Prosiding Pertemuan I/miah llmu Pengetahuan dan Teknologi Bahan 2002Serpong, 22 -23 Oktober 2002 ISSN1411-2213

SINTESIS SUPERKONDUKTOR YBaZCu3O7-X DENGANPROSES MELT-TEXTURED GROWTH YANG

DIMODIFIKASI

Didin S. Winatapura, Wisnu Ari Adi, Grace Tj. Sulungbudi daD Engkir SukirmanPuslitbang Iptek Bahan (P31B)- BATAN

Kawasan Puspiptek, Serpong, Tangerang t 5314

ABSTRAK

SINTESIS SUPERKONDUKTOR YBa2Cu3O,-X MENGGUNAKAN PROSES l\1ELT-TEXTURED GROWTHYANG DIMODIFIKASI. Sintesis Superkonduktor YBa2Cu3O,.x menggunakan proses melt-textured growth yang dimoditikasi(MTGM) telah dilakukan. Identifikasi rasa di dalam cuplikan diukur menggunakan difraksi sinar-x, strukturmikro cuplikandiamati dengan Scanning Electron Microscopy ( SEM) dan Energy Dispertion Analysis of X-rays (EDAX). Sifat listrik cuplikandiukur menggunakan superconductoing quantum interference di!vice system. Hasil pengamatan cuplikan menunjukkan bahwamelalui proses melt-textured growth yang dimodifikasi telah berhasil dibuat superkonduk1or YBa1Cu~O,.x berstruktur padat yangtersusun daTi kristal berukuran panjang berbentuk pelat atau berbentuk seperti jarum, paralel terhadap bidang konduksi a-b.Dengan strukturmikro baru tersebut menghasilkan peningkatan nilai rapat arus kritis Jc ~ 3,43xIO3A.cmo2 pada 77K dalam medanmagnet nol, yang lebih besar daTi Jc ~ 2,45xIO1A.cm.1dari cuplikan basil sinter. Peningkatan pada Jc tersebut diyakini sebagai et'ek

kombinasi daTi densifikasi, alignment kristal dan pembentukan orientasi butirano

Kata kunci : modified-melt textured growth. fault current limite/: rapat arus kritis, al/ignment crystals.

ABSTRACT

SYNTHESIS OF YBa1CuJO7.xSUPERCONDUcrOR BY USING MODIFIED-MELT TEXTURED GROWTH.Synthesis of YBalCu30;.X superconductor using modified-melt.textured growth has been done. Phase identification inside thespecimen was measured by an x-ray diffraction, and the surface microstructure was observed by a Scanning Electron Microscopy(SEM) and an Energy Dispersion Analysis of X-rays (EDAX). The electrical property was measured by using a superconductingquantum interference device system. The results show that by using the modified-melt textured growth process theYBa2Cu30;.X superconductor has successfully grown The resulted sample has a den sed structure consisting of a long, aneedle or a plate-shaped crystals parallel to the a-b conduction plane. This new microstructure shows increasing in a criticalcurrent density value Jc ,., 3.43xlO3 A.cm-2 at 77K in zero magnetic field that is much higher than Jc ,.,2.45 xlO2A.cm-2 for asintered sample. The increasing of Jc is attributed to the combination efteets of a densification, crystals allignment, and a

formation of grain orientations.

Key wordf : modified-melt textured growth, fault current limiter, critical current density, allignment of crystals.

PENDAHULUAN

Superkonduktor YBa2Cu,O7-X sangat menarikuntuk aplikasi praktis, karena bahan tersebut selain dapatmenghantarkan arus pacta temperatur nitrogen cair jugamudah disintesis. Namun demikian, untuk beberapaaplikasi, disyaratkan bahwa bahan tersebut harusmemiliki rapataruskritisyangtinggi (Jc~IO6 A.cm-2) [I].

