BO-4

Sukarsono. ISSN 0216 - 3128 17

Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah - Penelitian Dasar Ilmu Pengetahuan dan Teknologi Nuklir 2011

Pusat Teknologi Akselerator dan Proses Bahan - BATAN

Yogyakarta, 19 Juli 2011

REVIEW TEKNOLOGI PELAPISAN PARTIKEL TERLAPIS UNTUK

BAHAN BAKAR REAKTOR SUHU TINGGI

Sukarsono Pusat Teknologi Akselerator dan Proses Bahan BATAN

ABSTRAK

REVIEW TEKNOLOGI PELAPISAN PARTIKEL TERLAPIS UNTUK BAHAN BAKAR REAKTOR SUHU

TINGGI, Telah dilakukan review terhadap teknologi pelapisan bahan bakar reaktor suhu tinggi. Reaktor

suhu tinggi merupakan reaktor yang mempunyai inherent safety dan reaktivitas negatif sehingga reaktor

mati dengan sendirinya apabila terjadi kecelakaan nuklir. Reaktor suhu tinggi mempunyai prospek yang

cerah untuk dibangun di Indonesia yang terdiri dari banyak pulau dengan kebutuhan energy kecil. Proses

pelapisan memegang peranan penting dalam pembuatan bahan bakar reaktor suhu tinggi karena unjuk

kerja bahan bakar sangat ditentukan dari pembuatan partikel terlapis. Lapisan pada partikel TRISO terdiri

dari 2 macam yaitu pirokarbon dan silika karbida. Silika karbida, untuk ketahanan terhadap suhu yang

lebih tinggi, dapat diganti dengan zirkonium karbida. Lapisan pirokarbon sendiri ada dua macam yaitu

pirokarbon densitas rendah atau sering disebut buffer yang berfungsi untuk penampungan hasil fisi

mempunyai densitas 1,1 g/cm3 dan pirokarbon densitas tinggi yang mempunyai densitas 1,7-1,9 g/cm3.

Pirokarbon densitas tinggi terdiri dari pirokarbon bagian dalam dan bagian luar berfungsi untuk

mengungkung hasil fisi tidak keluar dari kernel terlapis. Silika karbida berfungsi untuk menahan tekanan

dari gas-gas hasil fisi yang tertampung pada buffer. Dalam makalah ini disajikan data-data penelitian

tentang proses pelapisan, cara pembuatan lapisan pirokarbon dan silika karbida/zirkonium karbida,

hubungan antara konsentrasi gas pereaksi dan suhu terhadap hasil lapisan yang diperoleh. Dalam makalah

ini juga dibahas tentang mikrostruktur dan densitas dari lapisan pirokarbon maupun silika karbida, serta

peralatan yang diperlukan untuk analisis performen bahan bakar RST. Data-data tersebut bermanfaat

untuk pembuatan bahan bakar reaktor suhu tinggi terutama pada proses pelapisan pembuatan partikel

terlapis. Dari data pelapisan pirokarbon buffer dan lapisan pirokarbon, kecepatan deposisi pirokarbon

menentukan porositas lapisan. Kecepatan deposisi lambat menghasilkan densitas yang besar karena pori -

pori pirokarbon kecil. Demikian juga sebaliknya, kecepatan deposisi tinggi menyebabkan densitas lapisan

yang rendah karena banyak pori-pori yang terbentuk. Kecepatan deposisi juga dipengarui oleh konsentrasi

pereaksi. Konsentrasi pereaksi kecil menyebabkan kecepatan deposisi yang kecil pula.

Kata Kunci: review, kernel, partikel terlapis, reaktor suhu tinggi

ABSTRACT

REVIEW OF COATED PARTICLES COATING PROCESSES TECHNOLOGY FOR HIGH TEMPERATURE

REACTOR, Review of the technology coating for high temperature reactor has been done. High temperature

reaktor is one of the reaktor which has a inherent safety and negative reactivity, so, it can be shutdown itself

if any nuclear accident happen. High Temperature Reaktor has the good prospect to build in Indonesia,

which has many islands with small energy demand. Coating process has a much contribution in preparation

of HTR’s fuel, because performance of the fuel, depend of coated particle preparation. Layer of the coated

particle has 2 types, one was pyrocarbon and the second was silica carbide. Silica carbide can be replaced

by zirconium carbide for thermal endurance of fuel. Pyrocarbon layer in the buffer layer used for collecting

fission products, has low density about 1.1 g/cm3 and for pyrocarbon for locking the fission product has

high density about 1.7-1.9 g/cm3. The high density of pyrocarbon divided to inner pyrocarbon and outer

pyrocarbon, which have function for locking the fission product not release to cooler reactor. Silica carbide

has the fungtion as pressure-vessel from gas produced by fission reaction. The paper showed the

experimental data of coating processes, coating preparation, the relation between gas reactant and

temperature versus performance of coated layer formed. In this paper also discussed the microstructure and

density of coated layer in the coated particles and equipment used for performance analysis of coating

layer. All of the data was necessary to use in high temperature fuel preparation especially for coating

processes. From the coating process data of the buffer and pyrocarbon coating, was found that, deposition

rate has an effect to the porosity of the layer. The slower deposition rate produced higher density of layer

because of porosity was lower. In the other side, higher deposition rate caused layer density lower since

porosity was higher. The deposition rate was influenced too by reactant consentration. The lower

consentration of reactant, caused lower deposition rate of layer.

