 12,01 375,03 298 75,24 77,12

0,43 11,81 375,03 298 89,56

0,35 12,27 375,03 298 69,59

0,36 11,87 375,03 298 74,10

N2 0,09 12,01 375,03 298 18,77 17,74

0,08 11,81 375,03 298 17,29

0,09 12,27 375,03 298 18,82

0,08 11,87 375,03 298 16,08

O2 0,14 12,01 375,03 298 29,25 26,85

0,13 11,81 375,03 298 27,40

0,13 12,27 375,03 298 25,34

0,12 11,87 375,03 298 25,43

H2 0,68 12,01 225,02 298 231,94 240,38

0,71 11,81 225,02 298 246,50

0,71 12,27 225,02 298 234,80

0,72 11,87 225,02 298 248,29


Gas Q

(cm3/s)

A

(cm2)

P

(cmHg)

T

(K)

p

(GPU)

Rata-rata

CH4 12,62 1,12 375,03 298 217,48 209,38

12,68 1,15 375,03 298 221,18

12,04 0,98 375,03 298 199,68

12,36 1,01 375,03 298 199,18

CO2 12,62 0,82 375,03 298 158,22 145,79

12,68 0,82 375,03 298 158,54

12,04 0,68 375,03 298 138,76

118

12,36 0,65 375,03 298 127,64

N2 12,62 0,76 375,03 298 146,49 138,04

12,68 0,75 375,03 298 144,43

12,04 0,67 375,03 298 135,97

12,36 0,63 375,03 298 125,37

O2 12,62 0,74 375,03 298 143,59 133,91

12,68 0,74 375,03 298 143,29

12,04 0,63 375,03 298 129,16

12,36 0,60 375,03 298 119,61

H2 12,62 1,56 225,02 298 502,49 473,91

12,68 1,56 225,02 298 502,02

12,04 1,34 225,02 298 452,04

12,36 1,33 225,02 298 439,09

2. Selektivitas

Contoh perhitungan selektivitas CO2 terhadap CH4 pada membran

PSf :

𝛼𝑖/𝑗 =(

𝑝𝑖𝑙

)

(𝑝𝑗

𝑙)

=53,49 𝐺𝑃𝑈

22,78 𝐺𝑃𝑈

= 2,35

Tabel G.5 Nilai selektivitas CO2 terhadap CH4 pada membran

membran pCO2

(GPU)

pCH4

(GPU)

α Rata-rata

PSf 53,49 22,78 2,35 2,56

60,55 21,91 2,76

60,36 24,27 2,49

66,12 25,03 2,64

PSf/KTZ

(0,4% berat)

63,28 8,02 7,89 9,72

56,84 4,21 13,50

119

55,46 5,35 10,37

39,59 5,56 7,13

PSf/KTZ

(0,5% berat)

75,24 26,12 2,88 3,21

89,56 24,60 3,64

69,59 24,39 2,85

74,10 21,43 3,46

PSf/KTZ

(0,7% berat)

158,22 217,48 0,73 0,70

158,54 221,18 0,72

138,76 199,68 0,69

127,64 199,18 0,64

Tabel G.6 Nilai selektivitas O2 terhadap N2 pada membran

membran pO2

(GPU)

pN2

(GPU)

α Rata-rata

PSf 22,44 16,97 1,32 1,28

22,58 16,57 1,36

16,53 14,99 1,10

23,13 17,59 1,31

PSf/KTZ

(0,4% berat)

15,30 6,23 2,46 2,67

13,55 4,16 3,26

13,13 4,72 2,78

10,10 4,61 2,19

PSf/KTZ

(0,5% berat)

29,25 18,77 1,56 1,52

27,40 17,29 1,58

25,34 18,82 1,35

25,43 16,08 1,58

PSf/KTZ

(0,7% berat)

143,59 146,49 0,98 0,97

143,29 144,43 0,99

129,16 135,97 0,95

119,61 125,37 0,95

120

Tabel G.7 Nilai selektivitas H2 terhadap CH4 pada membran

membran pH2

(GPU)

pCH4

(GPU)

α Rata-rata

PSf 170,50 22,78 7,49 7,78

186,68 21,91 8,52

178,14 24,27 7,34

194,98 25,03 7,79

PSf/KTZ

(0,4% berat)

175,27 8,02 21,86 28,71

168,23 4,21 39,97

164,10 5,35 30,68

124,11 5,56 22,34

PSf/KTZ

(0,5% berat)

231,94 26,12 8,88 10,03

246,50 24,60 10,02

234,80 24,39 9,63

248,29 21,43 11,58

PSf/KTZ

(0,7% berat)

502,49 217,48 2,31 2,26

502,02 221,18 2,27

452,04 199,68 2,26

439,09 199,18 2,20

Tabel G.8 Nilai selektivitas CO2 terhadap N2 pada membran

membran PCO2

(GPU)

PN2

(GPU)

α Rata-rata

PSf 53,49 16,97 3,15 3,65

60,55 16,57 3,65

60,36 14,99 4,03

66,12 17,59 3,76

PSf/KTZ

(0,4% berat)

63,28 6,23 10,16 11,04

56,84 4,16 13,66

55,46 4,72 11,74

39,59 4,61 8,59

PSf/KTZ

(0,5% berat)

75,24 18,77 4,01 4,37

89,56 17,29 5,18

69,59 18,82 3,70

121

74,10 16,08 4,61

PSf/KTZ

(0,7% berat)

158,22 146,49 1,08 1,05

158,54 144,43 1,10

138,76 135,97 1,02

127,64 125,37 1,02

122


123

BIODATA PENULIS

Penulis dilahirkan di Sumenep pada

tanggal 17 Oktober 1995 sebagai

anak pertama dari dua bersaudara.

Penulis telah menempuh pendidikan

di SD. Taman Muda Kalianget, SMP

1 Sumenep, dan SMA 1 Pamekasan.

Penulis diterima dijurusan Kimia

FIA-ITS pada tahun 2014 melalui

jalur SBMPTN dan terdaftar dengan

NRP 01211440000072. Penulis

mengambil bidang minat Kimia

Material Energi di bawah bimbingan

ibu Nurul Widiastuti Ph.D. selama menempuh pendidikan, penulis

pernah ikut dalam beberapa organisasi, pelatihan dan kepanitian.

Penulis pernah menjabat sebagai staff Divisi Kesejahteraan

Mahasiswa HIMKA ITS 2015/2016 dan bendahara Divisi

Hubungan Luar BEM FMIPA ITS 2016/2017.

Penulis dapat dihubungi melalui :

Email : [email protected]

Telp : 085735468446

mailto:[email protected]

SKRIPSI - repository.its.ac.idrepository.its.ac.id/50762/2/1414100072-Undergraduate_Thesis.pdf ·...

Documents

Transcript of SKRIPSI - repository.its.ac.idrepository.its.ac.id/50762/2/1414100072-Undergraduate_Thesis.pdf ·...