Hasil penelitian terdahulu menyimpulkan bahwaJc superkonduktor YBa2C~O7-X sangat erat kaitannyadengan keteraturan strukturmikronya [I]. Prosessintering sangat biasa dilakukan dalam preparasi bahansuperkonduktor, namun proses tersebut temyata tidakdapat menghasilkan bahan dengan Jc tinggi. RendahnyaJc pacta bahan superkonduktor YBa2~O7-X basil sinteradalah oleh karena masalah ikatan lemah (weak link)diantara butiran yang bersumber pada batas-batas

butir [2).Proses melt textured growth yang dimodifikasi

(MTGM) cukup efektif dalam memperkuat ikatan (link)antara butiran dalam superkonduktor YB~Cu3O7'X olehkarena memiliki butiran- butiran yang terorientasi hanyake satu arab, sehingga menghasilkan konektivitas rasayang sangat baik.

Aplikasi superkonduktor YBa2Cu3O7.X basilproses MTGM dapat digunakan untuk pembatas arusgagal ifaultcurrent limiter atau FCL) padajaringan listriktegangan tinggi, sehingga jaringan aman dari kerosakansinar-x dari kedua cuplikan basil sinter dan pelelehanditunjukkan pada Gambar 2. Pada Gambar 2a (cuplikanbasil sinter) teramati beberapa puncak difraksi yangmencirikan bahan poli kristalin rasa superkonduktor

168

Pengaruh Suhu Sintering Terhadap Ketangguhan Refak dan Poro.\"itas Bahan Tahan Api Berkadar Alumina Tinggi dariBauksit dan Flint (Tjokorda Gde Tirta Nindhia)

Gambar Bc. Fase yang terbentuk pada suhu sintering 1400 .C

Gambar 8d. Fase yang terbentuk pacta suhu sintering 1425'C

New York: John Wiley & Sons, Inc. (1995)[8]. RICHERSON, D. W., Modern Ceramic Engineer-

ing, New York: Merce1 Dekker, Inc. (1992)[9]. RYSHKEWITCH, E., Oxide Ceramic, New York:

Academic Press. (1960)[10]. SHACKELFORD, J. F., Introduction to MateriaL\'

Science for Engineers, New York: Macmillan

Publishing Company. (1992)[11]. SOMIYA, S., .4dvanced Technical Ceramic.5,

Tokyo: Academic Press. (1984)

167

Sintesis Superkonduktor YBaZCuJO7.X Dengan Proses Melt-Te.~tured Growth Yang Dimodifika.si (Didin S. Winatapura)

Pada proses pelelehan terdapat dua jenis reaksiperitektik [1,2]. Pada suhu di alas 1200°C, Y 2°) + rasacair L (L adalah campuran BaO daD CuO) adalah stabil.Pada saat pendinginan, kedua rasa tersebut bereaksisecara peritektik membentuk rasa Y 2BaCuOj yakniY 2°) + L (BaO + CuO) ~ Y 2BaCu°j. Pada suhu sekitar1000°C, Y 2BaCuOj atau rasa 211 bereaksi dengan rasacair membentuk YBa2Cu)Oxdengan persamaan reaksi;Y 2BaCuOj + L (3BaCu02 + 2CuO) ~ YBa2Cu)Ox. lni

menyatakan bahwa rasa Y 2BaCuOj atau rasa 211terperangkap di dalam matriks YBa2Cu)Ox yangmerupakan bukti adanya reaksi peritektik.

Dalam penelitian ini, proses MTGM dilakukanpada cuplikan superkonduktor YB~~O'-x hasil sinteryang dilelehkan pada 11 OO°C (laju 400°C/jam) selamaO,2jam, diikuti pendinginan cepat (laju 400°C/jam) keIOOO°C clan kemudian didinginkan secara perlahan ke900°C dengan laju penurunan bervariasi, yakni 10°C/jam,20°C/jam, 30°C/jam clan 40°C/jam, berturut -turut disebutcuplikanMTGM-10, MTGM.20 danMTGM-40. Pads

tahap akhir, cuplikan didinginkan (laju 60°C/jam) hinggatemperatur mang. Preparasi cuplikan superkonduktorYBa2Cu)O,-x dengan proses melt-textured growth yangdimodifikasi (MTGM) dilakukan di Puslitbang lptekBahan-BATAN.

YBa2Cu,O7.X' Sedang pada cuplikan hasil pelelehan,seperti ditunjukkan pada Gambar 2b, 2c dan 2d, teramatiakibat hubungan arus pendek dan juga bersifatekonomis.

