~

batan

PRO SIDING SEMINARPENELITIAN DAN PENGELOLAAN PERANGKAT NUKLIR

Pusat Teknologi Akselerator dan Proses BahanYogyakarta, 11 September 2013

PEMBUATAN RADIONUKLIDA 188W MELALUI REAKSIAKTIV ASI NEUTRON TERHADAP SASARAN LOGAM

TUNGSTEN DIPERKA YA

Sriyono, Endang Sarmini, Herlina, Hotman Lubis, Indra Saptiama, HambaliPusat Radioisotop dan Radiofarmaka - BA TAN

e-mail: sriyonoprr@batan.go.id

ABSTRAK

PEMBUA TAN RADIONUKLIDA 188W MELALUI REAKSI AKTIVASI NEUTRONTERHADAP SASARAN LOGAM TUNGSTEN DIPERKA YA. Radionuklida tungsten­188 (88W) adalah isotop dari unsur wolfram yang tidak stabil, berwaktu paro panjang(ty, = 69,4 hari) dan meluruh dengan memancarkan partikel beta membentukradionuklida anak renium-188 (88Re). Radionuklida 188W pada umumnya dibuatdengan mengaktivasi sasaran W03 atau W-metal diperkaya >96% 186Wdi reaktornuklir yang mempunyai f1uks neutron tinggi (8-10 x 1014 n/cm2/detik). Tujuan darikegiatan adalah untuk menjajaki apakah reaktor G.A. Siwabessy BA TANmemungkinkan untuk mengaktivasi sasaran 186Wmelalui reaksi penangkapan neutronganda menjadi radionuklida 188W,karena 188Wmerupakan radionuklida utama untukmendapatkan radionuklida 188Re melalui sistem generator 188W/88Re berbasisalumina. Radionuklida 188Re merupakan radionuklida bebas pengemban yangmemancarkan partikel beta kuat (E{3 = 2,12 MeV, 100%), dan memancarkan radiasigamma (Er = 155 keV, 15%) sehingga sangat cocok digunakan sebagai sediaanradiofarmaka bertanda 188Re untuk terapi kanker dan sekaligus untuk pencitraan(imaging) di kedokteran nuklir. Pusat Radioisotop dan Radiofarmaka - BATAN telahmelakukan pembuatan radionuklida 188Wmelalui aktivasi neutron ganda terhadap 0,5g sasaran W-metal diperkaya 99,79% 186Wdi Reaktor G.A. Siwabessy dengan f1uksneutron 1,2 x 1014n/cm2/detik selama 19,8 hari. Oari iradiasi tersebut terbukti reaktor

G.A. SiwabesSj; mampu menghasilkan radionuklida 188Wdalam bentuk larutan sodiumtungstat (Na/ 8W04) meskipun aktifitas yang dihasilkan masih kecil yaitu 16,28 mCidan mempunyai aktifitas jenis 0,033 Ci/g W serta memperoleh yield 188Wsebesar93%.

Kata kunci: Sasaran tungsten-metal diperkaya, Radionuklida 188W,Radionuklida 188Re

ABSTRACT

PRODUCT/ON OF 188WRADIONUCLIDE BY NEUTRON ACT/VA TION REACTIONTO ENRICHED TUNGSTEN METAL TARGET. Tungsten-188 Radionuclide (88W) is

an unstable isotope of tungsten element, whose is long halflife (~ = 69.4 days) anddecays by emitting a beta particle forming renium-188 ( Re) as daughterradionuclide. 188Wradionuclide general/y made by activated W03 or W-metal enrichedtarget >96% 186Win nuclear reactors, which has a high neutron flux (8-10 x 1012n/cm2/sec). The purpose of the activity is to explore whether the G.A. SiwabessyBA TAN's reactor possible to activate a target radionuclide 186Wby double neutroncapture reaction to become 188W,because 188Wis major radio nuclide to get 188Reradionuclide by alumina based 188W/88Re generator systems. Rhenium-188radionuclide was obtained from the decay of tungsten-188 (88W) as parentradionuclide separated by alumina based 188W/88Re generator system. Rhenium-188is a carrier-free radionuclide that emit strongly beta particle (E{3 = 2.12 MeV, 100%),

