Prosiding Pertemuan Ilmiah Sains Materi IIISerpong, 20 -21 Oktober 1998 ISSN 1410-2897

KETAHANAN KOROSI DARI LAPISAN TIPIS TANTALUM OKSIDAYANG DIDEPOSISI DENGAN METODE

PULSED LASER DEPOSITION ( PLD ) ,$3b

t)Salim Mustofa1, Takanori Hino2, Takao Araki2, Minoru Nishida2

IPusat Penelitian Sains Materi -BArAN, Kawasan Puspiptek -Serpong.2Departement of Material Science and Engineering, Ehime University, Matsuyama 790, Japan

~

J

ABSTRAK

KETAHANAN KOROSI DARI LAPISAN TIPIS TANTALUM OKSmA YANG DmEPOSISI DENGAN METODEPULSED LASER DEPOSITION ( PLD ). Telah dilakukan deposisi lapisan tipis Tantalum Oksida dengan metode PulsedLaser Deposition ( Pill) '. Laser jenis 'excimer' diradiasikan ke arah target Tantalum pada kondisi gas oksigen clan campuran gas0 + 5 % berat 0] .Dilakukan penyelidikan hubunganantara tekanan gas oksigen clan campuran gas O2 + 5 % berat 0] dengan

p/;rbandingan berat atom lapisan tipis yang dibentuk. Perbandingan berat atom daTi lapisan tipis Tantalum Oksida dianalisisdengan alat EPMA. Hasil yang diperoleh menunjukkan bahwa perbandingan atom O/Ta lapisan Tantalum Oksida mengalamikenaikan seiring kenaikan tekanan gas oksigen clan campuran gas O2 + 5 % berat 0]. Tetapi kalau kita bandingkan pada wilayahtekanan rendah ( < I Pa ), maka lapisan tipis Tantalum Oksida yang dibentuk pada kondisi campuran gas O2 + 5 % berat 0]memiliki perbandingan atom OlIa lebih tinggi daTi kondisi gas oksigen. Dengan tujuan untuk mengetahui morfologi serta ketahanankorosi lapisan tipis Tantalum Oksida yang dibentuk dengan metode Pulse Laser Deposition ( PLD ), res ketahanan korosi jugadilakukan terhadap lapisan tipis yang dibentuk dengan metode uji polarisasi anodik pada larutan 3,5 % berat NaCI. Lapisan tipisyang dibentuk pada kondisi campuran gas O2 + 5 % berat 0] memiliki ketahanan korosi yang lebih bagus jika dibandingkan dengallpada kondisi gas oksigen. Hal ini disebabkan karena lapisan tipis yang dibentuk pada kondisi campuran gas O2 + 5 % berat 0]memiliki perbandingan atom yang mendekati nilai stoikiometri ( OlIa = 2,5 ).

ABSTRACT

CORROSION RESISTANCE OFTANTALUM-OXmE THIN FILMS FORMED BY PULSED LASER DEPOSI-TION ( PLD ). Tantalum Oxide films were formed using Pulsed Laser Deposition ( PLD ) method. We used KrF excimer laserablation of a Ta target in oxygen gas and 5 mass % °2-0] gas. We describes the effects of oxygen and 5 mass % °2-0] gas duringablation on atomic ratio, surface morphology of the Tantalum Oxide thin films. An EPMA analysis was used to determine theatomic ratio of the deposited Tantalum Oxide thin films. Both in the oxygen and 5 mass % °2-0] gas atmosphere gas, the atomicratio O/Ta of the deposited Tantalum Oxide thin films increased gradually with increasing atmosphere gas up to 10 Pa. But in thesame pressure at the low pressure ( < 1 Pa ), Tantalum Oxide thin films deposited in 5 mass % °2-0] gas contains more oxygenthan in oxygen gas. For the purpose of investigating the corrosion resistance of thin films, we examined corrosion resistance byusing anodic polarization method in a 3.5 mass % NaCI solution. Tantalum Oxide thin films formed in 5 mass % °2-0] gas hadbetter corrosion resistance compare with thin films formed in oxygen gas, because they had an atomic ratio near to stoichiometricvalue ( O/Ta = 2.5 ).