Key word : review, kernel, coated particles, high temperature reactor

18 ISSN 0216 - 3128 Sukarsono.




PENDAHULUAN

eaktor suhu tinggi merupakan reaktor nuklir

yang yang mempunyai keunggulan

dibandingkan dengan reaktor reaktor yang sekarang

dipergunakan dalam Pusat Listrik Tenaga Nuklir

(PLTN). Reaktor yang sekarang banyak digunakan

untuk melayani PLTN adalah pressurized water

reaktor(PWR) atau boiling water reaktor (BWR).

Kecelakaan reaktor PWR Fukushima, yang terkena

gempa bumi hebat dan disusul dengan sunami,

menyebabkan kegagalan pompa pendingin karena

terkena tsunami dan pendinginan reaktor mendapat

masalah besar[1]. Dalam reaktor PWR, panas sisa

dari reaktor yang sudah mati secara otomatis tidak

dapat hilang tanpa pendinginan paksa menggunakan

air pendingin. Kegagalan catu listrik menyebabkan

pendingin tidak bisa dipompa dan panas sisa

memanaskan sekeliling reaktor termasuk bahan

bakar bekas yang disimpan disekeliling reaktor.

Kejadian tersebut tidak akan terjadi kalau reaktor

yang digunakan adalah reaktor suhu tinggi yang

mempunyai pendinginan inherent dan reaktifitas

negative. Reaktor dapat dingin dengan sendirinya

tanpa dilakukan pendinginan menggunakan air

pendingin[2]. Reaktor suhu tinggi (RST) yang

beroperasi pada suhu sekitar 1000oC, apabila mati

mendadak dan ada kegagalan pendingin, suhu akan

naik sampai 1600oC tanpa melelehkan bahan bakar,

yang kemudian akan turun tanpa campur tangan

manusia[3]

. Keunggulan lain dari RST adalah

reaktornya modular sehingga dapat dibangun sesuai

dengan kebutuhan energy setempat sehingga cocok

untuk daerah yang terpencil.

Salah satu kegiatan dalam pembuatan

bahan bakar RST adalah proses pelapisan. Proses

pelapisan sangat penting dalam pembuatan bahan

bakar reaktor suhu tinggi dan diperlukan data

tentang bahan bakar RST agar dapat digunakan

untuk pengembangan bahan bakar RST di

Indonesia. Dalam makalah ini direview proses

pelapisan bahan bakar nuklir RST sampai saat ini.

Inti bahan bakar RST merupakan partikel terlapis

dengan diameter kurang dari 1 mm yang mempunyai

4 lapisan dengan 3 lapisan isotropic yang sering

disebut TRISO (tristructural isotropic). Pada

bagian paling dalam dari partikel terlapis adalah

uranium dioksida, atau bahan fisil lain seperti Pu

atau campuran U-Pu/ U-Th dengan diameter 0,5

mm. Lapisan lapisan dalam bahan bakar RST yang

pertama adalah buffer pirokarbon densitas rendah

dengan ketebalan 95 mikron berupa karbon berpori

mengelilingi kernel, Lapisan-lapisan dibentuk

dengan tujuan untuk menyesuaikan perubahan

karena pembentukan hasil fisi dan untuk

mengakomodasi penumpukan gas internal dan

perubahan dimensi partikel. Lapisan luar terdiri dari

lapisan pirokarbon dalam (IPyC), lapisan silikon

karbida (SiC), dan pirokarbon luar (OPyC) lapisan.

Lapisan PyC adalah karbon pirolitik relatif padat,

biasanya sekitar 90% dari densitas teoritis mereka

(TD) sebesar 2,2 g/cm3. Lapisan SiC bertindak

sebagai penahan tekanan utama (pressure vessel)

dari partikel yang menahan tekanan karena

penumpukan gas internal dan sumber-sumber lain,

dan berfungsi menyediakan penghalang difusi untuk

mencegah pelepasan produk fisi gas dan logam (FP).

Lapisan PyC melindungi lapisan SiC dari serangan

kimia selama operasi partikel TRISO. Lapisan SiC

juga bertindak sebagai penghalang difusi tambahan

untuk FP, dan melindungi IPyC kernel bahan bakar

dari gas korosif digunakan untuk deposit lapisan SiC

[4]. Gambar lapisan partikel terlapis dapat dilihat

dalam Gambar 1.

Tabel 1 menunjukkan ukuran partikel

TRISO Jerman yang digunakan dalam reaktor suhu

tinggi di Jerman. Penelitian terbaru menunjukkan

bahwa variasi dalam metode dan proses manufaktur

dapat menghasilkan perbedaan drastis dalam kualitas

dan kemampuan TRISO partikel yang dihasilkan

[4].