and emits gamma radiation Wy = 155 Ke V, 15%) so it is suitable for use as aradiopharmaceuticallabel/ed 88Re for cancer therapy as well for imaging in nuclearmedicine. Center of Radioisotope and Radiofarmaka - BA TAN have done 188W

Sriyono, dkk. ISSN 1410 - 8178 Buku I hal. 175

PRO SIDING SEMINARPENELITIAN DAN PENGELOLAAN PERANGKAT NUKLIR

Pusot Teknologi Akselerotor don Proses BahanYogyakarta, 11 September 2013

©>batan

radionuclide production by double neutron activation of 0.5 g W-metal enriched99.79% 1B6Wtarget in Reactor G.A. Siwabessy with neutron flux 1.2 x 1014n/cm2/detikfor 19.8 days. The irradiation is proved that reactor G.A. Siwabessy capable producing1BBWradionuclide in the form of sodium tungstate (Na/BBW04) although the activityresult is still sma1/16.28 mCi and has a specific activity 0,033 Ci / g Wand 93% 1BBWyield obtained.

Key words: Enriched tungsten-metal target, 1BBWradionuclide, 1BBReradionuclide.

PENDAHULUAN

Radionuklida tungsten-188 ('88W) ada1ah suatuisotop dad unsur wolfram yang tidak stabil,mempunyai waktu paro panjang (ty, = 69,4

hari) dan meluruh dengan memancarkan partikel P­

membentuk radionuklida anak Renium-188 ('88Re),sehingga radionuklida 188Wsering disebut sebagairadionuklida induk dari radionuklida 188Re yang

banyak digunakan di bidang medis untuk terapikanker. Radionuklida 188Remerupakan radioisotopbebas pengemban yang memancarkan partikel betakuat (Ep = 2,12 MeV, 100%) yang digunakan untuktujuan terapi kanker, dan memancarkan radiasigamma (Ey = 155 keV, 15%) yang dapatmemberikan gambar yang ideal pada kameragamma saat pencitraan tumor, serta mempunyaisifat kimia yang rnirip dengan Teknesium (Tc)karena berada dalam golongan yang sarna di sistemberkala (golongan VII), sehingga metodepenandaan sediaan radiofarmaka dengan teknesiumdiharapkan bisa juga dipakai untuk renium[1].

Radionuklida 188Re ada1ah salah satu

radioisotop yang telah digunakan di bidangkedokteran nuklir untuk tujuan terapi. Banyaksediaan radiofarmaka bertanda 188Re yang telahdikembangkan untuk terapi diantaranya adalah188Re_HEDP untuk paliatif nyed tulang, /88Re_SnColloid untuk sinovektomi, /88Re-Antibodies untuk

terapi tumor dan /88Re-Perrhenate untukmenghambat restenosis pada pembuluh jantungsetelah PTCA-Liquid-filled Balloon CatheterY]

Sebagai radionuklida induk, 188W bisa diproduksidengan mengaktivasi sasaran 186W diperkayahingga - 96% di dalam reaktor nuklir yangmempunyai fluks neutron tinggi 8-10 x 1014n/cm2/detik melalui reaksi penangkapan neutron

ganda : 186W(ny)187W(ny)188W seperti yangdiilustrasikan pada Gambar 1.[3]

Dalam kegiatan ini telah dilakukan

pembuatan radionuklida 188Wdengan mengiradiasi0,5 g sasaran serbuk W-metal diperkaya 99,79%18£>wdi dalam fasilitas iradiasi Central Irradiation

Position (ClP) reaktor G.A. Siwabessy yangmempunyai fluks neutron sebesar 1,2 x 1014n/cm2/detik selama 20 hari. Hasil dari iradiasi

tersebut diperoleh larutan radionuklida 188Wdalambentuk sodium tungstat (Na2188W04) yangselanjutnya dianalisis untuk menentukankeradioaktifitas, aktifitas jenis dan persen yieldyang diperoleh.