PENDAHULUAN pelapis tahan korosi daD tahan bahan kimia sanga~banyak di-pengaruhi oleh sifat dari lingkungan tempatdipakainya bahan tersebut. Sehingga hubungan korelasiantara lapisan tipis dengan lingkungan itu merupakanfaktor yang sangat penting daD akan mempengaruhisifat-sifatnya. Sebagai contoh. ada kemungkinan akibatkoDiak permukaan lapisan tipis dengan lingkungannya,morfologi lapisan tipis tersebut akan mengalamikemerosotan kualitas. atau akibat terjadinya korosi padabeberapa bagian akan menimbulkan munculnya lubangatau keretakan pada lapisan tipis yang pada akhirnyaakan membuat lapisan tipis tersebut terbelah mejadipecahan-pecahan yang lebih kecil. Sehingga. penemuanlubang atau retak akibat kontak dengan lingkunganmerupakan suatu masalah yang esensial di dalampemanfaatan lapisan tipis sebagai bahan pelapis. Akan

Kalau kita amati dengan seksama, perkembang-an penelitian serta pemanfaatan ke dunia industri dari

lapisan tipis[l, 2], khususnya lapisan tipis nitrida, sulfidamaupun oksida sangatlah pesat dewasa ini. Salah satudari sekian banyak lapisan tipis tersebut adalah lapisantipis Tantalum Oksida (f~O5)' Tantalum Oksida memilikibanyak karakteristik unggul, antara lain kestabilansenyawanya terhadap temperatur tinggi daD terhadappengaruh kimiawi lainnya. Oleh karena itu, banyakharapan-hampao dari para ilrnuwan ilmu bahan terhadaplapisan tipis ini untuk pengaplikasaiannya ke arab bahanpelapis tahan korosi[3], bahan pelapis tahan temperaturtinggi [4] serta bahan pelapis tahan kimia[5].Pemanfaatan lapisan tipis secara umum ke arab bahan

Salim Mustafa dkk. 237

Prosiding Pertemuan Ilmiah Sains Materi IIISerpong, 20- 21 Oktober 1998 ISSN1410-2897

Alat

Alat yang dipakai untuk mendeposisi lapisantipis Tantalum Oksida adalah alat 'ion mixing' buatanHitachijenis 1X-40-400 (Gambar I ) yang tersusun alaS:

-Bagian vacuum chamber,-2 buah pompa yang menwacumkan chamber, yaitu

pompa rotari dan pompa difusi,-Bagian penghasil berkas sinar laser,-Bagian penyangga sampel yang diset di dalam

chambet:~r yang dipakai disini 00a1ah laser tipe excinx:r

jells KrF dengan spesifikasi; panjang gelombang (A.)248 nm, lebar pulsa ( A ) 25 ns dan diameter berkas15x351mn

tetapi. amat sangat disayangkan, penelitian dalambidang ini masihlah sangat sedikit daD perin lebihdikembangkan lebih lanjut.

Dengan tujuan untuk mengetahui morfologi sertaketahanan korosi lapisan tipis Tantalum Oksida yangdibentuk dengan metode Pulse Laser Deposition(PLD), maka dipakailah larutan Natrium Chloride(tepatnya: 3,5 % berat NaCI ). Kita pilih larutan NaCI,karena jenis korosi larutao ini adaIah bukan jenis korosiyang menyerang secara serentak lapisan itu, tetapi diaakan menyerang bagian-bagian dari lapisan tipis ituyang tidak stabil daD akan tembus ke bagian bawahnya( substrat ). Sehingga kita dapat mengetahui apakahlapisan tipis yang kita bentuk itu Tantalum Oksida( Ta2Os ) telah tersusun secara homogen atau tidak.Selain dari pengamatan adanya lubang pada lapisantipis tersebut. pemeriksaan ketahanan korosi terhadaplingkungan tersebut (dalam hal ini terhadap larutaoNaCI) juga merupakan hal yang penting. Ada banyakmetode untuk memeriksa ketahanan korosi suatu bahanterhadap lingkungannya, yang paling bagus dan sesuaiadaIah teknik pencelupan bahan itu di dalam lingkungandipakainya bahan itu. Akan tetapi karena sangat susahuntuk membuat larutan yang benar-benar sarna denganlingkungannya, maka metode yang paling umum dipakaiuntuk memeriksa ketahanan korosi sutau bahan adalahmetode uji polarisasi anodik.