Tabel 1. Parameter nominal partikel TRISO UO2,

Jerman[4]

Lapisan Densitas (kg/m3) Ketebalan

(µm)

Radius

(µm) Aktual Teoritis

Kernel 10,96 - 250

Bufer 1,1 2,2 95 345

PyC 1,7 2,2 40 385

SiC 3,2 3,2 35 420

PyC 1,7 2,2 40 460

Gambar 1. Partikel terlapis TRISO

Perilaku Bahan Bakar

Fenomena partikel bahan bakar TRISO

yang mengalami iradiasi, merupakan hal penting

untuk pembuatan bahan bakar yang sesuai dengan

persyaratan reaktor RST. Disain bahan bakar

mengikuti disain reaktor yang menggunakan bahan

bakar tersebut. Aspek-aspek yang terjadi pada

bahan bakar perlu difahami untuk disain bahan bakar

yang baik. Hal-hal yang menjadi pertimbahan dalam

membuat bahan bakar nuklir diantaranya adalah

mekanisme perpindahan panas, produksi dan

R





transportasi produk fisi, pelepasan oksigen dari

bahan bakar kernel, penumpukan tekanan internal

gas, efek iradiasi pada bahan TRISO, dan

variabilitas dalam partikel TRISO selama proses

pembuatan[4]. Perpindahan panas keluar ke

pendingin merupakan akibat langsung bahan bakar

nuklir karena produksi panas yang dihasilkan oleh

reaksi fisi. Distribusi dan gradien suhu partikel

mempengaruhi fenomena lain yang berhubungan

dengan sifat material. Reaksi fisi yang disertai

dengan perpindahan produk fisi (FP) merupakan

perilaku yang penting dalam bahan bakar TRISO.

Produk fisi gas yang dominan, yaitu Xe dan Kr

terbentuk di dalam partikel kernel dan masuk buffer

menyebabkan tekanan pada lapisan PyC dan SiC.

Beberapa FP yang dapat bermigrasi keluar dari

kernel melewati lapisan PyC dan lapisan SiC

berpotensi menjadi sumber radiasi dalam matriks

dan pendingin yang berbahaya bagi keselamatan

operasional reaktor. Atom Oksigen yang dilepaskan

dari kernel bahan bakar ke daerah buffer, baik

karena panas maupun reaksi atom logam berat

dalam kernel, dapat menyebabkan pembentukan CO

atau gas CO2 melalui reaksi sebagai berikut [4]:

O2 + C 2CO (1)

dan

2CO CO2 + C (2)

Pembentukan gas CO dan CO2 dapat

meningkatkan tekanan internal partikel. Tekanan

parsial gas CO, CO2, dan O2 harus dikendalikan

secara termodinamika dan dipengaruhi oleh

komposisi hasil belah bahan bakar. Gas CO dan CO2

yang menumpuk dalam pori-pori buffer,

memberikan tekanan keluar pada lapisan. Tekanan

gas internal ini bertambah dari waktu ke waktu dan

berpotensi menyebabkan kegagalan bahan bakar

partikel TRISO. Pembentukan gas CO selama

iradiasi tidak diinginkan karena beberapa alasan

berikut:

a) Mendominasi tekanan internal gas yang harus

ditahan oleh system lapisan.

b) Menjadi penyebab terjadinya migrasi kernel

dalam oksida kernel.

c) Dapat menimbulkan korosi lapisan SiC pada

suhu tinggi dalam kecelakaan yang memanaskan

inti bahan bakar. Produk fisi yang dapat lolos

melalui kernel bahan bakar keluar melalui lapisan

buffer, lapisan pirokarbon dan silika karbida, dan

kemudian melalui yang matriks grafit, berpotensi

menjadi sumber kontaminasi dalam pendingin

primer

Lapisan PyC yang disinari dengan neutron

cepat (didefinisikan dalam naskah ini sebagai

neutron dengan energi di atas 0,1 MeV) awalnya

menyusut dan kemudian membengkak, SiC juga

mengalami perubahan volumetrik karena induksi

iradiasi, meskipun umumnya dapat diabaikan karena

dibandingkan dengan perilaku degradasi lain di PyC

dan SiC sangat kecil[4].

Tegangan dan regangan dalam lapisan

kernel berasal dari fenomena yang telah diuraikan di

atas, ditambah abibat dari pergerakan (creep) karena

iradiasi dan ekspansi termal diferensial pada masing-

masing lapisan. Perpindahan lapisan antarmuka

terjadi karena regangan dan pengbengkaan akibat

produk fisi padatan di dalam kernel bahan bakar.

Hubungan perpindahan tegangan-regangan harus

dipahami agar desain bahan bakar TRISO

mempunyai kinerja yang handal dan dampak

tekanam gas tidak melebihi batas kemampuan

tekanan SiC[4].

Gambar 2. Ilustrasi perilaku bahan bakar yang di

netralisir oleh SiC.

Sifat material (misalnya, konduktivitas

termal dan Young modulus) setiap lapisan bervariasi

selama operasi. Sifat ini bervariasi tergantung pada

suhu, porositas, akumulasi flux netron cepat, tingkat

burnup dan bahan bakar.

Hal lain yang juga mempengaruhi kinerja

bahan bakar RST adalah dimensi dan kerapatan

setiap lapisan dari partikel TRISO yang bervariasi

dari partikel ke partikel yang lain. Variabilitas ini

terjadi dalam proses pembuatan. Toleransi terhadap

variasi dalam pembuatan yang diperbolehkan untuk

desain partikel TRISO tertentu diperoleh dari

perhitungan sejauh mana variabilitas mempengaruhi

terhadap kinerja reaktor[5].

Sebagai perbandingan terhadap spesifikasi

yang diperlukan pada pembuatan bahan bakar kernel

terutama pada proses pelapisan, dapat disebutkan

spesifikasi yang dipakai untuk membuat kernel dari

Sirocco Perancis, yang digunakan untuk bahan

bakar RST prismatik. Spesifikasi bahan bakar

Sirocco dapat dilihat dalam Tabel 3 [5].