Dalam penelitian ini, superkonduktorYBa2Cu,O7-x disintesis dengan proses melt texturedgrowth yang modifikasi (MTGM) untuk memperolehrapat arus kritis Jc tinggi sebagai langkah awal untukaplikasi pada FCL.

BAHAN DAN TATA KERJA

Sintering Superkonduktor YBaz CU3O'-X

Superkonduktor YB~ ~ °70' yang dibuat melaluiproses melt-textured growth yang dimodifikasi pactapenelitian ini menggunakan metoda .solid state reaction,dengan bahan-bahan dasar berupa serbuk Y 2°3' BaC03dan CuO dengan kemumian tinggi (Katalog Merck).Pencampuran awal bahan-bahan dasar tersebutdilakukan di dalam 150 mllarutan aseton teknis, diputarsecara mekanik menggunakan magnetic stirrer di alashot plate. Penggerusan dan pencampuran selanjutnyadilakukan dengan ball mill yang diputar selama 5 jamdan diikuti dengan proses kalsinasi pacta 940°C selama4 jam di lingkungan atmosfir udara. Agar kualitasprekursor untuk proses sinter terjamin baik, proseskalsinasi diulang sebanyak tiga kali setelah diikutidengan penggerusan secara manual di dalam mortaragate selama masing-masing 1 jam. Kemudian dicetakdengan tekanan 5 Ton ( 2000 Psi) dengan tebal dandiameter cuplikan masing-masing 0,3 cm dan 2,6 cm.Proses sinter selanjutnya dilakukan di lingkunganatmosfir udara pacta 940°C selama 7 jam dengan kenaikandan penurunan temperatur diatur pacta 60°C/jam.

Karakterisasi

Guna mengetahui sifat superkonduktivitas daricuplikan superkonduktor YBa2~O7.X' pengujian awaldilakukan dengan peralatan efek Meissner, kemudiandikarakterisasi menggunakan difraksi sinar-x, ScanningElectrone Micro.\"copy (SEM) daD Energy Dispertion,4nalysis of X-ray.\" (EDAX) yang dilakukan di PuslitbangIptek Bahan-BATAN. Rapat aros kritis Jc cuplikan diukur

dengan peralatan superconducting quantuminterference device system (SQUIDs) di Sendai -Jepang.Proses melt-textured growth-modifikasi

(MTGM)Superkonduktor YBaZCu3O7-XIlustrasi skematik sintesis superkonduktor

YBa2Cu:\°7-X melalui proses melt-textured growth-modifikasi (MfGM) ditunjukkan pada Gambar 1.

--t-- ;oJ ;~A.--A,..- -J -I. ""---"--

&~

ifi~

~,,",.,;i"'hi

1200

1000

.' C.!,. --,.~--~ ~ L-.,\-"_,h ~ ~-_.,.-

d

" OJ ., ." ., '0 .,2'01'" 'dog,

Gambar 2. Pola difraksi sinar-x superkonduktorYBa2Cu]O,.. hasil sinter (a), hasil melt-textured growthyang dimodifikasi (MTGM) dari cuplikan MTGM-IO(b), MTGM-20 (c) dan MTGM-40 (d).

, ,

!::!-:J

;,l

HASIL DAN PEMBAHASAN

Uji efek Meissner pacta cuplikan YBa2Cu.,°7oxhasil sinter daD pelelehan memperlihatkan fenomenasuperkonduktivitas yang baik, yakni melayang diatasmedan magnet pacta ternperatur nitrogen cairo Pola difraksi

Waktu Uam)Gambar 1.I1ustra.'Ii skematik proses melt-textured growth(MTG) (a), dan proses melt-textured growth yangdimodifikasi (MTGM) (b).

169

Prosiding Pertemuan lbniah /lmu Pengetahuan dan Teknologi Bahan 2002Serpong, 22 -23 Oktober 2002 ISSN1411-2213

itu, dari pengamatan yang lalu harga Jc superkonduktor

YBa2Cu3O7.X yang didoping dengan 10% berat Ag2Osetelah proses sinter hanya diperoleh masing-masing20,3 A.cm-2[3] dan 8 A.cm-2 [5].