Oleh karena itu, di dalam penelitian ini kitajugamenggunakan metode uji polarisasi anodik untukmemeriksa ketallanan korosi lapisan tipis TantalumOksida yang dideposisi di alas substrat SUS304 denganmetode PLD dengan parameter tekanan daD jenisatmosfir gasnya, yaitu gas Oksigen dan campuran gasO2 + 5 % berat 0) ( disingkat dengan 5 % berat gas

ozon). Ditelitijuga hubungan korelasi tekanan danjenisatmosfer gasnya terhadap ketahanan dari lapisan tipis.

Cara Kerja

Substrat SUS304 dipasang sejajar terhadap tar-get Tantalum ( Gambar 2 ) pada penyangga sampel didalam 'chamber', setelah ditempelkan mask padasubstrat untuk mengukur ketebalan lapisan tipis yangdibuat. Untuk mencegah timbulnya panas yang tinggipada target akibat iradiasi sinar laser excimer, maka tar-get diputar dengan kecepatan putar (q) 1.0 fads-I.

Selain dari itu, di daIam pembuatan lapisan tipis,

partikel gas yang menempel pada substrat atau lapisantipis oksida alami yang menempel pada permukaansubstrat dapat mengakibatkan menurunnya nilaikelekatan lapisan tipis terhadap substrat. Oleh karena

METODE

Bahan

Bahan yang dipakai sebagai target adalah logamTantalum yang berbentuk empat persegi panjang, yangberukuran dimensi 35 mmL x 35 mmw x I mmT, danmempunyai tingkat kemumian 99.95 % berat.

Sebagai bahan yang dilapisi atau substratdipakai baja dengan nomor SUS304 dengan komposisikimia seperti ditampilkan pada Tabel I.

Tabel I. Komposisi kimia dari baja jenis 8U8304(dalam % berat ) a) Sputer b) Dep..'"

A = Pe.,eg.ng .ull.tr.tB = Sull.tr.tC = Pip. .taln"'.D = T.rgetE = Pomeg.ng target

I Ni I Mo I CD I N L fe II 7.890 I 0.180 I 0.200 I 0.024 I Bal. I Gambar 2. Skematik pemasangan target dan substrat di

dalam chamber.

-~

Salim Mustafa dkk.238

I..~.r.. 5% ., d.IYR.. ~..

Gambar 1. Skematik alat ion mixing untuk deposisi lapisan

tipis.

Prosiding Perlemuan Ilmiah Sains Materi IIISerpong, 20 -21 Oktober 1998 ISSN 1410-2897

Memasang substratdan target ke dalam dramber

Memvacumkan chamber di bawah O.4mPa

--Membersihkan pennukaan substrat dengan

herbs ion Argon

Menembakkan sinar laser ke target

itu, sebelum proses deposisi, dilakukan proses sebagaiberikut :I. Substrat dan target dibersihkan dengan aseton ul-

trasonic cleaner.2. Vacuum chamber dihampakan sarnpai tekanan di

bawah 0 .4 mPa.3. Sebelum radiasi, untuk memperkecil efek lapisan tipis

oksidasi alami, dilakukan proses' sputtering' terhadaptarget Tantalum dengan berkas ion Argon pactategangan 3 kV daD arus 100mA. Kemudian, agarpartikel sputter yang keluar dari target Tantalum tidak

menempel pacta substrat, dipasang penutup pactasubstrat sewaktu proses sputtering ion Argon

dilakukan.Lapisan tipis Tantalum Oksida terbentuk di alas

pennukaan substrat sebagai basil reaksi antara partikelabrasi yang dihasilkan dari target denganpartikel gasyang diintroduksikan ke dalarn chamber. Gas yangdipakai sebagai parameter di sini ada.2 macam, yaitu gasoksigen 5 % berat gas ozon. Gas oksigendiintroduksikan ke dalam chamber melalui Niddle Valveyang dipasang di atas chamber, dengan tekanan gas100 mPa, 5 Pa dan 10 Fa. Sedangkan 5 % berat gas ozondiintroduksikan melalui tefron hoss dan pipa SUS316 kedalarn chamber, dengan tekanan yang sarna yaitu 1001nPa, 5 Pa dan 10 Fa. Prosedur pembuatan lapisan tipisTantalum Oksida dari awal hingga akhir dijelaslrnn padaGambar 3. Adapun syarat-syarat eksperimen pembuatan

lapisan tipis tantalum oksida dijelaskan pacta tabel 2.