Dari spesifikasi TRISO dalam Tabel 3

dibandingkan dengan TRISO Tabel 1 bahan bakar

kerbel bentuk bola dari Jerman, bahan bakar untuk

prismatik sedikit lebih besar. Densitas buffer lebih

kecil yaitu < 1,05 g/cm3 sedang Jerman 1,1 g/cm

3

dan densitas pirokarbon lebih besar karena antara

1,85 – 2 g/cm3 sedang untuk TRISO Jerman 1,7

g/cm3.





Tabel 3. Spesifikasi bahan bakar RST prismatic dari

Sirocco

Proses Pelapisan Kernel

Kernel terlapis mempunyai 2 macam

lapisan yaitu pirokarbon dan silika karbida

(zirkonium karbida). Pirokarbon yang dibuat adalah

pirokarbon densitas rendah (buffer) dan pirokarbon

densitas tinggi. Pirokarbon densitas rendah atau

yang disebut buffer berfungsi untuk dapat

menampung gas-gas hasil belah yang dihasilkan dari

reaksi fisi. Karena itu buffer mempunyai pori-pori

yang relatif banyak dan densitas yang rendah.

Densitas buffer adalah sekitar 1,1 g/cm3. Lapisan

pirokarbon dengan spesifikasi tertentu ini dibuat

melalui proses pelapisan dengan kondisi yang

tertentu. Demikian juga untuk memperoleh hasil

lapisan dengan kondisi densitas yang lebih besar dan

pori-pori yang kecil, kondisi operasi pelapisan harus

disesuaikan[6].

Proses pelapisan dengan bermacam-macam

kondisi dan bahan pereaksi ini dilakukan pada alat

yang sama yang dilengkapi dengan pengatur suhu

dan masukan gas pereaksi. Diagram alir proses

pelapisan kernel UO2 dapat dilihat dalam Gambar 3.

Pada pelapisan buffer, digunakan asetilen dengan

gas pembawa adalah argon dan dioperasikan pada

suhu 1100-1400oC. Pada pelapisan pirokarbon

densitas tinggi baik lapisan dalam maupun lapisan

luar, digunakan propilen dengan suhu operasi 1350-

1450oC. Sedangkan untuk pelapisan silika karbida

digunakan pereaksi metil tri khloro silan (MTS)

yang dicampur dengan hydrogen dan argon untuk

menghasilkan lapisan silika karbida. Silika karbida

berfungsi sebagai penahan tekanan dari gas-gas hasil

reaksi fisi yang tertampung pada buffer.

Chemical Vapor Deposition

Deposisi Uap Kimia (Chemical Vapor

deposition) adalah suatu metode pelapisan bahan

dengan cara deposisi dari uap kimia yang berasal

dari pereaksi uap kimia. Deposisi uap kimia ini

banyak digunakan dalam proses fabrikasi

semikonduktor, termasuk produksi lapisan tipis

amorf dan polikristalin (seperti silikon polikristalin),

endapan SiO2 (CVD SiO2) dan silikon nitrida, yang

berkembang dari lapisan silikon kristal tunggal

epitaxial. Proses CVD pada dasarnya meliputi

langkah-langkah berikut: 1) Campuran gas reaktan

dan pengencer gas inert dialirkan pada laju alir

tertentu ke dalam ruang reaksi, 2) spesies gas

pindah ke substrat atau bahan yang akan dilapisi, 3)

reaktan teradsorpsi pada permukaan substrat, 4)

reaktan mengalami reaksi kimia dengan substrat

untuk membentuk film; dan 5) gas produk

sampingan dari reaksi terdesorbsi dan keluar

reaktor[7].

Gambar 3. Diagram Proses Pelapisan Kernel

Selama proses pengendapan uap kimia,

gas-gas reaktan tidak hanya bereaksi dengan bahan

yang akan dilapisi, tetapi juga dalam fasa gas di

dalam reaktor. Reaksi yang terjadi pada permukaan

kernel yang akan dilapisi dikenal sebagai reaksi

heterogen. Reaksi hiterogen hanya pada bahan yang





dipanasi dan membentuk lapisan pada permukaan

bahan. Reaksi yang terjadi dalam fasa gas yang

dikenal sebagai reaksi homogen. Reaksi homogen

juga menghasilkan bahan-bahan lain yang jumlahnya

banyak. Reaksi homogen fasa gas juga membentuk

bahan yang juga akan terdeposisi pada permukaan

dan pada saat yang sama membentuk lapisan pada

permukaan bahan yang dilapis[10,11].

Peralatan CVD yang digunakan untuk

proses pelapisan dilengkapi dengan kelengkapan

sbb: a) sumber dan aliran pemasukan gas; b) alat

control dan pengukur aliran gas ke dalam sistem; c)

ruang terjadinya reaksi atau reaktor, d) sistem untuk

pemanasan bahan yang akan dilapisi dan e) sensor

suhu[7]. Mekanisme proses CVD dapat dilihat

dalam Gambar 4[7].

Gambar 4. Skema proses deposisi uap kimia.

Dari uraian di atas terlihat bahwa proses

deposisi uap kimia dapat dirinci menjadi beberapa

step sbb: 1). Transport dalam fase gas (konveksi,

difusi dan perpindahan panas); 2). Reaksi fase gas;

3). Difusi dari gas ke permukaan bahan; 4).

Adsorbsi di permukaan benda; 5); Difusi pada

permukaan dan reaksi; 6). Pemadatan dan penyatuan

padatan membentuk lapisan dan 7). Desorbsi gas

volatile. Proses di atas berjalan terus-menerus

sehingga proses pelapisan dihentikan.