Tabell,Hasil analisis EDAX (dalam % atom) daTi cuplikan

superkonduktor YBa,Cu307.. ha.~il sinter dan pelelehan

Strnkturmikro dari superkonduktor YB8:z ~ °7-Xbasil proses MTGM dalam penelitian ini ditunjukkanpada Garnbar 4. Tarnpak jelas, butiran bernkuran panjangberbentuk pelat atau berbentuk seperti jarurn, paralelterhadap bidang konduksi a-b. Namun keberadaan rasay ~aCuO5 ataufasa2ll dalarnmatriks~~O7-X'pada

Gambar 4, sulit dibedakan.

Orientasi yang lebih disukai (preferredorientation) selama proses pertumbuhan butir telahdiketahui terjadi pada bidang a-b daD dengan demikianbutiran yang diorientasikan sepanjang arab a-b pula [6].Nilai rapat arus kritis Jc ~3,43xl03 A.cm-2dari cuplikanMTGM -10 diperoleh pada 77K di dalarn medan magnetDol, yang lebih besar dari Jc ~ 2,57xl02A.cm-2 daricuplikan basil sinter. Hasil penelitian terdahuludiperoleh nilai Jc ~ 104 A.cm-2 [1,2] daDJc ~ 106 A.cm-2 [7] di dalam medan magnet nolo Dengan

meningkatnya nilai Jc ini dapat disimpulkan bahwaketeraturan orientasi butir dalam superkonduktorYBa2Cu3O7-X dapat menghilangkan ikatan lemah (waklink) yang bersumber dari batas-batas butir. ProsesMTGM dalarn penelitian ini merupakan penyempurnaandari proses MTGM yang dilakukan pada tahun laIn [5],yang mana rapatarus kritis Jc~ l5xl02A.cm-2yangdiperoleh dari cuplikan basil pelelehan dengan prosesMTGM.

sinar-x dari kedua cuplikan basil sinter dan pelelehanditunjukkan pada Gambar 2. Pada Gambar 2a (cuplikanbasil sinter) teramati beberapa puncak difraksi yangmencirikan bahan poli kristalin rasa superkonduktor

YBa2C~07'X' Sedang pada cuplikan basil pelelehan,seperti ditunjukkan pada Gambar 2b, 2c dan 2d,teramatipuncak difraksi dari rasa asing pada sudut 28 ~ 29.91".Dari basil penelitian sebelumnya diyakini bahwa puncakdifraksi tersebut kepunyaan rasa Y 2BaCuOs atau rasa211 [3]. lntensitas puncak difraksi rasa Y 2BaCu°s ataurasa 211 pada Gambar 2b dari cuplikan MTGM-1 0 lebihtinggi dari intensitas puncak difraksi rasa Y 2Ba CuO s ataurasa 211 pada Gambar 2c daD 2d masing-masing daricuplikan MTGM-20 daD MTGM-40. ini mencirikanbahwa rasa Y 2BaCuO s atau rasa 211 yang terbentuk padacuplikan MTGM-1 0 memiliki orientasi kristal yang lebihteratur dibandingkan dengan orientasi rasa Y 2BaCuOsataufasa 211 padacuplikanMTGM-20 danMTGM-40.

Strukturmikro cuplikan basil sinter ditunjukkanpada Gambar 3, terlihat st.rukturrnikro memiliki orientasibutiran terdistribusi secara acak. Strukturmikro tersusundari butiran berbentuk lempengan atau pelat yangberukuran 7-8~, daD sebagian butiran terpotong-potongberukuran lebih kecil dari 4~ dengan letak susunan satusarna lain saling tumpang tindih, disertai adanyakekosongan (voids) diantara barns butir. Hasil analisiscuplikan dengan ED AX (dalam % atom) menunjukkanbahwa rasa tersebut adalah rasa superkonduktor

YB~ ~ °7-X dengan komposisi kirnia dicantumkan da1arnTabel1.