I pre~eposition ~I~a 60 d;kl

Memasukkan gas oksigenl gas ozon ke dalamchamber

Setelah deposisi selesai, chamber dibiarkanselwna 15 menit

i

r~~el diamb; dart chanlber l'

Gambar 3.Blok ;diagram pembuatan lapisan tipis Tan-talum Oksida.Tabel 2. Syarat-syarat eksperirnen pembuatan lapisan

tipis Tantalum Oksida.

No. Parameter

Energi Laser

Repetisi Laser

Bahan target

Substrnt

Lmgkungan gasTekanan Lmgkungan

gas pressure

JaraksubstI1lt -target

t

3

4

NHal :c64kJ/m2::",

c 10fu!:Tantalum

, SUS304

~. 5 mass %0,100 mPa, 5 Pa, 10Pa

jenis gas daD tekanan gas terhadap ketahanan korosidaTi lapisan tipis, dilakukanlah uji korosi terhadapsampel dengan memakai metode uji polarisasi anodik.Larutan yang dipakai untuk tes korosi adalah larntan3..5 % berat NaCI, dengan syarat-syarat pengukuranditampilkan pada tabe13.

Selain dari itu syarat -syarat yang dituliskan padatabel3, dengan tujuan untuk mengamati lebih mendetailbagian tempat munculnya lubang serta prosesperluasan korosi tersebut, maka dilakukan tesketallanan korosi sampai tegangan 200 m V terhadapsampel yang barn.

6

7 55mm

Suhu kamar8 Suhu substrat

Coated withepoxy resin

'res korosi

Setelah proses pembentukan lapisan tipis selesai,~l dikeluarkan dati chamber untuk kemudian diukurketebalannya dengan menggunakan alat uji polarisasianodik .Setelah itu dipotong menjadi dna, daD seluruhlapisan ditutup dengan semacam bahan gel denganmenyisakan seukuran 5x5 mill, yang akan diukurketahanan korosinya. Gambar 4 menunjukkan dimensidari sampel yang akan diukur ketahanan korosinya.Untuk mengevaluasi ketahanan korosi se.rta pengaruh

Object surface

Gambar 4. Dimensi dari sampel yang akan ditesketahanan korosinya

239Salim Mustafa dkk.

Prosiding Perlemuan Ilmiah Sains Materi IIISerpong, 20 -21 Oktober 1998 ISSN1410-2897

Tabel 3. Syarat-syarat pengukuran ketahanan korosilapisan tipis Tantalum Oksida di dalarn larutan3.5 % berat NaCI.

Pengamatan mikroskopi

Pengamatan terhadap permukaan lapisan tipisTantalum Oksida yang telah dilakukan uji ketahanankorosi dengan larutan 3,5 % berat NaCl, ada 2 macam:1. Pengamatan dengan SEM, untuk mengetahui bentuk,

ukuran serta jumlah lubang yang tementuk akibat teskorosi.

2 Pengamatan dengan AFM ( Atomic Force Mi-croscope ), untuk mengetahui tingkat kedalamanlubang yang dibentuk oleh tes korosi.

Evaluasi ketahanan lapisan tipis Tantalum Oksidaterhadap larutan NaCI dilakukan dengan menghitungjumlah lubang yang berukuran diameter di atas 10 mmdan di bawah 5 mm, yang diamati dengan menggunakanSEM

BASIL DAN PEMBAHASAN Gambar 6. Hubungan korelasi antara atomic ratio orra

dengan potensial pitting.

Nilai perbandingan berat atom orra daTi lapisantipis tantalum oksida mengalami peningkatan seiringdengan peningkatan tekanan atmosfir gas oksigen daD5 % berat gas ozon seperti tersebut pada Gambar 5.Pada kondisi tekanan atmosfir 5 Pa-lOra. baik pada ling-kungan atmosfir gas oksigen maupun pada 5 % beratgas ozon, lapisan tipis tantalum oksida memiliki nilaiperbandingan berat atom yang mendekati nilai stoikio-metri (Orra=2,5). Selain dari itu, pada tekanan atmosfirdi bawah 1 Fa, nilai perbandingan berat atom orra darilapisan tipis tantalum oksida yang dibuat menunjukkanpenigkatan lebih daTi 2 kali lipat jika dibandingkandengan pada kondisi lingkungan atmosfir gas oksigen.Peningkatan tajam nilai perbandingan berat atomsebagai akibat daTi penginstalan 5 % berat gas ozon inidiperoleh karena reaktifnya oksidasi antara partikel tan-talum basil ablasl sinar laser dengan gas ozon sebagailingkungan atmosfimya. Efek ini kelihatan lebih jelaspada tekanan atmosfir rendah (lihat Gambar 5).