Proses pelapisan dimulai dari proses

pirolisa hidrokarbon yang terurai menjadi

hidrokarbon lain yang jenisnya banyak sekali.

Sebagian dari hidrokarbon tersebut berubah menjadi

padatan yang terdeposisi pada permukaan substrak

dalam yang hal ini substaknya adalah partikel UO2.

Proses pemecahan hidrokarbon menjadi hidrokarbon

dan pirokarbon tersebut mudah tidaknya

dipengaruhi olah bahan organiknya. Hidrokarbon

dengan perbendingan Cjumlah atom H terhadap C

yang rendah, hidrokarbon lebih mudah terurai dan

kecepatan deposisinya tinggi. Kecepatan tinggi

deposisi pirokarbon ternyata menghasilkan padatan-

padatan yang besar sehingga pori-pori pirokarbon

besar. Proses pelapisan yang dibedakan dari

perbedaan kecepatan deposisi dapat juga

diilustrasikan dengan gambar 5. Gambar 5

menggambarkan deposisi yang terbentuk

tergantunmg dengan dengan kecepatan deposisi

yang berbeda

Gambar 5. Ilustrasi Proses Deposisi dengan

Deposisi Uap Kimia. a. Deposisi

kecepatan rendah, b. deposisi

kecepatan tinggi

Pelapisan Pirokarbon

Pelapisan pirokarbon dilakukan dalam

reaktor fluidisasi dengan bahan pereaksi

hidrokarbon yang diencerkan dengan argon atau

helium. Proses pelapisan pirokarbon secara fluidisasi

memerlukan bahan gas fluidisasi yang relatif banyak

untuk memfluidisasikan kernel UO2 yang akan

dilapis. Pada pelapisan pirokarbon bagian dalam,

digunakan gas pereaksi propilen dan gas pembawa

yaitu argon yang dicampur dan dialirkan ke dalam

reaktor fluidisasi. Gas campuran kemudian

memfluidisasi kernel di dalam reaktor pelapisan.

Reaktor yang dipanaskan sampai suhu tertentu,

menyebabkan gas propilen ikut panas dan

terdekomposisi menjadi hidrokarbon lain yang

banyak jenisnya. Menurut Becker[10-11]

, hidrokarbon

hasil dekomposisi hidrokarbon dapat menghasilkan

hibrokarbon lain yang jumlahnya mencapai ratusan

dan melibatkan puluhan reaksi kimia. Hidrokarbon

tersebut ada beberapa macam yang merupakan gas





dominan hasil dekomposisi hidrokarbon. Disamping

terjadi proses dekomposisi propilen, beberapa

senyawa hasil dekomposisi, teradsorbsi pada

permukaan kernel UO2 dan kemudian terdeposisi

menjadi pirokarbon dan menempel di permukaan

kernel.

Pelapisan pirokarbon dipengaruhi oleh jenis

gas, komposisi gas, suhu proses pelapisan. Jenis gas

perbedaannya terletak pada perbandingan jumlah C

dan H pada senyawa pereaksi. Senyawa dengan

jumlah H yang besar dibandingkan dengan atam C,

akan cenderung lebih lambat kecepatan deposisinya

sebab pada waktu deposisi pirokarbon banyak atom

H terbentuk bersamaan dengan deposisi padatan

Pelapisan pirokarbon dilakukan dengan

pengaturan suhu 1300-1400oC dan dengan gas C2H2

atau C3H6. Untuk densitas rendah PyC buffer,

diperoleh dari dekomposisi asetilen (C2H2), densitas

lapisan dipengaruhi oleh fraksi dan suhu

dekomposisi. Untuk pirokarbon densitas tinggi baik

dalam maupun luar, adalah lapisan isotropi dengan

densitas tinggi suhu mengontrol proses pelapisan.

Pirokarbon ini diperoleh dari pelapisan dengan

kecepatan rendah dibandingkan dengan pelapisan

buffer, efisiensi pelapisan dapat mencapai antara 50-

70%, menggunakan campuran asetilen dan propilen

lebih baik dan dipertahankan pada suhu konstan[13],

Pelapisan silika karbida dilakukan pada

suhu sekitar 1600oC. Pereaksi yang digunakan

adalah metil tri khloro silan (MTS) yang dibawa

dalam aliran hidrogen. Aliran MTS dikontrol dengan

aliran H2 pada suhu dan tekanan yang tepat.

Parameter yang berpengaruh pada pelapisan ini

adalah suhu, kecepatan alir total dan gas inert.

Pelapisan pada suhu antara 1500-1600oC

mempunyai efisiensi mendekati 100%. Denstitas

lapisan silika karbida juga mendekati densitas

teoritis 3,2 g/cm3. Permukaan yang halus dengan

efek metalik diperoleh pada pelapisan suhu 1600oC

dengan efisiensi 93%. Sedang lapisan yang aspek

kusam diperoleh pada pelapisan 1500-1550oC,

sehingga untuk mendapatkan SiC dengan formasi

hexagonal dipilih suhu antara 1550-1600oC.

Pelapisan yang dilakukan oleh Honorato

[13] dalam tabung diameter 3,5 cm dengan

memvariasi propilen dan helium dengan kecepatan

10 liter/menit dengan konsentrasi 20% sampai 40%

suhu 1300oC. Variabel suhu dilakukan dengan

variasi suhu pada komposisi propilen 20% dan

pelapisan pada suhu 1500oC pada konsentrasi yang

lebih tinggi dan propilen lebih rendah dari 20%.