(a)

Gambar 3.Strukturmikro superkonduktor YBa1CuJO,-Xhasil sinter

Peneliti terdahulu [2] mengemukakan bahwasintering dilakukan pacta suhu 900"C maka reakSi eutectictelah berlangsung, artinya bahwa kemungkinan rasacairan juga telah berlangsung dan membentuk rasa

non-superkonduktivitas yang menyebabkan batas-batasbutir tertutupi rasa non-superkonduktivitas daDakibatnya nilai rap at arus kritis Jc cuplikan yangdihasilkan juga sangat kecil. Pacta pengamatan ini, hargaJc cuplikan diperoleh sekitar 2,57 xl 02 A.cm-2. Sementara

170

Sintesis Superkonduktor YBaZCuJO7.X Dengan Prose.\" ;Welt-Textured Growth Yang Dimodijika.\"i (Didin S. Winatapura)

MTGM-IO dan Jc ~ 2,34xI03A.cm-2 untuk cuplikanMTGM-20. Sedang untuk cuplikan basil sinter,Jc ~ 2,57xI02A.cm-2. Pada saat dibebani medan magnetluar I kOe, Jc ketiga cuplikan turun drastis yakniJc~2xIO3A.cm-2 untuk cuplikan MTGM-IO danJc ~ IxI03A.cm-2 untukcuplikanMTGM-20. Selanjutnya

medan magnet meningkat, nilai Jc cuplikan turun danakhirnya nilai Jc = 0 A.cm-2 pada posisi medan magnetluar = 20 kOe, ini artinya bahwa fenomena

superkonduktivitas cuplikan sudah hilang.

(b)

""""'.'-.+. """"",.M"'"-JI. _C~O,.M""N

"',"'A~'i , I'5 \'b-: \" ~ ,..,..'" ! "

f j \

J' \ .,

(c)

.-,";~:,~--.:~;~~.:~::

~ ::=:'::-:::::::::"-:::-:==::=:'..-:0:2:,::::'" " ",

","'n"._.H(OOo)Gambar 5. Kurva rapat arus kritis Jc terhadap medanmagnet luar daTi bahan superkonduktor YB~CU307.X basilsinter dan pelelehan dengan metode MTGM yang diukurmenggunakan peralatan SQUIDs

, IIGam~r 4. Struk.turmikro khas superkonduktorYBa'~307-X hasll melt-textured growth yangdimoditikasi (MTGM) dari cuplikan MTGM-IO (a),MTGM-20 (b) dan MTGM-40 (c)

Peningkatan drastis nilai Jc pada cuplikan basilpelelehan disebabkan oleh perubahan pada strukturmikro. Pada superkonduktor YBa2Cu3O,.x basilpelelehan, cuplikan memiliki highly textured denganbutiran memiliki orientasi hanya pada satu arab sehinggakonektivitas rasa antar butir sangat baik daD nilai Jc

juga tinggi. Sedangkan pada superkonduktorYBa2Cu3O,.x basil sinter (seperti pada Gambar 3),stmkturmikroyang terbentuk masih memiliki orientasibutiran secara acak, yang mana masih terdapatrongga-rongga pada barns butir daD masih terjadipenumpukan butiran, sehingga nilai Jc rendah.Rendahnya Jc pada cuplikan basil sinter disebabkan olehkonektivitas butiran yang sangat jelek sehinggamenyebabkan ikatan lemah (weak link) yang bersumberpada batas-batas butir tersebut [2].

Namun demikian, harga Jc pada penelitian initanpa pengaruh medan magnet maupun di dalampengamh medan magnet masih memiliki harga yangrendah untuk aplikasi padafault current limiter (FCL).Fenomena ini diperkirakan bahwa pusat jepitan(flux pinning) yaitu rasa 211 yang terbentuk dalamcuplikan belum memadai. Agar harga Jc dalam medanmagnet tetap tinggi, maka di dalam cuplikan hamstersedia atau dibuat pusat-pusat jepitan (flux pinning)yang efektif. Untuk itu hams dilakukan pengontrolanstrukturmikro yang hati-hati daD hubungan antararasa-rasa dalam bahan YBa2Cu3O,.x hams dipahami.