181i\V {n,"!} II> lS'7\V

188Re 5-D-.v tolssOS (Stable)16.9 hours

Gambar 1 . Reaksi penangkapan neutron gandapada proses produksi 188W danpeluruhannya.

METODE

Bahan dan Peralatan

Serbuk tungsten metal (W-metal) diperkaya186W 99,79% dari Isoflex USA sebagai sasaraniradiasi, bahan kimia Sodium hidroksida danHidrogen peroksida 30% adalah pro analisis dari E.Merck, aquabidest diperoleh dari lPHA­Laboratories. Ampul kuarsa untuk mengemasserb uk sasaran dipasok dari dalam negeri dan bahanaluminium derajad nuklir dipasok dari Jepang,sedangkan peralatan gelas yang digunakan daripyrex.

Untuk penimbangan sasaran digunakantimbangan analitik ACCULAB ALC-11 0.4, fasilitashotcells yang dilengkapi dengan master slavemanipulator untuk proses penanganan dan pelarutansasaran teriradiasi, pengukuran radioaktifitas 188Redigunakan spektrometer gamma yang dilengkapidengan multi channel analyzer dari ORTEC,detektor Germanium kemurnian tinggi GAMMA-~

HPGe, DSPEC-LF'" digital y-ray spectrometer,

pendingin detector X-COOLER@II dan UPS Model:NTP-1000 - 5000 L. Spektrometer gamma tersebuttelah dikalibrasi dengan sumber standar 152Eu,l33Ba, 137Csdan 60CO.

Buku I hal. 176 lSSN 1410 - 8178 Sriyono, dkk

@>batan

PROSIDING SEMINARPENELITIAN DAN PENGELOLAAN PERANGKAT NUKLIR

Pusat Teknologi Akselerator don Proses BahanYogyakarta, 11 September 2013

HASIL DAN PEMBAHASAN

Gambar 3. Proses pelarutan sasaran W-metaldiperkaya 99,79% 18~ teriradiasi

dan 188Re yang diperoleh serta kandungan logamtungsten dalam larutan untuk menentukan aktifitasjenis radioisotop 188W.

Bahan sasaran tungsten-metal diperkayahingga 99,79% 18~ yang digunakan adalah dariIsoflek USA dengan spesifikasi mengenai prosentasedistribusi isotop dan campuran kimianya sepertiyang terlihat pada Tabel 1.

(3b)(3 a)

Cara Kerja

Sebanyak 0,5 g serbuk sasaran Tungsten­metal diperkaya 99,79% 186Wdikemas dalam ampulkuarsa dan ditutup dengan cara pengelasan kaca(Gambar 2a) kemudian dimasukkan ke dalam innercapsule dari bahan aluminium derajad nuklir danditutup dengan pengelasan. Inner capsule tersebutselanjutnya diuji kebocorannya dengan metode ujigelembung (bubble test) seperti pada Gambar 2b,apabila tidak ditemukan kebocoran maka innercapsule tersebut dikemas dalam kapsul iradiasi daribahan aluminium derajad nuklir (Gambar 2c)selanjutnya diserahkan ke PRSG - BAT AN untukdiiradiasi di fasilitas iradiasi Central Irradiation

Position (CIP) Reaktor G.A. Siwabessy denganmelampirkan isian formulir permohonan iradiasidan sertifikat hasil uji kebocoran. Kapsul iradiasisasaran W-metal diperkaya 99,79% 186Wselanjutnya diiradiasi selama kuang lebih 20 haripada daya 15 MW.