Nilai ketahanan korosi daTi substrat SUS304setelah dilapisi dengan lapisan tipis tantalum oksida,seperti tersebut pada Gambar 6 yang menjelaskanhubungan antara pitting corrosion dengan nilaiperbandingan berat atom O/Ta, akan men gal amipeningkatan seiring dengan mendekatinya nilai per-

bandingan berat atom O/fa ke nilai stoikimetri (01Ta=2,5). Pitting corrosion yang muncul pada per-mukaan lapisan tipis tantalum oksida setelah proseskorosi sampai tegangan potensi 200m V bentuknyaberbeda apabila dibandingkan dengan bentuk bulatyang biasa muncul pada pitting corrosion di SUS304yang umum. Bentuk yang terjadi adaIah bentuk kurvatak beraturan, oleh karena itu untuk memudahkanpembandingkan, lebar kurva yang paling besar dianggapsebagai diameter dari pitting corrosion. Sedangkankalau kita periksa jumlah lubang korosi dengandiameter lebih dari lOmm, maka terjadi kecenderunganberkurangnya lubang tersebut seban-ding denganmendekati nilai perbandingan berat atom O/fa ke nilaistoikiometri. Selain dari itu, tingkat kedaIaman darilubang basil korosi yang dibentuk juga mengalamikecenderungan menurun seiring dengan mendekatinyanilai perbandingan berat atom OfTa lapisan tipistersebut ke nilai stoikiometri (0/fa=2,5). Alasannyaadalah karena semakin mendekatinya niIai perbandinganberat atom Otra Iapisan tipis te~ut ke nilai stoikiometri(=2,5), maka lapisan tipis tersebut secara kimia akanstabil dan kuat, sehingga seperti yang tersebut padaGambar 6--8, ketahanan korosinya akan mengalami

peningkatan.Tekanan gas oksigen yang diperlukan untuk

Salim Mustafa dkk.240

Prosiding Pertemuan llmiah Sains Materi IIISerpong, 20 -21 Oktober 1998 ISSN 1410-2897

8'i3 8008] 600C...I 400

"s,"S ZOO

oS

g

~

.I.. o,gaslj.Smass%qgasl j...

10.' 10.Atomic ratio of Off a

Garnbar 8. Hubungan korelasi antara atomic ratioorra dengan kedalaman lubang pitting.

pembuatan lapisan tipis tantalum oksida yang memilikiketahanan korosi yang baik di dalam kondisilingkungan atmosfir oksigen adalah sebesar minimal 5Pa. Akan tetapi di dalam kondisi tekanan gas atmosfiryang tinggi akan mengakibatkan terjadinya tabrakanantarn (XUtike1 Tantalum basil ablasi yang memiliki energigerak yang tinggi dengan molekul gas atmosflr. Tabrakanini berakibat melemahnya proses pelapisan di atassubstrat oleh metode PLD ini, serta berakibat jugamenurunnya tingkat pelekatan lapisan tip is yangterbentuk di atas subatrate daft juga tidak meratanyapermukaan lapisan tipis yang dibentuk. Sehinggalapisan tipis yang dibentuk di bawah kondisi lingkunganatmosfir 5 % berat gas ozon seperti yang tersebut diGambar 5, memiliki nilai perbandingan berat atom yangsangat mendekati nilai stoikiometrinya, walaupuntekanan gas tersebut dibawah 5 Pa. Selain daTi itu, kalaudibandingkan dengan penginstalan gas oksigen, maka

lapisan tipis yang dibentuk mengalami peningkatandalam hal ketahanan korosinya, serta nilai lekat dantingkat memtanya pennukaan pun menjadi lebih baik danjuga mor(ologi daTi lapisan tipis itu sendiri, yangditarnpilkan pada Garnbar 9 dan Garnbar 10.