Penelitian Honorato[13] menunjukkan

pengaruh suhu dan konsentrasi deposisi pereaksi

pada densitas PyC. Secara umum, dapat diamati

bahwa konsentrasi pereaksi dan suhu deposisi

meningkat, akan menyebabkan densitas PyC

berkurang. Kenaikan konsentrasi acetylene juga

mengurangi kepadatan PyC. Namun, pengaruh

konsentrasi ini tampaknya kurang signifikan bila

dibandingkan dengan pengaruh suhu. Pada titik

tertentu (fraksi volume 70% ), konsentrasi

prekursor ini efektif dalam mengurangi kepadatan

PyC, walaupun pada 1450oC justru malah lebih

besar. Hasil penelitian Honoroto dapat dilihat dalam

Gambar 6-12.

Gambar 6. Efek suhu dan konsentrasi asetilen pada

densitas PyC pada deposisi PyC

Gambar 7. Distribusi ukuran pori pada deposisi Py

1400oC dengan konsentrasi asetilen

Gambar 8. Distribusi ukuran butir pada suhu

berbeda dengan konsentrasi asetilen

50%

Analisis Lapisan PyC

Sifat yang penting dari lapisan adalah

densitas. Densitas lapisan dapat diketahui dengan

cara sebagai berikut: Densitas lapisan karbon diukur





dengan menghancurkan lapisan partikel, kemudian

potongan direndam dalam campuran dari

bromoform dan metil alkohol, Pengukuran

dilakukan dalam kolom pengukur densitas dan

memvariasikan densitas cairan dengan

menambahkan bahan yang akan dihitung densitasnya

sampai lapisan potongan-potongan tersuspensi

dalam cairan. Hasil dibandingkan dengan standar

yang diketahui densitasnya. Dengan demikian

densitas lapisan dapat ditentukan oleh berat pada

volume tertentu dari grafit tersebut

Jenis deposisi anisotropik, pada pirokarbon

yaitu laminar, granular-kolumnar, dan struktur

karbon isotropik [15]. Jenis tsb diikuti dengan

usulan Lieberman dan Pierson yang mengusulkan

pada 1970-an, sebuah klasifikasi struktural yang

diperoleh dari pengamatan mikroskop optik pada

substrak padat berpori. Dari analisisis optik

terpolarisasi, mereka mengusulkan 3 macam

mikrostruktur utama yaitu laminar-halus (smooth

laminar -SL), laminar kasar (rough laminar RL)

dan isotropic (ISO) karbon. Berdasarkan bentuk

dan kontras pada foto mikrograf optik dari

komposit karbon, diantara antara mikro-struktur

laminer mulus dan isotropik juga diamati sebagai

granular atau karbon laminar gelap. Kita perlu

menentukan ukuran struktur pada skala yang

berbeda, dengan menggunakan difraksi X-ray, dan

mikroscopi optik dan elektronik[15].

Gambar 9. Efek deposisi suhu (a,b) dan konsentrasi

asetilen (c,d) pada fraktur permukaan

PyC

Gambar 11. Efek konsentrasi asetilen/propilen dan

suhu dekomposisi pada densitas PyC

Gambar 12. Distribusi ukuran pori lapisan PyC dari

campuran asetilen/propilen pada suhu

berbeda

Sifat anisotropi penting untuk pengujian

pirokarbon karena berkaitan dengan struktur dan

sifat bahan. Perubahan struktur karbon yang terjadi

karena iradiasi netron bahan bakar di reaktor perlu

diperhatikan karena berhubungan dengan

keselamatan reaktor. Dalam partikel TRISO (tri

isotropic structural ) ada dua jenis pirokarbon yaitu

pirokarbon yang sangat poreus (buffer) dan

pirokarbon densitas tinggi. Idealnya keduanya

adalah isotropic karena lapisan isotropic akan

menyesuaikan lebih baik dengan adanya densifikasi,

penyusutan dan penggeseran sehingga meningkatkan

kinerja bahan bakar. Perubahan dimensi, kenaikan

anisoptopi, pengembangan ukuran sangat

tergantung dari nilai anisotropi awal, sehingga

anisotropi dan struktur mikro kernel perlu diteliti

sejak awal[16]. Peralatan yang digunakan untuk

analisis anisotropi, antara lain adalah: X ray atau

interaksi dengan cahaya terpolarisasi yang i dapat

menbedakan lapisan laminar kasar (teksture tinggi

atau laminar halus (tekstrur rendah), digital

fotometri untuk memperbaiki gambar digital,

metode lain yang umum adalah melalui Bacon faktor

anisotropi (BAF) yang diperoleh dari variasi

intensitas difraksi X-ray Debye-Scherer di ring

{0002}, Mikroscopy scaning elektron, Raman

spektroskopi mengukur anisotropi untuk tekstur

menengah dan rendah dari karbon. Dan difraksi





elektron digabungkan dengan analisa citra dapat

memberikan data kuantitatif struktur dengan

resolusi spasial tinggi.

Gambar 10. Permukaan luar lapisan PyC pada suhu

berbeda (a,b) dan konsentrasi berbeda

(c,d)

PEMBAHASAN

Pembuatan bahan bakar reaktor suhu tinggi

yang salah satu step penting adalah pelapisan

partikel terlapis, perlu dilakukan dengan teliti dan

dengan kondisi operasi yang baik untuk

menghasilkan partikel terlapis yang memenuhi syarat

sebagai bahan bakar reaktor suhu tinggi. Dari alat

pelapisan yang digunakan harus dapat

menyelenggarakan reaksi dekomposisi gas dan

reaksi deposisi pada kernel menjadi kernel terlapis.