(2a)

-I AI Si

Prosenta0,0005 I 0,00050,0005

0,0005 0,0005se

Unsur

CoNiCuZnMo

Prosenta (2b)(2c) 0,00050,00050,00050,00050,0005

~

Gambar 2. Preparasi Kapsul iradiasi sasaran W-Unsur I

IImetal diperkaya 99,79% 186WTiVCrIMn IFe

ProsentaPaska iradiasi, sasaran dibiarkan selama ±

I 0,0005I 0,0005I 0,0005I 0,0005I 0,0005

se20hariuntuk menghilangkan (meluruhkan)

radioisotop 187W yang terbentuk sehingga hanya

UnsurIAg ICd ISn ISb IPb

tinggal 188Wdan anak luruhnya 188Re. Kemudian

Prosentasasaran teriradiasi dikeluarkan dari kemasan kapsul

I 0,0005I 0,0005I 0,0005I 0,0005I 0,0005seiradiasi dan dilarutkan dengan larutan H202 30% Unsur

IIIdan larutan NaOH 4N sambil dipanaskan di bawahAgCdSnISb IPb

titik didihnya seperti pada Gambar 3a. Setelah

Prosentasasaran teriradiasi larut sempurna (Gambar 3b),

I 0,0005I 0,0005I 0,0005 I 0,0005I 0,0005selarutan sodiumtungstatdidinginkanhingga

temperatur kamar kemudian diukur volume totalnya

UnsurIBi

menggunakan syringe. Selanjutnya, larutan tungstat

Prosentadicuplik dan dicacah menggunakan spektrometer

I 0,0005

gamma untuk menentukan total radioaktifitas 188W

se

Sriyono, dkk.

ISSN 1410 - 8178Buku I hal. 177

PRO SIDING SEMINARPENELITIAN DAN PENGELOLAAN PERANGKAT NUKLIR

Pusat Teknologi Akselerator don Proses BahanYogyakarta, 11 September 2013

@>batan

Ke-WaktuKe-Waktu(hari)thari)

1

5,1411,8

2

10,8623,2

3

3,8Decay selama 55,1Jumlah

19,8hari

Gambar 4. Spektrum puncak energi gamma hasilpencacahan larutan bulk 188W)88Remenggunakan spektrometer gamma.

Hasil pencacahan menggunakanspektrometer gamma terhadap larutan bulk 188W_188Reditemukan puncak-puncak energi gamma dari

Irradiation Position (CIP) 178eactor G.A.Siwabessy ditunjukkan pada Tabel 3 dimana selamaproses iradiasi mengalami dua kali shut downselama 1,8 dan 3,2 hari serta mas a peluruhan(decay) selama 55,1 harL

Tabel 3. Data iradiasi sasaran W-metal diperkaya99,79% 186W di 178eactor G.A.Siwabessy

Sedangkan reaksi nuklir pembentukanradionuklida 188Wdari penangkapan neutron gandaterhadap sasaran 18~ di reaktor ditampilkan padapersamaan reaksi 1.

186W(n,y) 187W(n,y) 188W (1)

Dari reaksi tersebut dihasilkan radionuklida

\87W (tv, = 0,992 hari), 188W(tv, = 69,4 hari) dan188Re (tv, = 0,71 hari). Dari radionuklida yangterbentuk hanya 188W dan 188Re yang diperlukanmaka radioisotop 187W dihilangkan dengan caradiluruhkanldibiarkan selama lebili dari 20 hari (55,1hari) untuk mengurangi paparan radiasi gammayang dipancarkan oleh radionuklida 187W sebelumdilakukan proses pelarutan sasaran teriradiasi.