Kalau kita melihat pada Gambar tersebut, akandapat diambil suatu fenomena, bahwa terjadi pe-mbahan morfologi yang ke arab lebih baik ( ditan-daidengan makin sedikitnya partikel Ta atau lubang yangada di permukaan lapisan tipis ) seiring denganmeningkatnya tekanan gas atmosfimya. Fenomena ininampak terjadi, baik pada gas oksigen maupun pada 5% bemt gas ozon. Fenomena ini sesuai pula denganbasil tes ketahanan korosi, dimana telah terjadipengingkatan ketahanan korosi seiring denganpeningkatan tekanan gas atmosfimya. Sehingga faktormorfologi daTi lapisan tipis tantalum oksida adalahmempakan salah satu faktor selain dari perbandinganbemt atom dari ana yang mempengaruhi ketahanankorosinya. Kemudian yang paling penting daTi

Gambar 10. Hasil pengamatan SEM dari permukaanlapisan tipis Tantalum Oksida yang dibuatdi bawah kondisi gas ozon.

"CO'..,;,t':'VJOII' I~

Gambar 9. Hasil pengamatan SEM dari pennukaanlapisan tipis tantalum oksida yang dibuat dibawah kondisi gas oksigen.

Salim Mustafa dkk. 241

Prosiding Pertemuan Ilmiah Sains Materi IIISerpong, 20 -21 Oktober 1998 ISSN 1410-2897

UCAPAN TERIMA KASmeksperimen kali ini adalah efek penginstalan 5 % beratgas ozon ke dalam chamber dalam rangka pembuatanlapisan tipis tantalum oksida dapat diperoleh secarajelas dalam percobaan kali ini, setelah menilai basilanalisis EPMA maupun basil tes ketahanan korosi yangmenunjukkan terjadinya peningkatan kualitas, khusus-nya pada tekanan rendah ( dibawah I Pa ).

Penelitian ini terlaksana atas biaya dari LaboratoriFuncionally Materials, Universitas Ehime serta daTikerjasama dengan Shikoku National Industry and Re-search Institute (SNIRI). Terima kasih karni sampaikankepada Prof. Takao Araki selaku doseD pembimbingserta Dr. Minoru Nishida selaku asosiate profesor daDjuga Takanori Hino atas bimbingan serta saran-saranyang diberikan dalampenyelesaian penelitian ini.KESIMPULAN

DAFTAR PUSTAKA1. Uji korosi dengan menggunakan 1arutao 3,5 % berat

NaCI pada lapisan tipis Tantalum Oksida mem-berikanbasil kecenderungan yang sarna, yaitu ketahanankorosi pada lapisan tipis akan meningkat sesuaidengan kenaikan tekanan gas, baik pada lingkunganoksigen ataupun pada 5 % berat gas ozon. Lapisantipis yang difabrika-sikan di bawah kondisi tekanangas 5Pa-1OPa mempunyai ketahanan korosi yangbagus sekali jika dibandingkan dengan kondisi yanglain.

2. Ketahanan korosi memi1iki hubungan yang sangaterat dengan perbandingan berat atom O!Ta dari lapisantipis. ~makin dekat nilai O!Ta ke nilai 2,5 maka ~makinmeningkat ketahanan korosi dari 1apisan tipis tersebut.

3. Jika kita bandingkan lapisan tipis Tantalum Oxideyang difabrikasikan pada tekanan rendah «1 OOmPa)pada kondisi 5 % berat gas ozon dengan yangdifabrikasikan pada kondisi oksigen, maka lapisantipis pada kondisi 5 % berat gas ozon memi1iki atomicrasio O!Ta yang mendekati stoikiometri (O!Ta=2,5)

yang pada akhimya dapat meningkatkan ketahanankorosi dari lapisan tipis tersebut.

[1) FUJlYOSill, "Technology of Surface Treatment, DryProcessing and Its Application", Nikkan KogyoShinbun-sha, 1(1988) 5

[2] OHMORI AKIRA, "The Present State and Trendsof Surface of Thin Films Treatment Technology",Department of Welding Engineering, OsakaUniversitY, 1

[3] ISHIKAWA, SUGIMOTO, "Corrosion PreventTechnology", 38 (1989) 579

[4) P. KOFSTAD,J. Electrochem. Soc., 109 (1962) 776[5) OKADA, SHINTANI, IDO, Denki Kagaku, 53

(1985) 109

Salim Mustafa dkk.242