Suhu furnace yang memanaskan reaktor fluidisasi

harus dapat menyediakan panas sampai 1700oC.

Suhu maksimum itu dipilih agar penggunaan suhu di

bawah kapasitas suhu furnace dapat dilakukan dan

untuk menjaga supaya suhu dalam reaktor sesuai

dengan suhu yang dikehendaki. Reaktor juga hasrus

dilengkapi dengan saluran gas-gas masuk yang

terukur dan saluran pengeluaran gas untuk

ditreatmen lebih lanjut. Lapisan buffer dibuat untuk

menghasilkan lapisan pirokarbon densitas rendah

dengan densitas paling besar 1,1 g/cm3. Denstitas

lebih besar dikawatirkan tidak dapat menampung

gas hasil fisi. Dari data grafik Honoroto dapat

diperkirakan dapat dicapai apabila konsentrasi

asetilen dinaikkan dari 70%. Toleransi ketebalan

buffer 20 µm. Pada pirokarbon dengan densitas

tinggi, baik bagian dalam maupun bagian luar

densitas minimum adalah 1,7 g/cm3. Semakin tinggi

densitas pirokarbon ini semakin baik karena akan

menaikan daya reaktor disamping kemampuan

menahan hasil fisi lebih baik. Densitas pirokarbon ini

dapat sampai 2 g/cm3. Untuk mencapai densitas

pirokarbon dengan densitas diatas 1,7 g/cm3 lebih

mudah dicapai dengan menggunakan konsentrasi

gas propilen yang kecil. Untuk membuat lapisan

pirokarbon dengan densitas tinggi dapat digunakan

propilen saja maupun campuran asetilen dan

propilen. Pada pelapisan silika karbida mudah untuk

mendekati densitas teoritis SiC yaitu 3,2 g/cm3.

Hanya yang perlu mendapat perhatian adalah sifat

MTS yang sangat beracun. Kecocoran gas ini harus

dihindari agar tidak membahayakan operator alat

pelapisan. Disamping itu gas-gas keluar dari reaktor

juga perlu di treatmen dengan proses penyerapan

agar kalau masih ada gas yang tidak terdekomposisi

dapat diserap pada cairan penyerap.

KESIMPULAN

Proses pelapisan telah digunakan untuk

membuat partikel terlapis (TRISO) yang akan

dipakai untuk bahan bakar reaktor suhu tinggi.

Pelapisan meliputi 4 tahap pelapisan yaitu pelapisan

pirokarbon densitas rendah sebagai buffer, pelapisan

pirokarbon densitas tinggi bagian dalam, pelapisan

silika karbida, dan pelapisan pirokarbon densitas

tinggi. Pelapisan pirokarbon dilakukan dalam

reaktor fluidisasi dengan menggunakan metode

deposisi uap kimia (chemical vapor deposition).

Pereaksi yang digunakan untuk pelapisan buffer

adalah asetilen dengan suhu pelapisan antara 1100-

1400oC. Untuk pelapisan pirokarbon densitas tinggi

baik dalam maupun luar digunakan proplen atau

campuran asetilen dan propilen pada suhu 1350-

1450oC. Pelapisan silika karbida digunakan pereaksi

metal tri kloro silan pada suhu pelapisan 1500-

1550oC. Pada prinsipnya pelapisan dengan

konsentrasi dan suhu yang lebih tinggi menurunkan

densitas dari lapisan yang terbentuk. Pada

konsentrasi pereaksi rendah kecepatan deposisi

rendah, member kesempatan padatan pirokarbon

yang terdeposisi untuk menata diri dalam

pembentukan molekul sehingga dihasilkan

pirokarbon dengan porositas tinggi.





DAFTAR PUSTAKA

1. BARRY BROOK, Fukushima Nuclear Accident

– a simple and accurate explanation,

BraveNewClimate,

http://bravenewclimate.com/2011/03/13/fukushi

ma-simple-explanation, 2011.

2. CARRÉ, F., AT ALL,, Generation IV Roadmap,

Description of Candidate Gas-cooled Reaktor

Systems Report, Nuclear Energy Research

Advisory Committee and the Generation IV

International Forum, Gas-Cooled Reaktor

Systems Technical Working Group, GIF-016-

00, 2002

3. BALL, S, Sensitivity Studies of Modular High-

Temperature Gas-Cooled Reaktor (MHTGR)

Postulated Accidents, 2nd International Topical

Meeting on HTR Technology (HTR-2004),

INET, Beijing, China, 2004

4. POWERS. J. J., AND WIRTH, B. D., A review

of TRISO fuel performance models, Journal of

Nuclear Materials Volume 405, Issue 1,, Pages

74-82, 2010

5. CHAROLLAIS, F., FONQUERNIE, S,

PERRAIS C., AND PEREZ, M, CEA and

AREVA R&D on HTR fuel fabrication and

presentation of the CAPRI experimental

manufacturing line, Science Direct, 2005

6. ZHOU, X. W. AND TANG, C.H., Review

Current status and future development of coated

fuel particles for high temperature gas-cooled

reaktors, Institute of Nuclear and New Energy

Technology, Tsinghua University, Beijing

100084, China, ScienceDirect, 2011

http://www.elsevier.com/locate/pnucene

7. INGLE., N. and KUECH, T., TISCHLER,

M.A., Chemical Vapor Deposition, University of

Winconsin, Madison, 2011.