Dari pelarutan sasaran teriradiasi tersebutdiperoleh radionuklida 188Wdalam bentuk larutansodium tungstat dengan radioaktifitas sebesar 16,28mCi dan aktifitas jenis sebesar 0,033 Ci/g W padasaat pengukuran dan yield 188Wmencapai 93% dariperhitungan teoritis.

too

,'IS!.

i758 IIJ1

f.rk'"rg)"(K(\·)

379

1SOW180W(n,y)181W181W121,20,08 I 0,152

0,04 0,13618ZW

183WStabil183W

184WStabil184W

185W75,10,020,125

5,03 8,700,0602,96 0,0610,75 0,06910,7 0,0717

8,56

0,072

0,12

0,135

0,2060,07 0,2390,11 0,246

186WI 186W(n,y)187WI

187WI 0,992 I 2i 10,480

0,62

0,511

0,5524,92 0,6186,07 0,6261,05 0,68626,3 0,7459

0,27

0,773

0,8643,98 0,8800,32

0,24187WI 187W(n,y)188WI

188WI69I 0,220,227

0,40

0,291

14,9

0,155

I

1,00,478

188w3teRe188ReI 0,71I 1,30,633

0,4

0,829

0,55

0,931

Data iradiasi 0,5 g serbuk sasaran W-metaldiperkaya 99,79% 186Wdi fasilitas iradiasi Central

Sasaran tersebut apabila diaktivasi denganneutron di dalam teras reaktor melalui reaksi (n,y)maka akan terbentuk radionuklida-radionuklida

dengan waktu paro seperti ditunjukkan pada Tabel2. [4.51

Pada Tabel 2 tersebut telah terjadi beberapa

reaksi (n,y) hasil iradiasi sasaran W-metal diperkayadan terbentuk radionuklida-radionuklida l81W,185W, \87W, 188W dan 188Re. Radionuklida 181Wtidak terbentuk karena dalam sasaran tidak

terkandung isotop 180W sedangkan radionuklida185W kemungkinan terbentuknya kecil karenaintensitasnya hanya 0,02% dan dalam sasaran hanyaterkandung 0,13% isotop 184W, jadi hanyaradionuklida 187W,188Wdan 188Reyang terbentuk.

Tabel 2. Kelimpahan isotop Tungsten-metaldiperkaya dan reaksi penangkapanneutron yang terjadi dari sasaran isotop­isotopnya

Buku 1hal. 178 ISSN 1410 - 8178 Sriyono, dkk

~batan

PROSIDING SEMINARPENELITIAN DAN PENGELOLAAN PERANGKAT NUKLIR

Pusat Teknologi Akselerator dan Proses BahanYogyakarta, 11 September 2013

radionuklida 188Re(155 keY, 478 keY, 829 keY,dan 931 keY), 188W (227 keY, 291 keY), danpmcak-puncak energi yang lain dad radionuklidapengotor. Sedangkan puncak energi gammaradionuklida 187Wtidak mmcul karena sudah habismeluruh setelah didiamkan selama 55,1 had dariakhir iradiasi (EOI = End of Irradiation). Puncak­pmcak energi gamma tersebut ditunjukkan padaGambar 4.

KESIMPULAN

Dalam kegiatan ini telah berhasil mengiradiasi0,5 g sasaran W-metal diperkaya hingga 99,79%1~ di fasilitas iradiasi Central Irradiation

Position (CIP) Reaktor G.A. Siwabessy yangmempunyai fluks neutron 1,2 x 1014 nlcm2/detikselama 19,8 hari dengan 2 kali shutdown dandiperoleh larutan bulk radionuklida 188W dalambentuk sodium tungstat (Na2188W04) dengan tingkatkeradioaktifan sebesar 16,28 mCi dengan aktifitasjenis 0,033 Ci/g W pada saat pengukuran dandiperoleh yield 188Wsebesar 93% dari perhitunganteoritis. Dengan demikian reaktor G.A. SiwabessyBAT AN mampu mengaktivasi sasaran 186Wmelaluireaksi penangkapan neutron ganda menjadi 188Wmeskipun aktifitas yang dihasilkan masih kecil dankami telah berhasil melakukan pembuatanradionuklida 188W sebagai bahan baku untukpembuatan generator 188W/188Re berbasis kolomalumina meskipun hanya skala laboratorium.