Hal tersebut kemungkinan besar disebabkan oleh karenapacta proses pencampuran dan penggerusan dilakukan

secara manual menggunakan mortar agate.Kunci utama proses pelelehan adalah

pengontrolan strukturmikro pacta sutu titik tepat di alassuhu peritektik (I OOO°C), dimana yang diinginkan adcllahrasa y 2BaCuO5 atau rasa 211 yang berperan pentingsebagai pusat-pusat jepitan (flux pinning) yang halusdan terdistribusi secara serba sarna. Pacta proses MTG,strukturmikro yang dihasilkan kurang highly textured,dengan konektivitas antar butir rasa YB~~ °7-X sangatjelek, karena rasa 211 merniliki ukuran butir yang besar(> 5 j.l.m) dan distribusinya tidak homogen. Pacta prosesMTGM, strukturmikro yang dihasilkan merniliki highlytextured dengan konektivitas rasa YBa2Cu3O7-X lebihkuat dan ukuran butir rasa 211 berukuran halus sekitar1-5 j.l.m serta distribusinya homogen.

Gambar 5 memperlihatkan variasi rapat anJS kritisJc terhadap medan magnet luar yang diberikan untukcuplikan hasil pelelehan MTGM-I 0, MTGM-20 dan basilsinter. Sedangkan cuplikan MTGM-49 pacta penguktlranini tidak dapat dilaksanakan, oleh karena rusak. Pactamedanmagnet nol, Jc ~ 3,43xl03A.cm-2untukcuplikan

KESIMPULAN

Superkonduktor YB~ ~ O,-.yang ditumbuhkanmelalui proses MTGM menghasilkan strukturmikro

171

Prosiding Pertemuan lbniah llmu Pengetahuan dan Teknologi Bahan 20112Serpong, 22 -23 Oktober 2002 ISSN 1411-2213

dengan butiran terorientasi hanya ke satu arah dandengan nilai Jc jauh lebih tinggi daTi pada nilai Jcsuperkonduktor YBazCu:-°7.x hasil proses sinter. Padapenelitian ini, cuplikan MTGM-l 0 memiliki harga Jc yanglebih baik daTi pada harga Jc pada cuplikan MTGM-20dan 40, karena dengan pendinginan lebih lambat butir-butir kristal memiliki waktu untuk tumbuh yang lebihbaik dan terorientasi. Nulai Jc turun drastis dengankenaikan medan magnet loar dan akhimya Jc = 0 pada

medan magnet 20 kOe.

UCAPAN TERIMA KASm

Penulis mengucapkan terima kasih kepadaKepala Puslitbang Iptek Bahan-BATAN yang telahmenyetujui dan mendukung hingga selesainya penelitianini. Demikian pula terima kasih kepada Kepala BidangBahan Maju yang mendukung hingga selesainyapenelitian ini. Juga kepada Ari Handayani, B.E, YosefSarwanto daD rekan-rekan lainnya alas bantuannya.

DAFTARPUSTAKA

[1].

[2J.

[3],

[4].

[5]

[6].

S. JIN, T.H. TIEFEL, R.C. SHERWOOD, M.E.DAVIS, RB. VAN DOVER, G. W. KAI\tfMLOTT,RA. FASTNACHT and H.D. KEITH, App/. Phys.Lett., 52 (1988) 2074-2077.M. MURAKAMI, Supercond. Sci. Techno/. 5(1992) 185-203.DIDIN S. WINATAPUDA dan WISNU A. ADI,Jurna/ Sains Materi Indonesia, 1 (3) (2000) 21 ~26.D.C. LARBALESTIER, S.E. BABCOCK, X. CA!,M. DAEUlvfLING, T.F. KELLY, L.A. LAVANlER,P.J. LEE and J. SEUNTJENS, Physico C. 1580

(1988)153-155ENGKIR SUKIRMAN dan WISNU ARI ADI,

,Uaja/ah BATAN, xxxm, (1/2), (2000),31-45.B. MARTINEZ, S. PINal, V. GOMIS, F.SANDIUMENGE, N. VILALTA, J,FONTCUBERTA, and X. OBRADORS,Transaction on .4pp/ied Superconductivity, 5(1995) 1611-1614.M. MURAKAMI, M. MORITA, K. DOl and M.MIYAMOTO, 1989, Japan App/. Phy.~. Left. 28,

(1989),1189.

[7].

172