8. SILICONFAREEAST.COM, Chemical Vapor

Deposition (CVD), 2011,

http://www.siliconfareast.com/cvd.htm

9. RICHTER PRECISION INC, What is CVD

coating?

http://www.richterprecision.com/faq.html

10. BECKER. A. AND HUNTTINGER. K. J.,

Chemistry and Kinetic of Chemical Vapor

Deposition of Pyrocarbon-II Pyrocarbon

Deposition from Ethylene, Acetylene and 1,3 –

Butadiene in the low Temperature Regime,

Institute fur Chemische Technik, Universitat

Karlsruhe, Karlsruhe, Carbon Vol 36,No 3, 1998

11. BECKER. A. AND HUNTTINGER. K. J.,

Chemistry and Kinetic of Chemical Vapor

Deposition of Pyrocarbon-III Pyrocarbon

Deposition from Propylene and Benzene in the

Temperature Regime., Institute fur Chemische

Technik, Universitat Karlsruhe, Karlsruhe,

Carbon Vol 36, 1998

12. KAAE, J. L., THE MECHANISM OF THE

DEPOSITION OF PYROLYTIC CARBONS,

Pergamon Pres Ltd., San Diego, Carbon Vol 23,

No. 6, pp. 665-673. 1985

13. HONORATO, E. L., MEADOWS, P. J. AND

XIAO, P., Fluidized bed chemical vapor

deposition of pyrolytic carbon – I. Effect of

deposition conditions on microstructure,

Materials Science Centre, School of Materials,

TheUniversity of Manchester, Grosvenor

St.,Manchester ScienceDirect, 2011,

http://www.elsevier.com/locate/pnucene

14. DELHAES, P., Review Chemical vapor

deposition and infiltration processes of carbon

Materials Centre de Recherche Paul Pascal

(CNRS and University of Bordeaux 1), Avenue

Albert Schweitzer, F-33600 Pessac Cedex,

France, Carbon 40 (2002) 641–657

15. MEADOWS, P. J., HONORATO, H. L. and

XIAO, P., Fluidized bed chemical vapor

deposition of pyrolytic carbon – II. Effect of

deposition conditions on anisotropy, Materials

Science Centre, School of Materials, University

of Manchester, Grosvenor Street, Manchester

M1 7HS, UK, Journal of Nuclear Materials 373

(2008) 150–156, Http://www.sciencedirect.com

16. HE´LARY H., DUGNE, B, BOURRAT, A.,

Advanced characterization techniques for SiC

and PyC coatings on high-temperature reaktor

fuel particles, Journal of Nuclear Materials 373

(2008) 150–156, Science Direct, 2008. Http://

www.sciencedirect.com

TANYA JAWAB

Sri Rinanti S.

Apakah pada pelapisan kernel nantinya diameter

kernel yang akan dilapisi harus sama agar

distribusi ketebalan pelapisan sama, apa yang

terjadi seandainya kernel yang akan terlapisi tidak

sama diameternya?

Sukarsono

Ukuran kernel dan bentuk fisik lain seperti

densitas dan sebagainya sangat berhubungan

dengan desain reactor. Untuk menjaga

kinerja reactor sesuai dengan desain

diperkenankan variabilitas diameter tidak

terlalu lebar jadi intinya harus dengan

variabilitas yang tertentu (misalnya ± 5%)

http://bravenewclimate.com/2011/03/13/fukushima-simple-explanation/

http://bravenewclimate.com/2011/03/13/fukushima-simple-explanation/

http://bravenewclimate.com/

http://bravenewclimate.com/2011/03/13/fukushima-simple-explanation

http://bravenewclimate.com/2011/03/13/fukushima-simple-explanation

http://pustaka.ristek.go.id/index.php/main/jurnal?science/article/pii/S0022311510003284?_alid=1766387128&_rdoc=20&_fmt=high&_origin=search&_docanchor=&_ct=305&_zone=rslt_list_item&md5=34ce35e54b072529cf90ed20194fe8b7&d=1&d=2#/science/journal/00223115

http://pustaka.ristek.go.id/index.php/main/jurnal?science/article/pii/S0022311510003284?_alid=1766387128&_rdoc=20&_fmt=high&_origin=search&_docanchor=&_ct=305&_zone=rslt_list_item&md5=34ce35e54b072529cf90ed20194fe8b7&d=1&d=2#/science/journal/00223115

http://pustaka.ristek.go.id/index.php/main/jurnal?science/article/pii/S0022311510003284?_alid=1766387128&_rdoc=20&_fmt=high&_origin=search&_docanchor=&_ct=305&_zone=rslt_list_item&md5=34ce35e54b072529cf90ed20194fe8b7&d=1&d=2#/science?_ob=PublicationURL&_tockey=%23TOC%235595%232010%23995949998%232317735%23FLA%23&_cdi=5595&_pubType=J&view=c&_auth=y&_acct=C000122610&_version=1&_urlVersion=0&_userid=9626731&md5=17dea2dbe0193e1d8ca055258b89a4fb

http://www.siliconfareast.com/cvd.htm

http://www.sciencedirect.com/

http://www.sciencedirect.com/

BO-4

Documents

Transcript of BO-4