SARAN

Untuk mendapatkan larutan sodium tungstat(Na2188W04)yang memungkinkan untuk digunakansebagai bahan baku pembuatan generator188W/188Re berbasis kolom alumina dengan ukuran100 mCi, disarankan untuk mengiradiasi sebanyak 1gram sasaran W-metal diperkaya 99,79% 186WdiReaktor G.A. Siwabessy selama 30 hari secarakontinyu. Sehingga generator 188W/188Re tersebutbisa digunakan untuk keperluan medis.

DAFT AR PUST AKA

1. ADANG H.G, A. MUTALIB, YONO S.,SULAEMAN, Karakteristik Generator188W/188Re Berbasis PZC (Poly ZirconiumCompound), Jumal Sains & Teknologi NuklirIndonesia, Volume VIII, No.2, Agustus 2007.

2. WIRANEE SRIWIANG, NAPHARATMINSAKORN, CHARUDEJ W ARDWILAI,CHAREON YINDIRUM., In-housePreparation of 188W;188ReGenerators, Researcand Development Section, Isotope Center,Thailand Institution of Nuclear Technology.

3. IAEA-TECDOC-1340., Manual for reactorproduced radioisotopes., lAEA, VIENNA, 2003.

4. W. SEELMANN-EGGEBERT, G.PFENNIG, H. MUNZEL, H. KLEWE­NEBENIUS; Chart of The Nuclides, Institut furRadiochemie, 5. Auflage 1981.

5. NONAME : www.utbildning.fvsik.1u.se/data!utblfiles/.../KF6 radiolluclideData.vdf.Radionuclide Data, diunduh Tgl. 17 Juli 2013.

Tanya Jawab

Atok Suhartanto~ Apa bedanya generator mol Tc dengan generator

WIRe?

~ Kenapa digunakan bahan log am tungstendiperkaya (yang harganya relatif mahal) tidakyang alam (murah) ?

~ Ada kendala lamanya aktivasi di reaktor GA.Siwabesi (30 hari) sulit dilakukan, apa rencanasolusinya?

Sriyono~ Kalau generator Mol Tc adlah sistem untuk

memperoleh radionuklida Tc-99m yangdigunakan untuk diagnosa organ tubuh yangberpenyakit, sedangkan generator WI Reada/ah sistem untuk mendapatkanradionuk/ida Re-188 bebas pengemban yangdigunakan untuk terapi tumor dan sekaliguspencitraan.

~ Karena W-188 terbentuk me/a/ui reaksi

penagkapan neutron ganda yaitu 186W(n,r)187W(n,r) 188W dan per/u fluks netrontinggi sehingga diperlukan sasaran diperkayaunutk mendapatkan W-188 dengan aktivitastinggi.

~ Solusinya tergantung kebijakan atasan apakahreaktor GA. Siwabesi BATAN bisa melakukan

operasi sampai 30 hari secara kontinyu.

Sri Sukmajaya~ Apakah tujuan pembuatan radionuklida 188Wdan

mengapa harus menggunakan reaktor denganfluks yang tinggi?

Sriyono~ Tujuan pembuatan radionuklida 188W adalah

untuk memperoleh radionuklida 188Re bebaspengemban mela/ui sistem generator 188WI188Re berbasis kolom alumina dimana 188W

merupakan radionuklida induk dari 188Reyang bayak digunakan di bidang medis untukterapi kanker.

~ Karena 188W bisa terbentuk melalui reaksi

penangkapan neutron ganda di dalam reaktornuklir melalui reaksi : 186W (n, r)187W(n, r) 188w.

Sriyono, dkk. ISSN 1410 - 8178 Buku I hat. 179